JP2009162236A - 希薄燃焼エンジンからのNOx排出を低減するための装置および方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】エンジンからの排気流内に燃料を噴射するように構成された燃料噴射器91と、酸化触媒を含み、燃料噴射器91から噴射された燃料とともに排気流を受取るように構成された前燃焼装置92と、燃料改質触媒を含み、前燃焼装置92からの排気流を受取るように構成された燃料燃焼装置94、とを含むシステムであって、前燃焼装置92は、噴射された燃料の第一の部分を燃焼し、噴射された燃料の他の部分を気化するように操作され、燃料燃焼装置94は、H2とCOを形成するように操作される。
【選択図】図11
Description
本発明は、燃焼プロセスからのNOx排出を低減することに関する。本発明はまた、内燃エンジン、特にディーゼルエンジンなどの希薄燃焼内燃エンジンからの排気物からNOxを除去することに関する。本発明はさらに、炭化水素燃料をH2およびCOを含む還元ガス混合物へと変換する燃料処理、ならびにH2およびCOを使用して酸素を多く含む排気流中のNOxを低減することに関する。
本出願は、2002年11月15日出願の米国仮特許出願第60/426,604号の恩典を主張する。
世界中の多くの場所で空気の質の向上のために排出規制の強化が続けられている。過去30年にわたって、火花点火式エンジンに関する規制は強化され、許容排出物は実質的に減少している。これらのエンジンは化学量論の空燃比でまたはこれに近い比率で動作し、この結果、一酸化炭素(CO)、不燃焼炭化水素(UHC)ならびにNOおよびNO2の両方を含む窒素酸化物(NOx)の排出を制御するために三元触媒技術が開発されている。三元触媒技術は希薄燃焼エンジンには適用できない。何故なら、排気混合物中に酸素が多すぎるためNOxの還元が妨げられるからである。これは特に、NOxおよび粒子状物質(PM)の排出が非常に高いディーゼルエンジンまたは圧縮点火エンジンにおいて問題となる。これと関連して、米国および世界の多くの国が燃料効率の向上を推進している。ディーゼルエンジンは非常に効率がよく、従って車両にとっては望ましいパワー源である。しかし、法律上の要件を満たすためには高排出を低減させなければならない。ガソリン火花点火式エンジンで要求される排出レベルに達するには、現代のディーゼルエンジンからの排出を、エンジンによるが、10分の1〜50分の1に減らさなければならない。
本発明は、酸素含有ガス流中で燃料から還元剤を生成し、酸素含有排気流中のNOx排出を低減させる装置、方法および組成物を提供する。
本発明は、O2含有環境内でH2またはH2およびCOを含有する還元ガスを生成する燃料処理装置および方法を提供する。本発明の燃料処理装置から生成される還元混合物は、後述のようにNOx排出を制御するプロセスで、またはバーナーの燃焼炎の安定化または他の汚染物質の選択的除去など他の適用のために使用され得る。
上述のように、本発明は、O2含有ガス流中の付加燃料からH2を生成する燃料処理器を提供する。ディーゼルエンジンなどの希薄燃焼エンジンからの排気ガスは典型的には8〜15%のO2および6〜10%のH2Oを含有する。本発明の燃料処理器は、このような排気流中で、付加された炭化水素燃料から還元剤、例えばH2およびCOを生成するために使用され、生成された還元剤はNOx排出の低減などの下流側のプロセスにおいて還元剤として使用され得る。
本発明は、燃焼プロセス、特に希薄燃焼内燃機関で起こる炭化水素燃料の燃焼からの酸素含有排出物中のNOx含有量を低減させる排出制御装置および方法を提供する。本発明の装置は、特に、車両ディーゼルエンジンの排気ガス中のNOx排出を減らすのに有用である。本明細書では、「NOx」とは燃焼プロセスにおいて生成される窒素酸化物、特にNOおよびNO2などの内燃機関の排気流中に存在する窒素酸化物を指す。「希薄燃焼」(“lean burn”または“lean burning”)エンジンとは、燃料を酸化させるのに必要な化学量論の空気量より空気が多い空燃比で炭化水素燃料を燃焼させるエンジンを指す。これには、ディーゼルエンジンの場合、15より大きい、典型的には25より大きい空燃質量比が必要である。希薄燃焼ディーゼルエンジンからの排出は、典型的には、排気ガス中に約8〜15%のO2および400〜700ppmのNOxを含む。
本発明での使用に適した多くの燃料噴射器が当該分野で周知である。本発明のいくつかの実施形態では、加圧燃料が噴射器に供給され、次に噴射器が流量制御バルブを開閉して燃料の流れをオンオフする。このような噴射器は自動車の燃料噴射器として広く開発されてきており、例えば米国特許第6,454,192号、第5,979,866号、第6,168,098号および第5,950,932号に記載されている。このような噴射器は、30〜600psigの範囲の低圧燃料供給を利用し、また電気信号を用いて噴射器内のソレノイドまたはバルブを動かして、燃料の流れを非常に高速に、典型的には0.2〜1ミリ秒の範囲の速度でオンオフさせることができる。このような燃料噴射器は、開口時間比を燃料の流れを制御するように設定した噴射器を非常に高速で開閉することによって、燃料流量を制御する。本発明の装置で使用する場合、この開閉を非常に速くして、燃料の流れを実質的に連続とすることができる。例えば、回数を50〜100Hzとし開口時間比を制御すれば、燃料流量を制御して図3aに示す濃厚パルス中に所望の当量比を得ることができる。燃料噴射器は次に希薄期間中は完全に閉じられる。従って、このような燃料噴射器は2つの回数成分により動作し得る。高い回数成分は、図3aおよび図3dに示す濃厚および希薄期間中に必要な燃料流量を与えるために使用される。噴射器は図3aおよび図3dに示す希薄期間中は実質的にオフにされる。燃料処理器の触媒温度を維持するために希薄期間中にいくらかの燃料流量が所望される場合は、開口時間比を非常に低くして噴射器の高回数動作を行うことで、非常に低い燃料流量が得られる。
改質生成物、例えばH2およびCOの生成のための正しい触媒温度を実現するために、燃料対酸素比は、所望の熱出力レベルを与えて触媒温度を維持し必要レベルのH2およびCOを生成するのに適切な範囲内でなければならない。これには、燃料処理器の触媒より上流側で噴射燃料と排気流とを混合させて、触媒ゾーンに入る前に燃料−排気混合物が適切な均一性レベルを実現することが必要である。当量比の変動を用いて必要な均一性レベルを定義すると、+/−40%の当量比均一性が望ましく、+/−30%が好ましく、+/−20%の均一性が最も好ましい。1つの方法としては、均一の燃料噴射パターンを触媒構造体の入口の面に与える非常に均一な噴射器を使用することがある。この均一な燃料噴射パターンを燃料処理器の触媒を通る均一な排気ガス流と結合させると、燃料処理器の触媒ゾーン入口に比較的均一な燃料濃度が得られる。いくつかの実施形態では、燃料処理器の触媒ゾーンに入る燃料とガス流との混合物は、一部は蒸発し一部は液状の燃料を含む。燃料が十分に蒸発していない場合、燃料ガス混合物が金属表面と接触すると、燃料はこれら表面上に液状膜として集まり、これが効果的な燃料濃度の均一性を低減させる恐れがある。加えて、燃料がゆっくりと蒸発すると、希薄および濃厚ゾーンが変わり、還元剤、例えばH2およびCOを生成するシステムの性能を低減させる恐れがある。好ましくは、燃料噴射器および排気流は、燃料処理器の触媒ゾーンへの入口で実質的に均一な燃料濃度を与えるように構成される。いくつかの実施形態では、触媒ゾーンに入る燃料の少なくとも一部は蒸発せず滴の形状で入る。
低い排気温度では噴射された燃料は十分に蒸発しないかもしれない。この制約を克服するために、燃料処理触媒より上流側に電気ヒーターを配置して、排気ガスの燃料処理触媒へと流れる部分を加熱することができる。例えば、図4に示した実施形態では、電気ヒーターはダクト41内に配置して、燃料処理器50へ、すなわち燃料空気混合スペース43を通って燃料処理器の触媒44へと流れている排気ガスを加熱することができる。この電気ヒーターは当該分野で既知の任意の適切なタイプのものでよい。例えば、排気流中に吊るされた電気抵抗ワイヤ、電気加熱された金属片、排気流の流路の壁としての電気加熱された金属壁であればよい。または排気ガスを所望の温度まで加熱するいかなる方法であってもよい。
様々な実施形態において、酸化および改質触媒は、容器に入った球粒またはビーズの形状であるか、またはモノリシック構造体の壁にコートされる。本明細書で用いる「モノリス」または「モノリシック構造体」とは、1つまたは複数のチャネルを有する単体の構造体をいう。適用によっては、モノリシック構造体、例えば蜂の巣形状が有利な場合がある。何故なら、例えば車両では、振動により球粒またはビーズ状材料の磨耗および損失が生じる恐れがあるためである。さらに、モノリシック構造体は、典型的には、流れている排気流に対して圧力低下または背圧が低い。モノリスは典型的にはセラミックまたは金属材料よりなり、セラミックまたは金属は、入口の面から構造体を通って出口の面へと到る開口チャネルを形成するように構成され、様々なチャネルまたはセルのサイズおよび形状であってよい。
NOx排出制御の実施形態では、NOxをN2に連続して還元するには、希薄NOx触媒は還元剤、例えばH2およびCOの濃度が比較的一定であることを必要とする。このため、還元剤を排気流と混合させるために燃料処理器の下流側に混合器を配置し得る。この混合は、例えば図4に示すように、2つの異なる領域で行うことができる。還元剤パルスは領域46で希薄パルスと混合し、次にこの均一な流れは領域50で主排気流と混合して、位置47で排気流中に還元剤の比較的均一な混合物を生成することができる。もしくは、混合器46は省略して、脈動する還元剤を領域53内で主排気流と混合させることができる。1つの実施形態では、いくつかの燃料噴射サイクルに対応するガス流を混合させる。例えば、燃料処理器50を通る流れが300SLPMで噴射回数が1Hzの場合、必要な混合体積は2周期当たり約30リットルとなる(温度は600℃とする:これは3倍のガス膨張となる)。動作回数が高いほど、H2パルスを混合して定常濃度とするには混合体積を小さくする必要がある。混合容器はH2の燃焼を防ぐため触媒作用が不活性でなければならない。この可能性をさらに回避するために、装置の混合部に入る前に混合容器の壁を冷却するか、または例えば熱交換器を介して排気ガスを冷却するとよい。
いくつかの実施形態では、本発明の装置は、燃料処理器内で生成される還元剤によりNOxを還元するための、図4に48で示す希薄NOx触媒を含む。希薄NOx触媒は、動作の温度領域内でこの反応に対する選択性が良好であること、およびH2燃焼に対する活性が低いことを必要とする。1つの実施形態では、希薄NOx触媒を含む触媒構造体は、触媒構造体の入口(または多層形状の外層)に高温配合物および出口(または内層)に低温配合物という、触媒配合物の組み合わせを含む。
本発明の排出制御システムの効率を最適化するために多くの制御方策が用いられ得る。いくつかの典型的な方策としては次のものがある。
・触媒より上流側のNOx濃度、触媒より下流側のNOx濃度、排気ガス中の酸素濃度、排気ガス温度、排気流量、エンジントルク、エンジンrpm、エンジンターボチャージャーブースト、エンジン燃料流量、エンジン取り込み空気流量または他の様々なエンジン動作パラメータを含むパラメータのうちの1つまたはそれ以上を用いて、燃料噴射器への必要燃料流量および噴射器デューティサイクルを計算すること。
・希薄NOx触媒より下流側のNOxセンサを用い、次に燃料を処理器に加えて、所望レベルのNOxを得ること。
・希薄NOx触媒より上流側のNOxセンサをエンジン動作パラメータと組み合わせて用いて、全排気流量を概算すること。NOx濃度を、排気流量、排気酸素レベルおよび排気温度を含む他のパラメータのうちの1つまたはそれ以上と組み合わせることにより、このNOxの流れを還元するのに必要な燃料流量の概算が可能となる。
・NOx生成率または濃度対エンジン動作パラメータのエンジンマップを用いること。エンジン動作パラメータは、rpm、トルク、負荷またはターボチャージャーブーストなどであるがこれらに限定されない。エンジンパラメータはまた、排気流量、従ってNOxの流れ全体およびこのNOxの流れを還元するために必要な燃料流量を概算するためにも用いることができる。エンジン動作パラメータは、rpm、エンジントルク、エンジンターボチャージャーブースト、エンジン燃料流量、エンジン取り込み空気流量、排気温度または他の様々なエンジン動作パラメータを含み得る。
この関数関係は、予想されるプロセス変数をカバーする触媒のエンジンテストまたはリグテストによって決定され得る。プロセス変数の例をいくつか挙げると、触媒温度Tcat、排気ガス温度Texh、排出酸素レベルCO2、排出水濃度CH2O、触媒の寿命Acatなどがある。関数関係は、従属変数のうちの1つまたはそれ以上が式2に示すような関数関係に含まれるという形態をとり得る。
式2によって定義される排気流中に必要なH2の流速は、燃料の燃料処理器への供給速度Ffuelによって決定され、よって燃料供給速度は、式3に示すように、所望のH2の流速FH2の関数として定義することができる。
しかし、燃料流量は酸素を燃焼させて燃料処理器の触媒温度を上昇させるのに十分なものでなければならないため、燃料処理器への燃料供給速度はまた、排気ガス温度Texhおよび濃厚ゾーン内での燃料処理器の触媒の所望の動作温度TFP、燃料処理器を通って流れる排気ガス分FFP、排気流中の酸素濃度CO2、全排気流量Fexhおよび他の可能な変数の関数でもある。従って、燃料流量は、従属変数のうちの1つまたはいくつかが関数関係において実際に使用される式4のような関数関係から計算され得る。
式3の変数の多くはエンジン動作条件の関数である。例えば、排気流量、排気温度および排気中の酸素濃度は、エンジンrpm Erpm、エンジントルクEtrq、エンジンターボチャージャーブーストEbst、エンジン燃料流量Efuel、エンジン取り込み空気流量Eair、エンジンEGR流量EEGR、エンジンスロットル設定Ethrおよび他の可能な変数の関数であり得る。従って、式3の変数のいくつかをこれらのエンジンパラメータおよび制御ロジックで使用されるパラメータのいくつかに置き換えて、所望の燃料流量Ffuelを決定することができる。これは、エンジン制御コンピュータまたはエンジン制御ユニットECUが既にこれらの値の多くを測定または計算しているか、またはエンジンの正しい動作のためにこれらを実際に設定していることもあり得るため、有利な制御方法であろう。例えば、現在のエンジンはrpm、エンジントルク、ターボチャージャーブーストおよび多くの他の変数を測定し、このような変数をEGR流量、燃料流量、ターボチャージャーブーストなどとして制御または設定している。
(触媒調製)
モノリシック構造体を米国特許第5,259,754号に記載されているように調製した。
(変動回数で噴射される燃料のH2への触媒変換)
実施例1から得られる触媒を、質量分光計定量トレーサーとしての空気、N2およびHeのためのガス供給および質量流量計、電気ヒーター、エアアシスト水スプレーおよびディーゼル燃料噴射用加圧燃料スプレー(三菱MR560553)を含む流量反応器内に配置した。触媒は、触媒の上流および下流側の熱電対温度センサにより隔離された直径50mmの領域内に配置した。質量分光計のためのサンプリングプローブを触媒出口から約50cm下流側に配置した。
(H2およびCOの連続流を提供する混合の効果)
実施例2と同様の実験を、この場合は22gの触媒を用いチャネル箔高さ8mmで、350SLPMの流量で行った。燃料パルスは0.5Hzであった。燃料処理器の触媒から出た後、得られるガス流を38リットルのステンレススチール製混合チャンバーに入れ、得られる生成物を混合した。質量分光計を用いて、図2の位置7に相当する燃料処理器のすぐ下流側、および図2の位置10に相当する混合体積のすぐ下流側におけるガス流の組成を追跡した。燃料処理器のすぐ下流側のH2濃度を図7Aに、混合体積の下流側のH2濃度を図7Bに示す。これらのデータにより、このような混合体積が、脈動するH2を混合して比較的一定レベルのH2を含むガス流を提供するのに十分であることが示される。これらのテストではCOは監視しなかったが、CO濃度もH2と同じ振る舞いを示すと予想される。
(NOx変換に与える脈動および連続還元剤の効果)
希薄NOx触媒を以下に示すように調製した。約250m2/gの表面積を持つガンマアルミナ粉末に、脱イオン水中に溶解した七モリブデン酸アンモニウムを含浸させ、得られる粉末を600℃で乾燥およびか焼して最終的にアルミナに10重量%のMo充填を行った。次にこの粉末に硝酸プラチナ溶液を含浸させ、600℃で乾燥およびか焼して最終的に0.5%のPt充填を行った。次にこの最終固形物を水と共にボールミルで粉砕して固形分が約30重量%のゾルを形成し、このゾルを菫青石モノリスにコートして600℃で乾燥およびか焼し、ウォッシュコートとしてゾルを約15%含む最終構造体を形成した。直径25mm、高さ75mmの円筒状のこの触媒を、10%のO2、8%のCO2、5%のH2O、10ppmのSO2および600ppmのNOを含有し毎分25リットルで流れるガス流を含むテストシステム内に配置した。この流れにH2およびCOを加えて、流れているガス流中に6000ppmのH2および3000ppmのCOの濃度を形成した。このH2およびCOは、連続流として、または1秒毎に約0.3秒噴射して加えた。希薄NOx触媒より下流側のNOxレベルを監視して、希薄NOx触媒の温度を150から425℃まで変動させて、図12に示すNOx変換カーブを得た。H2およびCOレベルを脈動または変動させた場合にNOx変換が実質的に向上している。
Claims (25)
- 排気を生成するように操作されるエンジンと、
前記エンジンからの排気流内に燃料を噴射するように構成された燃料噴射器(91)と、
酸化触媒を含み、前記燃料噴射器(91)から噴射された燃料とともに排気流を受取るように構成された前燃焼装置(92)と、
燃料改質触媒を含み、前記前燃焼装置(92)からの排気流を受取るように構成された燃料燃焼装置(94)、とを含むシステムであって、
前記前燃焼装置(92)は、前記噴射された燃料の第一の部分を燃焼し、前記噴射された燃料の他の部分を気化するように操作され、
前記燃料燃焼装置(94)は、H2とCOを形成するように操作されることを特徴とするシステム。 - さらに、混合器(93)を含み、これを、前記前燃焼装置(92)の下流で、かつ前記燃料燃焼装置(94)の上流に配置することを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- 前記前燃焼装置(92)と前記燃料燃焼装置(94)は、所定長さのパイプによって結合されており、このパイプの長さは、長さ/直径(L/D)の割合を2よりも大きいようにすることを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- 前記混合器(93)の少なくとも一部は、ニスの酸化物や炭素質の沈殿物を触媒作用可能な触媒によって被覆されることを特徴とする請求項2に記載のシステム。
- 前記燃料噴射器(91)は、エンジンシリンダーの燃料噴射器であることを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- 前記前燃焼装置(92)は、比較的に大きな経路と比較的に短い長さを有しており、前記噴射された燃料の一部だけを燃焼することを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- 前記前燃焼装置(92)は、鉄ベースの金属合金を有する支持体を含むことを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- 前記前燃焼装置(92)は、排気を流通させるように複数の長い経路を有し、この約20%〜約80%だけを酸化触媒で被覆したことを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- まず前記前燃焼装置(92)を流れた排気に対してだけ前記燃料燃焼装置(94)が操作されるように、前記燃料燃焼装置(94)と前記前燃焼装置(92)を構成したことを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- 前記前燃焼装置(92)は、前記エンジンによって生成される全排気を受取るように構成されたことを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- 前記前燃焼装置(92)の入口面に対して当たるように配向されたスプレーとして前記燃料を噴射するように、前記燃料噴射器(91)を構成したことを特徴とする請求項1に記載のシステム。
- 希薄排気流内にH2とCOを生成する方法であって、
前記希薄排気流内に燃料を選択的に噴射して、全体的に濃厚な排気流を形成し、
前燃焼装置(92)を通るように前記全体的に濃厚な排気流を流通させて、
前記前燃焼装置(92)によって、前記噴射された燃料の一部を燃焼させて、
前記前燃焼装置(92)から燃料改質装置(94)まで前記排気流を流通させて、前記燃料改質装置によって、実質的な量のCOとH2を含む還元ガス混合を生成させて、
前記前燃焼装置(92)と前記燃料改質装置(94)間を通る際、前記全体的な濃厚な排気流は混合して、前記燃料改質装置(94)の入口で実質的に均一な混合を提供することを特徴とする方法。 - 前記希薄排気流は、圧縮点火エンジン排気であることを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記燃料は、ディーゼル燃料であることを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記噴射された燃料の少なくとも約50%は、前記前燃焼装置(92)によって気化されるが、前記前燃焼装置(92)によって燃焼されないことを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記前燃焼装置(92)は、燃焼しない燃料の基本的に全てを気化することを特徴とする請求項15に記載の方法。
- 前記前燃焼装置(92)は、排気を通すように複数の長い経路を有し、この約20%〜約80%だけを酸化触媒で被覆することを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記排気流の全ては、前記前燃焼装置(92)を通る前記燃料改質装置(94)によって処理されることを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 排気流内に実質的に均一な燃料と空気の混合を生成する方法であって、
前燃焼装置(92)の上流に1よりも大きな当量比を提供する割合で、希薄排気流内に燃料を噴射して、
前記排気流を燃料とともに前記前燃焼装置(92)を通るように流通させ、
前記前燃焼装置(92)内で燃料の一部だけを燃焼させ、
前記前燃焼装置(92)から流れる、燃料の他の部分を気化させ、
前記前燃焼装置(92)から長いパイプを通るように前記排気を流通させて、前記パイプは、選択的に静的な混合器(93)を含み、
前記前燃焼装置(92)の下流に実質的に均一な燃料と空気の混合を提供して、この燃料と空気の混合が実質的な量の酸素を含むようにしたことを特徴とする方法。 - 前記長いパイプは、選択的に混合器を含むことを特徴とする請求項19に記載の方法。
- 前記長いパイプは、長さ/直径(L/D)の割合を2よりも大きいようにすることを特徴とする請求項19に記載の方法。
- 前記混合器の少なくとも一部は、ニスの酸化物や炭素質の沈殿物を触媒作用可能な触媒によって被覆されることを特徴とする請求項20に記載の方法。
- 前記噴射された燃料の少なくとも約50%は、前記前燃焼装置(92)によって気化されるが、前記前燃焼装置(92)によって燃焼されないことを特徴とする請求項19に記載の方法。
- 前記前燃焼装置(92)は、燃焼しない燃料の基本的に全てを気化することを特徴とする請求項19に記載の方法。
- 前記前燃焼装置(92)は、排気を通すように複数の長い経路を有し、この約20%〜約80%だけを酸化触媒で被覆することを特徴とする請求項19に記載の方法。
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