JP2009158160A - 燃料電池の製造方法及びセパレータ保持具 - Google Patents

Abstract

【課題】セパレータとフレームとを、膜電極接合体を備えた中間部材に積層接着するに当たり、検査エラーを防止し、且つ製造設備及び製造工程数の増加を抑制しつつ接着界面の剥離を早期に発見できる、燃料電池の製造方法及びセパレータ保持具を提供する。
【解決手段】セパレータ１７が載置される作業台３に超音波探傷機５を設けてなるセパレータ保持具２に、セパレータ１７の少なくともフレーム１５が接着されている接着部位を密着させながら、超音波探傷機５によりフレーム１５とセパレータ１７との間に接着層１６の剥離部分が有るか否かの剥離検査を行う。
【選択図】図３

Description

本発明は、燃料電池の製造方法及びセパレータ保持具に関する。

燃料電池は、複数の単セルを積層して構成されている。単セルは、電解質膜の両面に触媒層及び拡散層を形成してなる膜電極接合体をもつ。膜電極接合体の外周縁は、ガスケットにより保持されていて、ガスケットの両面にはフレームを介在させてセパレータが積層されている。セパレータとフレームとの間、及びフレームと中間部材のガスケットとの間は、接着層により接着されている。膜電極接合体とアノード側のセパレータとの間には、燃料ガス（水素ガス）が供給され、膜電極接合体とカソード側のセパレータとの間には、酸素ガスが供給される。そして、膜電極接合体の中の触媒層でこれらの反応ガスによって電気化学反応が生じて電気エネルギが発生する。

ここで、セパレータとフレームとの間、及びフレームとガスケットとの間の接着層の界面に剥離部分が生じると、反応ガス漏洩の原因となる。そこで、特許文献１（特開２００５−１４７７７０号公報）、特許文献２（特開平９−５３０５号公報）、特許文献３（特開平８−３２７６１０号公報）に示すような超音波探傷機を用いて接着層の界面の剥離の有無を非破壊検査することが考えられる。例えば、超音波探傷機を検査台に組み込み、検査台の上にフレームを接着したセパレータを載置し、接着層の界面に向けて超音波を発し、その反射波を分析することにより、接着層の界面に剥離部分が有るか否かを検査する。

しかし、セパレータが例えばプレスメタルセパレータである場合には、プレス時の残存応力によってセパレータに反りが生じるおそれがある。この場合、セパレータと、検査台に設置した超音波探傷機との間に隙間が生じてしまう。この場合には、受信開始直後の超音波の反射強度の振幅が大きくなってしまい、剥離検査を行うことができない。

また、セパレータに反りが生じた場合、セパレータ表面にグリスなどの接触媒質を塗布して、超音波探傷機との間に接触媒質を配設することが考えられる。しかし、接触媒質を塗布する手間がかかり、また後工程で接触媒質を除去する必要もあって、製造工程数の増加につながる。

そこで、特許文献４（特開２００７−５２１３８号公報）の図５に示すように、検査台（１１０）上のセパレータを押さえ部材（１４）により押さえるとともに、検査台に設けた小孔（１１０Ａ、１１０Ｂ）からエアーで吸引することにより、検査時のセパレータの反りを抑制することが考えられる。しかし、剥離検査用の専用検査台でセパレータとフレームとの間の接着層の剥離を検査するのでは、専用検査台を新たに設置する必要がある。また、セパレータを製造時の作業台から専用検査台へ移し替える必要があり、製造工程数が増えてしまう。
特開２００５−１４７７７０号公報 特開平９−５３０５号公報 特開平８−３２７６１０号公報 特開２００７−５２１３８号公報

本発明はかかる事情に鑑みてなされたものであり、セパレータとフレームとを、膜電極接合体を備えた中間部材に積層接着するに当たり、検査エラーを防止し、且つ製造設備及び製造工程数の増加を抑制しつつ接着界面の剥離を早期に発見できる、燃料電池の製造方法及びセパレータ保持具を提供することを課題とする。

前記課題を解決するため、請求項１に係る発明は、電解質膜の両面に触媒層及び拡散層が形成されてなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の外周縁を保持するガスケットとからなる中間部材の両面に、フレームを介設させて、セパレータを積層してなる燃料電池を製造する方法において、前記セパレータに第1接着層を介して前記フレームの第1面を接着する第1接着工程と、前記フレームの前記第1面と反対側の第2面に第２接着層を形成する第２接着層形成工程と、前記フレームの前記第2面に前記中間部材を積層することで、前記第２接着層により前記フレームの前記第2面に前記中間部材を接着する第２接着工程と、をもち、前記第１接着工程よりも後の工程において、前記セパレータが載置される作業台に、前記セパレータの少なくとも前記フレームが接着されている接着部位の前記作業台と対向する対向面を密着させながら、前記作業台に設けた超音波探傷機により前記フレームと前記セパレータとの間に前記第１接着層の剥離部分が有るか否かの第１の剥離検査を行うことを特徴とする。

請求項２に係る発明は、前記第1接着工程と前記第２接着層形成工程との間において、前記第２接着層形成工程で用いられる前記作業台に前記セパレータの前記対向面を密着させながら前記第１の剥離検査を行うことを特徴とする。

請求項３に係る発明は、前記第２接着工程において前記中間部材の両面に前記フレームの前記第2面を接着して単セルを形成した後に、該単セルを複数積層するセル積層工程を行う場合には、前記第２接着工程と前記セル積層工程との間において、前記積層工程で用いられる前記作業台に、前記セパレータの前記対向面を密着させながら、前記超音波探傷機により、前記フレームと前記セパレータとの間に前記第１接着層の剥離部分が有るか否かの前記第１の剥離検査を行うとともに、前記フレームと前記中間部材との間に前記第２接着層の剥離部分が有るか否かの第２の剥離検査も行うことを特徴とする。

請求項４に係る発明は、前記超音波探傷機に加えて更に吸引孔を設けた前記作業台の上に、前記セパレータを載置し、前記吸引孔を通じて前記セパレータを吸引することで、前記セパレータを前記作業台に密着させることを特徴とする。

請求項５に係る発明は、前記作業台の上に載置された前記セパレータを、加圧板により前記作業台に向けて加圧することで、前記セパレータの前記対向面を前記作業台に密着させることを特徴とする。

請求項６に係る発明は、電解質膜の両面に触媒層及び拡散層が形成されてなる膜電極接合体と該膜電極接合体の外周縁を保持するガスケットとからなる中間部材と、該中間部材の両面にフレームを介して積層されたセパレータとを有するとともに、前記セパレータと前記フレームとの間が第１接着層で接着され、前記フレームと前記中間部材との間が第２接着層で接着されてなる燃料電池を製造する際に前記セパレータを載置する作業台と、前記作業台に、前記セパレータの少なくとも前記フレームが接着されている接着部位の前記作業台と対向する対向面を密着させる密着手段と、前記作業台の表面に配設されているとともに、前記作業台に密着された前記セパレータの前記接着部位に向けて超音波を送受信することで少なくとも前記フレームと前記セパレータとの間に前記第１接着層の剥離部分が有るか否かを検査する超音波探傷機と、をもつことを特徴とするセパレータ保持具である。

請求項７に係る発明は、前記密着手段は、前記作業台に形成された吸引孔であることを特徴とする。

請求項８に係る発明は、前記密着手段は、前記セパレータの上に載置される加圧板であることを特徴とする。

請求項９に係る発明は、前記セパレータにおける前記第１接着層が形成された部分の全体に、複数の前記超音波探傷機が配置されていることを特徴とする。

前記請求項１に係る発明の燃料電池の製造方法によれば、セパレータに第１接着層を介してフレームの第1面を接着する第１接着工程の後に、フレームの第２面に第２接着層を形成する第２接着層形成工程、及び第２接着層によりフレームの第２面に中間部材を接着する第２接着工程を行っている。そして、第１接着工程よりも後の工程において、この後工程でセパレータが載置される作業台の上で、超音波探傷機によりフレームとセパレータとの間に第１接着層の剥離部分が有るか否かを検査している。このため、後工程の中で第１接着層の第１の剥離検査を行うことができる。即ち、検査のための専用検査台を用いずに、後工程で用いられる作業台に探傷検査機を取り付けることによって、第１の剥離検査を、後工程の中で行うことができる。それゆえ、製造時に、セパレータが載置される作業台と異なる別個の検査台を設置する必要がない。また、作業台から検査台にセパレータを移し替える手間がなくなり、製造工程数の増加を抑制できる。また、第１の剥離検査を製造工程の途中で行うことができ、第１接着層の剥離を早期に発見できる。

また、剥離検査時には、超音波探傷機を設けた作業台に、セパレータの少なくともフレームが接着されている接着部位の作業台と対向する対向面を密着させている。このため、接着部位の対向面に超音波探傷機を配設することができる。それゆえ、セパレータに反りが生じていても反りは矯正されて、セパレータの接着部位を超音波探傷機に配設することができる。したがって、超音波探傷機から接着部位に向けて超音波を発信することで、接着部位により反射される反射波に基づいて第１の剥離検査を精度良く行うことができる。

前記請求項２に係る発明によれば、第1接着工程と第2接着層形成工程との間において、剥離検査を行っている。このため、第１接着工程直後に第１接着層に剥離部分が有るか否かを早期に発見することができる。

前記請求項３に係る発明によれば、第２接着層によりフレームの第2面を中間部材に接着した後に、剥離検査を行っている。この剥離検査では、フレームとセパレータとの間に第１接着層の剥離部分が有るか否かの第１の剥離検査を行うとともに、フレームと中間部材との間に第２接着層の剥離部分が有るか否かの第２の剥離検査が同時に行われる。このため、１回の剥離検査で、第１接着層及び第２接着層の双方の剥離の有無を検査でき、中間部材とセパレータとの間の層間剥離の有無を一括して検査することができる。

前記請求項４に係る発明によれば、作業台に吸引孔を設けているため、セパレータを、吸引口を通じて吸引することでセパレータを作業台に密着させることができる。このため、簡素な構成でセパレータを作業台に密着させることができる。

前記請求項５に係る発明によれば、加圧板をセパレータの上に載せることで、セパレータを作業台に向けて加圧している。このため、簡素な構成でセパレータを作業台に密着させることができる。

前記請求項６に係る発明のセパレータ保持具によれば、燃料電池を製造する工程の中でセパレータが載置される作業台に、超音波探傷機を備え付け、セパレータとフレームとの間の接着部位の剥離検査を行う。このため、製造工程の中で剥離検査を行うことができる。したがって、検査のための専用設備及び工程を追加する必要がなく、迅速且つ簡素に剥離検査を行うことができる。また、剥離検査を製造工程の途中で行うことができ、接着層の剥離を早期に発見できる。

また、密着手段により作業台にセパレータを密着させながら剥離検査を行う。このため、検査エラーが発生することなく、精度良く剥離検査を行うことができる。

前記請求項７に係る発明によれば、作業台に形成された吸引孔によってセパレータを吸引することで、セパレータを作業台に密着させることができる。

前記請求項８に係る発明によれば、加圧板をセパレータの上に載置することで、セパレータを作業台に密着させることができる。

前記請求項９に係る発明によれば、セパレータにおける第１接着層が形成された部分の全体に、複数の超音波探傷機が配置されている。このため、第１接着層の全体で剥離検査を同時に行うことができる。

本発明の実施形態について図面を参照しつつ説明する。本実施形態において製造される燃料電池は、水素ガスと空気との供給を受けて、水素と酸素との電気化学反応により発電する固体高分子型の燃料電池である。図１、図２に示すように、燃料電池１０は、複数の単セル１を積層したものである。単セル１は、中間部材１３と、中間部材１３の両面にフレーム１５を介在させて配置されたセパレータ１７とを備える。中間部材１３は、電解質膜１１ａの両側に触媒層１１ｂ及び拡散層１１ｃを設けてなる膜電極接合体１１と、膜電極接合体１１の外周縁を保持するガスケット１２とからなる。セパレータ１７，フレーム１５及びガスケット１２には、水素、空気、水などを流出入させるマニホールド１７ｅ、１５ｅ、１２ｅが厚み方向に同一位置に形成されている。

燃料電池の単セル１を製造するに当たっては、図３に示すように、セパレータ１７を保持するセパレータ保持具２が用いられる。セパレータ保持具２は、燃料電池の積層工程でセパレータ１７が載置される作業台３と、作業台３に設けられた多数の吸引口３０と、超音波探傷機５とをもつ。

作業台３は、矩形平板状の上パネル３１と、上パネル３１の下部に設けられた矩形の箱体３２と、箱体３２の内部に形成された減圧室３３とをもつ。図４，図５に示すように、上パネル３１は、セパレータ１７が載置される２つのセパレータ領域３１ａをもつ。２つのセパレータ領域３１ａは、互いに同形状で、一方にはアノード側のセパレータが載置され、他方にはカソード側のセパレータが載置される。セパレータ領域３１aの周縁部３１ｂには、減圧室３３に通じる多数の吸引口３０が形成されている。多数の吸引口３０は、セパレータ領域３１ａの周縁部３１ｂであって、フレーム１５が接着される接着部位に対応する接着領域３１ｃ及びその内側周縁領域３１ｄに、フレーム１５の周方向に沿って千鳥状に配列している。多数の吸引口３０のピッチは、２〜１５ｍｍ、好ましくは３〜１０ｍｍである。図４，図５に示すように、吸引口３０のピッチは、セパレータ領域３１aのいずれの部位でも一定であってもよいが、セパレータ領域３１aの内、セパレータ１７の反りが発生し易い部分が配置される部位は小さくし、セパレータ１７の反りが発生しにくい部分が配置される部位は大きくしてもよい。例えば、吸引口３０のピッチは、セパレータ領域３１ａの内、セパレータ１７のマニホールド１７ｅ周縁が配置されるマニホールド周縁領域３１ｅやセパレータ１７のコーナー部１７ｆが配置されるコーナー領域３１ｆは、反りが発生しやすい。したがって、マニホールド周縁領域３１ｅ又はコーナー部７ｆでは、吸引口３０のピッチを２〜３ｍｍと小さくするとよい。一方、セパレータ１７の直線状側部１７ｇは、反りが発生しにくい。したがって直線状側部１７ｇが配置される側部領域３１ｇでは吸引口３０のピッチを１０〜１５ｍｍと大きくしてもよい。吸引口３０の直径は、たとえば、１．５ｍｍである。

図３、図４に示すように、箱体３２は、その周壁において上パネル３１をボルト３３にて気密的に締結している。箱体３２は、セパレータ領域３１ａに対応する部位にそれぞれ減圧室３３を設けている。減圧室３３同士の間は、隔壁３４で気密的に区画されている（図７）。各減圧室３３を構成する箱体３２の周壁は、吸引パイプ３５が貫通する貫通穴３２ａをもつ。吸引パイプ３５には、ブロアファン３７が設けられていて、ブロアファン３７の作動ＯＮ／ＯＦＦによって、減圧室３３内の空気の吸引が開始／停止される。

図３、図５に示すように、超音波探傷機５は、上パネル３１のセパレータ領域３１ａの周縁部３１ｂであって、フレーム１５が接着される接着部位に対応する接着領域３１ｃの中の吸引口３０同士の間に、複数個配置されている。複数の超音波探傷機５は、セパレータ領域３１ａの接着領域３１ｃに一定の間隔を隔てて配置されていてもよい。図５，図１に示すように、好ましくは、超音波探傷機５は、接着領域３１ｃの中の、少なくともセパレータ１７の反りが発生しやすい部分が配置される部位、例えば、セパレータ１７のマニホールド１７ｅ周縁が配置されるマニホールド周縁領域３１ｅやセパレータ１７のコーナー部１７ｆが配置されるコーナー領域３１ｆに設置されているとよい。

超音波探傷機５は、探傷面に対して垂直方向に超音波を送受信するものであり、被検査体であるセパレータ１７及びフレーム１５に向けて超音波を発信し、その反射波を受信することで、非破壊で内部の傷を外表面から検査する。本実施形態においては、超音波探傷機５の探傷検査性能を、フレーム１５及びセパレータ１７と接着層１６との界面の剥離検査に用いたものである。超音波探傷機５は、公知のものを用いることができ、例えば、上パネル３１に設置される探触子５１と、作業台３の外部に設置される本体部５２とをもつ。

図３、図６に示すように、探触子５１は、圧電素子からなり、電圧をかけることにより電圧の大きさに応じて伸縮し、電気信号を超音波に変化したり、逆に超音波を電気信号に変換したりする。探触子５１の脚部５１ｂは、ネジ切りされていて、上パネル３１に形成された雌ネジ部３１ｈに螺着され、ナット３１ｉで締結されている。探触子５１の先端部５１ａは、円形断面をもち、セパレータ１７のフレーム１５が接着される接着部位に対応する接着領域３１ｃの幅よりも小さい直径をもつ（図５）。探触子５１の先端部５１ａは、作業台３の上パネル３１の上面３１ａと面一に配置されていて、作業台３に被検査体が載置されると、被検査体であるセパレータ１７の表面１７ａに探触子５１が当接する。探触子５１は、被検査体に当接させて超音波を送受信するとともに被検査体から受信した反射波に基づいて受信信号を発生させる。本体部５２は、作業台３の外部に配置されていて、作業台３の内部に設置されている多数の探触子５１とケーブル５５で連結されている。ケーブル５５は、減圧室３３を構成する箱体３２の周壁に形成された貫通穴３２ｂに貫挿されて、貫通穴３２ｂの周縁に設けられた弾性シール材３２ｃにより気密を保持している。

図６に示すように、本体部５２は、複数の探触子５１より発生される受信信号を増幅しデジタル化する増幅Ａ／Ｄ変換回路５２ａと、内部に剥離部分がない被検査体を予め検査したときの基準データを記憶する記憶部５２ｂと、各探触子５１より発生され増幅されデジタル化された受信信号を基準データと比較することで被検査体の内部に剥離部分が有るか否かを判断する判断部５２ｃと、各探触子５１から受信し増幅された受信信号を表示するとともに判断部５２ｃで判断された結果を表示する表示部５２ｄとをもつ。判断部５２ｃでは、超音波の発信から受信までの経過時間に対応する反射強度が、基準データの強度よりも高いか否かで剥離部分の有無を判断する。反射強度が基準データよりも高い場合には、剥離部分があると判断し、高くない場合、即ち同じか低い場合には、剥離部分がないと判断する。なお、本実施形態で用いる超音波探傷機５は、被検査体から反射してくる反射波を比較基準データと比較して剥離部分の有無を判断しているが、公知の他の判断手法を採用することもできる。

次に、上記セパレータ保持具を用いて燃料電池を製造する方法について説明する。

（第1接着工程）
まず、図７（ａ）に示すように、セパレータ保持具２の作業台３の上の２つのセパレータ領域３１ａに、セパレータ１７を載置する。セパレータ１７は、平板状のプレスメタルセパレータである。次に、ブロアファンの作動を開始して、減圧室３３を減圧状態にして吸引口３０を通じてセパレータ１７を吸引する。吸引状態のセパレータ１７に、熱硬化性樹脂からなる接着剤を塗布して第１の接着層１６を形成する。第１の接着層１６は、フレーム１５が配置される部位の全面に形成する。次に、吸引状態のセパレータ１７の上に、第１の接着層１６を介して四角枠状のフレーム１５を載置する。

次に、図７（ｂ）に示すように、ブロアファンの作動を停止して吸引口３０からの吸引を停止し、フレーム１５を載せたセパレータ１７を作業台３からはずす。そして、セパレータ１７を熱処理用プレート９の上に移し替え、熱処理装置に入れ、熱処理を行う。これにより、接着層１６を熱硬化させて、セパレータ１７にフレーム１５の裏面１５ａを接着して、積層体６を得る。

（剥離検査工程）
次に、図７（ｃ）に示すように、積層体６を熱処理用プレート９からセパレータ保持具２の作業台３に移し替える。セパレータ保持具２は、第１の接着層１６をセパレータ１７に形成したときに用いたものと同様である。そして、ブロアファンを作動させて吸引口３０からの吸引を開始し、積層体６を、作業台３に密着させる。この密着状態を保持しながら、以下に示すように超音波探傷機５によりセパレータ１７と接着層１６との界面に剥離が有るか否かを検査する。即ち、超音波探傷機５の探触子５１から超音波５０を、作業台３上の積層体６に向けて垂直方向に発信させる。すると、図３、図６に示すように、超音波５０は、その一部が積層体６のセパレータ１７の表面１７ａで反射し、他の一部は積層体６の内部に伝搬する。そして、セパレータ１７と接着層１６との間のセパレータ側接着面１６ａ、接着層１６とフレーム１５との間のフレーム側接着面１６ｂ、及びフレーム１５の表面１５ｂで反射し、各反射波が探触子５１でエコーとして受信される。受信したエコーは、超音波探傷機５の表示部５２ｄに表示される。

図９に、被検査体である積層体６の状態と、超音波のエコー強度曲線との関係を示す。図９の右側の曲線グラフにおいて、横軸は超音波が発信されてからの時間を示し、縦軸は反射波の強度を示している。図９（ａ）に示すピークＰ１は、作業台３と対向するセパレータ１７の表面１７ａ（積層体６の表面）で反射した表面エコーに該当し、ピークＰ２は、健全なセパレータ側接着面１６ａで反射したセパレータ側接着面エコーに該当し、ピークＰ３は、健全なフレーム側接着面１６ｂで反射したフレーム側接着面エコーに該当し、ピークＰ４は、積層体６のフレーム１５の表面１５ｂ（積層体６の底面）で反射した底面エコーに該当する。この波形は、比較基準となる。

図９（ｂ）は、セパレータ側接着面１６ａに剥離部分１６ｃがある場合のエコーを示す。同図において、ピークＰ５は、剥離部分１６ｃをもつセパレータ側接着面１６ａで反射したエコーに該当する。このピークＰ５は、セパレータ側接着面１６ａが健全な場合のピークＰ２（図９（ａ））よりも大きい。

図９（ｃ）は、セパレータ側接着面１６ａ及びフレーム側接着面１６ｂに剥離部分１６ｃ、１６ｄがある場合のエコーを示す。同図において、ピークＰ５は、剥離部分１６ｃをもつセパレータ側接着面１６ａで反射したエコーに該当し、ピークＰ６は、剥離部分１６ｄをもつフレーム側接着面１６ｂで反射したエコーに該当する。これらのピークＰ５，Ｐ６は、セパレータ側接着面１６ａ及びフレーム側接着面１６ｂが健全な場合のピークＰ２，Ｐ３（図９（ａ））よりも大きい。

図６に示すように、超音波探傷機５の本体部５２の判断部５２ｃは、多数の探触子５１から送られてくる反射波に基づいて、積層体６に剥離部分が有るか否かの判断をそれぞれ行う。積層体６に超音波を発信したときのエコー曲線が、図９（ａ）のエコー曲線（比較基準）と同じ波形である場合には、剥離部分がなく健全であると判断され、図９（ｂ）又は図９（ｃ）の波形である場合には、剥離部分があると判断される。そして、探触子５１から送られてくるエコーで剥離有りと判断された異常数を累積する。すべての探触子５１の検査の結果、異常数がゼロの場合には、その積層体６は「合格品」であると判定され、異常数が「１以上」の場合には、その積層体６は「不合格品」と判定される。

ここで、図９（ｄ）に、セパレータ１７に反りが発生して、積層体６が作業台３から浮き上がり、積層体６が探触子５１と接触していない場合のエコー曲線を示す。同図より明らかなように、積層体６の浮き上がり部６ａで反射したエコーは、振幅の大きい多数のピークＰ７として検出されるとともに、また、セパレータ側接着面エコーのピークＰ２、フレーム側接着面エコーのピークＰ３及び底面エコーのピークＰ４が、積層体の浮き上がりのない場合のＸ軸方向の位置（図９（ｄ）の点線部）よりも後方側にシフトしてしまう。即ち、積層体６の内部及び底面で反射されたエコーの受信時間が、積層体の浮き上がりのない場合の図９（ａ）に示す基準データ曲線（図９（ｄ）の点線部）に比べて遅延してしまう。エコーの受信時間の遅延度は、積層体の反り量によって変化するため、データ上で反りのない場合の時間軸に補正することも困難である。このため、比較基準対象である図９（ａ）の波形と時間軸がずれてしまい比較することができず、剥離の有無の検出をすることができない。

本実施形態では、超音波探傷機５で積層体６の中のセパレータ側接着面１６ａ及びフレーム側接着面１６ｂに剥離部分の有無を検査するときには、作業台３の吸引口３０を通じて積層体６を吸引している。このため、積層体６のセパレータ１７は、反りが矯正され作業台３の上パネル３１に密着して、超音波探傷機５の探触子５１に接触する。ゆえに、図９（ｄ）に示すような積層体６の探触子５１への非接触による検出不能状態となるおそれはない。

（第2接着層形成工程）
次に、前記の超音波探傷機による剥離部分の有無の検査の結果「合格品」と判定された積層体６だけについて、以下の後工程を行う。即ち、図７（ｄ）に示すように、「合格品」と判定された積層体６のフレーム１５の表面１５ｂに、第２の接着層１４を形成する。接着層１４の形成は、剥離検査を行った作業台３の上で、剥離検査に連続して行う。作業台３の減圧室３３は、減圧を維持する。第２の接着層１４は、熱硬化性の接着剤からなり、前記の第１の接着剤１６と同様のものである。

（第2接着工程）
次に、積層体６のフレーム１５の内側に、流路形成材１８を配置する。流路形成材１８は、反応ガスや生成水などの流路を構成しており、例えば、金属粉末に発泡剤を加え発泡させることにより形成された金属多孔体などからなる。本実施形態では、セパレータ１７と流路形成材１８とを別体で構成しているが、セパレータ１７自体に溝状の流路を形成してもよい。

次に、図８（ａ）に示すように、２つの積層体６のうち一方の積層体６のフレーム１７の上に、中間部材１３を載置する。中間部材１３は、膜電極接合体１１と、膜電極接合体１１の周囲を保持するガスケット１２とからなる。図２に示すように、膜電極接合体１１は、電解質膜１１ａの両面に、触媒層１１ｂ及び拡散層１１ｃを形成したものである。電解質膜１１ａは、プロトン伝導性をもち、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す固体高分子材料の薄膜であり、たとえば、ナフィオンからなる。触媒層１１ｂは、電気化学反応を促進する触媒、例えば、白金が担持されている。拡散層１１ｃは、カーボン製の多孔体である。ガスケット１２は、弾性を有するゴム製の絶縁性樹脂材料からなり、膜電極接合体１１の外周縁に射出成形することで膜電極接合体１１と一体的に形成される。積層体６の上に中間部材１３を載置すると、フレーム１５は、第２の接着層１４を介して中間部材１３のガスケット１２に配置される。

次に、図８（ｂ）に示すように、中間部材１３を積層した積層体６を載せていた一方のセパレータ領域３１ａの下の減圧室３３（図８（ｂ）の左側の減圧室３３）の減圧状態を維持し、積層体６のみを載せていた他方のセパレータ領域３１ａの下の減圧室３３（図８（ｂ）の右側の減圧室３３）を開放させる。そして、他方の積層体６を作業台３からはずして、一方の積層体６上の中間部材１３の上に載置する。このとき、他方の積層体６を反転させて、積層体６のフレーム１５の表面１５ｂを中間部材１３のガスケット１２に対向させる（図１参照）。

次に、図８（ｃ）示すように、両面に積層体６，６を載置した中間部材１３を作業台３からはずして、熱処理用プレート９の上に移し替え、熱処理装置にて熱処理を行う。これにより、接着層１４を熱硬化させて、フレーム１５の表面１５ｂを中間部材１３に接着して、単セル１を得る。

（セル積層工程）
その後、単セル１を、熱処理用プレート９から、超音波探傷機を備えた作業台に移し替える。そして、作業台の減圧室を減圧状態とし、吸引口により吸引しながら、作業台上で、複数の単セル１を厚み方向に積層して、燃料電池１０を得る。

本実施形態においては、セパレータ１７にフレーム１５の裏面１５ａを第１の接着層１６で接着する第１接着工程の後であって、フレーム１５の表面１５ｂに第２の接着層１４を形成する第２接着層形成工程の前に、第２接着層形成工程でセパレータ１７が載置される作業台３の上で、超音波探傷機５によりフレーム１５とセパレータ１７との間に接着層１６の剥離部分が有るか否かを検査している。このため、製造工程の中で接着層１６の剥離の有無を検査できる。即ち、検査のための専用検査台を用いずに、製造工程で用いられる作業台３に探傷検査機５を取り付けることによって、剥離検査を、製造工程の中で行うことができる。このため、検査のための専用設備を追加する必要がない。また、専用作業台にセパレータ１７を移し替える手間もなく製造工程数の増加を抑制できる。また、剥離検査を製造工程の途中で行うことができ、第１の接着層１６の剥離を早期に発見できる。

また、剥離検査時には、吸引口３０からの吸引によって積層体６の反りが矯正されて積層体６を探触子５１に確実に接触させることができる。したがって、超音波探傷機５により剥離検査を精度良く行うことができる。

また、セパレータ１７、フレーム１５及び中間部材１３を積層する積層工程のほぼ全工程において、吸引口３０を通じてセパレータ１７を作業台３に密着している。このため、積層工程中の、接着剤の塗布、各部材の積層時の位置合わせを正確に行うことができる。

また、本実施形態においては、セパレータ１７に第１の接着層１６を用いてフレーム１５を接着した後であって、次の工程である第２の接着層１４を形成する工程の前において、剥離検査を行っている。このため、接着層１６の剥離の有無を早期に発見することができる。

また、本実施形態では、剥離検査を、セパレータ１７にフレーム１５を接着した後であって次の第２接着層形成工程を行う前に行っているが、図１０に示すように、単セル１を形成した後であって単セル１を積層する前に剥離検査を行っても良い。この場合には、単セル１を作業台３に載せ、吸引口３０により単セル１を吸引して作業台３に密着させる。この作業台３は、単セル１を積層する作業を行うものである。この状態で、超音波探傷機５で単セル１の剥離検査を行う。この場合には、フレーム１５の裏面１５ａに形成された第１の接着層１６の第１の剥離検査だけでなく、フレーム１５の表面１５ｂに形成された第２の接着層１４の第２の剥離検査も同時に検査することができる。

また、図１０に示すように、単セル１の剥離検査を行う場合には、吸引とともに又は吸引に代えて、単セル１の上に、加圧板８を載せて単セル１を作業台３に密着させてもよい。これにより、セパレータ１７の反りを矯正してセパレータ１７を作業台３に密着させることができる。

また、本実施形態では、図７（ｃ）に示すように、剥離検査の際に積層体６を吸引口３０により吸引しているが、吸引とともに又は吸引に代えて、加圧板８を積層体６に載せても良い。加圧板８は、フレーム１５を介してセパレータ１７の周縁部に荷重を加え、セパレータ１７の反りを矯正し作業台３に密着させることができる。

なお、本実施形態においては、セパレータ１７に第１の接着層１６を形成する工程から、中間部材１３の両面に積層体６を載置する工程までにおいて、超音波探傷機５を備えたセパレータ保持具２を用いている。しかし、少なくともフレーム１５に第２の接着層１４を形成する工程で、超音波探傷機５を備えたセパレータ保持具２を用いれば良い。たとえば、セパレータ１７の表面１７ａに第１の接着層１６を形成する工程（図６（ａ））では、超音波探傷機５を備えていなくてもよい。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載した本発明の主旨を逸脱しない範囲内で種々の変形が可能であることは勿論である。

本発明の実施形態で製造される燃料電池の斜視図である。 本発明の実施形態で製造される燃料電池の単セルの断面図である。 図４のＡ−Ａ矢視線断面図である。 本実施形態の製造方法で用いられる作業台の平面図である。 セパレータ領域を説明するための図４の作業台の拡大平面図である。 本実施形態のセパレータ保持具の作動を説明するためのブロック図である。 本実施形態の燃料電池の製造方法を示す作業台及びセパレータの断面図であって、（ａ）はセパレータの表面に接着層によりフレームを積層する工程を示し、（ｂ）は熱処理工程を示し、（ｃ）は剥離検査を行う工程を示し、（ｄ）はフレームの表面に接着剤を塗布する工程を示す。 図７に続く燃料電池の製造方法を示す作業台及びセパレータの断面図であって、（ａ）はフレームの表面に中間部材を載置する工程を示し、（ｂ）は中間部材の上にフレームを介してセパレータを積層する工程を示し、（ｃ）は熱処理工程を示す。 本実施形態における、超音波探傷機による積層体の剥離検査の方法を示す図であって、（ａ）はセパレータ側接着面及びフレーム側接着面が健全である場合の積層体の剥離検査結果を示し、（ｂ）はセパレータ側接着面に剥離部分がある場合の積層体の剥離検査結果を示し、（ｃ）はセパレータ側接着面及びフレーム側接着面に剥離部分がある場合の積層体の剥離検査結果を示し、（ｄ）は積層体が作業台から浮き上がっている場合の剥離検査結果を示す。 変形例としての、剥離検査を行っている単セルの断面図である。

符号の説明

１：単セル、２：セパレータ保持具、３：作業台、５：超音波探傷機、６：積層体、８：加圧板、９：熱処理用プレート、１０：燃料電池、１１：膜電極接合体、１１ａ：電解質膜、１１ｂ：触媒層、１１ｃ：拡散層、１２：ガスケット、１３：中間部材、１４：第２の接着層、１５：フレーム、１５ａ：フレームの裏面（第１面）、１５ｂ：フレームの表面（第２面）、１６：第１の接着層、１６ａ：セパレータ側接着面、１６ｂ：フレーム側接着面、１６ｃ：剥離部分、１７：セパレータ、１７ａ：セパレータの表面（対向面）１８：流路形成材、３０：吸引口、３１：上パネル、３１ａ：セパレータ領域、３１ｂ：周縁部、３１ｃ：接着領域、３１ｄ：内側周縁領域、３２：箱体、３３：減圧室、３４：隔壁、３５：吸引パイプ、３７：ブロアファン、５０：超音波、５１：探触子、５２：本体部、５５：ケーブル。

Claims (9)

1. 電解質膜の両面に触媒層及び拡散層が形成されてなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の外周縁を保持するガスケットとからなる中間部材の両面に、フレームを介設させて、セパレータを積層してなる燃料電池を製造する方法において、
   前記セパレータに第1接着層を介して前記フレームの第1面を接着する第1接着工程と、
   前記フレームの前記第1面と反対側の第2面に第２接着層を形成する第２接着層形成工程と、
   前記フレームの前記第2面に前記中間部材を積層することで、前記第２接着層により前記フレームの前記第2面に前記中間部材を接着する第２接着工程と、をもち、
   前記第１接着工程よりも後の工程において、前記セパレータが載置される作業台に、前記セパレータの少なくとも前記フレームが接着されている接着部位の前記作業台と対向する対向面を密着させながら、前記作業台に設けた超音波探傷機により前記フレームと前記セパレータとの間に前記第１接着層の剥離部分が有るか否かの第１の剥離検査を行うことを特徴とする燃料電池の製造方法。
2. 前記第1接着工程と前記第２接着層形成工程との間において、前記第２接着層形成工程で用いられる前記作業台に前記セパレータの前記対向面を密着させながら前記第１の剥離検査を行うことを特徴とする請求項１記載の燃料電池の製造方法。
3. 前記第２接着工程において前記中間部材の両面に前記フレームの前記第2面を接着して単セルを形成した後に、該単セルを複数積層するセル積層工程を行う場合には、前記第２接着工程と前記セル積層工程との間において、前記積層工程で用いられる前記作業台に、前記セパレータの前記対向面を密着させながら、前記超音波探傷機により、前記フレームと前記セパレータとの間に前記第１接着層の剥離部分が有るか否かの前記第１の剥離検査を行うとともに、前記フレームと前記中間部材との間に前記第２接着層の剥離部分が有るか否かの第２の剥離検査も行うことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の燃料電池の製造方法。
4. 前記超音波探傷機に加えて更に吸引孔を設けた前記作業台の上に、前記セパレータを載置し、前記吸引孔を通じて前記セパレータを吸引することで、前記セパレータを前記作業台に密着させることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか１項に記載の燃料電池の製造方法。
5. 前記作業台の上に載置された前記セパレータを、加圧板により前記作業台に向けて加圧することで、前記セパレータの前記対向面を前記作業台に密着させることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の燃料電池の製造方法。
6. 電解質膜の両面に触媒層及び拡散層が形成されてなる膜電極接合体と該膜電極接合体の外周縁を保持するガスケットとからなる中間部材と、該中間部材の両面にフレームを介して積層されたセパレータとを有するとともに、前記セパレータと前記フレームとの間が第１接着層で接着され、前記フレームと前記中間部材との間が第２接着層で接着されてなる燃料電池を製造する際に前記セパレータを載置する作業台と、
   前記作業台に、前記セパレータの少なくとも前記フレームが接着されている接着部位の前記作業台と対向する対向面を密着させる密着手段と、
   前記作業台の表面に配設されているとともに、前記作業台に密着された前記セパレータの前記接着部位に向けて超音波を送受信することで少なくとも前記フレームと前記セパレータとの間に前記第１接着層の剥離部分が有るか否かを検査する超音波探傷機と、をもつことを特徴とするセパレータ保持具。
7. 前記密着手段は、前記作業台に形成された吸引孔であることを特徴とする請求項６記載のセパレータ保持具。
8. 前記密着手段は、前記セパレータの上に載置される加圧板であることを特徴とする請求項６又は請求項７に記載のセパレータ保持具。
9. 前記セパレータにおける前記第１接着層が形成された部分の全体に、複数の前記超音波探傷機が配置されていることを特徴とする請求項６ないし請求項８のいずれか１項に記載のセパレータ保持具。

Images