JP2009081348A - 界面ラフネス緩和膜、配線層、半導体装置および半導体装置の製造方法 - Google Patents

界面ラフネス緩和膜、配線層、半導体装置および半導体装置の製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】リーク電流量が少なく、ＴＤＤＢ耐性の高い配線層を得ることができ、これにより、消費電力が小さく、信頼性の高い半導体装置を製造することができる技術を提供する。
【解決手段】絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、Ｓｉ−Ｏ結合を有し、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合との少なくともいずれか一方を有し、かつ、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合とをその合計で一分子中に少なくとも二つ有するケイ素化合物を含有してなる組成物を用いてなり、絶縁膜との接触面の反対側の面で配線とも接触し、絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、配線と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい界面ラフネス緩和膜を使用する。
【選択図】図１２

Description

本発明は、半導体装置等における、絶縁膜と配線との間の界面における界面ラフネス（粗度）の緩和技術に関する。
従来から、配線層絶縁膜中のリーク電流による消費電力の増加が知られていたが、半導体デバイスの配線間隔が１μｍを超える世代ではリークによるデバイス全体への影響は少なかった。しかし、配線間隔が１μｍ以下では配線間隔の狭隘化と配線規模の増大から消費電力への影響が大きくなり、特に、今後０．１μｍ以下の配線間隔で回路を形成すると、配線間のリーク電流がデバイスの特性・寿命に大きく影響を及ぼすようになってくる。
現在、半導体装置の配線を形成する方法としては、たとえば、まずエッチングにより絶縁膜に配線の形状を有する溝を形成し、その溝にめっきにより銅配線を形成するダマシン法が用いられている。しかし、このダマシン法ではエッチングの際に必ず絶縁膜が損傷を受けるため、リーク量の増大、あるいは、配線溝ラフネスによるＴＤＤＢ（時間依存性絶縁破壊）特性の劣化等が発生し、半導体製造における歩留まりの低下や信頼性低下の大きな一因となっている。
このような事情から、配線溝を形成する際に、エッチングを行う段階で絶縁膜損傷を抑えるか、あるいは、エッチングを行った後にリークを減少させるための表面処理を行うこと等が必要とされている。
エッチング損傷を抑えるための表面処理としては、エッチング後の配線溝を疎水化することが行われている（たとえば、特許文献１〜５参照。）。
特開平６−２６７９４６号公報（請求の範囲） 特表２００４−５１１８９６号公報（請求の範囲） 特表２００４−５１３５０３号公報（請求の範囲） 特開２００４−２９２３０４号公報（請求の範囲） 特表２００７−５０８６９１号公報（請求の範囲）
しかしながら、上記のような方法では、ＴＤＤＢ試験等の信頼性試験を行っても必要な特性は得られず、信頼性の向上には更なる改良が必要であることが判明した。
本発明は、上記問題を解決し、配線溝形成のためのエッチング処理を行う段階で、絶縁膜に対する損傷の影響を解消する技術を提供することを目的としている。本発明の更に他の目的および利点は、以下の説明から明らかになるであろう。
本発明の一態様によれば、絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、Ｓｉ−Ｏ結合を有し、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合との少なくともいずれか一方を有し、かつ、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合とをその合計で一分子中に少なくとも二つ有するケイ素化合物を含有してなる組成物を用いてなり、絶縁膜との接触面の反対側の面で配線とも接触し、絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、配線と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい、界面ラフネス緩和膜が提供される。
上記ケイ素化合物が、式（１）〜（３）の少なくともいずれか一つの式で表される部分を一分子中に少なくとも一つ有することが好ましい、
Ｎ−Ｓｉ−Ｎ・・・・・・（１）
Ｎ−Ｓｉ−Ｃｌ・・・・・・（２）
Ｃｌ−Ｓｉ−Ｃｌ・・・・・・（３）
（ここで、式（１）〜（３）に示されていないＳｉの結合手は、更にＮやＣｌに結合していてもよい）。
本発明態様により、消費電力が小さく、信頼性の高い配線層や半導体装置を製造することができる。
本発明の他の一態様によれば、上記の界面ラフネス緩和膜を含んでなる半導体装置の製造方法であって、５０℃〜２００℃の温度で、半導体装置上の絶縁膜を上記組成物で処理することを含む半導体装置の製造方法が提供される。
上記処理後に、Ｓｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物で上記界面ラフネス緩和膜を処理することを含むことが好ましい。
本発明によれば、リーク電流量が少なく、ＴＤＤＢ耐性の高い配線層を得ることができ、これにより、消費電力が小さく、信頼性の高い半導体装置を製造することができる。
以下に、本発明の実施の形態を図、表、実施例等を使用して説明する。なお、これらの図、表、実施例等および説明は本発明を例示するものであり、本発明の範囲を制限するものではない。本発明の趣旨に合致する限り他の実施の形態も本発明の範疇に属し得ることは言うまでもない。図中、同一の符号は同一の要素を表す。
本発明において、「界面ラフネス緩和膜」とは、ある層と接触した状態の膜であって、その層との接触面（すなわち界面）より、その層と接触していない側の表面（または界面）がより滑らかである（すなわちより粗くない）膜を意味する。
本発明の一態様によれば、絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、その反対側の面で配線とも接触する界面ラフネス緩和膜が設けられる。この界面ラフネス緩和膜においては、絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、その反対側の面にある配線と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい。このような界面ラフネス緩和膜が存在することで、このような配線を含む配線層の信頼性を向上させることができる。ラフネスは公知のどのような方法で測定してもよい。ＡＦＭ（原子間力顕微鏡）を用いて測定した表面像から得られる算術平均粗さＲａを好適に使用できる。
本発明において、「絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、その反対側の面で配線とも接触する界面ラフネス緩和膜」は、絶縁膜／界面ラフネス緩和膜／配線の順に構成される層構造であれば、どのような空間配置のものも含まれる。例えば半導体装置内に設けられた場合、半導体装置の基板面に対し、界面ラフネス緩和膜の面方向が、平行であっても、垂直であっても、それ以外の方向を向いていてもよい。
なお、ある絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間に他の層が介在する場合、その層が機能的に絶縁膜として働き得るものであれば、その層を本発明に係る絶縁膜と考えることができる。同様に、ある配線と界面ラフネス緩和膜との間に他の層が介在する場合、その層が機能的に導電性を持ち配線の一部として働き得るものであれば、その層を本発明に係る配線と考えることができる。従って、導電性のバリアメタル層が界面ラフネス緩和膜と配線との間に存在する場合には、このバリアメタル層を配線の一部と考えることができる。
上記構成を充足することにより、リーク電流量が減少し、ＴＤＤＢ耐性が高くなる等の効果が得られれば、界面ラフネス緩和膜が介在する効果が得られたと考えることができる。
絶縁膜／界面ラフネス緩和膜／配線の構造を具体的に示すと図１１，１２の例を挙げることができる。図１１には、絶縁膜／界面ラフネス緩和膜／配線の構造の平面図を、図１２には、そのような構造の側断面図を示す（図１１では、絶縁膜上の界面ラフネス緩和膜は示されていない）。図１１，１２では、配線１１１の両側および下側にバリアメタル層１１２があり、その両側に本発明に係る界面ラフネス緩和膜１１３があり、その両側に粗面を持つ絶縁膜１１４が配置されている。図１２では、絶縁膜１１４中に配線層１１１が埋設されており、界面ラフネス緩和膜１１３は、図中Ａ，Ｂ，Ｃの位置に形成されている。
Ａ，Ｂ，Ｃの位置が本発明に係る界面ラフネス緩和膜が絶縁膜と接触した面とは反対側の面で配線と接触している例である（Ｂの位置ではその上に配線が設けられたときにこの条件を充足する）。この例は、配線層１１上やバリアメタル層１１２上には界面ラフネス緩和膜が形成されていない状態を示している。
Ａ，Ｂ，Ｃの位置の例の場合に本発明の効果が得られる理由は、恐らく、配線と接する界面ラフネス緩和膜の表面が絶縁膜と配線とが接触する場合の絶縁膜の表面（これが、絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスに相当する）に比べより平坦になることで、絶縁膜の荒れた表面や微細なクラック等の損傷に起因する電界集中等による、リーク量の増大、配線溝ラフネスによるＴＤＤＢ特性の劣化等を防止できるためであろうと考えられる。これにより、配線からのリーク電流量が少なくなり、従ってＴＤＤＢ耐性の高い配線層（例えばＬＳＩ配線層）を得ることができ、その結果、消費電力が小さく、信頼性の高い半導体装置を製造することができるようになる。なお、本発明における「配線層」とは配線構造を含む層を意味し、図１１，１２に示されるように、同一面内に配線以外の要素（例えば絶縁膜、界面ラフネス緩和膜、バリアメタル層等）を含む層を例示することができる。
本発明における絶縁膜は、導体間を絶縁する目的で使用される膜を意味し、具体的に「絶縁膜」と呼ばれるか否かを問わない。具体的には半導体装置の層間絶縁膜や配線分離絶縁膜やそれらの膜の保護膜（たとえばＣＭＰの終点を決めるためのストッパ膜）を挙げることができる。膜厚についても特に制限はなく、使用される場所についても特に制限はない。
本発明における絶縁膜に使用される材料についても特に制限はなく、公知の材料から適宜選択することができるが、本発明が配線間隔が１μｍ以下の用途に特に適することから、低誘電率の絶縁膜が形成できるものが好ましい。より、具体的には、絶縁膜が空孔（ポア）を有すること、絶縁膜の比誘電率が２．７以下の低誘電率絶縁膜であることが好ましく、２．５以下の低誘電率絶縁膜であることがより好ましい。一般的に、絶縁膜は比誘電率が２．７程度より小さくなると、その絶縁性・信頼性が急激に低下する傾向があるため、本発明の効果が特に有用である。
絶縁膜、特に２．５以下の低誘電率絶縁膜は、下記式（１６）〜（１９）で表されるシラン化合物を単独または組み合わせ、テトラアルキルアンモニウムハイドロオキサイドの存在下にて加水分解して得られる有機ケイ素化合物を含む液状組成物を、被加工基材上に塗布し、被加工基材上に塗布された液状組成物からなる被膜を８０℃以上３５０℃以下の温度で加熱処理し、生成した被膜を３５０℃より高く４５０℃以下の温度で焼成することで得ることができるので、具体的にはこのような絶縁膜を使用することが好ましい。
Ｓｉ（ＯＲ１１１）４・・・（１６）
Ｘ１Ｓｉ（ＯＲ１１２）３・・・（１７）
Ｘ２Ｘ３Ｓｉ（ＯＲ１１３）２・・・（１８）
Ｘ４Ｘ５Ｘ６ＳｉＯＲ１１４・・・（１９）
（式（１６）〜（１９）中、Ｘ１〜Ｘ６は、互いに独立に、水素原子、フッ素原子、炭素数１〜８のアルキル基、フッ素置換アルキル基、アリール基およびビニル基からなる群から選ばれる。Ｒ１１１〜Ｒ１１４は互いに独立に、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数２〜２０のアルケニル基、アルキニル基、アルキルカルボニル基、アルケニルアルキル基およびアルキニルアルキル基ならびに炭素数６〜２０のアリール基からなる群から選ばれた基である。）
このようにして得られる低誘電率膜は同等の誘電率を持つ他の低誘電率膜と比較して機械的強度・絶縁性・信頼性に優れていることが多く、絶縁性・信頼性のより高い配線層（ＬＳＩ配線層等）の形成に寄与し得る。
なお、その他に、たとえばＳｉＣ膜（多くの場合Ｏ，Ｎ，Ｈ等がある程度の濃度で含まれている）、ＳｉＮ膜、ＳｉＦ膜等の絶縁膜を使用することもできる。これらは半導体装置に多用されており、本発明の効果に対する期待が大きい。
本発明に係る配線に使用できる材料については特に制限はなく、銅、アルミニウム、金、プラチナ等の公知の材料の中から適宜選択することができる。
本発明に係る界面ラフネス緩和膜は、絶縁膜の表面粗化を伴う処理の後に設けられたものであることが好ましい。表面粗化を伴う処理には、その処理により表面が粗化するものであれば、どのような処理を含めてもよい。具体的には、エッチング等のように絶縁膜を削り取る操作が含まれる。また通常は表面を滑らかにするための処理と考えられるＣＭＰも、絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、配線と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい条件を満たしさえすれば、表面粗化を伴う処理の範疇に属すると考えることができる。
このような処理の後の絶縁膜は表面が粗化し、微細なクラック等の損傷も発生し得るので、リーク量の増大、配線溝ラフネスによるＴＤＤＢ特性の劣化等が発生し、半導体製造における歩留まり・信頼性低下の大きな一因となり得るが、このような場合に、界面ラフネス緩和膜を設けると、絶縁膜と配線とが直接接触する場合の界面ラフネスに比べ、絶縁膜と接触しない側の界面ラフネス緩和膜の表面ラフネスが小さくなり、絶縁膜表面に生じた微細なクラック等の損傷が配線と直接接触することもなくなるので、配線からのリーク電流量が少なくなる、従ってＴＤＤＢ耐性の高いＬＳＩ配線層を得ることができ、これにより、消費電力が小さく、信頼性の高い半導体装置を製造することができるようになる。
界面ラフネス緩和膜の厚さは、実状をみて、（より具体的には絶縁膜の表面粗さや微細な損傷をどれだけ減らせるかの観点から）任意的に決めることができる。一般的には、平均膜厚が０．１〜５０ｎｍの範囲にあることが好ましい。０．１ｎｍ未満では、ラフネス緩和効果が得られない場合が多い。５０ｎｍを超えても特段の改良が望めない場合が多い。また、ビア孔の埋め込みによるビア抵抗の上昇・配線層実効誘電率の上昇といった不具合が発生する可能性がある。
本発明に係る界面ラフネス緩和膜については、この膜も絶縁膜の一部として機能することになるので、Ｓｉ−Ｏ結合を有することが好ましい。必要な絶縁性（特に低誘電率のもの）が得られ易いからである。
更に具体的に言えば、平均分子量が３００以下である条件と、一分子内に含まれるケイ素原子の数が５以下である条件との少なくともいずれか一つを満たすケイ素化合物を含有してなる組成物を本発明に係る界面ラフネス緩和膜を形成する材料（すなわち、界面ラフネス緩和膜形成材料）として使用することが好ましい。容易なプロセスを用いて、かつ他のプロセスに悪影響無く形成できるからである。平均分子量が３００を超えおよび／または一分子内に含まれるケイ素原子の数が５を超えると、ベーパー処理ができなくなる、銅配線のコンタクト不良が増す等、他のプロセスへの悪影響が大きい。
この組成物には、本発明の趣旨に合致する限り上記以外の成分が含まれていてもよい。たとえば粘度を低下させるための溶媒がその例である。
この組成物を使用すると、絶縁膜上に界面ラフネス緩和膜を設けた場合、絶縁膜との界面に比べ界面ラフネス緩和膜の自由表面を平坦化することができる。すなわち、絶縁膜の表面にこの組成物を用いて層を形成すると、その自由表面のラフネスは絶縁膜との界面のラフネスより小さくなる。従ってこの自由表面に接して配線を生成させれば、配線との間の界面のラフネスが絶縁膜との間の界面のラフネスより小さくなる。また、微細な損傷を修復することもできる。そこでこの界面ラフネス緩和膜上に図１１，１２のＡ〜Ｃのいずれかの構成になるように配線を形成すれば、「絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、その反対側の面で配線とも接触し、絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、配線と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい界面ラフネス緩和膜」を得ることができる。
界面ラフネス緩和膜は、半導体装置を加熱した状態で、絶縁膜を界面ラフネス緩和膜形成材料で処理することで得ることができる。ここで、「処理」とは、何らかの手段により、界面ラフネス緩和膜形成材料を絶縁膜に接触させることを意味する。「処理」としてはベーパー処理が好ましい。その後、この界面ラフネス緩和膜に接して配線を形成する。上記加熱処理としては、５０℃〜２００℃が好ましい。処理時間としては０．１〜２０分間が好ましい。
絶縁膜と共に配線も露出されており、絶縁膜に接して界面ラフネス緩和膜形成材料を塗布する際に、配線にも界面ラフネス緩和膜形成材料が気相状態で接触されることになる場合もあるが、配線との反応性は少ないため、配線層が他の導体（たとえばビア）と電気的に接続されるときに妨げとなる可能性は少なく、配線抵抗・ビアコンタクト抵抗上昇の心配は少ない。
これは、エッチングやＣＭＰで処理された絶縁膜表面に界面ラフネス緩和膜形成材料を処理した場合に、絶縁膜としてケイ素含有化合物が使用されていれば、界面ラフネス緩和膜形成材料が絶縁膜表面に発生するシラノール基と反応することができ、強固な膜が形成できる一方、処理の際に銅配線等が共存していても、銅等の配線材料との間に反応が生ぜず、その後容易に除去できるからである。従って、絶縁膜上に選択的に界面ラフネス緩和膜を生成させることができる。
ベーパー処理とは、ガス状の材料（たとえば界面ラフネス緩和膜形成材料）を蒸気の状態で絶縁膜上に導くことを意味し、具体的には、必要であれば系を真空にし、キャリアーガスに材料蒸気を同伴させる等、公知のどのような方法を採用してもよい。
界面ラフネス緩和膜形成材料や後述するＳｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物のベーパー処理は酸素を含まない雰囲気、例えば窒素雰囲気中で行うことが好ましい。この酸素を含まない雰囲気は、塗布後、熱処理が完了するまでの間の適宜の期間続行することがより好ましい。酸素等が存在することにより界面ラフネス緩和膜の誘電率が上昇することが防止できるからである。どの程度酸素を含まないかは実情に応じて適宜定めることができる。
上記界面ラフネス緩和層形成材料に含まれるケイ素化合物としては、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合との少なくともいずれか一方を有し、かつ、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合とをその合計で一分子中に少なくとも二つ有するものが好ましい。この場合、ＮやＣｌは同一のＳｉに結合していてもよく、別々のＳｉに結合していてもよい。別々のＳｉに結合している場合、この「別々のＳｉ」はＣ等の他の原子を介して結合するのが一般的である。
これらの結合は、界面ラフネス緩和膜の作製途中やその後のホットプレートによる加熱、炉による加熱、赤外線照射、紫外線照射、ｘ線照射、γ線照射、電子線照射、α線照射、プラズマ曝露等の処理により、容易に開裂してＳｉ−Ｏ結合に変わるものと思われる。この際、Ｓｉ−Ｎ結合やＳｉ−Ｃｌ結合は容易にＳｉ−Ｏ結合に代わることができる。Ｓｉ−Ｎ結合やＳｉ−Ｃｌ結合は、合計で一分子中に二つある場合には、Ｏ−Ｓｉ−Ｏ結合が生じるため、ＳｉＯの繰り返し単位が線状に延びることができ、合計で一分子中に三つ以上ある場合には、架橋も可能になる。これにより、強固な層を形成できると共に隣接する絶縁層と容易に強固な結合を生成することができる。なお、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合とは、界面ラフネス緩和層中に残存していてもよい場合もあるが、吸湿等により誘電率を上昇させることが多いので、一般的には残存率が低い方がよい。具体的には、界面ラフネス緩和層の窒素分および塩素分は、それぞれ５００重量ｐｐｍ以下が好ましい。これより多いと誘電率が上昇しやすくなる。
本発明に係るケイ素化合物としては、式（１）〜（３）の少なくともいずれか一つの式で表される部分を一分子中に少なくとも一つ有するものであることが好ましい。
Ｎ−Ｓｉ−Ｎ・・・・・・（１）
Ｎ−Ｓｉ−Ｃｌ・・・・・・（２）
Ｃｌ−Ｓｉ−Ｃｌ・・・・・・（３）
なお、式（１）〜（３）に書かれていない結合手に結合する相手については特に制限はなく、Ｃ，Ｏ等を例示することができる。ＮやＣｌであってもよい。
本発明に係るケイ素化合物としては、より具体的には、式（４）〜（１５）の少なくともいずれか一つで表される部分を一分子中に少なくとも一つ有するものを挙げることができる。
Figure 2009081348
 式（４）〜（１５）中、Ｒ１〜Ｒ４８は、各式中で互いに独立に、また、各式間で互いに独立に、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数２〜２０のアルケニル基、アルキニル基、アルキルカルボニル基、アルケニルアルキル基およびアルキニルアルキル基ならびに炭素数６〜２０のアリール基からなる群から選ばれた基である。とりわけ、式（４）〜（１５）中のＲ１〜Ｒ４８が、各式中で互いに独立に、また、各式間で互いに独立に、炭素数１〜３のアルキル基、炭素数２〜４のアルケニル基、アルキニル基およびアルキルカルボニル基、炭素数３〜６のアルケニルアルキル基およびアルキニルアルキル基ならびに炭素数６〜１０のアリール基からなる群から選ばれた基であることが好ましい。
このような化合物の例としては次のものを挙げることができるが、これらに限られるわけはでない。
ビス(ジメチルアミノ)ジメチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)ジエチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)ジプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)ジイソプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)ジビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)ジフェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)ジ(n-ブチル)シラン、ビス(ジメチルアミノ)ジ(s-ブチル)シラン、ビス(ジメチルアミノ)ジ(t-ブチル)シラン、ビス(ジメチルアミノ)エチルメチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)メチルプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)エチルプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)メチルイソプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)エチルイソプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)イソプロピルプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)メチルビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)エチルビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)プロピルビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)イソプロピルビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)メチルフェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)エチルフェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)フェニルプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)イソプロピルフェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)フェニルビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルメチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルエチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルイソプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルフェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)s-ブチルメチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)s-ブチルエチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)s-ブチルプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)s-ブチルイソプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)s-ブチルビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)s-ブチルフェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルs-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)t-ブチルメチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)t-ブチルエチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)t-ブチルプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)t-ブチルイソプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)t-ブチルビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)t-ブチルフェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルt-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)s-ブチルt-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)メチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)エチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)プロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)イソプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)ビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)フェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)n-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)s-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)t-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)シラン、トリス(ジメチルアミノ)メチルシラン、トリス(ジメチルアミノ)エチルシラン、トリス(ジメチルアミノ)プロピルシラン、トリス(ジメチルアミノ)イソプロピルシラン、トリス(ジメチルアミノ)ビニルシラン、トリス(ジメチルアミノ)フェニルシラン、トリス(ジメチルアミノ)n-ブチルシラン、トリス(ジメチルアミノ)s-ブチルシラン、トリス(ジメチルアミノ)t-ブチルシラン、トリス(ジメチルアミノ)シラン、ビス(メチルアミノ)ジメチルシラン、ビス(メチルアミノ)ジエチルシラン、ビス(メチルアミノ)ジプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)ジイソプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)ジビニルシラン、ビス(メチルアミノ)ジフェニルシラン、ビス(メチルアミノ)ジ(n-ブチル)シラン、ビス(メチルアミノ)ジ(s-ブチル)シラン、ビス(メチルアミノ)ジ(t-ブチル)シラン、ビス(メチルアミノ)エチルメチルシラン、ビス(メチルアミノ)メチルプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)エチルプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)メチルイソプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)エチルイソプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)イソプロピルプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)メチルビニルシラン、ビス(メチルアミノ)エチルビニルシラン、ビス(メチルアミノ)プロピルビニルシラン、ビス(メチルアミノ)イソプロピルビニルシラン、ビス(メチルアミノ)メチルフェニルシラン、ビス(メチルアミノ)エチルフェニルシラン、ビス(メチルアミノ)フェニルプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)イソプロピルフェニルシラン、ビス(メチルアミノ)フェニルビニルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルメチルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルエチルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルイソプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルビニルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルフェニルシラン、ビス(メチルアミノ)s-ブチルメチルシラン、ビス(メチルアミノ)s-ブチルエチルシラン、ビス(メチルアミノ)s-ブチルプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)s-ブチルイソプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)s-ブチルビニルシラン、ビス(メチルアミノ)s-ブチルフェニルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルs-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)t-ブチルメチルシラン、ビス(メチルアミノ)t-ブチルエチルシラン、ビス(メチルアミノ)t-ブチルプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)t-ブチルイソプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)t-ブチルビニルシラン、ビス(メチルアミノ)t-ブチルフェニルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルt-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)s-ブチルt-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)メチルシラン、ビス(メチルアミノ)エチルシラン、ビス(メチルアミノ)プロピルシラン、ビス(メチルアミノ)イソプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)ビニルシラン、ビス(メチルアミノ)フェニルシラン、ビス(メチルアミノ)n-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)s-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)t-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)シラン、トリス(メチルアミノ)メチルシラン、トリス(メチルアミノ)エチルシラン、トリス(メチルアミノ)プロピルシラン、トリス(メチルアミノ)イソプロピルシラン、トリス(メチルアミノ)ビニルシラン、トリス(メチルアミノ)フェニルシラン、トリス(メチルアミノ)n-ブチルシラン、トリス(メチルアミノ)s-ブチルシラン、トリス(メチルアミノ)t-ブチルシラン、トリス(メチルアミノ)シラン、ビス(ジエチルアミノ)ジメチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)ジエチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)ジプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)ジイソプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)ジビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)ジフェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)ジ(n-ブチル)シラン、ビス(ジエチルアミノ)ジ(s-ブチル)シラン、ビス(ジエチルアミノ)ジ(t-ブチル)シラン、ビス(ジエチルアミノ)エチルメチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)メチルプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)エチルプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)メチルイソプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)エチルイソプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)イソプロピルプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)メチルビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)エチルビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)プロピルビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)イソプロピルビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)メチルフェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)エチルフェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)フェニルプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)イソプロピルフェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)フェニルビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルメチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルエチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルイソプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルフェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)s-ブチルメチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)s-ブチルエチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)s-ブチルプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)s-ブチルイソプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)s-ブチルビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)s-ブチルフェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルs-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)t-ブチルメチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)t-ブチルエチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)t-ブチルプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)t-ブチルイソプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)t-ブチルビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)t-ブチルフェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルt-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)s-ブチルt-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)メチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)エチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)プロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)イソプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)ビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)フェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)n-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)s-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)t-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)シラン、トリス(ジエチルアミノ)メチルシラン、トリス(ジエチルアミノ)エチルシラン、トリス(ジエチルアミノ)プロピルシラン、トリス(ジエチルアミノ)イソプロピルシラン、トリス(ジエチルアミノ)ビニルシラン、トリス(ジエチルアミノ)フェニルシラン、トリス(ジエチルアミノ)n-ブチルシラン、トリス(ジエチルアミノ)s-ブチルシラン、トリス(ジエチルアミノ)t-ブチルシラン、トリス(ジエチルアミノ)シラン、ビス(エチルアミノ)ジメチルシラン、ビス(エチルアミノ)ジエチルシラン、ビス(エチルアミノ)ジプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)ジイソプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)ジビニルシラン、ビス(エチルアミノ)ジフェニルシラン、ビス(エチルアミノ)ジ(n-ブチル)シラン、ビス(エチルアミノ)ジ(s-ブチル)シラン、ビス(エチルアミノ)ジ(t-ブチル)シラン、ビス(エチルアミノ)エチルメチルシラン、ビス(エチルアミノ)メチルプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)エチルプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)メチルイソプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)エチルイソプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)イソプロピルプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)メチルビニルシラン、ビス(エチルアミノ)エチルビニルシラン、ビス(エチルアミノ)プロピルビニルシラン、ビス(エチルアミノ)イソプロピルビニルシラン、ビス(エチルアミノ)メチルフェニルシラン、ビス(エチルアミノ)エチルフェニルシラン、ビス(エチルアミノ)フェニルプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)イソプロピルフェニルシラン、ビス(エチルアミノ)フェニルビニルシラン、ビス(エチルアミノ)n-ブチルメチルシラン、ビス(エチルアミノ)n-ブチルエチルシラン、ビス(エチルアミノ)n-ブチルプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)n-ブチルイソプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)n-ブチルビニルシラン、ビス(エチルアミノ)n-ブチルフェニルシラン、ビス(エチルアミノ)s-ブチルメチルシラン、ビス(エチルアミノ)s-ブチルエチルシラン、ビス(エチルアミノ)s-ブチルプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)s-ブチルイソプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)s-ブチルビニルシラン、ビス(エチルアミノ)s-ブチルフェニルシラン、ビス(エチルアミノ)n-ブチルs-ブチルシラン、ビス(エチルアミノ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メチルアミノ)s-ブチルシラン、ジクロロ(ジメチルアミノ)t-ブチルシラン、ジクロロ(ジメチルアミノ)シラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)メチルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)エチルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)プロピルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)イソプロピルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)ビニルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)フェニルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)n-ブチルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)s-ブチルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)t-ブチルシラン、ジクロロ(ジエチルアミノ)シラン、ジクロロ(メチルアミノ)メチルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)エチルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)プロピルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)イソプロピルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)ビニルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)フェニルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)n-ブチルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)s-ブチルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)t-ブチルシラン、ジクロロ(メチルアミノ)シラン、ジクロロ(エチルアミノ)メチルシラン、ジクロロ(エチルアミノ)エチルシラン、ジクロロ(エ

チルアミノ)プロピルシラン、ジクロロ(エチルアミノ)イソプロピルシラン、ジクロロ(エチルアミノ)ビニルシラン、ジクロロ(エチルアミノ)フェニルシラン、ジクロロ(エチルアミノ)n-ブチルシラン、ジクロロ(エチルアミノ)s-ブチルシラン、ジクロロ(エチルアミノ)t-ブチルシラン、ジクロロ(エチルアミノ)シラン、トリクロロ(ジメチルアミノ)シラン、トリクロロ(ジエチルアミノ)シラン、トリクロロ(メチルアミノ)シラン、トリクロロ(エチルアミノ)シラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロメチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロエチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロイソプロピルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロビニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロフェニルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロn-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロs-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロt-ブチルシラン、ビス(ジメチルアミノ)クロロシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロメチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロエチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロイソプロピルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロビニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロフェニルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロn-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロs-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロt-ブチルシラン、ビス(ジエチルアミノ)クロロシラン、ビス(メチルアミノ)クロロメチルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロエチルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロイソプロピルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロビニルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロフェニルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロn-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロs-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロt-ブチルシラン、ビス(メチルアミノ)クロロシラン、ビス(エチルアミノ)クロロメチルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロエチルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロイソプロピルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロビニルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロフェニルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロn-ブチルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロs-ブチルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロt-ブチルシラン、ビス(エチルアミノ)クロロシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロメチルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロエチルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロプロピルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロイソプロピルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロビニルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロフェニルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロn-ブチルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロs-ブチルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロt-ブチルシラン、ジメチルアミノジエチルアミノクロロシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロメチルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロエチルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロプロピルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロイソプロピルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロビニルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロフェニルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロn-ブチルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロs-ブチルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロt-ブチルシラン、メチルアミノジエチルアミノクロロシラン、、ジメチルアミノエチルアミノクロロメチルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロエチルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロプロピルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロイソプロピルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロビニルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロフェニルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロn-ブチルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロs-ブチルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロt-ブチルシラン、ジメチルアミノエチルアミノクロロシラン、メチルアミノエチルアミノクロロメチルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロエチルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロプロピルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロイソプロピルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロビニルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロフェニルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロn-ブチルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロs-ブチルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロt-ブチルシラン、メチルアミノエチルアミノクロロシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロメチルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロエチルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロプロピルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロイソプロピルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロビニルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロフェニルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロn-ブチルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロs-ブチルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロt-ブチルシラン、メチルアミノジメチルアミノクロロシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロメチルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロエチルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロプロピルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロイソプロピルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロビニルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロフェニルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロn-ブチルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロs-ブチルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロt-ブチルシラン、エチルアミノジエチルアミノクロロシラン、ジメチルアミノジエチルアミノジクロロシラン、ジメチルアミノエチルアミノジクロロシラン、メチルアミノジエチルアミノジクロロシラン、メチルアミノエチルアミノジクロロシラン、メチルアミノメチルアミノジクロロシラン、エチルアミノエチルアミノジクロロシラン、トリス(ジメチルアミノ)クロロシラン、トリス(ジエチルアミノ)クロロシラン、トリス(メチルアミノ)クロロシラン、トリス(エチルアミノ)クロロシラン、ビス(ジメチルアミノ)エチルアミノクロロシラン、ビス(ジメチルアミノ)ジエチルアミノクロロシラン、ビス(ジメチルアミノ)メチルアミノクロロシラン、ビス(ジエチルアミノ)ジメチルアミノクロロシラン、ビス(ジエチルアミノ)エチルアミノクロロシラン、ビス(ジエチルアミノ)メチルアミノクロロシラン、ビス(メチルアミノ)ジメチルアミノクロロシラン、ビス(メチルアミノ)ジエチルアミノクロロシラン、ビス(メチルアミノ)エチルアミノクロロシラン、ビス(エチルアミノ)ジメチルアミノクロロシラン、ビス(エチルアミノ)ジエチルアミノクロロシラン、ビス(エチルアミノ)メチルアミノクロロシラン、エチルアミノジエチルアミノメチルアミノクロロシラン、エチルアミノジエチルアミノジメチルアミノクロロシラン、エチルアミノメチルアミノジメチルアミノクロロシラン、ジエチルアミノメチルアミノジメチルアミノクロロシラン、ジクロロシラン、ジクロロメチルシラン、ジクロロエチルシラン、ジクロロプロピルシラン、ジクロロイソプロピルシラン、ジクロロビニルシラン、ジクロロフェニルシラン、ジクロロn-ブチルシラン、ジクロロs-ブチルシラン、ジクロロt-ブチルシラン、ジクロロジメチルシラン、ジクロロジエチルシラン、ジクロロジプロピルシラン、ジクロロジイソプロピルシラン、ジクロロジビニルシラン、ジクロロジフェニルシラン、ジクロロジ(n-ブチル)シラン、ジクロロジ(s-ブチル)シラン、ジクロロジ(t-ブチル)シラン、ジクロロエチルメチルシラン、ジクロロメチルプロピルシラン、ジクロロエチルプロピルシラン、ジクロロメチルイソプロピルシラン、ジクロロエチルイソプロピルシラン、ジクロロイソプロピルプロピルシラン、ジクロロメチルビニルシラン、ジクロロエチルビニルシラン、ジクロロプロピルビニルシラン、ジクロロイソプロピルビニルシラン、ジクロロメチルフェニルシラン、ジクロロエチルフェニルシラン、ジクロロフェニルプロピルシラン、ジクロロイソプロピルフェニルシラン、ジクロロフェニルビニルシラン、ジクロロn-ブチルメチルシラン、ジクロロn-ブチルエチルシラン、ジクロロn-ブチルプロピルシラン、ジクロロn-ブチルイソプロピルシラン、ジクロロn-ブチルビニルシラン、ジクロロn-ブチルフェニルシラン、ジクロロs-ブチルメチルシラン、ジクロロs-ブチルエチルシラン、ジクロロs-ブチルプロピルシラン、ジクロロs-ブチルイソプロピルシラン、ジクロロs-ブチルビニルシラン、ジクロロs-ブチルフェニルシラン、ジクロロn-ブチルs-ブチルシラン、ジクロロt-ブチルメチルシラン、ジクロロt-ブチルエチルシラン、ジクロロt-ブチルプロピルシラン、ジクロロt-ブチルイソプロピルシラン、ジクロロt-ブチルビニルシラン、ジクロロt-ブチルフェニルシラン、ジクロロn-ブチルt-ブチルシラン、ジクロロs-ブチルt-ブチルシラン、トリクロロシラン、トリクロロメチルシラン、トリクロロエチルシラン、トリクロロプロピルシラン、トリクロロイソプロピルシラン、トリクロロビニルシラン、トリクロロフェニルシラン、トリクロロn-ブチルシラン、トリクロロs-ブチルシラン、トリクロロt-ブチルシラン、テトラクロロシラン、アセトキシエチルメチルジクロロシラン、アセトキシプロピルメチルジクロロシラン、(3−アクリロキシプロピル)メチルジクロロシラン、(３-アクリロキシプロピル)トリクロロシラン、アダマンチルエチルトリクロロシラン、アリル(クロロプロピル)ジクロロシラン、アリルジクロロシラン、アリルメチルジクロロシラン、アリルフェニルジクロロシラン、アリルトリクロロシラン、ベンジルトリクロロシラン、｛（ビシクロヘプテニル）エチル｝トリクロロシラン、5-（ビシクロヘプテニル）メチルジクロロシラン、5-（ビシクロヘプテニル）トリクロロシラン、2-(ビシクロヘプチル)トリクロロシラン、ビス(クロロメチル)ジクロロシラン、ビス(シアノプロピル)ジクロロシラン、ビス(ジクロロシリル)メタン、ビス(メチルジクロロシリル)ブタン、ビス(メチルジクロロシリル)エタン、ビス(トリクロロシリル)エタン、ビス(トリクロロシリル)アセチレン、ビス（トリクロロシリル）メタン、ビス(トリメチルシリルメチル)ジクロロシラン、2-ブロモエチルトリクロロシラン、ブロモフェニルトリクロロシラン、3-ブロモプロピルトリクロロシラン、ブテニルメチルジクロロシラン、p-(t-ブチル)フェネチルトリクロロシラン、2-(カルボメトキシ)エチルメチルジクロロシラン、2-(カルボメトキシ)エチルトリクロロシラン、2-クロロエチルメチルジクロロシラン、1-クロロエチルトリクロロシラン、2-クロロエチルトリクロロシラン、クロロメチルメチルジクロロシラン、{(クロロメチル)フェニルエチル}メチルジクロロシラン、{(クロロメチル)フェニルエチル}トリクロロシラン、(p-クロロメチル)フェニルトリクロロシラン、クロロメチルトリクロロシラン、クロロフェニルメチルジクロロシラン、クロロフェニルトリクロロシラン、3-クロロプロピルメチルジクロロシラン、3-クロロプロピルトリクロロシラン、2-シアノエチルメチルジクロロシラン、2-シラノエチルトリクロロシラン、(3-シアノイソブチル)メチルジクロロシラン、(3-シアノイソブチル)トリクロロシラン、3-シアノプロピルメチルジクロロシラン、3-シアノプロピルフェニルジクロロシラン、3-シアノプロピルトリクロロシラン、{2-(3-シクロヘクセニル)エチル}メチルジクロロシラン、{2-(3-シクロヘクセニル)エチル}トリクロロシラン、3-シクロヘクセニルトリクロロシラン、シクロヘクシルメチルジクロロシラン、(シクロへクシルメチル)トリクロロシラン、シクロヘクシルトリクロロシラン、(4-シクロオクテニル)トリクロロシラン、シクロオクチルトリクロロシラン、シクロペンチルトリクロロシラン、シクロテトラメチレンジクロロシラン、シクロトリメチレンジクロロシラン、n-デシルメチルジクロロシラン、n-デシルトリクロロシラン、(ジクロロメチル)メチルジクロロシラン、ジクロロフェニルトリクロロシラン、ジシクロヘクシ

ルジクロロシラン、ジシクロペンチルジクロロシラン、ジエトキシジクロロシラン、ジ-n-ヘクシルジクロロシラン、ジメチルビス(s-ブチルアミノ)シラン、ジ-n-オクチルジクロロシラン、ジ(p-トリル)ジクロロシラン、ドデシルメチルジクロロシラン、n-ヘプチルメチルジクロロシラン、n-ヘプチルトリクロロシラン、ヘキサクロロジシラン、ヘキサクロロジシロキサン、1,1,3,3,5,5-ヘキサメチルシクロトリシラザン、1,2,3,4,5,6-ヘキサメチルシクロトリシラザン、5-ヘクセニルトリクロロシラン、ヘクシルジクロロシラン、ヘクシルメチルジクロロシラン、ヘクシルトリクロロシラン、イソオクチルトリクロロシラン、メタクリロキシプロピルメチルジクロロシラン、メタクリロキシプロピルトリクロロシラン、3-(p-メトキシフェニル)プロピルメチルジクロロシラン、3-(p-メトキシフェニル)プロピルトリクロロシラン、(p-メチルフェネチル)メチルジクロロシラン、(2-メチル-2-フェニルエチル)メチルジクロロシラン、オクタメチルシクロテトラシラザン、1,2,3,4,5,6,7,8-オクタメチルシクロテトラシラザン、7-オクテニルトリクロロシラン、n-オクチルメチルジクロロシラン、n-オクチルトリクロロシラン、ペンチルトリクロロシラン、フェネチルメチルジクロロシラン、フェネチルトリクロロシラン、3-フェノキシプロピルトリクロロシラン、4-フェニルブチルメチルジクロロシラン、4-フェニルブチルトリクロロシラン、(3-フェニルプロピル)メチルジクロロシラン、1-プロペニルメチルジクロロシラン、1,1,3,3-テトラクロロ-1,3-ジシラブタン、1,3,5,7-テトラビニル-1,3,5,7-テトラメチルシクロテトラシラザン、t-へクシルトリクロロシラン、p-トリルメチルジクロロシラン、p-トリルトリクロロシラン、トリクロロメチルトリクロロシラン、2-{2-(トリクロロシリル)エチル}ピリジン、4-{2-(トリクロロシリル)エチル}ピリジン、(3,3,3,トリフルオロプロピル)トリクロロシラン、1,3,5-トリビニル-1,3,5-トリメチルシクロトリシラザン、10-ウンデセニルトリクロロシラン、ウンデシルトリクロロシラン、ビニルオクチルジクロロシラン。
上記処理後に、Ｓｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物で上記界面ラフネス緩和膜を処理することが好ましい。生成するＳｉ−Ｏ結合が界面ラフネス緩和膜中に残存する未反応の反応性の高い部分（たとえばＳｉＯＨ、残存するＳｉ−Ｎ結合、Ｓｉ−Ｃｌ結合）と反応して末端を封止し、水分の吸着等を防止して絶縁膜としての安定性を高めることができるためである。「一つだけ結合」の要件は、末端封止を実現するためのものである。
この場合の処理は、上記処理後の界面ラフネス緩和膜をＳｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物と接触させることを意味し、Ｓｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物を塗布する方法、Ｓｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物のベーパーに接触させる方法等任意の方法から適宜選択することができる。Ｓｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物としては、具体的にはジメチルアミノトリメチルシラン、ジエチルアミノトリメチルシラン、クロロトリメチルシランを挙げることができる。
Ｓｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物で界面ラフネス緩和膜を処理する方法については特に制限はなく、任意の適切な方法を採用できる。前述のベーパー処理が好ましい。このようにしてできたＳｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物からなる膜の厚さについては、この膜が末端封止の役割を果たし得れば特に制限はなく、薄くてもよい。
本発明に係る界面ラフネス緩和膜形成材料を用いる半導体装置の製造方法としては、上記の条件を満足する限り、どのような方法でもよい。具体的には、半導体装置上における絶縁膜の表面に、上記界面ラフネス緩和膜形成材料を付着させる処理（たとえばベーパー処理）が含まれていればよい。このとき、半導体装置を５０℃〜２００℃で、たとえば０．１〜２０分間加熱した状態で、上記の処理を行うことが望ましい。
なお、この場合の「半導体装置」には製造途中の半導体装置も含まれる。このような範囲の下限を外れると界面ラフネス緩和膜の固化や硬化が不十分となり得る。このような範囲の上限を外れると特段の効果は得られず、さらに他のプロセスに対して悪影響を与える場合が多い。
このような工程を含むことで絶縁膜と界面ラフネス緩和膜形成材料の間の反応が促進され、配線間リーク電流がより少なく、信頼性がより高い配線を得ることができる。
絶縁膜がシラノール基を有していると反応がより促進され好ましい。また、すでに述べた理由から、絶縁膜が、表面の粗化を伴う処理を受けたものであることが好ましい。
界面ラフネス緩和膜の材料、塗布方法、膜厚、塗布の際の系の雰囲気、絶縁膜の種類、被誘電率等についての好ましい要件は、すでに述べたとおりである。
このようにして、本発明に係る界面ラフネス緩和膜形成材料を用いて、「絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、その反対側の面で配線とも接触し、絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、配線と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい界面ラフネス緩和膜」を形成することができ、更に、リーク電流量が少なく、ＴＤＤＢ耐性の高い配線層を得ることができる。このような配線層を用いれば消費電力が小さく、信頼性の高い半導体装置を製造することができる。本発明は、例えばＩＣ、ＬＳＩ等の高集積度の半導体装置に好適に適用できる。
本発明による界面ラフネス緩和膜形成材料は、特に、
（Ｉ）半導体装置の配線溝やビア孔をエッチングで形成する工程
（ＩＩ）次いで、界面ラフネス緩和膜を形成する工程
（ＩＩＩ）次いで、バリアメタル層を形成する工程
を含むように用いると、実際の半導体装置の製造に好適に応用でき、効果的である。具体的には、エッチングによる配線溝のラフネスを低減することができ、配線間のリークがより少なく、またより信頼性の高いＬＳＩ配線層を形成可能になる。
次に本発明の実施例および比較例を詳述する。
［実施例１］
比誘電率２．５のケイ素含有化合物よりなる塗布型低誘電率絶縁材料を低抵抗基板上に２５０ｎｍの膜厚になるようにスピンコートし、２５０℃，３分でプリベークを行った後、Ｎ２雰囲気の電気炉にて、４００℃，３０分の条件でキュアを行った。その後、２００ｎｍの厚さになるよう全面エッチングを行った。
その後の段階で、何の処理も行わなかったサンプルをサンプル１、基板を１５０℃に加熱した状態でＨＭＤＳ（ヘキサメチルジシラン）を１分ベーパー処理したサンプルをサンプル２、基板を１５０℃に加熱した状態でビス（ジメチルアミノ）ジメチルシランを１分ベーパー処理したサンプルをサンプル３、基板を１５０℃に加熱した状態でビス（ジメチルアミノ）ジメチルシランを４０秒ベーパー処理し、そのまま続けてジメチルアミノトリメチルシランを２０秒ベーパー処理したサンプルをサンプル４、基板を１５０℃に加熱した状態でジメチルジクロロシランを４０秒ベーパー処理し、そのまま続けてジメチルアミノトリメチルシランを２０秒ベーパー処理したサンプルをサンプル５、基板を１５０℃に加熱した状態で（ジメチルアミノ）クロロジメチルシランを４０秒ベーパー処理し、そのまま続けてジメチルアミノトリメチルシランを２０秒ベーパー処理したサンプルをサンプル６、基板を１５０℃に加熱した状態で1,1,3,3,5,5-ヘキサメチルシクロトリシラザンを４０秒ベーパー処理し、そのまま続けてジメチルアミノトリメチルシランを２０秒ベーパー処理したサンプルをサンプル７、３−ペンタノン中２７％ジメチルジアセトキシシランを溶解させたものをスピンコーティングした後、窒素雰囲気下１２５℃、２００℃、３５０℃で１分間ずつベーキングしたサンプルをサンプル８とした。更に、上記塗布型低誘電率絶縁材料を２００ｎｍの膜厚になるように同様に成膜し、４００℃，３０分の条件でのキュアまでは行ったが、その後の処理を行わなかったものをサンプル９とした。なお、ベーパー処理は系を窒素雰囲気下に保った。サンプル膜の厚さは最大１０ｎｍであった。
上記サンプル１〜９の絶縁膜表面にメタルマスクを用いて金を１００ｎｍの膜厚で蒸着し、比誘電率、ＴＤＤＢ特性（４００Ｋ）を測定した。得られた膜で得られた誘電率、ＴＤＤＢのブレークダウンまでのメジアン（ｓ）を表１に示す。比誘電率はＬＣＲメータ（４２８４Ａ、Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）で測定を行った。ＴＤＤＢ特性を得るための電界−電流特性はプレシジョン半導体パラメータ・アナライザ（４１５６Ｃ、Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）で測定を行った。ＴＤＤＢ特性は電界が３．３ＭＶ／ｃｍの条件で測定した。また、上記サンプル１〜９の表面の表面形状測定を行った。測定にはプローブ顕微鏡（ＳＰＭ−９５００、島津製作所）を用いた。得られた表面のＲａを表１に示す。
この結果から、サンプル３，４，５、６，７が、ラフネスがエッチングをしていないサンプル９の場合と同等になった。ＨＭＤＳが良好な結果を与えないのは、ＨＭＤＳでは表面改質は行えても、ラフネスの減少はできなかったためと考えられる。本例の場合、配線はサンプルの上に設けられることになるので、サンプル１のＲａが本発明に係る「絶縁膜と界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネス」に該当し、サンプル３〜７のＲａが「配線と該界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネス」に該当することになる。
なお、サンプル３〜８についてはＳｉ−Ｏ結合が存在することをＦＴ−ＩＲ（フーリエ変換赤外分光法）で確認した。
また、それぞれのサンプルに使用した剤の平均分子量と一分子内に含まれるケイ素原子の数とは表１の通りであった。表１には、それぞれの剤が、式（１），（２），（３）のいずれを有していたかも示されている。サンプル３〜７における界面ラフネス緩和膜中のＮ濃度とＣｌ濃度とは、それぞれ、５００重量ｐｐｍ以下であった。
Figure 2009081348
 ［実施例２］
式（５），（６）（四塩化ケイ素），（８），（９），（１１），（１２），（１３），（１４），（１５）で表わされる化合物の例として、それぞれ、（５）メチルトリクロロシラン、（６）テトラクロロシラン、（８）（ジメチルアミノ）メチルジクロロシラン，（９）（ジメチルアミノ）トリクロロシラン，（１１）ビス（ジメチルアミノ）メチルクロロシラン，（１２）ビス（ジメチルアミノ）ジクロロシラン，（１３）トリス（ジメチルアミノ）メチルシラン，（１４）トリス（ジメチルアミノ）クロロシラン，（１５）テトラキス（ジメチルアミノ）シランを使用し、実施例１と同様の試験を行ったところ、サンプル３〜７と同様の結果を得た。各サンプルにおける界面ラフネス緩和膜中のＮ濃度とＣｌ濃度とは、それぞれ、５００重量ｐｐｍ以下であった。
［実施例３］
図１〜１０に本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す。まず、素子間分離膜２で分離され、ソース拡散層５ａとドレイン拡散層５ｂとサイドウォール絶縁膜３とを有するゲート電極４を形成したトランンジスタ層を形成したシリコンウェハ１（ステップ１）に、層間絶縁膜６（リンガラス）およびストッパ膜７を形成し（ステップ２）、電極取り出し用のコンタクトホール２１を形成した（ステップ３）。
このコンタクトホ−ルにスパッタ法でＴｉＮ８を１０ｎｍ形成した（ステップ４）後、ＷＦ６と水素とを混合し還元することで導体プラグ９を埋め込み（ステップ５）、ＣＭＰによりビア２５以外の部分を除去した（ステップ６）。続いて低誘電率被膜（配線分離絶縁膜）１０をシリコンウェハの平板上８０ｎｍとなる条件で成膜を行った後、層間絶縁膜の保護膜としてＴＥＯＳ−ＳｉＯ２１１を２０ｎｍ積層した（ステップ７）。
１層目配線のパターンを有するレジスト層をマスクに、ＣＦ４／ＣＨＦ３ガスを原料としたＦプラズマにより、この膜を加工し、配線溝２２を設けた（ステップ８）。この配線溝２２に、実施例１のサンプル３の処理を行い、界面ラフネス緩和膜１２を成層した（ステップ９）。界面ラフネス緩和膜１２の厚さは最大３ｎｍであった。
更にこの配線溝に、Ｃｕの絶縁膜へのバリアメタルとして働くＴｉＮ８を１０ｎｍと電解メッキの際に電極として働くシード層２３（Ｃｕ１０ｎｍ）をスパッタにより形成した（ステップ１０）。更に、電解メッキによりＣｕ層１７を３００ｎｍ積層した（ステップ１１）後、ＣＭＰにより配線パターン部以外のメタルを除去し、配線層２４を形成した（ステップ１２）。
次に、ビア層と配線層とを同時に形成するデュアルダマシン法について説明する。
第１層目配線層上にＣｕ拡散防止を目的としてキャップ層１９（ＳｉＮ）を２０ｎｍ成膜し、プラズマＣＶＤ法により形成したＳｉＯＣ膜１３を１００ｎｍ積層した。配線層部分にはまず、シランとアンモニアガスを用いてプラズマＣＶＤによりストッパ膜としてＳｉＮ膜１４を２０ｎｍ成膜し、低誘電率絶縁膜１５をシリコンウェハの平板上１００ｎｍとなる条件で成膜を行った後に層間絶縁膜の保護膜としてＴＥＯＳ−ＳｉＯ２１６を２０ｎｍ積層した（ステップ１３）。
この絶縁膜に対し、ビアパターンを有するレジスト層をマスクに、ＣＦ４／ＣＨＦ３ガスを原料としたＦプラズマによりガス組成を変えることで、ＳｉＯ２膜１６／低誘電率絶縁膜１５／ＳｉＮ膜１４／ＳｉＯＣ膜１３／キャップ層１９の順に加工した（ステップ１４）。続いて、第２層目配線パターンを有するレジスト層をマスクに、ＣＦ４／ＣＨＦ３ガスを原料としたＦプラズマにより更に加工した（ステップ１５）。
このビア穴３０と配線溝２６に、実施例１のサンプル３の処理を行い、界面ラフネス緩和膜２０を成層し、更にこのビアと配線溝に、Ｃｕの絶縁膜へのバリアメタルとして働くＴｉＮ８を１０ｎｍと電解メッキの際に電極として働くシード層２７（Ｃｕ）を１０ｎｍスパッタにより形成した（ステップ１６）。界面ラフネス緩和膜２０の厚さは最大３ｎｍであった。
次いで、電解メッキによりＣｕ層１８を６００ｎｍ積層した（ステップ１７）後、ＣＭＰにより配線パターン部以外のメタルを除去し、ビア２８と配線層２９とを形成した（ステップ１８）。以下、上記工程を繰り返し、３層配線を形成した。試作した多層配線の櫛歯パターンを用いて印加電圧を３．３ＭＶ／ｃｍとしてＴＤＤＢ測定を行ったところ、ブレークダウンまでの時間のメジアン値は１９７秒であった。
［実施例４］
実施例３において、界面ラフネス緩和層１２、２０を実施例１のサンプル４を用いて作製し、他はまったく同様にして３層配線を形成した。試作した多層配線の櫛歯パターンを用いてＴＤＤＢ測定を行ったところ、ブレークダウンまでの時間のメジアンは４３８秒であった。
［実施例５］
実施例３において、界面ラフネス緩和層１２、２０を実施例１のサンプル５を用いて作製し、他はまったく同様にして３層配線を形成した。試作した多層配線の櫛歯パターンを用いてＴＤＤＢ測定を行ったところ、ブレークダウンまでの時間のメジアンは４１５秒であった。
［比較例１］
実施例３において、界面ラフネス緩和膜１２、２０を形成せず、他は全く同様にして３層配線を形成した。試作した多層配線の櫛歯パターンを用いてＴＤＤＢ測定を行ったところ、ブレークダウンまでの時間のメジアンは５８秒であった。
［比較例２］
実施例３において、界面ラフネス緩和層１２、２０を実施例１のサンプル９を用いて作製し、他は全く同様にして３層配線を形成した。試作した多層配線の櫛歯パターンを用いてＴＤＤＢ測定を行ったところ、ブレークダウンまでの時間のメジアンは８１秒であった。
なお、上記に開示した内容から、下記の付記に示した発明が導き出せる。
（付記１） 絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、
Ｓｉ−Ｏ結合を有し、
Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合との少なくともいずれか一方を有し、かつ、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合とをその合計で一分子中に少なくとも二つ有するケイ素化合物を含有してなる組成物を用いてなり、
当該絶縁膜との接触面の反対側の面で配線とも接触し、当該絶縁膜と当該界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、当該配線と当該界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい、
界面ラフネス緩和膜。
（付記２） 上記ケイ素化合物の平均分子量が３００以下であり、一分子内に含まれるケイ素原子の数が５以下である、付記１に記載の界面ラフネス緩和膜。
（付記３） 上記ケイ素化合物が、式（１）〜（３）の少なくともいずれか一つの式で表される部分を一分子中に少なくとも一つ有する、付記１または２に記載の界面ラフネス緩和膜、
Ｎ−Ｓｉ−Ｎ・・・・・・（１）
Ｎ−Ｓｉ−Ｃｌ・・・・・・（２）
Ｃｌ−Ｓｉ−Ｃｌ・・・・・・（３）
（ここで、式（１）〜（３）に示されていないＳｉの結合手は、更にＮやＣｌに結合していてもよい）。
（付記４） 上記ケイ素化合物が、式（４）〜（１５）の少なくともいずれか一つで表される部分を一分子中に少なくとも一つ有する、付記１に記載の界面ラフネス緩和膜。
Figure 2009081348
 （式（４）〜（１５）中、Ｒ１〜Ｒ４８は、各式中で互いに独立に、また、各式間で互いに独立に、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数２〜２０のアルケニル基、アルキニル基、アルキルカルボニル基、アルケニルアルキル基およびアルキニルアルキル基ならびに炭素数６〜２０のアリール基からなる群から選ばれた基である。）。
（付記５） 上記ケイ素化合物が、式（４）〜（１５）の少なくともいずれか一つで表される部分を一分子中に少なくとも一つ有する、付記１に記載の界面ラフネス緩和膜。
Figure 2009081348
 （式（４）〜（１５）中、Ｒ１〜Ｒ４８は、各式中で互いに独立に、また、各式間で互いに独立に、炭素数１〜３のアルキル基、炭素数２〜４のアルケニル基、アルキニル基およびアルキルカルボニル基、炭素数３〜６のアルケニルアルキル基およびアルキニルアルキル基ならびに炭素数６〜１０のアリール基からなる群から選ばれた基である。）。
（付記６） 上記界面ラフネス緩和膜中におけるＮとＣｌとが、それぞれ、５００重量ｐｐｍ以下である、付記１〜５のいずれかに記載の界面ラフネス緩和膜。
（付記７） 上記界面ラフネス緩和膜が、上記絶縁膜の表面粗化を伴う処理の後に設けられたものである、付記１〜６のいずれかに記載の界面ラフネス緩和膜。
（付記８） 界面ラフネス緩和膜の平均膜厚が０．１〜５０ｎｍの範囲にある、付記１〜７のいずれかに記載の界面ラフネス緩和膜。
（付記９） 付記１〜７のいずれかに記載の界面ラフネス緩和膜を含んでなる半導体装置。
（付記１０） 絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、
Ｓｉ−Ｏ結合を有し、
Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合との少なくともいずれか一方を有し、かつ、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合とをその合計で一分子中に少なくとも二つ有するケイ素化合物を含有してなる組成物を用いてなり、
当該絶縁膜との接触面の反対側の面で配線とも接触し、当該絶縁膜と当該界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、当該配線と当該界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい、
界面ラフネス緩和膜を含んでなる半導体装置の製造方法であって、
５０℃〜２００℃の温度で加熱し、当該半導体装置上の前記絶縁膜の表面に上記組成物を付着させる処理を行うことを含む半導体装置の製造方法。
（付記１１） 上記処理後に、Ｓｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物を、上記界面ラフネス緩和膜の表面に付着させる処理を行うことを含む、付記１０に記載の半導体装置の製造方法。
（付記１２） 上記二つの処理の少なくともいずれかがベーパー処理である、付記１１に記載の半導体装置の製造方法。
（付記１３） 上記絶縁膜が層間絶縁膜と層間絶縁膜の保護膜との少なくともいずれか一方であり、上記の表面粗化を伴う処理がエッチングまたは化学的機械研磨である、付記１１または１２に記載の半導体装置の製造方法。
（付記１４） 上記絶縁膜が比誘電率２．７以下の低誘電率絶縁膜である、付記１１〜１３のいずれかに記載の半導体装置の製造方法。
（付記１５） 上記絶縁膜が空孔を有する付記１１〜１４のいずれかに記載の半導体装置の製造方法。
（付記１６） 上記絶縁膜が、下記式（１６）〜（１９）で表されるシラン化合物を単独または組み合わせ、テトラアルキルアンモニウムハイドロオキサイドの存在下、加水分解して得られる有機ケイ素化合物を含む液状組成物を、被加工基材上に塗布し、当該被加工基材上に塗布された液状組成物からなる被膜を８０℃以上３５０℃以下の温度で加熱処理し、当該加熱処理により加熱された被膜を３５０℃より高く４５０℃以下の温度で焼成することを含んでなる処理により得られたものである、付記１１〜１５のいずれかに記載の半導体装置の製造方法。
Ｓｉ（ＯＲ１１１）４・・・・・・（１６）
Ｘ１Ｓｉ（ＯＲ１１２）３・・・・（１７）
Ｘ２Ｘ３Ｓｉ（ＯＲ１１３）２・・・（１８）
Ｘ４Ｘ５Ｘ６ＳｉＯＲ１１４・・・（１９）
（式（１６）〜（１９）中、Ｘ１〜Ｘ６は、互いに独立に、水素原子、フッ素原子、炭素数１〜８のアルキル基、フッ素置換アルキル基、アリール基およびビニル基からなる群から選ばれる。Ｒ１１１〜Ｒ１１４は互いに独立に、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数２〜２０のアルケニル基、アルキニル基、アルキルカルボニル基、アルケニルアルキル基およびアルキニルアルキル基ならびに炭素数６〜２０のアリール基からなる群から選ばれた基である。）
本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 本発明に関わる多層配線実施例の作製法を示す模式図（断面図）である。 絶縁膜／界面ラフネス緩和膜／配線の構造を示す模式的平面図である。 絶縁膜／界面ラフネス緩和膜／配線の構造を示す模式的断面図である。
符号の説明
１ シリコンウェハ
２ 素子間分離膜
３ サイドウォール絶縁膜
４ ゲート電極
５ａ ソース拡散層
５ｂ ドレイン拡散層
６ 層間絶縁膜
７ ストッパ膜
８ ＴｉＮ
９ 導体プラグ
１０ 低誘電率被膜（配線分離絶縁膜）
１１ ＴＥＯＳ−ＳｉＯ２膜
１２ 界面ラフネス緩和膜
１３ ＳｉＯＣ膜
１４ ＳｉＮ膜
１５ 低誘電率絶縁膜
１６ ＴＥＯＳ−ＳｉＯ２膜
１７ Ｃｕ層
１８ Ｃｕ層
１９ キャップ層
２０ 界面ラフネス緩和膜
２１ コンタクトホール
２２ 配線溝
２３ シード層
２４ 配線層
２５ ビア
２６ 配線溝
２７ シード層
２８ ビア
２９ 配線層
３０ ビア穴
１１１ 配線
１１２ バリアメタル層
１１３ 界面ラフネス緩和膜
１１４ 絶縁膜

Claims (10)

  1. 絶縁膜と接触した界面ラフネス緩和膜であって、
    Ｓｉ−Ｏ結合を有し、
    Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合との少なくともいずれか一方を有し、かつ、Ｓｉ−Ｎ結合とＳｉ−Ｃｌ結合とをその合計で一分子中に少なくとも二つ有するケイ素化合物を含有してなる組成物を用いてなり、
    当該絶縁膜との接触面の反対側の面で配線とも接触し、当該絶縁膜と当該界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスより、当該配線と当該界面ラフネス緩和膜との間の界面ラフネスの方が小さい、
    界面ラフネス緩和膜。
  2. 前記ケイ素化合物の平均分子量が３００以下であり、一分子内に含まれるケイ素原子の数が５以下である、請求項１に記載の界面ラフネス緩和膜。
  3. 前記ケイ素化合物が、式（１）〜（３）の少なくともいずれか一つの式で表される部分を一分子中に少なくとも一つ有する、請求項１または２に記載の界面ラフネス緩和膜、
    Ｎ−Ｓｉ−Ｎ・・・・・・（１）
    Ｎ−Ｓｉ−Ｃｌ・・・・・・（２）
    Ｃｌ−Ｓｉ−Ｃｌ・・・・・・（３）
    （ここで、式（１）〜（３）に示されていないＳｉの結合手は、更にＮやＣｌに結合していてもよい）。
  4. 前記ケイ素化合物が、式（４）〜（１５）の少なくともいずれか一つで表される部分を一分子中に少なくとも一つ有する、請求項１に記載の界面ラフネス緩和膜。
    Figure 2009081348
     （式（４）〜（１５）中、Ｒ１〜Ｒ４８は、各式中で互いに独立に、また、各式間で互いに独立に、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数２〜２０のアルケニル基、アルキニル基、アルキルカルボニル基、アルケニルアルキル基およびアルキニルアルキル基ならびに炭素数６〜２０のアリール基からなる群から選ばれた基である。）。
  5. 前記界面ラフネス緩和膜が、前記絶縁膜の表面粗化を伴う処理の後に設けられたものである、請求項１〜４のいずれかに記載の界面ラフネス緩和膜。
  6. 請求項１〜５のいずれかに記載の界面ラフネス緩和膜を含んでなる配線層。
  7. 請求項１〜５のいずれかに記載の界面ラフネス緩和膜を含んでなる半導体装置。
  8. 請求項１〜５のいずれかに記載の界面ラフネス緩和膜を含んでなる半導体装置の製造方法であって、
    ５０℃〜２００℃の温度で、当該半導体装置上の絶縁膜を前記組成物で処理することを含む半導体装置の製造方法。
  9. 前記処理後に、Ｓｉ−Ｎ結合またはＳｉ−Ｃｌ結合を一分子中に一つだけ有する化合物で前記界面ラフネス緩和膜を処理することを含む、請求項８に記載の半導体装置の製造方法。
  10. 請求項８または９に記載の製造方法を用いて製造された半導体装置。
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