JP2009078209A - 樹脂付き金属箔とその製造方法、並びに金属張りフレキシブル積層板 - Google Patents
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Abstract
【課題】 ポリフェニレンエーテル含有の樹脂組成物を用いて、フレキシブル性に優れた配線基板製造のための手段を提供する。
【解決手段】 組成物の全体量において、質量百分率で、
(a)ポリフェニレンエーテル:20〜60
(b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂:5〜30
(c)架橋助剤:35〜50
の範囲にある樹脂組成物の溶媒液を金属箔表面に塗布して接着性樹脂層を有するものとし、これを用いてフレキシブル基板と積層してフレキシブル積層板とする。
【選択図】なし
【解決手段】 組成物の全体量において、質量百分率で、
(a)ポリフェニレンエーテル:20〜60
(b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂:5〜30
(c)架橋助剤:35〜50
の範囲にある樹脂組成物の溶媒液を金属箔表面に塗布して接着性樹脂層を有するものとし、これを用いてフレキシブル基板と積層してフレキシブル積層板とする。
【選択図】なし
Description
本発明は、小型携帯機器に使用されるフレキシブル性に優れた配線基板の製造等に有用な樹脂付き金属箔とその製造方法、並びにこれを用いた金属張りフレキシブル積層板に関するものである。
従来より、小型携帯機器等に用いられる配線基板の製造のための積層板については、高周波特性、特に誘導特性に優れ、フレキシブル性が良好であることが望まれている。
高周波特性に優れた積層板とするための手段としては、ガラスクロスに含浸させて使用するための樹脂成分としてポリフェニレンエーテル樹脂が知られている。そして、本出願人によって、これを含有する樹脂組成物や積層板の製造方法が提案されてきている(たとえば特許文献1−4参照)。
しかしながら、フレキシブル性が求められる小形携帯機器用等としての配線基板の製造にこのようなポリフェニレンエーテル系樹脂含有の組成物を用いることは実際的なものとなっていない。
その背景の理由の一つには、以下のような事情があった。
すなわち、ポリフェニレンエーテル系樹脂は一般的に硬化後の柔軟性、屈曲性が必ずしも大きくないという問題がある。
また、これまでフレキシブル基板を多層化して積層板とする場合、カバーレイで回路を保護したあとに、片面フレキシブル基板を積層することにより多層化していた。しかし、この方法では、基板の厚みが厚く、携帯機器の小形、薄型化が難しくなるばかりか、工程が多くなるという問題があった。ここで、カバーレイの代わりに樹脂付き金属箔を用いれば、回路の保護と多層化が同時にでき薄型化と工程の簡略化が可能となるが、こうした樹脂として、カバーレイでよく使用されているエポキシ樹脂にNBR樹脂を配合した樹脂組成物で金属箔付き樹脂を作製し、成形性を評価すると、樹脂の充填性や成形後の外観に劣るという不具合が生じてしまうという問題があった。
このため、従来では、小形携帯機器用のフレキシブル配線板の製造に、ポリオレフィンエーテル系樹脂を用いるとのことは現実的なものとして展望されていないのが実情である。
特開昭62−109828号公報
特開昭61−217239号公報
特開昭62−148564号公報
特許第3331737号公報
そこで、本発明は、上記のような背景から、ポリフェニレンエーテルを含む樹脂組成物を用いて、高周波特性とともにフレキシブル性に優れた配線基板を形成するための新しい技術手段を提供することを課題としている。
本発明は、上記の課題を解決するための手段として、まず、以下の特徴を有する樹脂付き金属箔の製造方法を提供する。
第1:組成物の全体量において、質量百分率で、
(a)ポリフェニレンエーテル:20〜60
(b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂:5〜30
(c)架橋助剤:35〜50
の範囲にある樹脂組成物と溶媒とを含む樹脂液を塗布して金属箔表面に接着性樹脂層を形成する。
(a)ポリフェニレンエーテル:20〜60
(b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂:5〜30
(c)架橋助剤:35〜50
の範囲にある樹脂組成物と溶媒とを含む樹脂液を塗布して金属箔表面に接着性樹脂層を形成する。
第2:前記(b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂は、1・2−ポリブタジエン、1・4−ポリブタジエン、スチレンブタジエンコポリマ、変性1・2ポリブタジエン及びゴム類からなる群の中から選ばれた少なくとも1種である。
第3:前記(c)架橋助剤は、エステルアクリレート類、エポキシアクリレート類、ウレタンアクリレート類、エーテルアクリレート類、メラミンアクリレート類、アルキドアクリレート類、シリコンアクリレート類、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジビニルベンゼン、ジアリルフタレート、ビニルトルエン、エチルビニルベンゼン、スチレン、ポリパラメチルスチレン及び多官能エポキシ類からなる群の中から選ばれた少なくとも1種である。
第4:前記いずれかの製造方法において、樹脂組成物は、組成物全体量の5〜25質量%の範囲内で、次式(1)
で表わされる繰り返し単位を有する環状ホスファゼン化合物をさらに含有する。
第5:前記R1及びR2の少なくともいずれか一方が、末端に不飽和結合を有する(メタ)アクリル酸エステル形成基である。
第6:樹脂組成物と溶媒を配合した後に、一旦加温して樹脂組成物の溶解性を高め、次いで冷却して得た、樹脂組成物の粒子が分散している樹脂液を金属箔に塗布する。
第7:接着性樹脂層の厚みは30〜70μmの範囲内とする。
そしてまた、本発明は、前記いずれかの方法により製造された樹脂付き金属箔と、この樹脂付き金属箔が接着性樹脂層においてフレキシブル基板と積層一体化されている金属張りフレキシブル積層板も提供する。
以上のとおりの本発明の製造方法によれば、小形携帯機器用等の製造に有用な、高周波特性に優れているとともに、フレキシブル性の良好な配線板のための樹脂付き金属箔、そしてこれを用いた積層板が提供される。
本発明の樹脂付き金属箔の製造方法に用いられる金属箔については、たとえば銅箔や、ステンレス、鉄等の各種の金属箔であってよいが、より代表的でより好適なものとしては銅箔が挙げられる。この銅箔については、電解銅をはじめとする各種方法によって製造されたものであってよい。また、その厚みは、フレキシブル性の観点からは、5〜30μmの範囲のもの、より好ましくは10〜20μmの範囲のものが考慮される。
金属箔に塗布されて接着性樹脂層を形成することになる樹脂組成物については、前記のとおりの
(a)ポリフェニレンエーテル
(b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂
(c)架橋助剤
をその構成成分として必須としている。
(a)ポリフェニレンエーテル
(b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂
(c)架橋助剤
をその構成成分として必須としている。
(a)ポリフェニレンエーテルについては、ベンゼン環に1以上の炭化水素置換基を有していてもよく、たとえば、その例としてポリ(2・6−ジメチル−1・4−フェニレンオキサイド)が挙げられる。このようなポリフェニレンエーテルは、たとえばUSP4059568号明細書に開示されている方法で合成することができる。特に限定するものではないが、例えば、分子量(Mw)が50,000、Mw/Mn=4.2のポリマーが好ましく使用される。
また、本発明で使用する架橋性樹脂としては、たとえば次の<A>のものが使用され、架橋助剤としては<B>のものが使用される。なお、架橋助剤としてはトリアリルシアヌレートまたはトリアリルイソシアヌレートを用いるのが、ポリフェニレンエーテルと相溶性が良く、成膜性、架橋性、フレキシブル性、耐熱性及び誘電特性の面で好ましいので良い。
<A>1・2−ポリブタジエン、1・4−ポリブタジエン、スチレンブタジエンコポリマ、変性1・2ポリブタジエン及びゴム類からなる群の中から選ばれた少なくとも1種。
<B>エステルアクリレート類、エポキシアクリレート類、ウレタンアクリレート類、エーテルアクリレート類、メラミンアクリレート類、アルキドアクリレート類、シリコンアクリレート類、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジビニルベンゼン、ジアリルフタレート、ビニルトルエン、エチルビニルベンゼン、スチレン、ポリパラメチルスチレン及び多官能エポキシ類からなる群の中から選ばれた少なくとも1種。
以上の(a)ポリフェニレンエーテル、(b)架橋性樹脂、並びに(c)架橋助剤の配合割合は、全体量100質量%として、(a):20〜60、(b):5〜30、(c):35〜50とする。この範囲を外れる場合には、本発明の前記の効果を得ることは難しくなる。なお、(a)ポリフェニレンエーテルについては30〜60質量%とすることがより好ましい。
そして、本発明では、上記成分(a)(b)(c)については、その比率として、(b)/(a)=0.1〜1、(b)/(c)=2〜10の範囲とすることが好適なこととして考慮される。
このほかに、本発明の樹脂組成物は開始剤を含有することが好ましい。開始剤としては、ジクミルパーオキサイド、tert−ブチルクミリパーオキサド、ジ−tert−ブチルパーオキサド、2・5−ジメチル−2・5−ジ−tert−ブチルパーオキシヘキシン−3、2・5−ジメチル−2・5−ジ−tert−ブチルパーオキシヘキサン、α・α’−ビス(tert−ブチルパーオキ−m−イソプロピル)ベンゼン〔1・4(または1・3)−ビス(tert−ブチルパーオキイソプロピル)ベンゼンともいう〕などの過酸化物があげられる。また、開始剤として過酸化物ではないが、市販の開始剤である日本油脂(株)製の「ビスクミル」(1分半域温度330℃)を使用することもできる。
本発明で使用する溶媒は、加熱等の手段により除去できる溶媒である。具体的には、特に限定するものではないが、ベンゼン、トルエン、キシレン、ケトン類及びアルコール類からなる群の中から選ばれた少くとも1種を含む溶媒であることが、樹脂液の均一性の点及び塩素系炭化水素に比べて環境に対する悪影響が少ない点で望ましい。
また、本発明においては、樹脂組成物に前記一般式(1)で表わされる環状ホスファゼン化合物の一種以上を難燃剤成分として配合することも有効である。その配合割合については、樹脂組成物全体量のうちの5〜25質量%の範囲とすることが好ましい。5%未満ではその効果の発現は難しく、25%を超える場合には、樹脂層の耐熱性、高周波特性等を損うことにもなる。
本発明では、通常は、樹脂組成物と溶媒を含む樹脂液として、樹脂組成物の粒子が分散している不透明な分散液を使用する。この不透明な分散液を得る方法としては、樹脂組成物と溶媒を配合した後、一旦加温して樹脂組成物の溶解性を増大させた後、次いで冷却して不透明な分散液を得ることは、得られる分散液の均一性の点から好ましい。また、この冷却操作は分散液の取扱性、作業安全性の点からも好ましい。
また、樹脂液の冷却時に溶媒を樹脂液に添加するようにして分散液を得ることは、冷却スピードを速くできるので好ましく、その際に使用する溶媒としてはベンゼン、トルエン、キシレン、ケトン類及びアルコール類を使用することも勿論可能であるが、これらより溶解性の劣る溶媒を使用すると、より速く樹脂組成物の粒子が析出するので好ましい。
本発明の樹脂液に分散している樹脂組成物の粒子の平均粒子径は5〜50μm、さらには、10〜30μmであることが好ましい。平均粒子径が5μm未満の場合には、樹脂液がワックス化して金属箔への塗布による付着や、接着性の発現が困難になるという問題が生じやすく、一方50μmを越えると均一な樹脂層形成が困難となり、平滑性が損なわれるという問題が生じる場合がある。
本発明の樹脂液の固形分濃度は10重量%以上であることが好ましく、10重量%未満の場合には、樹脂組成物の付着量が少なすぎて、積層板とするための必要付着量に達しないという問題が生じやすい。
金属箔表面への樹脂液の塗布、そして乾燥の手段や条件は、従来公知のキャスティング法をはじめとして各種であってよい。乾燥によって、いわゆる半硬化の状態の接着性樹脂層を金属箔表面に形成する。
このようにして得られた樹脂付き金属箔は、たとえば金属シートや樹脂シート等のフレキシブル基板と積層し、加熱圧縮する等して、樹脂を溶融させ、架橋させて、強固に接着して一体化した積層板を得る。
この積層成形工程での加熱で架橋反応は行われるが、この架橋反応は紫外線照射等の方法で行われてもよい。
前記の加熱圧締の条件(成形条件)は、必要に応じて選択すればよいが、樹脂の熱架橋反応は使用する開始剤の反応温度等に依存するので、開始剤の種類に応じて加熱温度を選ぶとよい。具体的な成形条件の例としては、温度150〜300℃、圧力20〜70kg/cm2、成形時間10〜60分程度である。
そこで以下に実施例を示してさらに詳しく説明する。もちろん以下の例によって本発明が限定されることはない。
下記の実施例では、表1に示す種類と配合量(重量部)の原材料を使用した。表1において、SBSはスチレンブタジエンコポリマ、1・2−PBは1・2ポリブタジエン、TAICはトリアリルイソシアヌレート、DCPはジクミルパーオキサイドをそれぞれ表している。また、SBSは旭化成工ケミカルズ(株)製のタフプレンAを、1・2−PBは日本曹達(株)製のものを、TAICは日本化成(株)製のものを、DCPは日本油脂(株)製のパークミルDを用いた。
環状ホスファゼン化合物としてのホスファゼン1は下記構造式(2)で表される環状ホスファゼン化合物(平均したn=3)を主成分とするSPB100は大塚化学製のものを用いた。ホスファゼン2は下記構造式(3)(n=3)で表される環状ホスファゼン化合物であって、特開2001−335703号公報に記載の方法により合成した。
表1に示す原材料を、それぞれの配合量だけセパラブルフラスコにいれ、攪拌しながら、オイルバスで80℃まで昇温した。なお、表中のポリフェニレンエーテルは、ポリ(2・6−ジメチル−1・4−フェニレンオキサイド)を示している。
80℃で1時間攪拌した後、オイルバスを取り除き、20℃の水で冷して25℃の樹脂液を得た。この樹脂液は樹脂組成物の粒子が分散している不透明な分散液であり、樹脂組成物の粒子の平均粒径は約15μmであった。この樹脂液を、コンマコーター及びこれに接続された乾燥機を用い厚み12μmの銅箔片面に塗工・乾燥し、乾燥後の厚みが50μmの接着層を形成することによって、樹脂付き銅箔を作製した。
このようにして得た樹脂付き銅箔について、銅箔引き剥がし強度、半田耐熱性、屈曲性、耐マイグレーション性、成形性(成形後の外観)を評価した。これらの各評価に用いるサンプルの作製条件及び評価条件を以下に示し、評価結果を表1に示す。
(1)銅箔引き剥がし強度は、25μm厚さのポリイミドに樹脂付き銅箔の接着剤層面を両面に張り合わせ、180℃で1時間加熱・加圧成型することによってサンプルを作製し、銅箔を90°方向に引き剥がしたときの引き剥がし強度により評価した。
(2)半田耐熱性は、25μm厚さのポリイミドに樹脂付き銅箔の接着剤層面を両面に張り合わせ、180℃で1時間加熱・加圧成型することによってサンプルを作製し、これを260℃に加熱した半田浴に60秒間浸漬した後の外観により評価した。ふくれやはがれ等の外観異常の発生のないのものを合格とした。
(3)屈曲性は、MIT法によって試験を行い、測定条件をR=0.38mm、荷重500gに設定し、回路の導通が取れなくなるまでの折り曲げ回数により評価した。
(4)耐マイグレーション性は、片面フレキシブルプリント配線板に櫛形電極を設けた試験片に、樹脂付き銅箔の接着剤層面を張り合わせ、180℃で1時間加熱・加圧成型することによってサンプルを作製し、これを85℃/85%RHの環境下で10Vの電圧を250時間印加するテストを行なった。このテスト後のマイグレーション度合いを目視にて評価した。マイグレーション発生しないものを合格とした。
(5)成形性(成型後の外観)は、片面35μ厚さの圧延銅箔のフレキシブルプリント配線板に櫛形パターンを設けた試験片に、樹脂付き銅箔の接着剤層面を張り合わせ、180℃で1時間加熱・加圧成型することによってサンプルを作製し、このサンプルの外観を目視にて評価した。パターン間に樹脂が充填されているものを合格とした。
(6)難燃性はUL94に準じて、94VTMの難燃性の判定基準で評価した。
(7)ガラス転移点(Tg)は、粘弾性スペクトロメーター(エスアイアイテクノロジ製)を用いて動的粘弾性を測定し、tanδのピーク値をTgとした。
表1に見られるように実施例1から5のものは、耐熱性が良好であり、屈曲性が高くフレキシブルプリント配線版などの用途で要求される屈曲性を満たすものであり、さらに耐マイグレーションや成形性に優れる材料である。
さらに実施例5、6ではハロゲンを含有しない難燃性も有する。特に実施例6では難燃性を有しながら、ガラス点移転点の低下が少ない。
Claims (9)
- 組成物の全体量において、質量百分率で、
(a)ポリフェニレンエーテル:20〜60
(b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂:5〜30
(c)架橋助剤:35〜50
の範囲にある樹脂組成物と溶媒とを含む樹脂液を塗布して金属箔表面に接着性樹脂層を形成することを特徴とする樹脂付き金属箔の製造方法。 - (b)ジエン系またはゴム系の架橋性樹脂は、1・2−ポリブタジエン、1・4−ポリブタジエン、スチレンブタジエンコポリマ、変性1・2ポリブタジエン及びゴム類からなる群の中から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする請求項1に記載の樹脂付き金属箔の製造方法。
- (c)架橋助剤は、エステルアクリレート類、エポキシアクリレート類、ウレタンアクリレート類、エーテルアクリレート類、メラミンアクリレート類、アルキドアクリレート類、シリコンアクリレート類、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジビニルベンゼン、ジアリルフタレート、ビニルトルエン、エチルビニルベンゼン、スチレン、ポリパラメチルスチレン及び多官能エポキシ類からなる群の中から選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする請求項1に記載の樹脂付き金属箔の製造方法。
- 前記R1及びR2の少なくともいずれか一方が、末端に不飽和結合を有する(メタ)アクリル酸エステル形成基であることを特徴とする樹脂付き金属箔の製造方法。
- 樹脂組成物と溶媒を配合した後、一旦加温して樹脂組成物の溶解性を増大させ、次いで冷却して得た、前記樹脂組成物の粒子が分散している液を塗布することを特徴とする樹脂付き金属箔の製造方法。
- 接着性樹脂層の厚みが30〜70μmの範囲内であることを特徴とする請求項1から6のいずれか一項に記載の樹脂付き金属箔の製造方法。
- 請求項1から7のいずれか一項に記載の方法により製造されたものであることを特徴とする樹脂付き金属箔の製造方法。
- 請求項8に記載の樹脂付き金属箔が接着性樹脂層においてフレキシブル基板と積層一体化されていることを特徴とする金属張りフレキシブル積層板。
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