JP2009000658A - 水素透過膜モジュール - Google Patents
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Abstract
【解決手段】金属支持体不要の水素透過膜モジュールであって、上下貫通空隙を有する金属シートの1枚または複数枚を積層した精製水素収集部材の両側に、それぞれ順次、1枚または複数枚の細孔を有する金属シートを積層した補強部材と、水素透過膜とが配置され、その際、それら金属シートは異種金属材料の金属シートが交互に配置され、且つ、それらが一度に接合されてなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
【選択図】図36
Description
(a) 従来技術では必須であった金属支持体が不要であり、その作製の手間が丸々省けるため、低コスト化ができる。
前述558号公報で言えば、ケース74が金属支持体に相当し、前述061号公報で言えば、通気用溝のついたベースプレート80が金属支持体に相当する。これら金属支持体は他の部材とは別個に作製してレーザー溶接等によって接合する必要があるが、本発明においては、従来技術では必須であったそれらの金属支持体は不要である。また、それら金属支持体を用いる場合の溶接時における前述問題点を解決できる。
(b) 精製水素収集部材と補強部材と水素透過膜の接合を一度の接合で行えるので、各材料から一回の工程つまり一回の熱処理工程でモジュール化が可能である上、一平面に何枚分もの補強部材をかたどることで水素透過膜モジュールの量産化が可能である。
(c) 一枚一枚の金属シートはエッチングで加工することも可能であるため、精製水素収集部材、補強部材からなる接合体内部の構造を容易に制御可能である。これにより低コスト化、軽量化、低容量化が期待できる。
(d) 後述985号公報のとおり、薄い金属シートを積層することにより、一枚の厚部材では実現できなかった微細なメッシュの厚板化が可能であるが、本発明において、この技術を応用することにより、補強部材の強度が増強され、水素透過膜モジュールの耐久性を向上することができる。
(e) 精製水素収集部材側に最も細孔の孔が粗い補強部材を配置し、水素透過膜側に向けて、細孔の孔が順次密の補強部材(孔の大きさを順次小さくした補強部材)を配置して、細孔の大きさに勾配を設けることにより、水素透過膜の強度を保ったまま、水素透過膜側から精製水素収集部材に向けて流れる精製水素の流通抵抗を緩和することができる。
(f) 本発明においては、異種金属材料の交互積層により、同種金属材料の積層に較べ接合条件の緩和、すなわち拡散接合等による接合に際して低温化、低圧力化が可能である。これにより、接合時における水素透過膜の熱的あるいは機械的なダメージを低減することができ、水素透過膜との一段接合も行い易くなる。
(g) 本発明においては、水素取り出し口及び取り出し形状の自由度が高い。
このことから、以下においては、118号出願の発明と共通の実施形態を含めて、本発明に係る態様を説明する。
(1)Pd膜、
(2)Pd合金膜、
(3)5族金属(V、NbまたはTa)と6族金属(Cr、Mo、W)その他の金属との合金膜、
(4)Pd合金膜の多層膜(すなわちPd合金膜自体の多層膜)、
(5)Pd膜と、5族金属(V、NbまたはTa)と6族金属(Cr、Mo、W)その他の金属との合金膜と、の多層膜、
(6)Pd合金膜と、5族金属(V、NbまたはTa)と6族金属(Cr、Mo、W)その他の金属との合金膜と、の多層膜。
このうち、(2)Pd合金膜はPdと他の金属との合金膜であり、Pdと合金化する金属としてはAu、Ag、Cu、Pt、Rh、Ru、Ir、Ce、Sm、Tb、Dy、Ho、Er、Yb、Y、Gdが挙げられる。それら金属の二種以上を組み合わせてPdと合金化してもよい。
これらの金属材料からなる箔膜は、圧延法、イオンプレーティング法、メッキ法など各種手法により作製される。
本発明(1)の水素透過膜モジュールにおいては、その材料として、1枚または複数枚の空隙を有しない金属シート(a)と、1枚または複数枚の上下貫通空隙を有する金属シート(b)と、1枚または複数枚の細孔を有する金属シート(c)と、水素透過膜(d)が用いられる。そして、これらの材料を順次配置して、すなわち(a)の上に(b)を配置し、(b)の上に(c)を配置し、(c)の上に(d)を配置して一度に拡散接合することで水素透過膜モジュールが作製される。
ここで、上記1枚または複数枚の上下貫通空隙を有する金属シート(b)における各空隙が水素透過膜モジュールにおいて精製水素を収集し、導出管へ向けて流通させる空隙となるので、当該(b)は“1枚または複数枚の精製水素流通用空隙を有する金属シート”とも言える。
また、上記閉塞部材は、精製水素収集部材の空隙のうち一方の開口側に位置して、その開口を塞ぐ役割をする。そして、精製水素収集部材の空隙のうち他方の開口側に補強部材が位置することになる。
図1(b)は複数枚の細孔を有する金属シートからなり、この段階においては、それらの金属シートを重ねただけ、つまり積層しただけの状態である。そして、次の拡散接合により補強部材2となる。
図1(c)は1枚または複数枚の空隙を有しない金属シートと、複数枚の上下貫通空隙を有する金属シートとからなり、この段階においてはそれらの金属シートを重ねただけ、つまり積層しただけの状態である。そして、次の拡散接合により、1枚または複数枚の空隙を有しない金属シートは閉塞部材Mとなり、複数枚の上下貫通空隙を有する金属シートは精製水素収集部材1となる。
閉塞部材Mが1枚のSUSシートの場合、これに当接する精製水素収集部材1の金属シートはNiシートとし、精製水素収集部材1の金属シート(3枚の場合)はNiシート−SUSシート−Niシートとし、このNiシートに当接する補強部材2の金属シートはSUSシートとする。
図2は精製水素収集部材1の作製態様を説明する図である。図2のとおり、内部に上下貫通空隙sを有する金属シートの1枚または複数枚を配置し、最下部には1枚または複数枚の空隙を有しない金属シートを配置する。これらを重ねることにより、精製水素収集部材1、閉塞部材Mを形成する。前述のとおり、この段階では、上下貫通空隙sを有する金属シートの複数枚とその片側面に1枚または複数枚の空隙を有しない金属シートを重ねただけの状態である。
図3は、上記“上下貫通空隙sを有する金属シート”の作製態様を説明する図である。図3(a)は金属シートであり、その表面のうち、空隙sとなる部分を除き、マスキングをする。図3(b)はこの状態を示している。次いでエッチング処理をする。エッチング処理により、マスキング部分以外の部分が除去され、空隙sが形成される。図3(c)はこの状態を示している。次いで、マスキングを除去することで、図3(d)に示すように、空隙sを有する金属シートが得られる。
図4は、細孔を有する補強部材2の作製態様を説明する図である。図4のとおり、それぞれ細孔を有する金属シートの複数枚を配置する。そして、これらを重ねることにより、細孔を有する補強部材2を形成する。なお、前述のとおり、この段階では、接合前であるので細孔を有する金属シートの複数枚を重ねただけの状態である。
図5は、細孔を有する金属シートの作製態様を説明する図である。図5(a)はマスクであり、その周縁部には孔がなく、周縁部で囲まれた内部に細孔を有するマスクである。このマスクを図5(b)に示す金属シートの表面に配置する。図5(c)はこの状態を示している。次いでエッチング処理をする。エッチング処理により、金属シートのうち、マスクの各細孔に対応する部分がエッチングにより除去され、それ以外の部分はエッチングされない。
図1においては、図1(b)として示すように細孔を有する補強部材が一個の場合を示しているが、細孔を有する補強部材を二個以上の複数個配置してもよい。本発明(2)の水素透過膜モジュールは、この場合に相当し、細孔を有する補強部材を複数個配置する点以外は、前述〈本発明(1)の態様〉の場合と同様にして作製することができる。
本発明(3)の水素透過膜モジュールは、本発明(2)の水素透過膜モジュールにおいて、二個以上の複数個の補強部材が、精製水素収集部材へいくほど細孔の孔が粗くなるように細孔の大きさに勾配を設けてなる補強部材であることを特徴とする。
水素透過膜モジュール作製に際して金属シート、例えばステンレス鋼のシートと水素透過膜を直接接触させて接合するとき、また作製モジュールを炭化水素の水蒸気改質条件(500〜700℃)等の高温下で使用するときに、金属シートと水素透過膜の互いの成分が相互拡散して水素透過膜を変質させ、膜の強度、気密性、水素透過性能を著しく低下させるという問題があった。
図9は、細孔を有する金属シートへの拡散防止層の形成態様を説明する図である。図9(b)は金属シートで、図9(b)に示す点線は説明のためのもので、その点線枠内が細孔域となることを示している。
図13は、水素透過膜側の細孔を有する補強部材について、水素透過膜との当接面に第一の中間層(=補強部材側)−拡散防止層を配した態様を説明する図である。第一の中間層は、細孔を有する補強部材と拡散防止層との間の接合強度を高め、密着性を確保するための層であり、細孔を有する補強部材を構成する最上部の細孔を有する金属シートの面に対してメッキ法や蒸着法、アークイオンプレーティング法、その他適宜の方法により層状に塗布することにより形成することができる。
第一の中間層の厚さはその目的を達成し得る範囲で適宜選択することができる。その範囲は0.05〜20μm、好ましくは0.1〜10μmである。“第一の中間層+拡散防止層”の厚さは、金属シートの細孔の径より小さいので、細孔が詰まることはない。
図14は、水素透過膜側に配する細孔を有する補強部材について、水素透過膜との当接面に拡散防止層−第二の中間層(=水素透過膜側)を配した態様を説明する図である。第二の中間層は、拡散防止層と水素透過膜との間の接合強度を高め、密着性を確保するための層であり、拡散防止層の面に対してメッキ法や蒸着法、アークイオンプレーティング法、その他適宜の方法により層状に塗布することにより行うことができる。
第二の中間層の厚さはその目的を達成し得る範囲で適宜選択することができる。その範囲は0.05〜20μm、好ましくは0.05〜1μmである。
図15は、水素透過膜側の細孔を有する補強部材について、水素透過膜との当接面に第一の中間層(補強部材と拡散防止層間の中間層)−拡散防止層−第二の中間層(拡散防止層と水素透過性膜間の中間層)を配した態様を説明する図である。このうち、第一の中間層は目的、構成材料、その施工法とも、前述第一の中間層(図13参照)と同じであり、第二の中間層は目的、構成材料、その施工法とも、前述第二の中間層(図14参照)と同じである。
本発明(4)〜(6)の水素透過膜モジュールは、上下貫通空隙を有する金属シートの1枚または複数枚を積層した精製水素収集部材の両側に、1枚または複数枚の細孔を有する金属シートを積層した補強部材、あるいは補強部材の複数個、あるいは厚さ方向の中心部である精製水素収集部材へいくほど細孔の孔が粗くなるように細孔の大きさに勾配を設けてなる補強部材、水素透過膜を配置して一度に接合して構成される。
なお、以下においては、(A)拡散防止層を配した細孔を有する金属シートを配した図面を用いて説明するが、(B)〜(D)のいずれかの層を配した細孔を有する金属シートを配する場合や、これら(A)〜(D)の層を有しない場合についても同様である。
本発明(4)は、1枚または複数枚の上下貫通空隙を有する金属シートを積層した精製水素収集部材の両側に、それぞれ順次、1枚または複数枚の細孔を有する金属シートを積層した補強部材と、水素透過膜を配置して接合により一度に接合してなることを特徴とする。なお、前述のとおり、一度の接合により接合する前はそれらの金属シートを重ねただけの状態であり、この点以下の態様についても同様である。
本発明(5)は、上下貫通空隙を有する1枚または複数の金属シートを積層した精製水素収集部材の両側に、それぞれ順次、細孔を有する1枚または複数枚の金属シートを積層した補強部材と、水素透過膜を配置して一度に接合してなることを特徴とする。
本発明(6)は、上記(5)の水素透過膜モジュールにおいて、前記複数個の補強部材が、厚さ方向の中心部である精製水素収集部材へいくほど細孔の孔が粗くなるように細孔の大きさに勾配を設けてなるものに相当している。
本発明の水素透過膜モジュールは、(1)精製水素収集部材を構成する金属シート、補強部材を構成する金属シートを金属シートのままで重ね、水素透過膜を含めて一度に接合してもよく、(2)後述仮止め、あるいはピン止めする場合のように、各金属シート(空隙を有する金属シートが複数枚の場合)を重ねた精製水素収集部材(一度の拡散接合により精製水素収集部材となる)、各金属シートを重ねた補強部材(一体の拡散接合により補強部材となる)を個々に形成した後、水素透過膜を含めて一度に拡散接合してもよい。(1)の場合には、例えば、シートの位置決め用のダイ、すなわち型枠内にそれら各金属シートを水素透過膜を含めて積層して加熱及び加圧を行い、拡散接合により一度に接合して水素透過膜モジュールとする。
以上のように構成した水素透過膜モジュールにおいて、精製水素を取り出すための水素導出管を配置する。以下、その配置態様について順次説明する。
精製水素収集部材に対して精製水素導出部を設ける。すなわち、以上で述べた態様の水素透過膜モジュールにおいては、別途、精製水素収集部材の空隙Sに連なる精製水素導出部を設ける。図21の態様で作製した水素透過膜モジュールを例にすると、図22(a)のように水素導出部を有しない形に構成されているので、精製水素導出部Tを穿設する。
精製水素収集部材における精製水素導出部Tについては各種態様が可能である。以上で述べた水素透過膜モジュールにおいては、精製水素収集部材の空隙Sに連なる精製水素導出部Tを設ける。これに対して、精製水素収集部材について、空隙Sの部分を、予め補強部材の細孔域よりも広めに取っておくことにより(つまり、精製水素導出部Tを穿設する部位の幅を小さくしておくことにより)、精製水素導出部として穿設する長さを短くすることができる。
図26〜29は他の態様を説明する図である。図26のとおり、前述図21における空隙Sを有する精製水素収集部材30を、空隙S及びこの空隙Sに連なる精製水素導出部Tを有する精製水素収集部材40に代えたものに相当している。
図29は、図26のようにして構成した水素透過膜モジュールの構造を説明する図である。図29(a)は、その水素透過膜モジュールを斜視図として示した図である。精製水素導出部Tに対して水素導出管45を嵌合し、ガス密にシール、固定する。そのシール、固定は溶接、ろう付けなどにより行う。図29(b)は図29(a)に示す精製水素導出部Tに水素導出管45を連結した図である。図29(c)は、図29(a)中A−A線断面図である。
本発明の水素透過膜モジュールは、“水素透過膜+細孔部を有する補強部材+精製水素収集部材”、“水素透過膜+複数個の‘細孔を有する補強部材’+精製水素収集部材”、あるいは“水素透過膜+複数個の‘精製水素収集部材へいくほど細孔の孔が粗くなるように細孔の大きさに勾配を設けてなる補強部材’+精製水素収集部材”というように積層、接合して作製される。
図30(a)は水素透過膜であり、1点鎖線で示すように、水素透過膜の外周縁から所定幅を置き、この幅部分を“繋ぎ”とする。1点鎖線で示す枠内の膜が製品水素透過膜モジュールに組み込まれる。
本発明の水素透過膜モジュールは、例えば“水素透過膜+複数個の‘精製水素収集部材へいくほど細孔の孔が粗くなるように細孔の大きさに勾配を設けてなる補強部材’+精製水素収集部材”というように積層し、一度の拡散接合により形成される。その接合に際してその積層体を予め仮止めしておくのがよい。仮止めは各部材単位で行ってもよい。
本発明の水素透過膜モジュールは、例えば“水素透過膜+複数個の‘精製水素収集部材へいくほど細孔の孔が粗くなるように細孔の大きさに勾配を設けてなる補強部材’+精製水素収集部材”というように積層し、一度に拡散接合することで形成される。本変形態様3は、精製水素収集部材について、前記〈精製水素導出部Tに係る変形態様1〉での空隙長さ“S+S′”よりさらに延長しておくことにより、精製水素導出部Tを設けるための切削工程つまり穿設を不要とし、水素導出管の接合も省ける構造である。
前述図5(d)に示すような“細孔を有する金属シート”や、前述図8〜15に示すような“拡散防止層”、“第一の中間層+拡散防止層”、“拡散防止層+第二の中間層”、あるいは“第一の中間層+拡散防止層+第二の中間層”を形成した“細孔を有する金属シート”は、複数枚を同時に作製することもできる。
前述〈水素透過膜モジュール作製時の変形態様2〉のように、重ねた金属シートをスポット溶接により仮止めをするのに代えて、ピン止めにより行ってもよい。ピン止め法によると、各部材を構成する金属シートの位置決めが容易であり、またスポット溶接の手間が省けるなど、その取り扱いも容易である。図35はその態様を説明する図である。
前述〈本発明(1)の態様〉の箇所で説明したとおり、本発明(1)〜(6)においては、異種金属材料の金属シートを交互に配置することが重要である。ここで、図36を用いて、本発明(1)〜(6)のうち、本発明(4)〜(6)の発明におけるその態様例について説明する。図36はその態様例を説明する図である。
2 細孔を有する補強部材
3 水素透過膜
s 金属シート内部の空隙
S 空隙
M 閉塞部材
10 精製水素収集部材
11 細孔(孔が粗い)を有する補強部材
12 細孔を有する補強部材
13 水素透過膜
2′ 拡散防止層等を配した細孔を有する金属シートまたは補強部材
a 金属シートの周縁
b 拡散防止層の周縁
c 金属シートの細孔域の周縁
12′ 拡散防止層等を配した細孔を有する金属シートまたは補強部材
20 精製水素収集部材
21 細孔を有する補強部材
22 拡散防止層等を配した細孔を有する金属シートまたは補強部材
23 水素透過膜
30 精製水素収集部材
31 細孔(孔が粗い)を有する補強部材
32 細孔を有する補強部材
33 拡散防止層等を配した細孔を有する金属シートまたは補強部材
34 水素透過膜
35、36 水素導出管
S′ 空隙Sの延長部
40 精製水素収集部材
41 細孔(孔が粗い)を有する補強部材
42 細孔を有する補強部材
43 拡散防止層等を配した細孔を有する金属シートまたは補強部材
44 水素透過膜
T 開口、精製水素収集部材の水素導出部
t 空隙sとなる部分に続く開口
45 水素導出管
p スポット溶接部
S″ 空隙
52 空隙S″を有する水素導出管
61 金属シート
62 水素透過膜
71 展張枠
72 Pd合金箔などの水素ガス分離性を有する材料(水素透過性箔膜)
73 金属支持板
101 クラッド切板の周囲部分
102 クラッド切板の中央部分
b 細孔
80 通気用溝のついたベースプレート
81 複数枚の多孔金属板からなる補強板
82 柱状金属板
89 水素透過性膜複合体
90 精製水素収集部材
91、92、93、94 補強部材
95 水素透過膜
Claims (16)
- 金属支持体不要の水素透過膜モジュールであって、順次、1枚または複数枚の空隙を有しない金属シートと、1枚または複数枚の上下貫通空隙を有する金属シートを積層した精製水素収集部材と、1枚または複数枚の細孔を有する金属シートを積層した補強部材と、水素透過膜とが配置され、その際、それら金属シートは異種金属材料の金属シートが交互に配置され、且つ、それらが一度に接合されてなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 金属支持体不要の水素透過膜モジュールであって、順次、1枚または複数枚の空隙を有しない金属シートと、1枚または複数枚の上下貫通空隙を有する金属シートを積層した精製水素収集部材と、1枚または複数枚の細孔を有する金属シートを積層した補強部材の複数個と、水素透過膜とが配置され、その際、それら金属シートは異種金属材料の金属シートが交互に配置され、且つ、それらが一度に接合されてなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項2の水素透過膜モジュールにおいて、前記複数個の補強部材が、精製水素収集部材へいくほど細孔の孔が粗くなるように細孔の大きさに勾配を設けてなる補強部材であることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 金属支持体不要の水素透過膜モジュールであって、上下貫通空隙を有する金属シートの1枚または複数枚を積層した精製水素収集部材の両側に、それぞれ順次、1枚または複数枚の細孔を有する金属シートを積層した補強部材と、水素透過膜とが配置され、その際、それら金属シートは異種金属材料の金属シートが交互に配置され、且つ、それらが一度に接合されてなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 金属支持体不要の水素透過膜モジュールであって、上下貫通空隙を有する金属シートの1枚または複数枚を積層した精製水素収集部材の両側に、それぞれ順次、1枚または複数枚の細孔を有する金属シートを積層した補強部材の複数個と、水素透過膜とが配置され、その際、それら金属シートは異種金属材料の金属シートが交互に配置され、且つ、それらが一度に接合されてなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項5の水素透過膜モジュールにおいて、前記複数個の補強部材が、厚さ方向の中心部である精製水素収集部材へいくほど細孔の孔が粗くなるように細孔の大きさに勾配を設けてなる補強部材であることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項1〜6のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、前記精製水素収集部材を構成する1枚または複数枚の金属シート、及び、前記補強部材を構成する1枚または複数枚の金属シートを、それぞれ金属シートのままで配置して一度に接合してなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項1〜6のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、前記精製水素収集部材を構成する1枚または複数枚の金属シート、及び、前記補強部材を構成する1枚または複数枚の金属シートを、それぞれ金属シートのままでピン止めにより配置して一度に接合してなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項1〜6のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、前記金属シートの構成材料が、ステンレス鋼、ニッケル、ニッケル基合金、銅合金または鉄基合金であることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項1〜6のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、前記接合が拡散接合であることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項1〜6のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、細孔を有する補強部材と水素透過膜との間に拡散防止層を配してなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項1〜6のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、細孔を有する補強部材と水素透過膜との間に、細孔を有する補強部材側からみて、順次第一の中間層、拡散防止層を配してなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項1〜6のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、細孔を有する補強部材
と水素透過膜との間に、細孔を有する補強部材側からみて、順次拡散防止層、第二の中間層を配してなることを特徴とする水素透過膜モジュール。 - 請求項1〜6のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、細孔を有する補強部材と水素透過膜との間に、細孔を有する補強部材側からみて、順次第一の中間層、拡散防止層、第二の中間層を配してなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 請求項11〜14のいずれか1項の水素透過膜モジュールにおいて、細孔を有する補強部材のうち実質的に細孔域のみに、拡散防止層、第一の中間層−拡散防止層、拡散防止層−第二の中間層、または、第一の中間層−拡散防止層−第二の中間層を配してなることを特徴とする水素透過膜モジュール。
- 前記水素透過膜モジュールがメンブレンリアクター用の水素透過膜モジュールであることを特徴とする請求項1〜15のいずれか1項の水素透過膜モジュール。
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