JP4270014B2

JP4270014B2 - 水素分離膜モジュール，水素分離膜型燃料電池、および、それらの製造方法

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Publication number: JP4270014B2
Application number: JP2004114222A
Authority: JP
Inventors: 憲治木村; 博道佐藤
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2004-04-08
Filing date: 2004-04-08
Publication date: 2009-05-27
Anticipated expiration: 2024-04-08
Also published as: JP2005296746A

Description

本発明は、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を備えた水素分離膜モジュール，水素分離膜型燃料電池、および、それらの製造方法に関するものである。

従来、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を備えた水素分離膜モジュールには、水素含有ガスを水素分離膜の一方の面に流す流路部を形成する流路形成プレートと、水素含有ガスに比べて水素濃度が十分に低いガスを水素分離膜の他方の面に流す流路部を形成する流路形成プレートとの間に、水素分離膜を挟み込んだ薄板状の水素分離膜ユニットを複数積層して備えた積層構造部を有するものがある。下記特許文献１には、水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールが開示されている。

また、水素分離膜型燃料電池には、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜層に、プロトン伝導性を有する電解質層が積層された電解質膜を有する単セルを、複数積層して構成される積層構造部を有するものがある。下記特許文献２には、単セルを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池が開示されている。

特開２００３−３４５０６号公報特開平５−２９９１０５号公報

しかしながら、従来、積層構造部を構成する各部材同士の接合に関しては十分な検討がなされておらず、各部材同士を接合することによって形成された流路内を流れる各種ガスが流路外へとリークしてしまうことがあった。この流路内ガスの外部リークの要因としては、例えば、各部材間の接合がロウ付けによって行われる場合には、部材間の接合面における外縁部と内部との間のロウ材の溶入りの差に起因する各部材間の位置ズレが挙げられる。この他の要因としては、各部材間の熱膨張率の差に起因する各部材間の接合不良や、各種のガスの供給または排出を行うマニホールドなどの付属部材を積層構造部に接合する際の接合熱に起因する接合部の再溶融も挙げられる。

本発明は、上記の課題を解決することを目的としてなされ、積層構造部を構成する各部材同士の接合に関する課題を解決することができる水素分離膜モジュール，水素分離膜型燃料電池、および、それらの製造方法を提供することを目的とする。

上記の課題を解決するため、本発明の第１の水素分離膜モジュールは、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を用いて水素を含有する第１のガスから該第１のガスに比べて水素濃度が十分に低い第２のガスへと水素の透過を行う薄板状の水素分離膜ユニットであって、前記第１のガスを前記水素分離膜の一方の面に流す流路を形成する第１の流路プレートと、前記第２のガスを前記水素分離膜の他方の面に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に前記水素分離膜を積層した水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールであって、前記複数の水素分離膜ユニットの各々は、前記積層構造部における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な位置決め構造部を有し、前記位置決め構造部は、前記水素分離膜ユニットとの間に貫通した隙間が形成されるように前記水素分離膜ユニットにおける外周に設けられていることを特徴とする。

この第１の水素分離膜モジュールに対応した本発明の製造方法は、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を用いて水素を含有する第１のガスから該第１のガスに比べて水素濃度が十分に低い第２のガスへと水素の透過を行う薄板状の水素分離膜ユニットであって、前記第１のガスを前記水素分離膜の一方の面に流す流路を形成する第１の流路プレートと、前記第２のガスを前記水素分離膜の他方の面に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に前記水素分離膜を積層した水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールの製造方法であって、（ａ）前記複数の水素分離膜ユニットの各々に、前記積層構造部における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な位置決め構造部を、前記水素分離膜ユニットとの間に貫通した隙間が形成されるように前記水素分離膜ユニットにおける外周に設ける工程と、（ｂ）前記位置決め構造部が設けられた水素分離膜ユニットを、該位置決め構造部によって前記位置決めした状態で複数積層する工程と、（ｃ）前記積層された複数の水素分離膜ユニットのうち隣接する水素分離膜ユニット同士を前記位置決めした状態で接合する工程とを備えたことを特徴とする。

一方、第１の水素分離膜モジュールに対応した本発明の第１の水素分離膜型燃料電池は、アノード電極とカソード電極との間に挟み込んだプロトン伝導性を有する電解質膜を、水素を含有する燃料ガスを前記アノード電極側に流す流路を形成する第１の流路プレートと、酸素を含有する酸化ガスを前記カソード電極側に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に積層した薄板状の単セルを、複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池であって、前記複数の単セルの各々は、前記積層構造部における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な位置決め構造部を有し、前記位置決め構造部は、前記単セルとの間に貫通した隙間が形成されるように前記単セルにおける外周に設けられていることを特徴とする。

この第１の水素分離膜型燃料電池に対応した本発明の製造方法は、アノード電極とカソード電極との間に挟み込んだプロトン伝導性を有する電解質膜を、水素を含有する燃料ガスを前記アノード電極側に流す流路を形成する第１の流路プレートと、酸素を含有する酸化ガスを前記カソード電極側に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に積層した薄板状の単セルを、複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池の製造方法であって、（ａ）前記複数の単セルの各々に、前記積層構造部における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な位置決め構造部を、前記単セルとの間に貫通した隙間が形成されるように前記単セルにおける外周に設ける工程と、（ｂ）前記位置決め構造部が設けられた単セルを、該位置決め構造部によって前記位置決めした状態で複数積層する工程と、（ｃ）前記積層された複数の単セルのうち隣接する単セル同士を前記位置決めした状態で接合する工程とを備えたことを特徴とする。

これらの発明によれば、水素分離膜ユニット（単セル）を位置決め構造によって位置決めした状態で積層し接合することができるため、多数の水素分離膜ユニット（単セル）を積層し接合する際に生じる水素分離膜ユニット（単セル）の位置ズレを防止することができる。

上記の構成を備えた本発明の第１の水素分離膜モジュール，水素分離膜型燃料電池、および、それらの製造方法は、以下の態様を採ることもできる。

本発明の第１の水素分離膜モジュールまたは水素分離膜型燃料電池であって、前記位置決め構造部に位置決め穴部を貫通して形成したこととしても良い。一方、本発明の第１の水素分離膜モジュールの製造方法（水素分離膜型燃料電池の製造方法）であって、前記工程（ａ）は、（ａ−１）前記位置決め構造部に位置決め穴部を貫通して形成する工程と、（ａ−２）前記位置決め穴部に対して嵌め合いの関係にある柱部材が固定された位置決め治具を用意する工程とを含み、前記工程（ｂ）は、前記位置決め穴部に前記柱部材を挿嵌することによって、前記用意した水素分離膜ユニット（単セル）を前記位置決めした状態で複数積層する工程であることとしても良い。これらの発明によれば、各水素分離膜ユニット（単セル）を位置決め治具を用いて容易に位置決めすることができ、その状態を保持することができる。

また、本発明の第１の水素分離膜モジュール（水素分離膜型燃料電池）であって、前記水素分離膜ユニット（単セル）は、前記位置決め構造部との間に、該位置決め構造部を切除可能に連結する切除部を有することとしても良い。一方、本発明の第１の水素分離膜モジュールの製造方法（水素分離膜型燃料電池の製造方法）であって、前記工程（ａ）は、前記水素分離膜ユニット（単セル）に、前記位置決め構造部を切除可能に用意する工程であり、更に、（ｄ）前記接合された水素分離膜ユニット（単セル）の前記位置決め構造部を切除する工程を備えたこととしても良い。これらの発明によれば、水素分離膜における水素透過機能には直接的に影響を与えない位置決め構造部を取り除くことによって、積層構造部の軽量化・小型化を図ることができる。

上記の課題を解決するため、本発明の第２の水素分離膜モジュールは、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を用いて水素を含有する第１のガスから該第１のガスに比べて水素濃度が十分に低い第２のガスへと水素の透過を行う薄板状の水素分離膜ユニットであって、前記第１のガスを前記水素分離膜の一方の面に流す流路を形成する第１の流路プレートと、前記第２のガスを前記水素分離膜の他方の面に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に前記水素分離膜を積層した水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールであって、前記積層構造部は、前記水素分離膜ユニットよりも高い剛性を有する二つの剛性プレートの間に複数の前記水素分離膜ユニットを積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニットを複数積層し、隣接する分割ユニット同士を接合して構成されたことを特徴とする。

この第２の水素分離膜モジュールに対応した本発明の製造方法は、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を用いて水素を含有する第１のガスから該第１のガスに比べて水素濃度が十分に低い第２のガスへと水素の透過を行う薄板状の水素分離膜ユニットであって、前記第１のガスを前記水素分離膜の一方の面に流す流路を形成する第１の流路プレートと、前記第２のガスを前記水素分離膜の他方の面に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に前記水素分離膜を積層した水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールの製造方法であって、（ｅ）前記水素分離膜ユニットと、該水素分離膜ユニットよりも高い剛性を有する剛性プレートとを用意する工程と、（ｆ）二つの前記剛性プレートの間に複数の前記水素分離膜ユニットを積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニットを構成する工程と、（ｇ）前記分割ユニットを複数積層し、隣接する分割ユニット同士を接合して前記積層構造部を構成する工程とを備えたことを特徴とする。

一方、第２の水素分離膜モジュールに対応した本発明の第２の水素分離膜型燃料電池は、アノード電極とカソード電極との間に挟み込んだプロトン伝導性を有する電解質膜を、水素を含有する燃料ガスを前記アノード電極側に流す流路を形成する第１の流路プレートと、酸素を含有する酸化ガスを前記カソード電極側に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に積層した薄板状の単セルを、複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池であって、前記積層構造部は、前記単セルよりも高い剛性を有する二つの剛性プレートの間に複数の前記単セルを積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニットを複数積層し、隣接する分割ユニット同士を接合して構成されたことを特徴とする。

この第２の水素分離膜モジュールに対応した本発明の製造方法は、アノード電極とカソード電極との間に挟み込んだプロトン伝導性を有する電解質膜を、水素を含有する燃料ガスを前記アノード電極側に流す流路を形成する第１の流路プレートと、酸素を含有する酸化ガスを前記カソード電極側に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に積層した薄板状の単セルを、複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池の製造方法であって、（ｅ）前記単セルと、該単セルよりも高い剛性を有する剛性プレートとを用意する工程と、（ｆ）二つの前記剛性プレートの間に複数の前記単セルを積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニットを構成する工程と、（ｇ）前記分割ユニットを複数積層し、隣接する分割ユニット同士を接合して前記積層構造部を構成する工程とを備えたことを特徴とする。

これらの発明によれば、複数の分割ユニット同士を接合して積層構造部を構成するため、接合熱により各部材に生じる残留応力の低減を図ることができる。その結果、水素分離膜の破損や部材同士の接合不良を抑制し、クロスリークや外部リークの発生を防止することができる。

また、積層構造部を製造する前段階において、分割ユニット単位で不良品の判別を行うことができるため、積層構造部全体が不良品となることを抑制することができる。また、分割ユニット単位で積層構造部の水素透過容量を変更することができるため、種々の水素透過容量の積層構造部を共通の分割ユニットを用いて製造することができる。これらの結果、積層構造部の生産性の向上を図ることができる。

なお、分割ユニットを構成する水素分離膜ユニット（単セル）の個数は、積層構造部における水素分離膜ユニット（単セル）の総数や、水素分離膜ユニット（単セル）に生じる残留応力、製造設備などの種々の条件に応じて適宜変更することができる。また、各分割ユニットを構成する水素分離膜ユニット（単セル）の個数は、全て均等な個数とする必要はなく、種々の個数の水素分離膜ユニット（単セル）から構成した複数の分割ユニットを組み合わせて積層構造部を構成することとしても良い。

上記の課題を解決するため、前記構成を備えた本発明の第１，２の水素分離膜モジュール（水素分離膜型燃料電池）は、前記積層構造部に対する前記第１若しくは第２のガス（水素含有ガス若しくは酸素含有ガス）の供給または、該供給されたガスの排出を行うマニホールドと、前記積層構造部とを連結する連結部材を、前記積層構造部にレーザ溶接またはロウ付けによって接合し、前記マニホールドを、前記連結部材にティグ溶接によって接合したこととする態様を採ることができる。

この水素分離膜モジュールに対応した前記工程を備えた本発明の第１，２の水素分離膜モジュールの製造方法（水素分離膜型燃料電池の製造方法）は、（ｈ）前記積層構造部に対する前記第１若しくは第２のガス（水素含有ガス若しくは酸素含有ガス）の供給または、該供給されたガスの排出を行うマニホールドと、前記マニホールドおよび前記積層構造部の間を連結する連結部材とを用意する工程と、（ｉ）前記連結部材を前記積層構造部にレーザ溶接またはロウ付けによって接合する工程と、（ｊ）前記マニホールドを前記連結部材にティグ溶接によって接合する工程とを備えたこととする態様を採ることができる。

これらの発明によれば、積層構造部と連結部材とを、ティグ溶接よりも接合熱が比較的低いレーザ溶接やロウ付けによって接合し、連結部材とマニホールドとを、レーザ溶接やロウ付けよりも比較的複雑な形状の接合が可能なティグ溶接によって接合することができる。その結果、マニホールドを接合する際の接合熱の積層構造部への伝熱を抑制し、積層構造部における接合部の再溶融や水素分離膜の変質を防止することができる。また、連結部材の構造をマニホールドからの外力を吸収可能な構造とすることとしても良い。これによって、連結部材と積層構造部との接合面の破損を防止することができる。また、連結部材の材質を、マニホールドの材質よりも熱伝導率の低いものとすることとしても良い。これによって、積層構造部からマニホールドへの放熱を抑制することができる。

以上説明した本発明の構成および作用を一層明らかにするために、以下本発明を適用した水素分離膜モジュールおよびその製造方法について、次の順序で説明する。

目次
Ａ．第１の実施例
Ａ−（１）．水素分離膜モジュール１０の構造
Ａ−（２）．水素分離膜モジュール１０の製造方法
Ｂ．第２の実施例
Ｃ．第３の実施例
Ｄ．第４の実施例
Ｄ−（１）．水素分離膜モジュール４０の構造
Ｄ−（２）．水素分離膜モジュール４０の製造方法
Ｅ．第５の実施例
Ｅ−（１）．水素分離膜モジュール５０の構造
Ｅ−（２）．水素分離膜モジュール５０の製造方法
Ｆ．第６の実施例
Ｇ．第７の実施例
Ｈ．その他の実施形態

Ａ．第１の実施例：
Ａ−（１）．水素分離膜モジュール１０の構造：
本発明の第１の実施例である水素分離膜モジュール１０の構造について説明する。図１は、第１の実施例の水素分離膜モジュール１０の構成を示す組立斜視図である。図２は、水素分離膜モジュール１０を構成する水素分離膜ユニット１００の構造を示す組立斜視図である。図３は、水素分離膜ユニット１００の構造を示す部分拡大図である。

水素分離膜モジュール１０は、図１に示すように、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜１２０を備えた薄板状の水素分離膜ユニット１００を複数積層して備えた積層構造部ＰＬ１を有する。積層構造部ＰＬ１における複数の水素分離膜ユニット１００は、隣接するもの同士で接合されている。本実施例では、隣接する水素分離膜ユニット１００同士は、互いに接する面でロウ付け接合されている。

水素分離膜モジュール１０を構成する個々の水素分離膜ユニット１００は、水素分離膜１２０を用いて水素を含有する水素含有ガスから水素含有ガスに比べて水素濃度が十分に低いパージガスへと水素の透過を行う。この水素分離膜ユニット１００は、図１および図２に示すように、水素分離膜１２０の他、水素含有ガスの供給を受け該ガスを水素分離膜１２０の一方の面上に流す供給ガス流路部ＦＨ１を形成する供給流路プレート１１０と、パージガスの供給を受け該ガスを水素分離膜１２０の他方の面上に流す回収ガス流路部ＦＰ１を形成する回収流路プレート１３０とを備える。これら供給流路プレート１１０，水素分離膜１２０，回収流路プレート１３０は、この順に積層され、各部材間の互いに接する面で接合して構成されている。本実施例では、これら各部材間は、互いに接する面でロウ付け接合されている。なお、パージガスとして、本実施例では、水蒸気と大気とから成る気体を採用するが、水素と不活性であるとともに、透過後の水素を使用する上で不都合を生じない気体（例えば、ヘリウム）であって、充分に水素濃度が低い気体を目的に応じて適宜選択すれば良い。

水素分離膜１２０は、長方形状の薄膜であり、その材質は、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離金属である。この水素分離金属として、本実施例では、バナジウムを採用し、その表面にはパラジウムが鍍金されている。水素分離膜１２０の膜厚は、各種のガスを流す際の強度や水素透過効率などを考慮して適宜設定すればよく、例えば、１００マイクロメートル（以下、μｍと表記する）程度に設定することができる。

供給流路プレート１１０および回収流路プレート１３０は、水素分離膜１２０と同じ大きさの長方形状を有する板状部材であり、長方形状の向かい合う一方の辺から他方の辺への方向に供給ガス流路部ＦＨ１または回収ガス流路部ＦＰ１を形成する溝が成形されている。本実施例では、供給ガス流路部ＦＨ１および回収ガス流路部ＦＰ１の各流路部は、各プレートの長方形の向い合う２辺の一方の辺から他方の辺へと連通し、水素含有ガスとパージガスとを対向させて流すことが可能である。水素分離膜１２０における供給ガス流路部ＦＨ１と回収ガス流路部ＦＰ１とによって両面を挟まれた部分では、供給ガス流路部ＦＨ１内の水素含有ガスから、回収ガス流路部ＦＰ１内のパージガスへと水素の透過が行われることとなる。

供給流路プレート１１０および回収流路プレート１３０の板厚や溝深さは、各種のガスを流す際の強度や水素分離膜モジュール１０の小型化などを考慮して適宜設定すればよく、例えば、板厚を１ミリメートル（以下、ｍｍと表記する）程度に設定し、溝深さを０．５ｍｍ程度に設定することができる。供給流路プレート１１０および回収流路プレート１３０の材質は、各ガスを流す上で充分な強度および耐熱性を有するとともに、ガス不透過な性質を有する金属である。この金属として、本実施例ではステンレスを採用するが、ステンレス以外の金属材料や、セラミックスなどの金属材料以外の種々の材質から選択することができる。

水素分離膜ユニット１００は、供給流路プレート１１０，水素分離膜１２０，回収流路プレート１３０を積層し接合することよって、図１および図３に示すように、既述した供給ガス流路部ＦＨ１および回収ガス流路部ＦＰ１が内部に形成された長方形の薄板状体であり水素分離膜１２０を用いた水素の透過が行われる水素透過構造部ＳＨ１と、積層構造部ＰＬ１における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な４つの位置決め構造部ＳＰ１と、水素透過構造部ＳＨ１と位置決め構造部ＳＰ１とを連結する４つのブリッジ部ＳＢ１とを有する。位置決め構造部ＳＰ１は、ブリッジ部ＳＢ１を切断することによって、水素透過構造部ＳＨ１から切除可能であり、水素分離膜ユニット１００は、位置決め構造部ＳＰ１が切除された状態であっても、水素分離膜１２０を用いた水素の透過を行うことができる。

水素分離膜ユニット１００の位置決め構造部ＳＰ１は、図３に示すように、正方形の薄板状体であり、その正方形の中心には、貫通した円形状の位置決め穴部ＨＡ１が形成されている。４つの位置決め構造部ＳＰ１は、水素透過構造部ＳＨ１における各流路部の出入り口が形成されている２辺とは異なる２辺の両端付近に、それぞれブリッジ部ＳＢ１を介して連結されている。水素透過構造部ＳＨ１と位置決め構造部ＳＰ１との間には、ブリッジ部ＳＢ１によって、貫通した隙間である逃げ穴部ＨＢ１が形成されている。

Ａ−（２）．水素分離膜モジュール１０の製造方法：
水素分離膜モジュール１０の製造方法について説明する。図４は、第１の実施例の水素分離膜モジュール１０の製造工程の概略を表す説明図である。水素分離膜モジュール１０を製造する際には、始めに、既述した位置決め構造部ＳＰ１を有する水素分離膜ユニット１００を用意する（工程Ｓ１１０）。本実施例では、この工程で、水素分離膜ユニット１００を用意するとともに、その位置決め構造部ＳＰ１の位置決め穴部ＨＡ１に対して嵌め合いの関係にある位置決めピンＰＮ１が固定された位置決め治具ＪＧ１も用意する。

ここで、位置決め治具ＪＧ１について説明する。図５は、位置決め治具ＪＧ１の構造を示す説明図である。位置決め治具ＪＧ１は、４本の位置決めピンＰＮ１と、板状の治具ベースＪＢ１とを備える。位置決めピンＰＮ１は、水素分離膜ユニット１００の位置決め穴部ＨＡ１と嵌め合いの関係にある円柱部材であり、その一端は略円錐状に細く成形されている。その他端は、全ての位置決めピンＰＮ１が水素分離膜ユニット１００の位置決め穴部ＨＡ１と同時に嵌め合う位置関係で、治具ベースＪＢ１に固定されている。位置決め治具ＪＧ１の材質は、位置決めピンＰＮ１と位置決め穴部ＨＡ１とが嵌め合った状態の水素分離膜ユニット１００の位置を保持可能な強度を備えた材質であれば良く、本実施例では、ステンレスを採用する。

水素分離膜ユニット１００を用意するために、本実施例では、水素分離膜ユニット１００を構成する部材である供給流路プレート１１０，水素分離膜１２０，回収流路プレート１３０を用意する。水素分離膜１２０については、バナジウム箔を長方形に成形することによって用意する。供給流路プレート１１０および回収流路プレート１３０については、水素分離膜１２０と略同一形状の長方形と位置決め構造部ＳＰ１を形成する４つの正方形とが連結された形状に、ステンレス板を成形するとともに、供給ガス流路部ＦＨ１または回収ガス流路部ＦＰ１となる溝をエッチング加工で成形することによって用意する。なお、本実施例では、供給流路プレート１１０と回収流路プレート１３０とを同一形状とし部材の共通化を図っている。

その後、用意された各部材を、供給流路プレート１１０，水素分離膜１２０，回収流路プレート１３０の順に積層し、各部材間の互いに接する面でロウ付け接合し、水素分離膜ユニット１００を完成させる。その後、後述の工程において水素分離膜ユニット１００同士をロウ付け接合するため、水素分離膜ユニット１００を積層した際に互いに接する面にロウ材を塗布し、水素分離膜ユニット１００が用意される。

水素分離膜ユニット１００を用意した後（工程Ｓ１１０）、水素分離膜ユニット１００を位置決め構造部ＳＰ１によって位置決めした状態で複数積層する（工程Ｓ１２０）。この工程では、図５に示すように、水素分離膜ユニット１００の位置決め構造部ＳＰ１に形成された４つの位置決め穴部ＨＡ１に、それぞれ対応する位置決め治具ＪＧ１の位置決めピンＰＮ１を挿嵌することによって水素分離膜ユニット１００を位置決めし位置決め治具ＪＧ１に嵌め込む。その水素分離膜ユニット１００の上に、他の水素分離膜ユニット１００を次々と同様に嵌め込むことによって、水素分離膜ユニット１００が複数積層した状態で位置決め治具ＪＧ１に嵌め込まれる。

水素分離膜ユニット１００を複数積層した後（工程Ｓ１２０）、位置決め構造部ＳＰ１によって位置決めした状態で積層された複数の水素分離膜ユニット１００のうち隣接する水素分離膜ユニット１００同士を接合する（工程Ｓ１３０）。この工程では、水素分離膜ユニット１００が複数積層された状態の位置決め治具ＪＧ１を、水素分離膜ユニット１００に塗布したロウ材のロウ付温度に保った炉内に搬入し、位置決めした状態で水素分離膜ユニット１００同士をロウ付け接合する。これによって、水素分離膜ユニット１００を複数積層し接合した積層構造部ＰＬ１が位置決め治具ＪＧ１に嵌め込まれた状態で形成される。その後、位置決め治具ＪＧ１の位置決めピンＰＮ１から積層構造部ＰＬ１を抜き取り、水素分離膜モジュール１０が完成する。

以上説明した本発明の水素分離膜モジュール１０およびその製造方法によれば、水素分離膜ユニット１００を位置決め構造部ＳＰ１によって位置決めした状態で積層し接合することができるため、多数の水素分離膜ユニット１００を積層し接合する際に生じる水素分離膜ユニット１００の位置ズレを防止することができる。

また、水素分離膜ユニット１００は、位置決め穴部ＨＡ１が形成された位置決め構造部ＳＰ１を有するため、この位置決め穴部ＨＡ１に位置決め治具ＪＧ１の位置決めピンＰＮ１を挿嵌することによって、各水素分離膜ユニット１００を位置決めした状態で容易に保持することができる。

また、水素分離膜ユニット１００の水素透過構造部ＳＨ１と位置決め構造部ＳＰ１との間には、逃げ穴部ＨＢ１が形成されているため、積層された水素分離膜ユニット１００同士をロウ付け接合する際に、余剰ロウ材を逃げ穴部ＨＢ１から水素透過構造部ＳＨ１の外部に逃がし、供給ガス流路部ＦＨ１や回収ガス流路部ＦＰ１へと余剰ロウ材が漏れ出すことを抑制することができる。これによって、余剰ロウ材が、供給ガス流路部ＦＨ１や回収ガス流路部ＦＰ１へと漏れ出すことがなく、水素分離膜１２０の表面を慮外のロウ材で覆ってしまうことがない。この結果、水素の透過効率を高く維持することができる。

Ｂ．第２の実施例：
本発明の第２の実施例である水素分離膜モジュール２０の構造について説明する。図６は、第２の実施例の水素分離膜モジュール２０の構造を示す斜視図である。水素分離膜モジュール２０は、第１の実施例の積層構造部ＰＬ１における水素分離膜ユニット１００の位置決め構造部ＳＰ１が切除された積層構造部ＰＬ２を有する。図６には、位置決め構造部ＳＰ１を切除するためブリッジ部ＳＢ１を切断した切断面ＣＳ２がハッチングで示されている。

水素分離膜モジュール２０の製造方法について説明する。図７は、第２の実施例の水素分離膜モジュール２０の製造工程の概略を示す説明図である。水素分離膜モジュール２０を製造する際には、始めに、既述した水素分離膜モジュール１０の製造方法によって、水素分離膜モジュール１０を用意する（工程Ｓ２１０）。その後、水素分離膜モジュール１０の積層構造部ＰＬ１における各水素分離膜ユニット１００のブリッジ部ＳＢ１を切断し、位置決め構造部ＳＰ１を切除することによって（工程Ｓ２２０）、積層構造部ＰＬ２が形成され、水素分離膜モジュール２０が完成する。

以上説明した本発明の水素分離膜モジュール２０およびその製造方法によれば、第１の実施例の効果に加え、水素分離膜１２０における水素透過機能には直接的に影響を与えない位置決め構造部ＳＰ１を取り除くことによって、積層構造部ＰＬ２の軽量化・小型化を図ることができる。

Ｃ．第３の実施例：
本発明の第３の実施例である水素分離膜モジュール３０の構造について説明する。図８は、第３の実施例の水素分離膜モジュール３０の構造を示す斜視図である。水素分離膜モジュール３０は、回収ガス流路部ＦＰ３の形成方向が供給ガス流路部ＦＨ３の形成方向と直交する積層構造部ＰＬ３を有する。この積層構造部ＰＬ３は、回収ガス流路部ＦＰ３の形成方向が異なる他は、第２の実施例の積層構造部ＰＬ２と同様の構造である。

次に、水素分離膜モジュール３０の製造方法について説明する。図９は、第３の実施例の水素分離膜モジュール３０の製造工程の概略を示す説明図である。水素分離膜モジュール３０の製造方法は、水素分離膜ユニット１００に代えて水素分離膜ユニット３００を用意する点（工程Ｓ３１０）が異なる他は、第２の実施例の水素分離膜モジュール２０の製造方法と同様である。

水素分離膜ユニット３００は、第１の実施例の水素分離膜ユニット１００と同様に、供給流路プレート３１０，水素分離膜３２０，回収流路プレート３３０を積層し接合して構成されているが、回収流路プレート３３０の回収ガス流路部ＦＰ３の形成方向が、水素分離膜ユニット１００の回収流路プレート１３０の形成方向と直交する方向である点が異なる。なお、水素分離膜ユニット３００の各構造部は、水素分離膜ユニット１００とほぼ同様であり、本実施例の説明では、水素分離膜ユニット３００の各構造部の符号を、対応する水素分離膜ユニット１００の各構造部の符号の数字を「３」に置き換えて説明する。

水素分離膜ユニット３００を複数積層し接合した後（工程Ｓ３２０，Ｓ３３０）、水素分離膜ユニット３００の位置決め構造部ＳＰ３を切除することによって（工程Ｓ３４０）、図８に示した水素分離膜モジュール３０が完成する。図１０は、水素分離膜モジュール３０の製造工程の様子を示す説明図である。図１０には、水素分離膜ユニット３００の位置決め構造部ＳＰ３の一部を切除する様子が示されている（工程Ｓ３４０）。図８および図１０には、位置決め構造部ＳＰ３を切除するためブリッジ部ＳＢ３を切断した切断面ＣＳ３がハッチングで示されている。

以上説明した本発明の水素分離膜モジュール３０およびその製造方法によれば、第２の実施例と同様の効果を得ることができる。

Ｄ．第４の実施例：
Ｄ−（１）．水素分離膜モジュール４０の構造：
本発明の第４の実施例である水素分離膜モジュール４０の構造について説明する。図１１は、第４の実施例の水素分離膜モジュール４０の構造を示す組立斜視図である。図１２は、水素分離膜モジュール４０を構成する分割ユニット４５の構造を示す組立斜視図である。

水素分離膜モジュール４０は、図１１に示すように、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜４２０を備えた薄板状の水素分離膜ユニット４００を複数備えた積層構造部ＰＬ４を有する。この積層構造部ＰＬ４は、水素分離膜ユニット４００よりも高い剛性を有する剛性プレート４０５，４３５の層の間に所定個数の水素分離膜ユニット４００を積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニット４５を複数積層し、隣接する分割ユニット４５同士を接合して構成されている。本実施例では、隣接する分割ユニット４５同士は、互いに接する面でロウ付け接合されている。分割ユニット４５が備える水素分離膜ユニット４００の所定個数は、水素分離膜ユニット４００の残留応力などを考慮して適宜設定することができ、数個から数十個程度としても良い。

分割ユニット４５の剛性プレート４０５，４３５は、略長方形状の水素分離膜ユニット４００と同一形状の板状部材である。剛性プレート４０５，４３５の板厚は、間に挟まれる水素分離膜ユニット４００の大きさや個数を考慮して適宜設定すればよく、例えば、板厚を３ｍｍ程度に設定することができる。剛性プレート４０５，４３５の材質は、充分な強度および耐熱性を有する金属であり、本実施例ではステンレスを採用する。

水素分離膜ユニット４００は、水素分離膜４２０を用いて水素含有ガスからパージガスへと水素の透過を行う。この水素分離膜ユニット４００は、図１２に示すように、水素分離膜４２０の他、水素含有ガスの供給を受け該ガスを水素分離膜４２０の一方の面上に流す供給ガス流路部ＦＨ４を形成する供給流路プレート４１０と、パージガスの供給を受け該ガスを水素分離膜１２０の他方の面上に流す回収ガス流路部ＦＰ４を形成する回収流路プレート４３０とを備える。これら供給流路プレート４１０，水素分離膜４２０，回収流路プレート４３０は、この順に積層され、各部材間の互いに接する面で接合して構成されている。本実施例では、これら各部材間は、互いに接する面でロウ付け接合されている。なお、パージガスについては、第１の実施例と同様である。

水素分離膜４２０は、略長方形状の薄膜であり、その材質は、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離金属である。供給流路プレート４１０および回収流路プレート４３０は、水素分離膜４２０と同形状の板状部材である。供給流路プレート４１０には、略長方形状の一方の短辺から他方の短辺への方向に供給ガス流路部ＦＨ４を形成する溝が成形され、回収流路プレート４３０には、略長方形状の一方の長辺から他方の長辺への方向に回収ガス流路部ＦＰ４を形成する凹凸が成形されている。水素分離膜４２０，供給流路プレート４１０および回収流路プレート４３０の材質や厚さ等は、第１の実施例の水素分離膜１２０，供給流路プレート１１０および回収流路プレート１３０と同様である。

Ｄ−（２）．水素分離膜モジュール４０の製造方法：
水素分離膜モジュール４０の製造方法について説明する。図１３は、第４の実施例の水素分離膜モジュール４０の製造工程の概略を表す説明図である。水素分離膜モジュール４０を製造する際には、始めに、既述した水素分離膜ユニット４００と剛性プレート４０５，４３５とを用意する（工程Ｓ４１０）。剛性プレート４０５，４３５については、水素分離膜ユニット４００と同一形状にステンレス板を成形して用意する。

一方、水素分離膜ユニット４００を用意するために、本実施例では、水素分離膜ユニット４００を構成する部材である供給流路プレート４１０，水素分離膜４２０，回収流路プレート４３０を用意する。水素分離膜４２０については、バナジウム箔を略長方形に成形することによって用意する。供給流路プレート４１０および回収流路プレート４３０については、水素分離膜４２０と同一形状にステンレス板を成形するとともに、供給ガス流路部ＦＨ４または回収ガス流路部ＦＰ４となる溝をエッチング加工で成形することによって用意する。

その後、用意された各部材を、供給流路プレート４１０，水素分離膜４２０，回収流路プレート４３０の順に積層し、各部材間の互いに接する面でロウ付け接合して、水素分離膜ユニット４００を用意する。

水素分離膜ユニット４００と剛性プレート４０５，４３５とを用意した後（工程Ｓ４１０）、これらの部材から分割ユニット４５を構成する（工程Ｓ４２０）。この工程では、剛性プレート４０５，４３５の層の間に所定個数の水素分離膜ユニット４００を積層し、隣接する部材同士をロウ付け接合することによって、分割ユニット４５を構成する。その後、分割ユニット４５を複数積層し、隣接する分割ユニット４５同士を接合して積層構造部ＰＬ４を構成することによって（工程Ｓ４３０）、水素分離膜モジュール４０が完成する。

以上説明した本発明の水素分離膜モジュール４０およびその製造方法によれば、複数の分割ユニット４５同士を接合して積層構造部ＰＬ４を構成するため、接合熱により水素分離膜ユニット４００を構成する各部材に生じる残留応力の低減を図ることができる。その結果、水素分離膜４２０の破損や部材同士の接合不良を抑制し、クロスリークや外部リークの発生を防止することができる。

また、積層構造部ＰＬ４を製造する前段階において、分割ユニット４５単位で不良品の判別を行うことができるため、積層構造部全体が不良品となることを抑制することができる。また、分割ユニット４５単位で積層構造部ＰＬ４の水素透過容量を変更することができるため、種々の水素透過容量の積層構造部ＰＬ４を共通の分割ユニット４５を用いて製造することができる。これらの結果、積層構造部ＰＬ４の生産性の向上を図ることができる。

Ｅ．第５の実施例：
Ｅ−（１）．水素分離膜モジュール５０の構造：
本発明の第５の実施例である水素分離膜モジュール５０の構造について説明する。図１４は、第５の実施例の水素分離膜モジュール５０の構造を示す組立斜視図である。水素分離膜モジュール５０は、前述した第４の実施例の積層構造部ＰＬ４を有し、積層構造部ＰＬ４に対して水素含有ガスの供給を行うマニホールド５１０と、マニホールド５１０と積層構造部ＰＬ４とを連結する連結部材５１５と、積層構造部ＰＬ４に対してパージガスの供給を行うマニホールド５２０と、マニホールド５２０と積層構造部ＰＬ４とを連結する連結部材５２５とを備える。これらマニホールド５１０，５２０および連結部材５１５，５２５の材質は、本実施例では、ステンレスを採用する。

連結部材５１５は、略四角柱状の積層構造部ＰＬ４における水素含有ガスが供給される側の側面と略同一形状の四角枠である。その枠の一方の開放側は、積層構造部ＰＬ４にレーザ溶接によって隙間無く接合され、他方の開放面は、マニホールド５１０にティグ溶接によって隙間無く接合されている。連結部材５２５は、略四角柱状の積層構造部ＰＬ４におけるパージガスが供給される側の側面と略同一形状の四角枠である。その枠の一方の開放側は、積層構造部ＰＬ４とレーザ溶接によって隙間無く接合され、他方の開放面は、マニホールド５２０とティグ溶接によって隙間無く接合されている。

Ｅ−（２）．水素分離膜モジュール５０の製造方法：
次に、水素分離膜モジュール５０の製造方法について説明する。図１５は、第５の実施例の水素分離膜モジュール５０の製造工程の概略を示す説明図である。水素分離膜モジュール５０を製造する際には、始めに、積層構造部ＰＬ４と、マニホールド５１０，５２０と、連結部材５１５，５２５とを用意する（工程Ｓ５１０）。積層構造部ＰＬ４については、図１３に示した第４の実施例の水素分離膜モジュール４０の製造方法によって用意する。マニホールド５１０，５２０および連結部材５１５，５２５については、ステンレス板を切削・接合またはプレス加工することによって成形することによって用意する。

その後、連結部材５１５，５２５を、積層構造部ＰＬ４の既述した部位にレーザ溶接によって接合し（工程Ｓ５２０）、マニホールド５１０，５２０をそれぞれ連結部材５１５，５２５にティグ溶接によって接合して（工程Ｓ５３０）、水素分離膜モジュール５０が完成する。

以上説明した本発明の水素分離膜モジュール５０およびその製造方法によれば、積層構造部ＰＬ４と連結部材５１５，５２５とを、ティグ溶接よりも接合熱が比較的低いレーザ溶接によって接合し、連結部材５１５，５２５とマニホールド５１０，５２０とを、レーザ溶接よりも比較的複雑な形状の接合が可能なティグ溶接によって接合することができる。その結果、マニホールド５１０，５２０を接合する際の接合熱の積層構造部ＰＬ４への伝熱を抑制し、積層構造部ＰＬ４における接合部の再溶融や水素分離膜の変質を防止することができる。

Ｆ．第６の実施例：
本発明の第６の実施例である水素分離膜モジュール６０の構造について説明する。図１６は、第６の実施例の水素分離膜モジュール６０の構造を示す組立斜視図である。水素分離膜モジュール６０は、前述した第３の実施例の積層構造部ＰＬ３を有する。第５の実施例の水素分離膜モジュール５０と同様に、積層構造部ＰＬ３に対して水素含有ガスの供給を行うマニホールド６１０と、マニホールド６１０と積層構造部ＰＬ３とを連結する連結部材６１５と、積層構造部ＰＬ３に対してパージガスの供給を行うマニホールド６２０と、マニホールド６２０と積層構造部ＰＬ３とを連結する連結部材６２５とを備える。

水素分離膜モジュール６０の積層構造部ＰＬ３には、補強やマニホールド６１０，６２０の取り付けのため、積層構造部ＰＬ３と同一形状である長方形状の剛性プレート６３０，６４０が、積層構造部ＰＬ３を挟み込む形でロウ付け接合されている。マニホールド６１０，６２０、連結部材６１５，６２５、剛性プレート６３０，６４０の材質は、本実施例では、ステンレスを採用する。

水素分離膜モジュール６０の製造方法は、剛性プレート６３０，６４０が接合された積層構造部ＰＬ３を用意する点が異なる他は、第５の実施例の水素分離膜モジュール５０の製造方法と同様である。

以上説明した本発明の水素分離膜モジュール６０およびその製造方法によれば、第５の実施例と同様の効果を得ることができる。

Ｇ．第７の実施例：
本発明の第７の実施例である水素分離膜モジュール７０の構造について説明する。図１７は、第７の実施例の水素分離膜モジュール７０の構造を示す組立斜視図である。図１８は、水素分離膜モジュール７０の構造を説明する組立斜視図である。水素分離膜モジュール７０は、前述した第４の実施例の積層構造部ＰＬ４を有し、積層構造部ＰＬ４に対して水素含有ガスの供給を行うマニホールド７５０と、マニホールド５１０と積層構造部ＰＬ４とを連結する連結部材７１０，７２０，７３０，７４０とを備える。これらマニホールド７５０および連結部材７１０，７２０，７３０，７４０の材質は、本実施例では、ステンレスを採用する。なお、本実施例の積層構造部ＰＬ４には、図１８に示すように、連結部材７３０，７４０との接合の位置決めおよび補強のための溝ＧＶが形成されている。

連結部材７１０，７２０は、積層構造部ＰＬ４と同一形状である長方形状における水素含有ガスの供給される側を延長した形状の板状部材であり、積層構造部ＰＬ４を挟み込む形でロウ付け接合されている。連結部材７３０，７４０は、連結部材７１０，７２０の延長された部位の側面をそれぞれ形成し、連結部材７１０，７２０とともに積層構造部ＰＬ４の水素含有ガスの供給される側に四角枠を形成する。これら連結部材７１０，７２０，７３０，７４０と積層構造部ＰＬ４とが接する部位や、連結部材同士が接する部位のうち積層構造部ＰＬ４付近は、ロウ付け接合され、連結部材同士が接する部位のうち積層構造部ＰＬ４から離れた延長された部位は、ティグ溶接によって接合されている。

連結部材７１０，７２０，７３０，７４０によって積層構造部ＰＬ４から延長された形で形成された四角枠の開放面には、マニホールド５１０がティグ溶接によって隙間無く接合されている。

水素分離膜モジュール７０の製造方法は、連結部材７１０，７２０，７３０，７４０の接合法方が異なる点の他は、第５の実施例の水素分離膜モジュール５０の製造方法と同様である。

以上説明した本発明の水素分離膜モジュール７０およびその製造方法によれば、積層構造部ＰＬ４と連結部材７１０，７２０，７３０，７４０とを、ティグ溶接よりも接合熱が比較的低いロウ付けによって接合し、連結部材７１０，７２０，７３０，７４０とマニホールド７５０とを、ロウ付け接合よりも比較的複雑な形状の接合が可能なティグ溶接によって接合することができる。その結果、マニホールド７５０を接合する際の接合熱の積層構造部ＰＬ４への伝熱を抑制し、積層構造部ＰＬ４における接合部の再溶融や水素分離膜の変質を防止することができる。

Ｈ．その他の実施形態：
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明はこうした実施の形態に何ら限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内において様々な形態で実施し得ることは勿論である。例えば、各実施例において、水素分離膜ユニットを構成する各部材間を、ロウ付け接合ではなく、拡散接合などの他の接合方法によって接合しても良い。

本発明の第１ないし３の実施例については、位置決め構造部は、貫通した円形状の位置決め穴部を形成することとしたが、貫通した多角形状の位置決め穴部や、特定形状の切り欠き部を形成し、各々に対応した形状の柱部材が固定された位置決め治具を用いることとしても良い。また、水素分離膜ユニットを構成する際にも、位置決め治具を用いて、水素分離膜ユニットを構成する部材を位置決めした状態で積層・接合を行うこととしても良い。また、供給流路プレートおよび回収流路プレートの双方によって位置決め構造部を構成するのではなく、いずれか一方のプレートのみによって位置決め構造部を構成することとしても良い。

本発明の第４の実施例については、分割ユニット４５を構成する水素分離膜ユニット４００の個数は、積層構造部ＰＬ４における水素分離膜ユニット４００の総数や、水素分離膜ユニット４００に生じる残留応力、製造設備などの種々の条件に応じて適宜変更することができる。また、各分割ユニット４５を構成する水素分離膜ユニット４００の個数は、全て均等な個数とする必要はなく、種々の個数の水素分離膜ユニット４００から構成した複数の分割ユニット４５を組み合わせて積層構造部ＰＬ４を製造することとしても良い。また、第１ないし３の実施例の発明を適用して分割ユニット４５を構成することとしても良い。

本発明の第５および６の実施例については、積層構造部における水素含有ガスおよびパージガスの供給側にのみマニホールドを接合するが、水素含有ガスおよびパージガスの排出側にも同様にマニホールドを接合することができる。また、連結部材の構造をマニホールドからの外力を吸収可能な構造とすることとしても良い。これによって、連結部材と積層構造部との接合面の破損を防止することができる。また、連結部材の材質を、マニホールドの材質よりも熱伝導率の低いものとすることとしても良い。これによって、積層構造部からマニホールドへの放熱を抑制することができる。

本発明の水素分離膜モジュールおよびその製造方法は、水素分離膜型燃料電池およびその製造方法にも適用することができる。図１９は、水素分離膜型燃料電池を構成する単セル８００の構成の概略を示す断面模式図である。本発明の水素分離膜型燃料電池およびその製造方法は、本発明の第１ないし７の実施例における水素分離膜ユニットの全体形状をそのままに、その構成を、図１９に示した単セル８００の構成に置き換えた点が異なる他は同様である。

水素分離膜型燃料電池は、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜８２２に、プロトン伝導性を有する電解質層が積層された電解質膜を有する単セル８００を、複数積層して構成される積層構造部を有する。この単セル８００は、アノード電極としての機能を果たす水素分離膜８２２とカソード電極８２６との間に電解質層８２４を挟み込んだＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly）８２０と、燃料ガスをＭＥＡ８２０の水素分離膜８２２側の面上に流す燃料ガス流路部ＦＨ８を形成する燃料ガス流路プレート８１０と、酸素を含有する酸化ガスをＭＥＡ８２０のカソード電極８２６側の面上に流す酸化ガス流路部ＦＰ８を形成する酸化ガス流路プレート８３０とを備える。これらの燃料ガス流路プレート８１０，ＭＥＡ８２０，酸化ガス流路プレート８３０は、この順に積層され、各部材間の互いに接する面で接合して構成されている。本実施例では、これら各部材間は、互いに接する面でロウ付け接合されている。

水素分離膜１２０の材質は、水素を選択的に透過する性質を有する水素分離金属である。この水素分離金属として、本実施例では、バナジウムを採用し、その表面にはパラジウムが鍍金されている。電解質層８２４の材質は、プロトン伝導性を有する固体電解質である。この固体電解質としては、例えば、ＢａＣｅＯ₃，ＳｒＣｅＯ₃系のセラミックスプロトン伝導体を用いることができる。カソード電極８２６の材質は、電気化学反応を促進する触媒活性を有する貴金属である。この貴金属として、本実施例では、パラジウムを採用する。白金等、水素透過性を有しない他種の貴金属によりカソード電極８２６を構成する場合には、カソード電極８２６を充分に薄く形成するなどして、ガス透過性を確保すれば良い。

燃料ガス流路プレート８１０および酸化ガス流路プレート８３０の材質は、各ガスを流す上で充分な強度および耐熱性を有するとともに、ガス不透過な性質を有する金属である。この金属として、本実施例ではステンレスを採用するが、ステンレスなどの金属材料の他、セラミックスなどの種々の材質から選択することができる。燃料ガスとしては、炭化水素系燃料を改質して得られる水素リッチガスを用いても良いし、純度の高い水素ガスを用いても良い。酸化ガスとしては、例えば空気を用いることができる。

本発明の水素分離膜モジュールおよびその製造方法を、水素分離膜型燃料電池およびその製造方法に適用することによっても、同様の効果を得ることができる。

第１の実施例の水素分離膜モジュール１０の構成を示す組立斜視図である。水素分離膜モジュール１０を構成する水素分離膜ユニット１００の構造を示す組立斜視図である。水素分離膜ユニット１００の構造を示す部分拡大図である。第１の実施例の水素分離膜モジュール１０の製造工程の概略を表す説明図である。位置決め治具ＪＧ１の構造を示す説明図である。第２の実施例の水素分離膜モジュール２０の構造を示す斜視図である。第２の実施例の水素分離膜モジュール２０の製造工程の概略を示す説明図である。第３の実施例の水素分離膜モジュール３０の構造を示す斜視図である。第３の実施例の水素分離膜モジュール３０の製造工程の概略を示す説明図である。水素分離膜モジュール３０の製造工程の様子を示す説明図である。第４の実施例の水素分離膜モジュール４０の構造を示す組立斜視図である。水素分離膜モジュール４０を構成する分割ユニット４５の構造を示す組立斜視図である。第４の実施例の水素分離膜モジュール４０の製造工程の概略を表す説明図である。第５の実施例の水素分離膜モジュール５０の構造を示す組立斜視図である。第５の実施例の水素分離膜モジュール５０の製造工程の概略を示す説明図である。第６の実施例の水素分離膜モジュール６０の構造を示す組立斜視図である。第７の実施例の水素分離膜モジュール７０の構造を示す組立斜視図である。水素分離膜モジュール７０の構造を説明する組立斜視図である。水素分離膜型燃料電池を構成する単セル８００の構成の概略を示す断面模式図である。

符号の説明

１０，２０，３０，４０，５０，６０，７０...水素分離膜モジュール
４５...分割ユニット
１００，３００，４００，８００...水素分離膜ユニット
１１０，３１０，４１０...供給流路プレート
１２０，３２０，４２０...水素分離膜
１３０，３３０，４３０...回収流路プレート
４０５，４３５，６３０，６４０...剛性プレート
５１０，５２０，６１０，６２０，７５０...マニホールド
５１５，５２５，６１５，６２５，７１０，７２０，７３０，７４０...連結部材
８００...単セル
８１０...燃料ガス流路プレート
８２０...ＭＥＡ
８２２...水素分離膜
８２４...電解質層
８２６...カソード電極
８３０...酸化ガス流路プレート
ＰＬ１，ＰＬ２，ＰＬ３，ＰＬ４...積層構造部
ＦＨ１，ＦＨ３，ＦＨ４...供給ガス流路部
ＦＰ１，ＦＰ３，ＦＰ４...回収ガス流路部
ＦＨ８...燃料ガス流路部
ＦＰ８...酸化ガス流路部
ＳＨ１...水素透過構造部
ＳＰ１，ＳＰ３...位置決め構造部
ＳＢ１，ＳＢ３...ブリッジ部
ＨＡ１...位置決め穴部
ＨＢ１...逃げ穴部
ＣＳ２...切断面
ＣＳ３...切断面
ＧＶ...溝
ＪＧ１，ＪＧ３...治具
ＪＢ１...治具ベース
ＰＮ１...ピン

Claims

水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を用いて水素を含有する第１のガスから該第１のガスに比べて水素濃度が十分に低い第２のガスへと水素の透過を行う薄板状の水素分離膜ユニットであって、前記第１のガスを前記水素分離膜の一方の面に流す流路を形成する第１の流路プレートと、前記第２のガスを前記水素分離膜の他方の面に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に前記水素分離膜を積層した水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールの製造方法であって、
（ａ）前記複数の水素分離膜ユニットの各々に、前記積層構造部における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な位置決め構造部を、前記水素分離膜ユニットとの間に貫通した隙間が形成されるように前記水素分離膜ユニットにおける外周に設ける工程と、
（ｂ）前記位置決め構造部が設けられた水素分離膜ユニットを、該位置決め構造部によって前記位置決めした状態で複数積層する工程と、
（ｃ）前記積層された複数の水素分離膜ユニットのうち隣接する水素分離膜ユニット同士を前記位置決めした状態で接合する工程と
を備えた水素分離膜モジュールの製造方法。
請求項１記載の水素分離膜モジュールの製造方法であって、
前記工程（ａ）は、
（ａ−１）前記位置決め構造部に位置決め穴部を貫通して形成する工程と、
（ａ−２）前記位置決め穴部に対して嵌め合いの関係にある柱部材が固定された位置決め治具を用意する工程と
を含み、
前記工程（ｂ）は、前記位置決め穴部に前記柱部材を挿嵌することによって、前記用意した水素分離膜ユニットを前記位置決めした状態で複数積層する工程である
水素分離膜モジュールの製造方法。
請求項１または２記載の水素分離膜モジュールの製造方法であって、
前記工程（ａ）は、前記水素分離膜ユニットの外周に、前記位置決め構造部を切除可能に設ける工程であり、
更に、（ｄ）前記接合された水素分離膜ユニットから前記位置決め構造部を切除する工程を備えた水素分離膜モジュールの製造方法。
水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を用いて水素を含有する第１のガスから該第１のガスに比べて水素濃度が十分に低い第２のガスへと水素の透過を行う薄板状の水素分離膜ユニットであって、前記第１のガスを前記水素分離膜の一方の面に流す流路を形成する第１の流路プレートと、前記第２のガスを前記水素分離膜の他方の面に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に前記水素分離膜を積層した水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールの製造方法であって、
（ｅ）前記水素分離膜ユニットと、該水素分離膜ユニットよりも高い剛性を有する剛性プレートとを用意する工程と、
（ｆ）二つの前記剛性プレートの間に複数の前記水素分離膜ユニットを積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニットを構成する工程と、
（ｇ）前記分割ユニットを複数積層し、隣接する分割ユニット同士を接合して前記積層構造部を構成する工程と
を備えた水素分離膜モジュールの製造方法。
請求項１ないし４のいずれか記載の水素分離膜モジュールの製造方法であって、
（ｈ）前記積層構造部に対する前記第１若しくは第２のガスの供給または、該供給されたガスの排出を行うマニホールドと、前記マニホールドおよび前記積層構造部の間を連結する連結部材とを用意する工程と、
（ｉ）前記連結部材を前記積層構造部にレーザ溶接またはロウ付けによって接合する工程と、
（ｊ）前記マニホールドを前記連結部材にティグ溶接によって接合する工程と
を備えた水素分離膜モジュールの製造方法。
水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を用いて水素を含有する第１のガスから該第１のガスに比べて水素濃度が十分に低い第２のガスへと水素の透過を行う薄板状の水素分離膜ユニットであって、前記第１のガスを前記水素分離膜の一方の面に流す流路を形成する第１の流路プレートと、前記第２のガスを前記水素分離膜の他方の面に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に前記水素分離膜を積層した水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールであって、
前記複数の水素分離膜ユニットの各々は、前記積層構造部における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な位置決め構造部を有し、
前記位置決め構造部は、前記水素分離膜ユニットとの間に貫通した隙間が形成されるように前記水素分離膜ユニットにおける外周に設けられている水素分離膜モジュール。
前記位置決め構造部に位置決め穴部を貫通して形成した請求項６記載の水素分離膜モジュール。
前記水素分離膜ユニットは、前記位置決め構造部との間に、該位置決め構造部を切除可能に連結する切除部を有する請求項６または７記載の水素分離膜モジュール。
水素を選択的に透過する性質を有する水素分離膜を用いて水素を含有する第１のガスから該第１のガスに比べて水素濃度が十分に低い第２のガスへと水素の透過を行う薄板状の水素分離膜ユニットであって、前記第１のガスを前記水素分離膜の一方の面に流す流路を形成する第１の流路プレートと、前記第２のガスを前記水素分離膜の他方の面に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に前記水素分離膜を積層した水素分離膜ユニットを複数積層した積層構造部を有する水素分離膜モジュールであって、
前記積層構造部は、前記水素分離膜ユニットよりも高い剛性を有する二つの剛性プレートの間に複数の前記水素分離膜ユニットを積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニットを複数積層し、隣接する分割ユニット同士を接合して構成された水素分離膜モジュール。
請求項６ないし９のいずれか記載の水素分離膜モジュールであって、
前記積層構造部に対する前記第１若しくは第２のガスの供給または、該供給されたガスの排出を行うマニホールドと、前記積層構造部とを連結する連結部材を、前記積層構造部にレーザ溶接またはロウ付けによって接合し、
前記マニホールドを、前記連結部材にティグ溶接によって接合した
水素分離膜モジュール。
アノード電極とカソード電極との間に挟み込んだプロトン伝導性を有する電解質膜を、水素を含有する燃料ガスを前記アノード電極側に流す流路を形成する第１の流路プレートと、酸素を含有する酸化ガスを前記カソード電極側に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に積層した薄板状の単セルを、複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池の製造方法であって、
（ａ）前記複数の単セルの各々に、前記積層構造部における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な位置決め構造部を、前記単セルとの間に貫通した隙間が形成されるように前記単セルにおける外周に設ける工程と、
（ｂ）前記位置決め構造部が設けられた単セルを、該位置決め構造部によって前記位置決めした状態で複数積層する工程と、
（ｃ）前記積層された複数の単セルのうち隣接する単セル同士を前記位置決めした状態で接合する工程と
を備えた水素分離膜型燃料電池の製造方法。
請求項１１記載の水素分離膜型燃料電池の製造方法であって、
前記工程（ａ）は、
（ａ−１）前記位置決め構造部に位置決め穴部を貫通して形成する工程と、
（ａ−２）前記位置決め穴部に対して嵌め合いの関係にある柱部材が固定された位置決め治具を用意する工程と
を含み、
前記工程（ｂ）は、前記位置決め穴部に前記柱部材を挿嵌することによって、前記用意した単セルを前記位置決めした状態で複数積層する工程である
水素分離膜型燃料電池の製造方法。
請求項１１または１２記載の水素分離膜型燃料電池の製造方法であって、
前記工程（ａ）は、前記単セルの外周に、前記位置決め構造部を切除可能に設ける工程であり、
更に、（ｄ）前記接合された単セルから前記位置決め構造部を切除する工程を備えた水素分離膜型燃料電池の製造方法。
アノード電極とカソード電極との間に挟み込んだプロトン伝導性を有する電解質膜を、水素を含有する燃料ガスを前記アノード電極側に流す流路を形成する第１の流路プレートと、酸素を含有する酸化ガスを前記カソード電極側に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に積層した薄板状の単セルを、複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池の製造方法であって、
（ｅ）前記単セルと、該単セルよりも高い剛性を有する剛性プレートとを用意する工程と、
（ｆ）二つの前記剛性プレートの間に複数の前記単セルを積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニットを構成する工程と、
（ｇ）前記分割ユニットを複数積層し、隣接する分割ユニット同士を接合して前記積層構造部を構成する工程と
を備えた水素分離膜型燃料電池の製造方法。
請求項１１ないし１４のいずれか記載の水素分離膜型燃料電池の製造方法であって、
（ｈ）前記積層構造部に対する水素含有ガス若しくは酸素含有ガスの供給または、該供給されたガスの排出を行うマニホールドと、前記マニホールドおよび前記積層構造部の間を連結する連結部材とを用意する工程と、
（ｉ）前記連結部材を前記積層構造部にレーザ溶接またはロウ付けによって接合する工程と、
（ｊ）前記マニホールドを前記連結部材にティグ溶接によって接合する工程と
を備えた水素分離膜型燃料電池の製造方法。
アノード電極とカソード電極との間に挟み込んだプロトン伝導性を有する電解質膜を、水素を含有する燃料ガスを前記アノード電極側に流す流路を形成する第１の流路プレートと、酸素を含有する酸化ガスを前記カソード電極側に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に積層した薄板状の単セルを、複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池であって、
複数の前記単セルの各々は、前記積層構造部における積層方向に対して直交する方向の位置を位置決め可能な位置決め構造部を有し、
前記位置決め構造部は、前記単セルとの間に貫通した隙間が形成されるように前記単セルにおける外周に設けられている水素分離膜型燃料電池。
前記位置決め構造部に位置決め穴部を貫通して形成した請求項１６記載の水素分離膜型燃料電池。
前記単セルは、前記位置決め構造部との間に、該位置決め構造部を切除可能に連結する切除部を有する請求項１１または１７記載の水素分離膜型燃料電池。
アノード電極とカソード電極との間に挟み込んだプロトン伝導性を有する電解質膜を、水素を含有する燃料ガスを前記アノード電極側に流す流路を形成する第１の流路プレートと、酸素を含有する酸化ガスを前記カソード電極側に流す流路を形成する第２の流路プレートとの間に積層した薄板状の単セルを、複数積層した積層構造部を有する水素分離膜型燃料電池であって、
前記積層構造部は、前記単セルよりも高い剛性を有する二つの剛性プレートの間に複数の前記単セルを積層し隣接する部材同士を接合した分割ユニットを複数積層し、隣接する分割ユニット同士を接合して構成された
水素分離膜型燃料電池。
請求項１６ないし１９のいずれか記載の水素分離膜型燃料電池であって、
前記積層構造部に対する水素含有ガス若しくは酸素含有ガスの供給または、該供給されたガスの排出を行うマニホールドと、前記積層構造部とを連結する連結部材を、前記積層構造部にレーザ溶接またはロウ付けによって接合し、
前記マニホールドを、前記連結部材にティグ溶接によって接合した
水素分離膜型燃料電池。