JP2008251277A - 単室型固体酸化物形燃料電池システム - Google Patents

Abstract

【課題】ガスの利用効率を高めて高出力化を可能とする単室型固体酸化物形燃料電池システムを提供する。
【解決手段】燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスを供給することにより発電する単室型固体酸化物形燃料電池システム１あって、両端が開口した筒状の空気極２１、空気極２１上を覆うように形成された電解質２２、及び電解質２２上を覆うように形成された燃料極２３、を有する４つの単室型固体酸化物形燃料電池２と、空気極２１における左側開口端と連結し、空気極２１の内部空間に混合ガスを供給する供給管４と、燃料電池２を収容し、空気極２１の右側開口端と対向する面を有する収容体３であって、当該収容体３内の混合ガスを排出する排出部３１を有する収容体３と、を備えている。
【選択図】図１

Description

本発明は、燃料ガス及び酸化剤ガスからなる混合ガスが供給される単室型固体酸化物形燃料電池システムに関するものである。

燃料電池とは、外部からの燃料供給と燃焼生成物の排気とを連続的に行いながら、燃料が酸化する際に発生する化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換できる電池である。燃料電池の種類は電解質により分類され、電解質にイオン伝導性を持つ金属酸化物を用いたものを固体酸化物形燃料電池と呼んでいる。この固体酸化物形燃料電池としては、種々のものが提案されているが、例えば特許文献１には、電解質の一方面に燃料極（アノード）を形成し、他方面に空気極（カソード）を形成した単室型の固体酸化物形燃料電池が開示されている。この燃料電池を発電させるためには、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスを燃料極及び空気極に供給する。こうして供給された混合ガスは、燃料極及び空気極のそれぞれと接触し、燃料極と空気極との間で電解質を介した酸素イオン伝導が起こり、発電が行われる。
特開２０００−２４３４１２号公報

以上のように、上記燃料電池では混合ガスにより発電することができるが、燃料極に燃料ガスを空気極に酸化剤ガスをそれぞれ別に供給する二室型の燃料電池と比べると、上記単室型の燃料電池では各電極に供給される混合ガス中における発電に不要なガスの割合が大きいため、ガスの利用効率が低く、高出力化が困難であるといった問題があった。

そこで、本発明は、ガスの利用効率を高めて高出力化を可能とする単室型固体酸化物形燃料電池システムを提供することを課題とする。

本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池システムは、上記課題を解決するためになされたものであり、燃料ガス及び酸化剤ガスからなる混合ガスが供給される単室型固体酸化物形燃料電池システムであって、両端が開口した筒状の燃料極あるいは空気極のどちらか一方の電極、前記一方の電極の外側面を覆うように形成された電解質、及び前記電解質を覆うように形成された他方の電極、を有する少なくとも一つの単室型固体酸化物形燃料電池と、前記一方の電極における一方の開口端と連結し、前記一方の電極の内部空間に混合ガスを供給する供給部と、前記燃料電池を収容し、前記一方の電極における他方の開口端と対向する面を有する収容体であって、当該収容体内の混合ガスを排出する排出部を有する収容体と、を備えている。

このように構成することで以下の効果を得ることができる。すなわち、例えば、一方の電極が空気極で他方の電極が燃料極である場合について説明すると、まず、混合ガスを供給する供給部が空気極の一方の開口端に連結されているため、空気極の内壁面には常にフレッシュな混合ガスが供給される。そして、この筒状の空気極の内部空間を通って他方の開口端から収容体内に排出された混合ガスは、空気極により酸化剤ガスが消費されて燃料ガスの割合が大きい燃料ガスリッチな混合ガスとなっている。この燃料ガスリッチな混合ガスは、収容体における空気極の他方の開口端と対向する面に衝突し、燃料電池側に向かって進行する。燃料極は、燃料電池の一番外側に配置されて収容体内で露出しているため、燃料電池側に進行する燃料ガスリッチな混合ガスと接触する。なお、空気極の他方の開口端からは新たに燃料ガスリッチな混合ガスが排出されてくるため、燃料電池側に進行する混合ガスが再度空気極の内部空間に戻ることが防止される。そして、燃料極と接触した混合ガスは、空気極の他方の開口端から連続して排出されてくる新たな混合ガスによって押し出されるように、収容体の排出部から収容体外へ排出される。このように、空気極にはフレッシュな混合ガスが供給される一方で、燃料極には燃料ガスリッチな混合ガスが供給されるため、単室型の固体酸化物形燃料電池でありながら、ガス利用効率が高まり、高出力化が可能となる。なお、上記説明では、一方の電極が空気極、他方の電極が燃料極である場合について説明したが、一方の電極を燃料極とし、他方の電極を空気極とすることもできる。この場合は、フレッシュな混合ガスが燃料極に供給され、燃料極で燃料ガスが消費されて酸化剤ガスリッチとなった混合ガスが空気極に供給されるため、上記説明と同様に、ガス利用効率が高まり、高出力化が可能となる。なお、上記収容体の面とは、平面であってもよいし、曲面であってもよい。

上記単室型固体酸化物形燃料電池システムは種々の構成をとることができるが、例えば、一方の電極の一部が露出した上記燃料電池を複数備え、インターコネクタによって、一の燃料電池における一方の電極の露出した部分と他の燃料電池における他方の電極とを電気的に接続することが好ましい。このように構成することで、各燃料電池が直列に接続されて、より高出力化を図ることができる。

また、上記一方の電極を燃料極、他方の電極を空気極とし、燃料極の他方の開口端と対向する位置に燃焼触媒を配置することが好ましい。このように構成することで、燃料極の内部空間を通って収容体内に排出された混合ガスが、その勢いによってそのまま直進し、燃焼触媒と接触する。このように混合ガスが燃焼触媒と接触することにより、燃料極で消費されずに混合ガス中に残存している燃料ガスを燃焼触媒によって燃焼させることができる。このため、空気極に供給される混合ガスをより酸化剤ガスリッチとし、さらなるガス利用効率の向上及び高出力化を図ることができる。

本発明によれば、ガスの利用効率を高めて高出力化を可能とする単室型固体酸化物形燃料電池システムを提供することができる。

以下、本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池システムの実施形態を添付図面に従って説明する。図１は、本実施形態に係る単室型固体酸化物形燃料電池システムの斜視図、図２は、図１のＡ−Ａ線断面図である。なお、図２では、説明の簡略化のため、燃料電池及びインターコネクタのみを図示している。

図１に示すように、単室型固体酸化物形燃料電池システム１は、両端が開口した中空円筒状であって上下方向に積層された４つの燃料電池２と、この４つの燃料電池２を収容する円筒状の収容体３とを備えている。そして、各燃料電池２（より詳細には、後述する空気極２１）の左側開口端（一方の開口端）に供給管（供給部）４がそれぞれ気密に連結されており、各供給管４は一つに合流して燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスの供給源（図示省略）に接続されている。

図２に示すように、各燃料電池２は、支持基体である中空円筒状の空気極２１を備えており、この空気極２１の両端は開口している。この空気極２１の外側面をその上端部を除いて覆うように、電解質２２が形成されている。そして、この電解質２２全体を覆うように燃料極２３が形成されている。電解質２２及び燃料極２３が形成されておらず露出している空気極２１の上端部には、インターコネクタ２４が、電解質２２及び燃料極２３と接触しないよう、空気極２１の軸方向に延びるように形成されている。また、インターコネクタ２４の高さは、電解質２２と燃料極２３とを合わせた高さよりも高くなるように形成されている。このように形成された各燃料電池２は、図２に示すように、インターコネクタ２４を上に向けて、上下方向に積層されており、インターコネクタ２４が、その上に積層された燃料電池２の燃料極２３と接触している。このようにすることで、各燃料電池２の空気極２１と、別の燃料電池２の燃料極２３とがインターコネクタ２４を介して電気的に接続し、各燃料電池２同士を直列に接続させている。なお、インターコネクタ２４の高さが電解質２２と燃料極２３とを合わせた高さよりも高いため、各燃料電池２はその燃料極２３同士が接触しないように積層されている。

収容体３は、上記４つの燃料電池２を収容する大きさを有した円筒状に構成されている。この収容体３の左端面は、供給管４が気密に貫通するとともに、当該収容体３内の混合ガスを排出するための排出管（排出部）３１が設けられている。また、収容体３の右端面は、各燃料電池２の空気極２１の右側開口端（他方の開口端）と対向する壁面となっている。

続いて、上記単室型固体酸化物形燃料電池システム１を構成する各構成部品の材料について説明する。

収容体３は、耐熱性の観点から石英ガラスやバイコールガラスなど一般的な耐熱性ガラスやアルミナ、シリコン窒化物、シリコン炭化物などのセラミックス板を使用することができる。また、シリコンウエハやニッケルや鉄を主成分とする金属やＳＵＳなどの金属板なども材料として使用することができる。

次に単室型固体酸化物形燃料電池２を構成する各部材の材料について説明する。

電解質２２の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物（ＧＤＣ）、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物（ＹＳＺ）などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。

空気極２１及び燃料極２３は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。

空気極２１を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ_３などの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ_３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。

燃料極２３は、金属酸化物と酸化イオン導電体で作製することができる。上記金属酸化物としては、具体的には酸化ニッケル，酸化鉄，酸化コバルト，酸化銅，酸化ルテニウムなどを使用することができ、より好ましくは、酸化ニッケルであり、含有率を５０％以上好ましくは、７０％以上が良い。酸化ニッケルはニッケルに還元すると、他の金属に比べて水素酸化活性が高く、また含有率を５０パーセント以上とすることで、空隙ができやすくなり、７０％以上とすることでニッケル量が増すことで高性能化する。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体と酸化ニッケルとの混合物で、燃料極２３を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料と酸化ニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、酸化ニッケルへの粉末修飾または酸化物イオン導電体への酸化ニッケルの修飾などの形態であってもよい。また、上述した材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極２３は、金属触媒となる金属酸化物を単体で用いて構成することもできる。

上記のように構成された単室型固体酸化物形燃料電池システム１は、次のようにして発電が行われる。

まず、図１に示されるように、混合ガスの供給源（図示省略）から、水素やメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスを、供給管４に高温の状態（例えば、４００〜１０００℃）で導入する。すると、混合ガスは、４つに分岐された供給管４を介して、各燃料電池２の空気極２１の内部空間に供給され、空気極２１の内部空間を左側開口端から右側開口端まで通過する。このように混合ガスが空気極２１の内部空間を通過する過程で、混合ガス中の酸化剤ガスが空気極２１によって消費される。このように酸化剤ガスが消費されて燃料ガスリッチとなった混合ガスは、空気極２１の右側開口端から排出されてそのまま直進し、収容体３の右端面に衝突する。そして、収容体３の右端面と衝突した混合ガスは、排出管３１に向かって、収容体３内を左側に進行する。この収容体３内を左側に進行する過程において、燃料ガスリッチな混合ガスは、燃料電池２の一番外側に配置されて露出されている燃料極２３と接触する。なお、空気極２１の右側開口端から燃料ガスリッチな混合ガスが新たに排出されてくるため、収容体３内を左側に進行する混合ガスは、再度空気極２１の内部空間に戻ることが防止される。そして、燃料極２３と接触して燃料ガスが消費された混合ガスは、空気極２１の右側開口端から連続して排出されてくる新たな混合ガスによって押し出されるように、排出管３１を介して収容体３の外部へ排出される。このように、各燃料電池２は、空気極２１及び燃料極２３が混合ガスと接触するため、電解質２２を介した酸素イオン伝導が起こり発電が行われる。

以上のように、本実施形態によれば、空気極２１にはフレッシュな混合ガスが供給される一方で、燃料極２３には燃料ガスリッチな混合ガスが供給されるため、単室型の固体酸化物形燃料電池２でありながら、ガス利用効率が高まり、高出力化が可能となる。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、空気極２１を支持基体としてその上に電解質２２、燃料極２３がこの順で形成されているが、図３に示すように、円筒状の燃料極２３を支持基体とし、その燃料極２３を覆うように電解質２２が形成され、さらにその電解質２２を覆うように空気極２１を形成することができる。この場合は、フレッシュな混合ガスが燃料極２３に供給され、燃料極２３で燃料ガスが消費されて酸化剤ガスリッチとなった混合ガスが空気極２１に供給されるため、上記実施形態と同様に、ガス利用効率が高まり、高出力化が可能となる。

また、上記実施形態では収容体３の右端面はただの壁面となっているが、上述したように燃料極２３を支持基体とした場合は、図４に示すように、その右端面全体が燃焼触媒３２で覆われていることが好ましい。この燃焼触媒３２で覆われた収容体３の右端面から各燃料電池２の右側開口端までの距離Ｂは、燃料極２３１の右側開口端から排出された混合ガスが直進して直接燃焼触媒３２と接触することができる距離とする。このように構成することで、燃料極２３の右側開口端から排出された混合ガスが、その勢いによってそのまま直進して燃焼触媒３２と接触する。燃焼触媒３２と接触した混合ガスは、燃焼触媒３２によって混合ガス中に残存する燃料ガスが燃焼するため、より酸化剤ガスの割合が大きい酸化剤ガスリッチな混合ガスとなる。したがって、ガス利用効率がより向上し、さらなる高出力化が可能となる。この燃焼触媒３２は、燃料を空気または酸素で燃焼させ得る触媒であれば特に限定はなく、例えば、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｐｔ、Ｒｈ等の貴金属触媒などが用いられ、これらはアルミナ等の担体に担持した形で用いられる。なお、燃焼触媒３２の設置場所は、空気極２１の右側開口端から排出された混合ガスが直接接触するような位置であれば特に限定されるものではなく、例えば、収容体３の右端面と空気極２１の右側開口端との間に設置することもできる。

また、上記実施形態では、収容体３は左端面に壁面が形成されているが、収容体３の左端面全体を開口面とすることもできる。なお、このときは、この収容体３の開口面が本発明の排出部に相当する。

また、上記実施形態では、燃料電池１の形状は円筒状として説明したが、特にこれに限定されるものではなく、例えば、角筒状とすることもできる。

本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池システムの実施形態を示す斜視図である。 図１のＡ−Ａ線断面図である。 本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池システムの他の実施形態を示す側面断面図である。 本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池システムの他の実施形態を示す斜視図である。

符号の説明

１ 単室型固体酸化物形燃料電池システム
２ 単室型固体酸化物形燃料電池
２１ 空気極
２２ 電解質
２３ 燃料極
２４ インターコネクタ
３ 収容体
３１ 排出管（排出部）
３２ 燃焼触媒
４ 供給管（供給部）

Claims (3)

1. 燃料ガス及び酸化剤ガスからなる混合ガスが供給される単室型固体酸化物形燃料電池システムであって、
   両端が開口した筒状の燃料極あるいは空気極のどちらか一方の電極、前記一方の電極の外側面を覆うように形成された電解質、及び前記電解質を覆うように形成された他方の電極、を有する少なくとも一つの単室型固体酸化物形燃料電池と、
   前記一方の電極における一方の開口端と連結し、前記一方の電極の内部空間に混合ガスを供給する供給部と、
   前記燃料電池を収容し、前記一方の電極における他方の開口端と対向する面を有する収容体であって、当該収容体内の混合ガスを排出する排出部を有する収容体と、
   を備えた、単室型固体酸化物形燃料電池システム。
2. 前記一方の電極が一部露出している複数の前記単室型固体酸化物形燃料電池と、
   前記一の燃料電池における一方の電極と他の燃料電池における他方の電極とを電気的に接続するインターコネクタと、
   をさらに備えた、請求項１に記載の単室型固体酸化物形燃料電池システム。
3. 前記一方の電極は燃料極であるとともに、前記他方の電極は空気極であり、
   前記燃料極における他方の開口端と対向するように配置された燃焼触媒をさらに備えた、請求項１又は２に記載の単室型固体酸化物形燃料電池システム。

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