JP2007095583A - 固体酸化物形燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】各単セルに反応後の燃料ガス及び酸化剤ガスが供給されるのを防止し、効率的な発電を行うことが可能な固体酸化物形燃料電池を提供する。
【解決手段】本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、板状の電解質２１、この電解質２１の一方面に形成された燃料極２２、及び電解質２１の他方面に形成された空気極２３をそれぞれ有する複数個の単セル２と、燃料ガス及び酸化剤ガスからなる混合ガスが供給される管状部材１と、複数の単セル２を接続するインターコネクター３とを備え、管状部材１は、軸方向に沿って配置された複数の放出孔１２を備えており、各単セル２は、管状部材１の外面側において各放出孔１２の近傍に配置されている。
【選択図】 図１

Description

本発明は、電解質、燃料極及び空気極からなる単セルを複数備えた固体酸化物形燃料電池に関する。

従来、この種の固体酸化物形燃料電池として、例えば特許文献１のように、電解質基板の一方面上に空気極及び燃料極が形成したものが知られている。しかし、固体酸化物形燃料電池は、単セル当たりの出力が小さいため、例えば特許文献２では、基板の一方面上に複数の単セルを配置し、これらを直列に接続した電池が開示されている。
特開２００２−２８００１５号公報 特開平８−２６４１９５号公報

ところで、上記のような複数の単セルを備えた固体酸化物形燃料電池では、燃料ガスと空気との混合ガスを基板の一方面上に供給することで発電を行っている。しかしながら、混合ガスは、複数の単セルに対して供給されるため、混合ガスの流れに対して下流に配置された単セルには、上流の単セルとの反応が済んだガスが流れ、効率的な発電を行うことができなかった。

本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、各単セルに反応後の燃料ガス及び酸化剤ガスが供給されるのを防止し、効率的な発電を行うことが可能な固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。

本発明に係る第１の固体酸化物形燃料電池は、薄板状の電解質、当該電解質の一方面に形成された燃料極、及び前記電解質の他方面に形成された空気極を有する複数個の単セルと、燃料ガス及び酸化剤ガスからなる混合ガスが供給される管状部材とを備え、前記管状部材は、軸方向に沿って配置された複数の混合ガスの放出孔を備えており、前記各単セルは、前記管状部材の外面側において前記各放出孔の近傍に配置されている。

この構成によれば、軸方向に沿って複数の放出孔が形成された管状部材に混合ガスを供給するため、各放出孔から混合ガスが排出される。そして、この放出孔の近傍には単セルがそれぞれ配置されているため、各単セルには、反応前の混合ガスが供給される。したがって、従来の複数の単セルを備えた電池のように、反応後のガスが供給されることがなく、各単セルには常に反応前のガスが供給されるため、発電効率を大幅に向上することができる。なお、各単セルは、管状部材の外面に対して直接固定することもできるし、他の部材によって支持することで管状部材の外面近傍に配置することもできる。

混合ガスは、放出孔から排出された後も、慣性により管内の流れ方向に沿って流れるため、単セルを、混合ガスの流れる方向へ傾斜した状態で配置すると、混合ガスが単セルに対してスムーズに接触する。そのため、単セルが混合ガスの流れを妨げるのを防止することができ、反応後のガスが単セルの周囲に滞留するのを防止することができる。

管状部材の内壁面において、前記各放出孔の開口周縁には、混合ガスを放出孔へ案内するガイド部材が設けられていることが好ましい。このようにすると、混合ガスが管状部材の外部に排出されやすくなるため、より多くの新鮮なガスが単セルに対して供給される。したがって、発電効率をさらに向上することができる。

複数の単セルをインターコネクターによって直列または並列に接続すると、高い出力及び、高い電圧を得ることができる。このとき、例えば、放出孔を挟んで隣接する単セル同士を接続する場合には、インターコネクターは混合ガスを透過可能であることが好ましい。こうすることで、放出孔を塞ぐようなインターコネクターの配置を行うことができるため、配線の自由度を大きく向上することができ、管状部材の外面の限られたスペースを有効に使用することができる。

また、本発明に係る第２の固体酸化物形燃料電池は、薄板状の電解質、当該電解質の一方面に形成された燃料極、及び前記電解質の他方面に形成された空気極をそれぞれ有する複数個の単セルと、燃料ガスが供給される第１管状部材と、酸化剤ガスが供給される第２管状部材と、前記複数の単セルを接続するインターコネクターとを備え、前記第１及び第２管状部材は、それぞれ、軸方向に沿って配置された複数の放出孔を備えており、前記第１管状部材の放出孔から放出される燃料ガスが前記各単セルの燃料極に供給される一方、前記第２管状部材の放出孔から放出される酸化剤ガスが前記各単セルの空気極に供給される。

本発明に係る固体酸化物形燃料電池によれば、各単セルに反応前の燃料ガス及び酸化剤ガスを供給することができ、その結果、効率的な発電を行うことが可能となる。

以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施形態について図面を参照しつつ説明する。図１は本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の側面断面図、図２は図１のＡ−Ａ線断面図である。

図１に示すように、本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池は、燃料ガス及び酸化剤ガスからなる混合ガスが供給される管状部材１と、その外周面に配置される複数の単セル２とを備えている。また、複数の単セル２は、後述するインターコネクター３によって接続されている。なお、以下の説明においては、混合ガスの流れる方向Ｌに基づいて、管状部材１における相対的な位置関係を上流側または下流側と称すこととする。

図２に示すように、管状部材１は、軸方向に延びる４つの壁体１１からなる断面矩形状に形成されている。そして、対向する一対の壁体１１には、軸方向に所定間隔をおいて複数の放出孔１２が形成されている。各壁体１１の外面において、各放出孔１２の下流側には凹部１３が形成されており、後述するようにこの凹部１３に単セル２の端部が装着される。各凹部１３は、管状部材１の軸方向と垂直な方向、つまり壁体１２の幅方向に延びるとともに、図１に示すように、深さ方向に対しては、上流側に傾斜するように延びている。

各単セル２は、板状の電解質２１、この電解質２１の一方面に形成された燃料極２２、及び電解質２１の他方面に形成された空気極２３とから構成されている。電解質２１は、燃料極２２及び空気極２３よりも長く形成されており、燃料極２２及び空気極２３が形成されていない電解質２１の端部が上述した凹部１３に嵌め込まれている。これにより、単セル２は、管状部材１の径方向外方に向かって下流側に傾斜した状態で配置される。このとき、各単セル２は、同一の向きで配置される。すなわち、燃料極２２が上流側を向く一方、空気極２３が下流側を向くように配置される。なお、単セルの取付方法は、上記したものに限定されるものではなく、種々の方法により取り付けることができる。例えば、図３に示すように、壁体外壁面における放出孔１２の下流側に突部１４を設ける。そして、この突部１４には、下流側へ径方向外方へ延びる傾斜面１４１を形成し、この傾斜面１４１に単セル３を取り付ける。固定方法については、例えば単セル２の端部、つまり電解質２１と傾斜面１４１とをセラミックボンドなどの接着剤で固定することができる。

このように配置された複数の単セルは、以下のようにインターコネクター３で直列に接続されている。つまり、図１に示すように、各壁体１１において隣接する単セル２においては、その間にある放出孔１２をまたぐようにインターコネクター３が配置されている。インターコネクター３は、多数の小孔が形成された金属メッシュなどで構成され、放出孔１２を挟んで対向する空気極２３と燃料極２２とを接続している。このように、インターコネクター３は、メッシュで形成されているため、放出孔１２を塞ぐように配置されていても、後述するように、混合ガスが透過可能になっている。なお、図示を省略するが、上述した管状部材１及び単セル２は、径方向外方に配置された壁体によって覆われており、この壁体には混合ガスが通過する排出孔が形成されている。

上記のように構成された燃料電池は、次のように発電が行われる。まず、管状部材１内に、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスを高温の状態（例えば、４００〜１０００℃）で供給する。こうして供給された混合ガスは、管状部材１の下流へ流れつつ、壁体１１に形成された複数の放出孔１２より、その一部が放出される。放出された混合ガスは、インターコネクター３を通過し放出孔１２の近傍に配置されている単セル２に接触する。これにより、各単セル２における燃料極２２と空気極２３との間で、酸素イオン伝導が起こり発電が行われる。なお、反応後の混合ガスは、図示を省略する径方向外方に設けられた排出孔から排出される。

以上のように、本実施形態によれば、混合ガスを供給する管状部材１に軸方向に沿って複数の放出孔１２を形成しておき、各放出孔１２の近傍に単セル２を配置しているため、各単セル２には、反応前の混合ガスが供給される。したがって、従来の複数の単セルを備えた電池のように、反応後のガスが供給されることがなく、各単セル２には常に反応前のフレッシュなガスが供給されるため、発電効率を大幅に向上することができる。

ところで、混合ガスをより確実に放出孔１２から放出するには、次のように構成することができる。図４に示すように、管状部材１の内壁面において、各放出孔１２開口の下流側にガイド部材１５を設ける。このガイド部材１５は、上流側に径方向内方へ傾斜する板状の部材で構成されている。この構成により、上流側から流れてきた混合ガスはガイド部材１５に受け止められ、傾斜面１５１に沿って放出孔１２へと案内される。したがって、混合ガスが管状部材１の外部に排出されやすくなるため、より多くの新鮮なガスが単セル２に対して供給される。その結果、発電効率をさらに向上することができる。

次に、上記実施形態のように構成された燃料電池の材質について説明する。電解質２１の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料やバリウムセレート系酸化物などのプロトン伝導性セラミックス材料を用いることができる。

燃料極２２及び空気極２３は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。

燃料極２２は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属（白金、ルテニウム、パラジウム等）等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極２２を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極２２は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。

空気極２３を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ_３などをの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。

また、インターコネクター３は、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ等の導電性金属、或いは金属系材料，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ_３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ_３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ_３などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。

上記燃料極２２、及び空気極２３は、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が５０〜９５重量％となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましい。また、インターコネクター３も、上述した材料に上記添加物を加えることにより形成される。

管状部材１の材質としては、石英ガラスやバイコールガラスなど一般的な耐熱性ガラスやアルミナ、チタニア、シリコン窒化物、シリコン炭化物などのセラミックス板を使用することができる。また、シリコンウエハなども使用できる。

以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。

例えば、単セル及び放出孔の配置位置について、一つの壁体において、図５に示すように、軸方向に沿って二列以上設けることもできるし、図６に示すように、千鳥状に交互に配置することもできる他、種々の配置方法がある。また、上記実施形態では２つの壁体に単セルを配置しているが、一つの壁体、または三以上の壁体に単セルを配置することもできる。さらに、管状部材１の断面形状は、上記のように矩形状に限定されず、単セルが配置できるのであれば、断面円形の他、断面多角形状に形成することができる。

また、単セル２の配置方法も上記したものに限定されず、例えば管状部材１に対して垂直に配置することもできる。但し、混合ガスは、放出孔１２から放出された後も、慣性により管内の流れ方向に沿って流れるため、上記のように、単セル２を、混合ガスの流れる方向へ傾斜した状態で配置すると、混合ガスが単セルに対してスムーズに接触する。そのため、単セル２が混合ガスの流れを妨げるのを防止することができ、反応後のガスが単セル２の周囲に滞留するのを防止することができる。

また、各単セルを個別に配置することできる。すなわち、図７に示すように、管状部材１の外壁面に各単セル２が収納される箱状の収納部１６を形成しておき、放出孔１２とは反対側の面に、反応後の混合ガスの排出孔１６１を形成しておく。こうすることで、各放出孔１２から放出した混合ガスが混ざり合わず、各単セル２は反応前のフレッシュな混合ガスのみに接触するため、発電効率をさらに高めることができる。そして、反応後の混合ガスは排出孔１６１から排出されるので、収納部１６に滞留することがなく、常に新しいガスを単セル２に対して供給することができる。この場合、インターコネクターは、例えば、収納部１６の壁に穴を形成して隣接する収納部１６の単セル２同士を接続するように配線することができる。

また、インターコネクター３の配線は上述したもの以外に、種々の配線が可能であり、図５に示すように、単セル２を軸方向に二列以上配置した場合には、並列に接続することも可能である。また、図１で示したように、放出孔１２を覆うようにインターコネクター３を配置する以外に、例えば図６に示すように、放出孔１２が形成されている位置を避けるように管状部材１の外壁面にインターコネクター３を配置することもできる。

ところで、上記実施形態では、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスを供給することで発電を行っているが、これらのガスを別々に供給することで、発電を行うこともできる。例えば、図８に示すように、燃料ガス、酸化剤ガスをそれぞれ供給する第１管状部材５及び第２管状部材６を準備する。各管状部材５，６には、上記実施形態と同様に、軸方向に沿って放出孔５１，６１がそれぞれ形成されている。そして、各単セル２は、第１管状部材５と第２管状部材６との間に軸方向に並べて配置する。このとき、各単セル２は、電解質２１の両端部それぞれを各管状部材５，６に固定し、電解質２１の面方向と管状部材５，６の軸方向とが垂直になるように配置する。これにより、隣接する一対の単セル２と両管状部材５，６によって空間Ｓ_１，Ｓ_２が形成される。また、燃料極２２同士が向き合っている単セル２間の空間Ｓ_１には、第１管状部材５の放出孔５１が配置されるようにするとともに、空気極２３同士が向き合っている単セル２間の空間Ｓ_２には、第２管状部材６の放出孔６１が配置されるようにする。さらに、各空間Ｓ_１，Ｓ_２において放出孔５１，６１と反対側の位置には、ガスの排出路７，８を設けておく。

また、隣接する単セル２同士は、電解質２１に形成した孔２１１を介してインターコネクター３で接続する。この孔２１１はガスシール材によってインターコネクター３と孔壁面との隙間を埋めておく。

以上の構成によれば、第１及び第２管状部材５，６から燃料極２２及び空気極２３にそれぞれ燃料ガス及び酸化剤ガスを供給することができる。したがって、各単セルの電極に反応前のフレッシュなガスを供給可能ないわゆる二室型の固体酸化物形燃料電池が形成されるため、発電効率を大幅に向上することができる。

なお、インターコネクターの配線方法は上記以外のものでも可能であり、例えば、図９に示すように、排出路７，８に形成された孔７１，８１、及び各管状部材５，６の放出孔５１，６１を通じてインターコネクター３を配線することもできる。

本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施形態を示す側面断面図である。 図１のＡ−Ａ線断面図である。 単セルの取付方法の他の例を示す側面断面図である。 図１の固体酸化物形燃料電池の他の例を示す側面断面図である。 図１の固体酸化物形燃料電池の他の例を示す側面断面図である。 図１の固体酸化物形燃料電池の他の例を示す側面断面図である。 図１の固体酸化物形燃料電池の他の例を示す側面断面図である。 図１の固体酸化物形燃料電池の他の例を示す側面断面図である。 図９の固体酸化物形燃料電池の他の例を示す側面断面図である。

符号の説明

１ 管状部材
１２ 放出孔
１５ ガイド部材
２ 単セル
２１ 電解質
２２ 燃料極
２３ 空気極
３ インターコネクター

Claims (5)

1. 板状の電解質、当該電解質の一方面に形成された燃料極、及び前記電解質の他方面に形成された空気極をそれぞれ有する複数個の単セルと、
   燃料ガス及び酸化剤ガスからなる混合ガスが供給される管状部材と、
   前記複数の単セルを接続するインターコネクターとを備え、
   前記管状部材は、軸方向に沿って配置された複数の放出孔を備えており、
   前記各単セルは、前記管状部材の外面側において前記各放出孔の近傍に配置されている、固体酸化物形燃料電池。
2. 前記各単セルは、前記放出孔の近傍において、前記混合ガスの流れ方向の下流側に配置され、混合ガスの流れる方向へ傾斜した状態で配置されている、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。
3. 前記インターコネクターは、前記放出孔を挟んで隣接する単セル同士を接続し、しかも混合ガスを透過可能である、請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池。
4. 前記管状部材の内壁面において、前記各放出孔の開口周縁には、混合ガスを放出孔へ案内するガイド部材が設けられている、請求項１から３のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
5. 薄板状の電解質、当該電解質の一方面に形成された燃料極、及び前記電解質の他方面に形成された空気極をそれぞれ有する複数個の単セルと、
   燃料ガスが供給される第１管状部材と、
   酸化剤ガスが供給される第２管状部材と
   前記複数の単セルを接続するインターコネクターとを備え、
   前記第１及び第２管状部材は、それぞれ、軸方向に沿って配置された複数の放出孔を備えており、
   前記第１管状部材の放出孔から放出される燃料ガスが前記各単セルの燃料極に供給される一方、前記第２管状部材の放出孔から放出される酸化剤ガスが前記各単セルの空気極に供給される、固体酸化物形燃料電池。
   

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