JP2008218122A - 非水系電解質二次電池用正極活物質および非水系電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】一般式:Lix(Ni1-yCoy)1-zMzO2(0.98≦x≦1.10、0.05≦y≦0.4、0.01≦z≦0.2、M=Al、Zn、TiおよびMgの1種以上)で表され、リートベルト解析による結晶中LiサイトのLi席占有率が98.5%以上を有し、かつ、メタルサイトのメタル席占有率が95%以上、98%以下である非水系電解質二次電池用活物質を正極として使用して、非水系電解質二次電池を得る。
【選択図】なし
Description
本発明の非水系電解質二次電池用正極活物質は、一般式:Lix(Ni1-yCoy)1-zMzO2(0.98≦x≦1.10、0.05≦y≦0.4、0.01≦z≦0.2、M=Al、Zn、TiおよびMgの1種以上)で表されるリチウム・ニッケル複合酸化物(LNO)であり、リートベルト解析による結晶中LiサイトのLi席占有率が98.5%以上を有し、かつ、メタルサイトのメタル席占有率が95%以上、98%以下であることを特徴とする。以下に、各要素ごとを詳細に説明する。
LNO中のCoは、サイクル特性の向上に寄与するが、yの値が0.05よりも小さいと、十分なサイクル特性を得ることはできず、容量維持率も低下してしまう。また、yの値が0.4を超えると、初期放電容量の低下が大きくなってしまう。また、高価なCoの量が増加することとなり、コストの観点からも実用的ではなくなってしまう。
添加元素であるMは、Al、Zn、TiおよびMgの1種以上であり、LNOの結晶中に均一に拡散されると、LNOの結晶構造が安定化する。このことによって、非水系電解質二次電池の熱安定性を高めることができる。添加量を示すzが0.01よりも少ないと、結晶構造の安定化が認められず、zが0.2を超えると、結晶構造の安定化はより向上するが、初期放電容量の低下が大きくなってしまうため、好ましくない。
本発明では、LNOに関し、Li席占有率とメタル席占有率を規定している。
Li席占有率とは、層状岩塩構造を有するLNO結晶、すなわち、LiNiO2中のLi層におけるLiサイトをLi原子が占める割合のことを示している。
メタル席占有率とは、LiNiO2中のメタル層におけるメタルサイトをLi原子以外の金属原子が占める割合のことを示している。メタル席に若干のLi原子が存在することにより、LNOの電子伝導性は向上する。しかしながら、メタル席占有率が95%を下回る場合には、本来LiサイトのLi席を占めるべきLi原子が金属原子の代わりにメタル席に存在することとなり、Li席占有率が低下する。一方、メタル席占有率が98%を超えて高くなる場合には、結晶性はよくなるが、電気的に飽和した状態となるため、電子伝導性が悪くなり、抵抗が高くなってしまう。したがって、本発明においては、メタル席占有率を95%以上、98%以下としている。なお、メタル席占有率が97%以上、98%以下であることが、好ましい。
本発明において、LNOは、一次粒子が凝集した球状の二次粒子の形態であることが好ましい。また、二次粒子の平均粒径は、5〜15μmであることが好ましい。5μm未満であると、タップ密度が下がり、単位質量当たりの電池容量が低下し、15μmを超えると、粒子内部でのLiの拡散が進まず、正極活物質の利用率が下がってしまう。平均粒径の測定には、レーザー散乱方式の粒度分布測定装置が用いられる。
まず、(Ni1-yCoy)1-zMz(OH)2(0.98≦x≦1.10、0.05≦y≦0.4、0.01≦z≦0.2、M=Al、Zn、TiおよびMgの1種以上)で表されるニッケル含有水酸化物の球状二次粒子を得る。ニッケル含有水酸化物の製造は、以下のように行う。
本発明の非水系電解質二次電池は、正極、負極および非水系電解液などからなり、一般の非水系電解質二次電池と同様の構成要素により構成される。なお、以下で説明する実施形態は例示に過ぎず、本発明の非水系電解質二次電池は、本明細書に記載されている実施形態を基に、当業者の知識に基づいて種々の変更、改良を施した形態で実施することができる。また、本発明の非水系電解質二次電池は、その用途を特に限定するものではない。
前述のようにして得られた正極活物質を用いて、例えば、以下のようにして、非水系電解質二次電池の正極を作製する。
負極には、金属リチウムやリチウム合金等、あるいは、リチウムイオンを吸蔵および脱離できる負極活物質に、結着剤を混合し、適当な溶剤を加えてペースト状にした負極合材を、銅等の金属箔集電体の表面に塗布し、乾燥し、必要に応じて電極密度を高めるべく圧縮して形成したものを使用する。
正極と負極との間には、セパレータを挟み込んで配置する。セパレータは、正極と負極とを分離し、電解質を保持するものであり、ポリエチレン、ポリプロピレン等の薄い膜で、微少な孔を多数有する膜を用いることができる。
非水系電解液は、支持塩としてのリチウム塩を有機溶媒に溶解したものである。
以上のように説明してきた正極、負極、セパレータおよび非水系電解液で構成される本発明の非水系電解質二次電池の形状は、円筒型、積層型等、種々のものとすることができる。
Ni/Coのモル比が0.83/0.17になるように、硫酸ニッケル(和光純薬工業株式会社製、試薬特級)および硫酸コバルト(和光純薬工業株式会社製、試薬特級)を調合し、純水に溶解して得た水溶液に、25%アンモニア水溶液(和光純薬工業株式会社製、試薬特級)を少量ずつ滴下しながら、pH=11〜13、温度40〜50℃の範囲で反応させることで、Ni0.83Co0.17(OH)2で表される球状二次粒子の水酸化物を得た。
モル比でLi/(Ni+Co+Al)が表1に示した値となるように、酸化物と水酸化リチウムとを調合した以外は、実施例1と同様にして、正極活物質を得て、評価を行った。評価結果を表1に示す。
Claims (2)
- 一般式:Lix(Ni1-yCoy)1-zMzO2(0.98≦x≦1.10、0.05≦y≦0.4、0.01≦z≦0.2、M=Al、Zn、TiおよびMgの1種以上)で表され、リートベルト解析による結晶中LiサイトのLi席占有率が98.5%以上を有し、かつ、メタルサイトのメタル席占有率が95%以上、98%以下であることを特徴とする非水系電解質二次電池用正極活物質。
- 請求項1に記載の二次電池正極活物質を正極として使用したことを特徴とする非水系電解質二次電池。
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