JP2008130866A - 表面改質方法およびパターン形成方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】非平坦な表面を有する対象物体にインクジェット印刷法でパターンを設けること。
【解決手段】表面改質方法が、対象物体の表面上にＢＣＢ層を形成する工程Ａと、前記ＢＣＢ層の上面をＣＦ4プラズマに曝す工程Ｂと、を含んでいる。
【選択図】図３
【解決手段】表面改質方法が、対象物体の表面上にＢＣＢ層を形成する工程Ａと、前記ＢＣＢ層の上面をＣＦ4プラズマに曝す工程Ｂと、を含んでいる。
【選択図】図３
Description
本発明は、表面改質方法およびパターン形成方法に関し、特にインクジェット印刷法にとって好適な表面改質方法およびパターン形成方法に関する。
ベンゾシクロブテン（Ｂｅｎｚｏｃｙｃｌｏｂｕｔｅｎｅ：以下ＢＣＢ）は、電子デバイスにおける機能層間を絶縁する誘電体として、電子デバイス分野において広く用いられている（例えば非特許文献１）。ＢＣＢの有用な特性は、誘電率が低いことである（ε＜３）。このため、複数の金属トラックまたは複数のパッドが、ＢＣＢを挟んで互いに重なり合ってキャパシタ構造をなしても、そこには低い容量しか生じない。商業的には、ＢＣＢは、メジチレン（Ｍｅｓｉｔｙｌｅｎｅ）を主溶媒とする溶液の形態で、ダウケミカルから”Ｃｙｃｌｏｔｅｎｅ（商標）”として提供される。ＢＣＢの典型的な変形温度は、２００度以上２５０度以下の範囲にある。変形後のＢＣＢの化学構造は、（化１）に示す通りである。
Ｖｉａｌｌｅｔ ｅｔ．ａｌ，"Ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｆ ｕｌｔｒａｖｉｏｌｅｔ／ｏｚｏｎｅ ｔｒｅａｔｍｅｎｔ ｏｎ ｂｅｎｚｏｃｙｃｌｏｂｕｔｅｎｅ ｆｉｌｍｓ"Ｊ．Ｖａｃ．Ｓｃｉ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．Ａ ２１（３），Ｍａｙ／Ｊｕｎ ２００３
インクジェット印刷法にしたがって、基板上に導電性材料を含有した機能液を配置する場合、その基板の表面の濡れ性が注意深く調整、または制御されることが求められる。印刷されたインク、すなわち配置された機能液の振る舞いが、配置された機能液から最終的に得られる導電パターン（例えば導電トラック）の横方向の寸法に影響を与え、それゆえ、電子デバイスにおける導電パターンの最大解像度に影響を与える。
加えて、基板の表面の形状が平坦でない場合がある。特に、ノン・コンフォーマルコーティングが機能層としてその表面上に引続いて形成される場合には、平坦でない表面は望ましくないことがある。
本発明は上記課題を鑑みてなされ、その目的の一つは、非平坦な表面を有する対象物体に、インクジェット印刷法にしたがって所定形状のパターンまたはエリア（ａｒｅａ）を設けることである。
本発明のある態様によれば、表面改質方法が、対象物体の表面上にＢＣＢ層を形成する工程Ａと、前記ＢＣＢ層の上面をＣＦ4プラズマに曝す工程Ｂと、を含んでいる。
他の態様によれば、前記表面に亘って高さの変化があり、前記工程Ａは、前記ＢＣＢ層の前記上面に亘った高さの変化が前記表面に亘った高さの変化よりも低減されるように、前記表面上に前記ＢＣＢ層を形成することを含んでいる。
さらに他の態様によれば、前記工程Ａは、前記ＢＣＢ層が得られるように、前記表面上にスピンコート法でＢＣＢを含有した前駆層を形成することを含んでいる。
本発明のある態様によれば、パターン形成方法が、対象物体の表面上にＢＣＢ層を形成する工程Ａと、前記ＢＣＢ層の上面をＣＦ4プラズマに曝す工程Ｂと、前記上面上に所定材料を含有したパターンが形成されるように、前記所定材料を含有した機能液を前記上面上に配置する工程Ｃと、を含んでいる。
他の態様によれば、前記表面に亘って高さの変化があり、前記工程Ａは、前記ＢＣＢ層の前記上面に亘った高さの変化が前記表面に亘った高さの変化よりも低減されるように、前記表面上に前記ＢＣＢ層を形成する工程を含んでいる。
さらに他の態様によれば、前記工程Ａは、前記ＢＣＢ層が得られるように、前記表面上にスピンコート法でＢＣＢを含有した前駆層を形成することを含んでいる。
さらに他の態様によれば、前記工程Ｃは、インクジェット印刷法で前記機能液を配置することを含んでいる。
さらに他の態様によれば、前記パターンはトラックである。
さらに他の態様によれば、上記パターン形成方法が、前記所定材料が導電性材料である場合に、前記上面上に前記導電性材料を含有した導電パターンが得られるように、前記パターンを加熱および／または乾燥する工程Ｄをさらに含んでいる。
さらに他の態様によれば、前記対象物体はＣＭＯＳチップである。また、前記対象物体の前記表面は、フリーフォーマット表面であってもよい。
本実施形態によれば、対象物体の表面上にベンゾシクロブテン（Ｂｅｎｚｏｃｙｃｌｏｂｕｔｅｎｅ：以下ＢＣＢ）層を形成する。具体的には、ＢＣＢ層を、スピンコート法と、スピンコートに引続く加熱と、によって上記表面上に形成する。そうすると、たとえ対象物体の表面に亘って高さの変化が存在していても、その変化は、ＢＣＢ層の形成によってほぼ打ち消される。そして、得られたＢＣＢ層の上面に亘った高さの変化は、対象物体の表面に亘った高さの変化よりも低減される。場合によっては、ＢＣＢ層の上面はほぼ平坦になる。
その後、ＢＣＢ層の上面が撥油性かつ撥水性を呈するように、ＢＣＢ層の上面をＣＦ4プラズマに曝す。次に、機能液の液滴をＢＣＢ層の上面に配置する。この際に、機能液から所定形状を有したパターンが上面上に得られるように、機能液の液滴を配置する。本実施形態での機能液は、非極性溶媒と、非極性溶媒において分散された銀粒子と、を含有した液状材料である。つまり、本実施形態の機能液は、銀コロイドである。
ここで、上述のＣＦ4プラズマへの曝露によって、ＢＣＢ層の上面が撥油性かつ撥水性を呈することが保証される。そしてこのため、たとえ機能液の配置にフリーフォーマット法が適用されても、明瞭な境界を有するパターンが機能液から得られる。なお、フリーフォーマット法によれば、配置された機能液を閉じ込めるバンク構造が、対象物体の表面上、すなわち機能液にとっての下地表面上にない。このようなバンク構造がない下地表面を、「フリーフォーマット表面」とも表記する。
以下の実施例では、対象物体としてＣＭＯＳチップを例にとり、ＣＭＯＳチップの表面の形状、またはトポグラフィーを考慮する。加えて、ＢＣＢ層の表面の濡れ性を改質する技術・条件と、そのような表面に機能液を配置するインクジェット印刷法と、を説明する。
図１（ａ）〜（ｃ）は、ＣＭＯＳチップ１Ａの表層部の一部を示している。これら図１（ａ）〜（ｃ）は、原子間力顕微鏡による計測から得られている。図１（ｂ）は図１（ａ）の拡大図である。図１（ｃ）は、図１（ｂ）のＡ−Ａ’線に沿った高さのプロファイルを示している。
図１（ａ）および（ｂ）に示すように、ＣＭＯＳチップ１Ａの表層部は、誘電体層１０と、複数のメタルアイランド１１と、を備えている。複数のメタルアイランド１１はいずれも、誘電体層１０の上面のレベルから突出している。また、複数のメタルアイランド１１の高さは、誘電体層１０の上面のレベルから約１μｍである。これらメタルアイランド１１は、誘電体層１０上で、互いとの間に間隙を有して位置している。このため、図１（ａ）および（ｂ）の平面図では、複数のメタルアイランド１１が、表層部に亘って誘電体層１０を背景にして位置しているように見える。
誘電体層１０と複数のメタルアイランド１１とが、ＣＭＯＳチップ１Ａの表面１ＡＳ（図３（ａ））の形状を非平坦にしている。このため、図１（ｃ）の高さのプロファイルが示すように、表面１ＡＳは、複数の凹部と、垂直：水平がおよそ１：５である複数の凸部と、から構成されているとも見なせる。表面１ＡＳのこのような非平坦性は、引続く工程において薄い層が形成される際には、望ましくないことがある。
このようなＣＭＯＳチップ１Ａは、通常のシリコン集積回路技術によって製造される。なお、本実施例のＣＭＯＳチップ１Ａの表面エネルギーによれば、非極性溶媒を含有した機能液２０をＣＭＯＳチップ１Ａの表面に配置すると、図２（ａ）および（ｂ）に示すように、配置された機能液２０は表面上ですぐに濡れ広がり、そしてＣＭＯＳチップの表面１ＡＳは機能液２０で水浸しになる。
図３（ａ）〜（ｄ）および図４（ａ）〜（ｃ）を参照しながら、実施例の表面改質方法と、パターン形成方法と、を説明する。以下で述べる本実施例のＢＣＢ層は、平坦化層としても機能するし、表面改質層としても機能する。
まず、表面１ＡＳの洗浄さが確実になるように、超音波洗浄バスを使ってＣＭＯＳチップ１Ａをアセトン中で約１０分間洗浄した。その後、別の超音波洗浄バスを使ってＣＭＯＳチップ１Ａをイソプロパノール中で１０分間洗浄した（図３（ａ））。
次に、ＢＣＢを含んだ前駆層１２Ａが表面１ＡＳ上に形成されるように、ＢＣＢとメジチレン（Ｍｅｓｉｔｙｌｅｎｅ）とを含有した溶液を、６０００ｒｐｍで３０分間、表面１ＡＳ上にスピンコートした（図３（ｂ））。スピンコートされたこの溶液は、ダウケミカルから入手できる”ＣＹＣＬＯＴＥＮＥ”（商標）３０２２−３５である。
次に、ＢＣＢを含有したＢＣＢ層１２が得られるように、前駆層１２Ａを加熱した。具体的には、図３（ｃ）に示すように、乾燥した窒素雰囲気内のホットプレートにＣＭＯＳチップ１Ａをセットして、２５０℃の目標温度まで５℃／分のレートで温度を上昇させた。そして、２５０℃に達したら、２５０℃の温度を約１時間維持した。その後、ＣＭＯＳチップ１Ａをホットプレートから取り除いて、室温まで冷却されるように放置した。得られたＢＣＢ層１２の厚さは約１μｍである。なお、この段階で、非極性溶媒と非極性溶媒において分散された銀粒子と、を含有した機能液の接触角は、ＢＣＢ層１２の上面に対して５°未満であった。
本実施例によれば、たとえ表面１ＡＳが非平坦であっても、ＢＣＢ層１２がその非平坦性を打ち消す。この結果、ＢＣＢ層１２の上面に亘った高さの変化が、下地表面、すなわち表面１ＡＳに亘った高さの変化よりも低減される。好適には、ＢＣＢ層１２の上面に亘った高さの変化は実質的に無くなる。つまり、ＢＣＢ層１２の上面は実質的に平坦になる。
次に、図３（ｄ）に示すように、ＢＣＢ層１２の上面をＣＦ4プラズマに曝した。具体的には、ＣＭＯＳチップ１Ａをプラズマアッシャー（Ｔｅｃｈｎｉｃｓ ＰＬＡＳＭＡ Ｇｍｂｈ、Ｍｏｄｅｌ ３００）内にセットし、ＣＦ4のフローレートを１５０ｍｌ／分とし、かつ１５０Ｗのパワーで１０秒間、ＢＣＢ層１２の上面をＣＦ4プラズマに露出した。露出時間は、約３秒から約１分までの範囲内であればよい。その範囲内であれば、露出時間の差が、濡れ性の実質的な差として現れなかったからである。
プラズマへの露出は、上面が撥油性であり撥水性であることをより確実にする。本実施例では、ＣＦ4プラズマへの露出の後で、非極性溶媒と非極性溶媒において分散された銀粒子と、を含有した機能液の接触角は、ＢＣＢ層１２の上面に対して約３７°であった。接触角のこの上昇は、ＢＣＢの化学構造への部分的なフッ素化による。
最後に、対象物体１Ａをインクジェット装置（不図示）のステージ上へ移動した。ここで、インクジェット装置とは、ステージと、ノズル４１（図４（ａ））を有したインクジェットヘッド４０と、ステージおよびインクジェットヘッド４０の少なくとも一方を他方に対して相対的に移動させる機構と、制御装置と、を備えた装置である。このような構成を有するインクジェット装置は、ビットマップデータを規定する吐出データに応じて、ステージおよびインクジェットヘッド４０の少なくとも一方を他方に対して相対移動させて、インクジェットヘッド４０から機能液２０を吐出する。
そして、ＢＣＢ層１２の上面上に機能液のトラックが得られるように、上面上に機能液を配置した。具体的には、図４（ａ）に示すように、機能液２０の液滴を、インクジェットヘッド４０のノズル４１から吐出して、ＢＣＢ層１２の上面に配置した。ここで、吐出された液滴のそれぞれの体積は約１０ｐｌ（ピコリットル）であった。また、液滴を吐出している期間中、ステージおよびインクジェットヘッド４０の少なくとも一方を他方に対して相対移動し、上面上で隣り合う任意の２つの液滴の中心間の距離が約２５μｍになるようにした。加えて、本実施例では、図５に示すように、上面上で隣り合う任意の２つの液滴を吐出する順番について、一方の吐出を他方の吐出の直前または直後にした。さらに、隣り合う任意の２つの液滴が上面上で部分的に重なり合うようにした。
このようにして、図４（ｂ）および（ｃ）に示すように、ＢＣＢ層１２上に機能液２０のトラック２１を形成した。本実施例では、トラック２１は図４（ａ）〜（ｃ）におけるＹ軸方向に延びている。ここで、本明細書では、トラック２１が延びる方向を「延伸方向」とも表記する。
ＢＣＢ層１２上で隣り合う液滴が部分的に重なり合うように液滴を配置する方法は、配置された液滴、すなわちトラック２１において、延伸方向に沿った十分に高い連続性が達成されるので、好ましい。また、ＢＣＢ層１２上で隣り合う任意の２つの液滴の間の距離は、２０μｍ以上３５μｍ以下の範囲であればトラック２１において重大な劣化が生じないので、変えてもよい。
ＣＦ４プラズマへの露出によってＢＣＢ層１２は撥油性なので、トラック２１の幅は、３５μｍ以上４０μｍ以下の範囲に制限された。ここでの「幅」とは、トラック２１の延伸方向にほぼ垂直な方向に沿ったトラック２１の寸法である。加えて、トラック２１のこの幅は、高いレベルで一定であった。しかも、本実施例では、トラック２１の境界は明瞭であった。ここで、本実施例の場合、液滴を配置する方法は、上述のフリーフォーマット法に基づいている。したがって、接触角は圧倒的に、横方向のトラック寸法、つまりトラック２１の幅を左右する。加えて、ＢＣＢ層１２に配置された液滴の中心間の距離を規定するビットマップパターンがトラック２１の均一性を左右し、印刷方向、すなわちトラック２１の延伸方向に沿った連続性に影響を与える。
最後に、トラック２１を加熱および／または乾燥させる。そうすると、銀を含んだ導電トラック２２（図６（ａ））がＢＣＢ層１２上に形成される。
ＢＣＢコーティング、すわなちＢＣＢ層１２の効果の一つは、表面１ＡＳの非平坦性に起因した困難さが緩和されることである。ここで、チップ製造における標準的なプロセスは、最終工程として、二酸化シリコン（ＳｉＯ2）のような保護層でデバイスの全体を覆う工程を含む。このような保護層はしかしながら、コンフォーマルコーティング、または下地表面の表面形状を残すコーティングなので、このため、非平坦な表面１ＡＳの高さの変化を完全に打ち消せない。
これに対して本実施例では、二酸化シリコンのような保護層とは異なり、ＢＣＢ層１２は、非コンフォーマルコーティングであり、より平坦な上面をもたらす。このことを図６を参照しながらより詳細に説明する。
図６（ａ）および（ｂ）は、ＣＭＯＳチップ１Ａを覆うＢＣＢ層１２上に形成された導電トラック２２の高さを原子間力顕微鏡で計測して得られた画像である。図６（ｃ）の高さのプロファイルは、複数のメタルアイランド１１の間に対応する領域を横切るＡ−Ａ線に沿ってプロットされている。このＡ−Ａ線は、導電トラック２２上の位置Ｐ１〜Ｐ６をも横切っている。図６（ｄ）の高さのプロファイルは、メタルアイランド１１に対応する領域を横切るＢ−Ｂ線に沿ってプロットされている。このＢ−Ｂ線は、導電トラック２２上の位置Ｐ１’〜Ｐ４’をも横切っている。
図６（ｃ）および（ｄ）の２つの高さのプロファイルから、誘電体層１０とメタルアイランド１１とに起因した高さの変化が、ＢＣＢ層１２の上面上で低減されていることが観察される。ＢＣＢ層１２が設けられていないＣＭＯＳチップ１Ａについては、表面１ＡＳの高さの変化はちょうど１μｍであったが（図１（ｃ））、厚さ１μｍのＢＣＢ層１２で表面１ＡＳを覆うことで、ＢＣＢ層１２の上面上での高さの変化が約１００ｎｍにまで低減された。この特徴、すなわち高さの変化が低減されたことは、図６（ｃ）および（ｄ）の導電トラック２２上でのプロファイルからも理解できる。
したがって、本実施例によれば、フリーフォーマット法にしたがって機能液２０が配置されても、配置された機能液から、電子デバイスにとって十分に細く、かつ並列配置が可能な寸法のパターンが得られる。ここでの「パターン」とは、例えば、トラック２１のようなトラック形状のパターン、矩形形状のパターン、ドット形状のパターン、円形状のパターン、およびそれらパターンのいかなる組み合わせ、の少なくとも一つを包含する用語である。また、下地表面上に所定のパターンが形成される場合、下地表面上に「所定のエリア（ａｒｅａ）」が形成されるとも表現される。
さらに、上記実施例によれば、ＢＣＢ層１２の上面が撥油性になるように、ＢＣＢ層１２の上面がＣＦ4プラズマに露出される。このことで、ポリマー表面（ＢＣＢ層１２の上面）と、機能液２０との相互作用が低下し、そしてこのため、機能液２０の接触角が上昇する。結果として、横方向のトラック寸法、すなわち、トラック２１の幅は、ＢＣＢ層１２上でよく制限され、また高いレベルで一定となる。また、トラック２１の境界は明瞭になる。上述したように上記実施例では、ＢＣＢ層１２の上面に対する機能液２０の接触角は３７°である。この接触角によって、液滴の体積が約１０ｐｌである場合に、トラック２１の幅が３５μｍ以上４０μｍ以下の範囲に収まる。しかも、延伸方向に沿ったトラック２１の幅の変化は５μｍ未満である。図７（ｃ）および（ｄ）は、上記本実施例のトラック２１の画像である。
（比較例）
図７（ａ）および（ｂ）を参照しながら、比較例を説明する。比較例では、本実施例と基本的な同じ方法で、他の対象物体１Ａ’をＢＣＢ層１２’で覆った。この比較例では、ＢＣＢ層１２’の上面をＣＦ4プラズマに露出しない。この結果、ＢＣＢ層１２’に対する機能液２０の接触角は、５°未満であった。
図７（ａ）および（ｂ）を参照しながら、比較例を説明する。比較例では、本実施例と基本的な同じ方法で、他の対象物体１Ａ’をＢＣＢ層１２’で覆った。この比較例では、ＢＣＢ層１２’の上面をＣＦ4プラズマに露出しない。この結果、ＢＣＢ層１２’に対する機能液２０の接触角は、５°未満であった。
機能液２０のトラック２１’が形成されるように、機能液２０の液滴をインクジェットヘッド４０から吐出して、ＢＣＢ層１２’の上面に配置した。吐出される液滴の体積は上記実施例の体積と同じであり、液滴を吐出するためのビットマップパターンも上記実施例のビットマップパターンと同じである。このようにして得られたトラック２１’の幅は、図７（ａ）および（ｂ）に示すように、１５０μｍから２００μｍの範囲で変化していた。
（実施例の変形例）
上記実施例では、ＢＣＢ層１２上にトラック２１が形成される。しかしながら、トラック２１に代えて、ＢＣＢ層１２上にいかなる形状のパターンが形成されてもよい。そして、いかなる形状のパターンが形成されても、そのようなパターンの境界が明瞭になる。
上記実施例では、ＢＣＢ層１２上にトラック２１が形成される。しかしながら、トラック２１に代えて、ＢＣＢ層１２上にいかなる形状のパターンが形成されてもよい。そして、いかなる形状のパターンが形成されても、そのようなパターンの境界が明瞭になる。
また、上記実施例によれば、ＣＦ4プラズマのおかげで、ＢＣＢ層１２の上面は、撥油性であるだけでなく、撥水性でもある。したがって、たとえ、非極性溶媒の代わりに極性溶媒を含有した機能液２０が用いられても、非極性溶媒の場合に得られた効果と基本的に同じ効果が得られる。
さらに、上記実施例によれば、機能液２０は銀のコロイドであった。すなわち、機能液２０は、導電性材料として銀粒子を含有している。ただし、銀粒子に代えて、機能液２０は他の金属の微粒子を含有していてもよい。また、機能液２０は、導電性材料として、ＰＥＤＯＴなどの導電性ポリマーを含有していてもよい。さらに、機能液２０は、導電性材料に代えて、半導体材料を含有してもよいし、誘電体材料を含有してもよい。
１Ａ…ＣＭＯＳチップ、１ＡＳ…ＣＭＯＳチップの表面、１０…誘電体層、１１…メタルアイランド、１２…ＢＣＢ層、２０…機能液、２１…機能液のトラック、２２…導電トラック、４０…インクジェットヘッド、４１…インクジェットヘッドのノズル。
Claims (11)
- 対象物体の表面上にＢＣＢ層を形成する工程Ａと、
前記ＢＣＢ層の上面をＣＦ4プラズマに曝す工程Ｂと、
を含んだ表面改質方法。 - 請求項１記載の表面改質方法であって、
前記表面に亘って高さの変化があり、
前記工程Ａは、前記ＢＣＢ層の前記上面に亘った高さの変化が前記表面に亘った高さの変化よりも低減されるように、前記表面上に前記ＢＣＢ層を形成することを含んでいる、
表面改質方法。 - 請求項１または２記載の表面改質方法であって、
前記工程Ａは、前記ＢＣＢ層が得られるように、前記表面上にスピンコート法でＢＣＢを含有した前駆層を形成することを含んでいる、
表面改質方法。 - 対象物体の表面上にＢＣＢ層を形成する工程Ａと、
前記ＢＣＢ層の上面をＣＦ4プラズマに曝す工程Ｂと、
前記上面上に所定材料を含有したパターンが形成されるように、前記所定材料を含有した機能液を前記上面上に配置する工程Ｃと、
を含んだパターン形成方法。 - 請求項４記載のパターン形成方法であって、
前記表面に亘って高さの変化があり、
前記工程Ａは、前記ＢＣＢ層の前記上面に亘った高さの変化が前記表面に亘った高さの変化よりも低減されるように、前記表面上に前記ＢＣＢ層を形成する工程を含んでいる、
パターン形成方法。 - 請求項４または５記載のパターン形成方法であって、
前記工程Ａは、前記ＢＣＢ層が得られるように、前記表面上にスピンコート法でＢＣＢを含有した前駆層を形成することを含んでいる、
パターン形成方法。 - 請求項４記載のパターン形成方法であって、
前記工程Ｃは、インクジェット印刷法で前記機能液を配置することを含んでいる、
パターン形成方法。 - 請求項４記載のパターン形成方法であって、
前記パターンはトラックである、
パターン形成方法。 - 請求項４記載のパターン形成方法であって、
前記所定材料が導電性材料である場合に、前記上面上に前記導電性材料を含有した導電パターンが得られるように、前記パターンを加熱および／または乾燥する工程Ｄをさらに含んだパターン形成方法。 - 請求項４記載のパターン形成方法であって、
前記対象物体はＣＭＯＳチップである、
パターン形成方法。 - 請求項４記載のパターン形成方法であって、
前記対象物体の前記表面は、フリーフォーマット表面である、
パターン形成方法。
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