JP2008127468A - ゴム組成物及びそれを用いた空気入りタイヤ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】(A)天然ゴム及びジエン系合成ゴムの中から選ばれる少なくとも一種のゴム成分と、その100質量部に対し、(B)シリカ20〜100質量部及び(C)特定の構造を有する多価アルコールのマレイン酸又はフマル酸エステル0.3〜7質量部を含むと共に、(D)特定構造のシランカップリング剤を、前記(B)成分のシリカに対して2〜30質量%の割合で含むゴム組成物、並びにこのゴム組成物を、トレッドに用いてなる空気入りタイヤである。
【選択図】なし
Description
このような発熱性の低いゴム組成物を得るために、数多くの技術開発がなされてきているが、エネルギーロス低減の点からは、トレッドゴムをより固くすることが有利なことは知られている。しかし、この場合には、押出し性は悪化するなどタイヤ製造の際の作業性に悪影響を及ぼす。
一方、近年、自動車の安全性への関心の高まりに伴い、低燃費性能のみならず、湿潤路面での性能(以下、ウェット性能という)、特に、制動性能についても要求が高まってきた。このため、タイヤトレッドのゴム組成物に対する性能要求は、単なる転がり抵抗の低減に止まらず、ウェット性能と低燃費性能を高度に両立するものが必要とされている。
しかしながら、シリカは、その表面官能基であるシラノール基の水素結合により粒子同士が凝集する傾向にあり、ゴム中へのシリカ粒子の分散が不十分になるため、通常は、シリカ表面のシラノール基がアルコキシシランと縮合反応することを利用して種々のアルコキシシランが、シリカ表面処理剤あるいはカップリング剤として用いられている。例えば、最近シランカップリング剤として、アシルチオアルキルトリアルコキシシランなどの保護化メルカプトシランが開発されている(例えば、特許文献1参照)。この保護化メルカプトシランは、ゴム組成物中へのシリカの分散性を良くし、作業性を向上させると共に、転がり抵抗性能も向上させる作用を有しているが、ドライ操縦安定性を低下させるという問題を有している。
シリカ配合ゴムの省燃費性を損なわずに操縦安定性を向上させる方法として、樹脂を添加する方法が知られているが(例えば特許文献2、特許文献3参照)、これらの樹脂とゴムとの相溶性は不十分であり、加硫ゴムの表面荒れが生じる等の問題を有している。
すなわち、本発明は、
[1](A)天然ゴム及びジエン系合成ゴムの中から選ばれる少なくとも一種のゴム成分と、その100質量部に対し、(B)シリカ20〜150質量部及び(C)一般式(I)
HOOC−CH=CH−COO−A−OOC−CH=CH−COOH・・・(I)
[式中、Aは−R1O−、−(R2O)s−、−CH2CH(OH)CH2O−又は−(R3OOC−R4−COO−)tR3O−で示される基であり、R1は炭素数2〜36の二価の炭化水素基、R2は炭素数2〜4のアルキレン基、sは平均付加モル数で1〜60の数、R3は炭素数2〜18の二価の炭化水素基又は−(R5O)uR5−(ただし、R5は炭素数2〜4のアルキレン基、uは平均付加モル数で1〜30の数を示す。)、R4は炭素数2〜18の二価の炭化水素基、tは平均値で1〜30の数である。]
で表される化合物0.3〜7質量部を含むと共に、(D)一般式(II)
で表されるシランカップリング剤を、前記(B)成分のシリカに対して2〜30質量%の割合で含むことを特徴とするゴム組成物、
[2](A)ゴム成分100質量部に対し、(B)シリカ40〜90質量部を含む上記[1]に記載のゴム組成物、
[3]さらに、(E)カーボンブラックを、(A)ゴム成分100質量部に対し、5〜40質量部の割合で含む上記[1]又は[2]に記載のゴム組成物、
[4](C)成分の一般式(I)で表される化合物が、ポリエチレングリコールジマレエート又はジフマレートである上記[1]〜[3]のいずれかに記載のゴム組成物、
[5](D)成分の一般式(II)で表されるシランカップリング剤が、アシルチオアルキルトリアルコキシシランである上記[1]〜[4]のいずれかに記載のゴム組成物、及び
[6]上記[1]〜[5]のいずれかに記載のゴム組成物を、トレッドに用いたことを特徴とする空気入りタイヤ、
を提供するものである。
本発明のゴム組成物においては、(A)ゴム成分として、天然ゴム及び/又はジエン系合成ゴムが用いられる。ジエン系合成ゴムとしては、例えばスチレン−ブタジエン共重合体(SBR)、ポリブタジエン(BR)、ポリイソプレン(IR)、ブチルゴム(IIR)、ハロゲン化ブチルゴム、エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体(EPDM)、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体(NBR)及びこれらの混合物等が挙げられる。また、その一部が多官能型変性剤、例えば四塩化スズのような変性剤を用いることにより分岐構造を有しているものでもよい。
本発明においては、(A)ゴム成分として、天然ゴムを単独で用いてもよいし、前記ジエン系合成ゴム一種以上を用いてもよく、また、天然ゴムとジエン系合成ゴム一種以上とを組み合わせて用いてもよい。
この湿式シリカは、補強性、加工性、ウェットグリップ性、耐摩耗性のバランス等の面から、BET法による窒素吸着比表面積(N2SA)が140〜280m2/gであることが好ましく、170〜250m2/gであることがより好ましい。好適な湿式シリカとしては、例えば東ソー・シリカ(株)製のAQ、VN3、LP、NA等、デグッサ社製のウルトラジルVN3(N2SA:210m2/g)等が挙げられる。
この(B)成分のシリカは、前記(A)成分であるゴム成分100質量部に対し、20〜150質量部、好ましくは40〜90質量部の範囲で配合される。当該シリカの配合量が20質量部未満では、補強性や他の物性の改良効果が不十分であるし、100質量部を超えると作業性及び転がり抵抗が悪化する。
さらに、本発明の目的が損なわれない範囲で、必要に応じ、シリカ以外の無機充填材を適宜量配合することができる。シリカ以外の無機充填材としては、例えば、下記一般式(III)で表される化合物を挙げることができる。
(式中、M1は、アルミニウム、マグネシウム、チタン、カルシウム、及びジルコニウムからなる群から選ばれる金属、これらの金属の酸化物又は水酸化物、及びそれらの水和物、又はこれらの金属の炭酸塩から選ばれる少なくとも一種であり、m、x、y及びzは、それぞれ1〜5の整数、0〜10の整数、2〜5の整数、及び0〜10の整数である。尚、上記式において、x、zがともに0である場合には、該無機化合物はアルミニウム、マグネシウム、チタン、カルシウム及びジルコニウムから選ばれる少なくとも1つの金属、金属酸化物又は金属水酸化物となる。)
上記式で表されるこれらの無機化合物は、単独で使用してもよいし、二種以上を混合して使用してもよい。
HOOC−CH=CH−COO−A−OOC−CH=CH−COOH・・・(I)
で表される化合物、すなわち多価アルコールのマレイン酸(又はフマル酸)エステルが用いられる。
一般式(I)において、Aは−R1O−、−(R2O)s−、−CH2CH(OH)CH2O−又は−(R3OOC−R4−COO−)tR3O−で示される基である。ここで、R1は炭素数2〜36の二価の炭化水素基を示す。この二価の炭化水素基としては、炭素数2〜36のアルキレン基若しくはアルケニレン基又は炭素数6〜18の二価の芳香族炭化水素基が挙げられ、好ましくは炭素数2〜18のアルキレン基又はフェニレン基、さらに好ましくは炭素数4〜12のアルキレン基である。またR2は炭素数2〜4のアルキレン基、好ましくはエチレン基又はプロピレン基であり、sはオキシアルキレン基の平均付加モル数を示す1〜60の数であり、好ましくは2〜40、さらに好ましくは4〜30の数である。R3は炭素数2〜18の二価の炭化水素基を示す。この二価の炭化水素基としては、炭素数2〜18のアルキレン基若しくはアルケニレン基、炭素数6〜18の二価の芳香族炭化水素基又は−(R5O)uR5−である(R5は炭素数2〜4のアルキレン基、uはオキシアルキレン基の平均付加モル数を示す1〜30の数であり、好ましくは1〜20、さらに好ましくは2〜15の数である)。R4は炭素数2〜18の二価の炭化水素基を示す。この二価の炭化水素基としては、炭素数2〜18のアルキレン基若しくはアルケニレン基又は炭素数6〜18の二価の芳香族炭化水素基が挙げられ、好ましくは炭素数2〜12のアルキレン基又はフェニレン基、さらに好ましくは炭素数2〜8のアルキレン基である。tは平均値で1〜30、好ましくは1〜20、さらに好ましくは1〜15の数である。
これらの中で、性能及び経済性の面で、ポリエチレングリコールジマレエート又はジフマレートが好ましい。
当該(C)成分の分子量は250以上であることが好ましく、さらには250〜5000の範囲であること、特には250〜3000の範囲であることが好ましい。この範囲であると引火点が高く、安全上望ましいばかりでなく、発煙が少なく作業環境上も好ましい。
本発明においては、当該(C)成分は一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。また、その配合量は、(A)成分であるゴム成分100質量部に対して、0.3〜7質量部の範囲で選定される。当該(C)成分の配合量が上記範囲にあれば、得られる空気入りタイヤは転がり抵抗性能を保持すると共に、ドライ操縦安定性を向上させることができる。当該(C)成分の好ましい配合量は0.5〜5質量部である。
一般式(II)において、R6はR11O−、R11C(=O)O−、R11R12C=NO−、R11R12CNO−、R11R12N−又は−(OSiR11R12)m(OSiR10R11R12)(ただし、R11及びR12は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数1〜18の一価の炭化水素基である。)、R7はR6、水素原子又は炭素数1〜18の一価の炭化水素基、R8はR6、R7又は−[O(R13O)aH]基(ただし、R13は炭素数1〜18のアルキレン基、aは1〜4の整数である。)、R9は炭素数1〜18の二価の炭化水素基、R10は炭素数1〜18の一価の炭化水素基を示し、x、y及びzは、x+y+z=3、0≦x≦3、0≦y≦2、0≦z≦1の関係を満たす数である。
前記一般式(II)において、炭素数1〜18の一価の炭化水素基としては、例えば炭素数1〜18のアルキル基、炭素数2〜18のアルケニル基、炭素数6〜18のアリール基、炭素数7〜18のアラルキル基等を挙げることができる。ここで、上記アルキル基及びアルケニル基は直鎖状、枝分かれ状、環状のいずれであってもよく、前記アリール基及びアラルキル基は、芳香環上に低級アルキル基などの置換基を有していてもよい。
前記一般式(II)において、R13で表される炭素数1〜18のアルキレン基は、直鎖状、枝分かれ状、環状のいずれであってもよいが、特に直鎖状のものが好適である。この直鎖状のアルキレン基の例としては、メチレン基,エチレン基,トリメチレン基,テトラメチレン基,ペンタメチレン基,ヘキサメチレン基,オクタメチレン基,デカメチレン基,ドデカメチレン基等が挙げられる。
また、R9で表される炭素数1〜18の二価の炭化水素基としては、例えば炭素数1〜18のアルキレン基、炭素数2〜18のアルケニレン基、炭素数5〜18のシクロアルキレン基、炭素数6〜18のシクロアルキルアルキレン基、炭素数6〜18のアリーレン基、炭素数7〜18のアラルキレン基を挙げることができる。前記アルキレン基及びアルケニレン基は、直鎖状、枝分かれ状のいずれであってもよく、前記シクロアルキレン基、シクロアルキルアルキレン基、アリーレン基及びアラルキレン基は、環上に低級アルキル基などの置換基を有していてもよい。
このR9としては、炭素数1〜6のアルキレン基が好ましく、特に直鎖状アルキレン基、例えばメチレン基、エチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基を好ましく挙げることができる。
本発明のゴム組成物は、(D)成分として、このようなシランカップリング剤を用いることにより、転がり抵抗性能の向上した空気入りタイヤを与えることができる。
本発明においては、この(D)成分のシランカップリング剤は一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。また、その配合量は、前記(B)成分のシリカに対して、2〜30質量%の範囲で選定される。当該シランカップリング剤の配合量が上記範囲にあれば、前記本発明の効果が充分に発揮される。好ましい配合量は5〜26質量%の範囲である。
当該シランカップリング剤とポリマーをカップリングするためにDPG(ジフェニルグアニジン)などに代表されるプロトンドナーを脱保護化剤として最終混練工程に配合することがこのましい。その使用量は、ゴム成分100質量部に対し、0.1〜5.0質量部が好ましく、更に好ましくは0.2〜3.0質量部である。
上記加硫剤としては、硫黄等が挙げられ、その使用量は、ゴム成分100質量部に対し、硫黄分として0.1〜10.0質量部が好ましく、0.5〜5.0質量部がより好ましい。
本発明で使用できる加硫促進剤は、特に限定されるものではないが、例えば、M(2−メルカプトベンゾチアゾール)、DM(ジベンゾチアジルジスルフィド)、CZ(N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアジルスルフェンアミド)等のチアゾール系、あるいはDPG(ジフェニルグアニジン)等のグアニジン系の加硫促進剤等を挙げることができ、その使用量は、ゴム成分100質量部に対し、0.1〜5.0質量部が好ましく、更に好ましくは0.2〜3.0質量部である。
また、本発明のゴム組成物で使用できるプロセス油としては、例えばパラフィン系、ナフテン系、アロマチック系等を挙げることができる。引張強度、耐摩耗性を重視する用途にはアロマチック系が、ヒステリシスロス、低温特性を重視する用途にはナフテン系又はパラフィン系が用いられる。その使用量は、ゴム成分100質量部に対して、0〜100質量部が好ましく、100質量部以下であれば加硫ゴムの引張強度、低発熱性が良好となる。
本発明の空気入りタイヤは、前述の本発明のゴム組成物を用いて通常の方法によって製造される。すなわち、必要に応じて、上記のように各種薬品を含有させたゴム組成物が未加硫の段階でタイヤトレッドに加工され、タイヤ成型機上で通常の方法により貼り付け成型され、生タイヤが成型される。この生タイヤを加硫機中で加熱加圧して、タイヤが得られる。
このようにして得られた本発明の空気入りタイヤは、優れた転がり抵抗性能を保持すると共に、良好なドライ操縦安定性を有している。
なお、各例で得られた供試タイヤの転がり抵抗性能及びドライ操縦安定性は、下記の方法に従って評価した。
(1)転がり抵抗性能
供試タイヤを内圧0.2MPa、荷重4315N、リム7JJの条件下、外径1.7mのドラムの上に接触させてドラムを回転させ、速度120km/時まで上昇後、ドラムを惰行させて速度80km/時のときの慣性モーメントより算出した値から、下記式によって評価した。数値は比較例1を100として指数で表し、大きい程好ましい。
指数値=[(比較例1のタイヤの慣性モーメント)/(供試タイヤの慣性モーメント)]×100
(2)ドライ操縦安定性
排気量2000ccの乗用車4輪共に、同一ゴム組成物を用いた供試タイヤを装着し、テストコースでの乾燥路面制動距離を求め、比較例1の制動距離の逆数を100として指数表示した。この指数の値が大きいほど、ドライ操縦安定性が良好である。
表1に示す配合組成の10種類のゴム組成物を調製し、それぞれ10種類のタイヤサイズ215/45R17の空気入りタイヤを常法に従って試作した。
各タイヤについて、転がり抵抗性能及びドライ操縦安定性を評価した。その結果を表1に示す。
1)JSR(株)製「SBR0120」、オイル含量27.3質量%油展SBR
2)N134、東海カーボン(株)製「シースト9H」、窒素吸着比表面積(N2SA:146m2/g)
3)東ソー・シリカ(株)製「ニプシルAQ」
4)両末端カルボン酸型の平均重合度4.5のポリエチレングリコール/マレイン酸ポリエステル(ポリエステル部分の重合度5)
5)General Electric社製「NXTシラン」、化学名:3−オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン
6)N−イソプロピル−N’−フェニル−p−フェニレンジアミン、大内新興化学工業(株)製「ノクラック810−NA」
7)ジフェニルグアニジン(DPG)脱保護化剤、大内新興化学工業(株)製「ノクセラーD」
8)ジベンゾチアジルジスルフィド、大内新興化学工業(株)製「ノクセラーDM」
9)N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアジルスルフェンアミド、大内新興化学工業(株)製「ノクセラーCZ」
実施例1と比較例1を比べた場合、転がり抵抗性能はほぼ同等であるが、実施例1はドライ操縦安定性が向上している。実施例2及び3と比較例2を比べた場合、比較例2は、ドライ操縦安定性がかなり低い。実施例4及び5と比較例1及び3を比較した場合、比較例1はドライ操縦安定性が低く、比較例3は転がり抵抗性能が低い。実施例6と比較例4を比較した場合、比較例4は転がり抵抗性能が低い。
Claims (6)
- (A)天然ゴム及びジエン系合成ゴムの中から選ばれる少なくとも一種のゴム成分と、その100質量部に対し、(B)シリカ20〜150質量部及び(C)一般式(I)
HOOC−CH=CH−COO−A−OOC−CH=CH−COOH・・・(I)
[式中、Aは−R1O−、−(R2O)s−、−CH2CH(OH)CH2O−又は−(R3OOC−R4−COO−)tR3O−で示される基であり、R1は炭素数2〜36の二価の炭化水素基、R2は炭素数2〜4のアルキレン基、sは平均付加モル数で1〜60の数、R3は炭素数2〜18の二価の炭化水素基又は−(R5O)uR5−(ただし、R5は炭素数2〜4のアルキレン基、uは平均付加モル数で1〜30の数を示す。)、R4は炭素数2〜18の二価の炭化水素基、tは平均値で1〜30の数である。]
で表される化合物0.3〜7質量部を含むと共に、(D)一般式(II)
で表されるシランカップリング剤を、前記(B)成分のシリカに対して2〜30質量%の割合で含むことを特徴とするゴム組成物。 - (A)ゴム成分100質量部に対し、(B)シリカ40〜90質量部を含む請求項1に記載のゴム組成物。
- さらに、(E)カーボンブラックを、(A)ゴム成分100質量部に対し、5〜40質量部の割合で含む請求項1又は2に記載のゴム組成物。
- (C)成分の一般式(I)で表される化合物が、ポリエチレングリコールジマレエート又はジフマレートである請求項1〜3のいずれかに記載のゴム組成物。
- (D)成分の一般式(II)で表されるシランカップリング剤が、アシルチオアルキルトリアルコキシシランである請求項1〜4のいずれかに記載のゴム組成物。
- 請求項1〜5のいずれかに記載のゴム組成物を、トレッドに用いたことを特徴とする空気入りタイヤ。
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