JP2008024806A - エポキシ系接着剤、カバーレイ、プリプレグ、金属張積層板、プリント配線基板 - Google Patents
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Abstract
【課題】保存安定性に優れ、かつ、電気絶縁性および柔軟性(可撓性)に優れたエポキシ系接着剤、及び、このエポキシ系接着剤を用いた可撓性を有するカバーレイ、プリプレグ、金属張積層板、プリント配線基板を提供する。
【解決手段】エポキシ系接着剤を、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなるものとする。また、前記エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、前記クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数を0.5以上、1.2以下、かつ、前記構成物の総量に対する前記カルボキシ化ゴムの配合比を20質量%以上、40質量%以下とする。
【選択図】なし
【解決手段】エポキシ系接着剤を、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなるものとする。また、前記エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、前記クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数を0.5以上、1.2以下、かつ、前記構成物の総量に対する前記カルボキシ化ゴムの配合比を20質量%以上、40質量%以下とする。
【選択図】なし
Description
本発明は、電気特性・耐熱性に優れたエポキシ系接着剤、及び、このエポキシ系接着剤を用いた可撓性を有するカバーレイ、プリプレグ、金属張積層板、プリント配線基板に関する。
近年、電子機器の小型化に伴い、軽量で三次元的な実装が可能なフレキシブルプリント基板(FPC=Flexible Printed Circuit)が多く用いられている。
このフレキシブルプリント基板は、可撓性の基材に接着剤層を介して配線層が形成されたものであり、その表面には、配線層を保護する目的で絶縁性のカバーレイフィルムが接着されている。
可撓性の基材としては、例えば、ポリイミドフィルムが用いられており、配線層は銅箔などの金属箔などから形成されている。
カバーレイフィルムには、可撓性の絶縁フィルム、例えば、ポリイミドフィルムが用いられている。
このフレキシブルプリント基板は、可撓性の基材に接着剤層を介して配線層が形成されたものであり、その表面には、配線層を保護する目的で絶縁性のカバーレイフィルムが接着されている。
可撓性の基材としては、例えば、ポリイミドフィルムが用いられており、配線層は銅箔などの金属箔などから形成されている。
カバーレイフィルムには、可撓性の絶縁フィルム、例えば、ポリイミドフィルムが用いられている。
これらを接着する接着剤としては、エポキシ樹脂に、アクリロニトリルブタジエンゴム(NBR)、アクリルゴム等の高分子成分と、硬化剤を添加したエポキシ系接着剤が用いられている。
また、エポキシ樹脂の吸水率を低減し、耐熱性や接着性を向上するために、エポキシ樹脂の硬化剤の1つとして、フェノールノボラック樹脂が用いられている(例えば、特許文献1、特許文献2参照)。
特開平6−41277号公報
特許第3190044号公報
また、エポキシ樹脂の吸水率を低減し、耐熱性や接着性を向上するために、エポキシ樹脂の硬化剤の1つとして、フェノールノボラック樹脂が用いられている(例えば、特許文献1、特許文献2参照)。
しかしながら、硬化剤として、フェノールノボラック樹脂を用いたエポキシ系接着剤は、反応性が高いため、保存安定性が悪く、実用に供し難いという問題があった。
本発明は、上記の課題を解決するためになされたものであって、保存安定性に優れ、かつ、電気絶縁性および柔軟性(可撓性)に優れたエポキシ系接着剤、及び、このエポキシ系接着剤を用いた可撓性を有するカバーレイ、プリプレグ、金属張積層板、プリント配線基板を提供することを目的とする。
本発明の請求項1に係るエポキシ系接着剤は、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなることを特徴とする。
本発明の請求項2に係るエポキシ系接着剤は、本発明の請求項1に係るエポキシ系接着剤において、前記エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、前記クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が0.5以上、1.2以下、かつ、前記構成物の総量に対する前記カルボキシ化ゴムの配合比が20質量%以上、40質量%以下であることを特徴とする。
本発明の請求項3に係るカバーレイは、絶縁フィルムの片面に接着剤層を設けてなるカバーレイにおいて、前記接着剤層を構成する接着剤が、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなることを特徴とする。
本発明の請求項4に係るプリプレグは、ガラスクロスにエポキシ系接着剤を含浸させてなるプリプレグにおいて、前記エポキシ系接着剤が、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなることを特徴とする。
本発明の請求項5に係る金属張積層板は、ベースフィルムと金属箔との間に接着剤層を設けてなる金属張積層板において、前記接着剤層を構成する接着剤が、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなることを特徴とする。
本発明の請求項6に係るプリント配線基板は、本発明の請求項3に係るカバーレイを、本発明の請求項5に係る金属張積層板の金属箔面に貼着してなることを特徴とする。
本発明のエポキシ系接着剤によれば、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなるので、保存安定性に優れ、かつ、耐マイグレーション性および柔軟性(可撓性)に優れた接着剤層を形成することができる。
したがって、本発明のエポキシ系接着剤によれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。
したがって、本発明のエポキシ系接着剤によれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明のエポキシ系接着剤は、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなる接着剤である。
また、本発明のエポキシ系接着剤において、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が0.5以上、1.2以下であることが好ましく、かつ、上記の構成物の総量に対するカルボキシ化ゴムの配合比が20質量%以上、40質量%以下であることが好ましい。
エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が0.5未満では、硬化が不十分となり、接着性が低下する。一方、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が1.2を超えると、クレゾール型フェノールノボラック樹脂が過剰となり、電気絶縁性が低下する。
エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が0.5未満では、硬化が不十分となり、接着性が低下する。一方、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が1.2を超えると、クレゾール型フェノールノボラック樹脂が過剰となり、電気絶縁性が低下する。
また、上記の構成物の総量に対するカルボキシ化ゴムの配合比が20質量%未満では、柔軟性が低下する。一方、上記の構成物の総量に対するカルボキシ化ゴムの配合比が40質量%を超えると、電気絶縁性が低下する。
ベース樹脂をなすエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポキシ樹脂、イソシアヌレート型エポキシ樹脂、アクリル酸変性エポキシ樹脂(エポキシアクリレート)、リン含有エポキシ樹脂、及びこれらのハロゲン化物(臭素化エポキシ樹脂等)や水素添加物等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。臭素化エポキシ樹脂等は、接着剤に難燃性が要求される場合に、特に有効である。また、アクリル酸変性エポキシ樹脂(エポキシアクリレート)は、感光性を有するので、エポキシ系樹脂組成物に光硬化性を付与するために有効である。また、これらのエポキシ樹脂は、架橋反応するノボラック型フェノール樹脂、ビニルフェノール樹脂、臭素化ビニルフェノール樹脂等と共に用いることもできる。
フェノールノボラック樹脂は、フェノールとホルムアルデヒドの付加・縮合により得られる樹脂であるが、クレゾール型フェノールノボラック樹脂は、フェノールノボラック樹脂のフェノールを、クレゾール(メチルフェノール)に置き換えた樹脂である。
クレゾール型フェノールノボラック樹脂としては、例えば、o−クレゾールノボラック樹脂、アミノトリアジンクレゾールノボラック樹脂などが挙げられる。
クレゾール型フェノールノボラック樹脂としては、例えば、o−クレゾールノボラック樹脂、アミノトリアジンクレゾールノボラック樹脂などが挙げられる。
カルボキシ化ゴムとしては、エポキシ樹脂中に分散し、エポキシ樹脂に柔軟性を付与するものであれば特に限定されないが、カルボキシ化アクリロニトリルブタジエンゴム(カルボキシ化NBR)、カルボキシ化エチレンアクリルゴムなどが用いられる。特に、カルボキシ化アクリロニトリルブタジエンゴムは好適である。
カルボキシ化アクリロニトリルブタジエンゴム(カルボキシ化NBR)は、アクリロニトリルとブタジエンとの共重合体であるアクリロニトリルブタジエンゴム(NBR)を変性してカルボキシ基を導入したものである。カルボキシ基の導入方法としては、(1)アクリロニトリルとブタジエンとを共重合する際に、さらにカルボキシ基を有するモノマーを共重合する方法、(2)アクリロニトリルとブタジエンとを共重合したのち、カルボキシ基を有するモノマーをグラフト反応させる方法等が挙げられる。このカルボキシ化アクリロニトリルブタジエンゴムは、エポキシ樹脂中に分散し、エポキシ樹脂に柔軟性を付与するものである。
カルボキシ化アクリロニトリルブタジエンゴム(カルボキシ化NBR)は、アクリロニトリルとブタジエンとの共重合体であるアクリロニトリルブタジエンゴム(NBR)を変性してカルボキシ基を導入したものである。カルボキシ基の導入方法としては、(1)アクリロニトリルとブタジエンとを共重合する際に、さらにカルボキシ基を有するモノマーを共重合する方法、(2)アクリロニトリルとブタジエンとを共重合したのち、カルボキシ基を有するモノマーをグラフト反応させる方法等が挙げられる。このカルボキシ化アクリロニトリルブタジエンゴムは、エポキシ樹脂中に分散し、エポキシ樹脂に柔軟性を付与するものである。
また、本発明のエポキシ系接着剤には、必要に応じて、充填剤、難燃剤、その他の添加剤等を配合してもよい。
充填剤としては、例えば、シリカ、マイカ、クレー、タルク、酸化チタン、炭酸カルシウム等が挙げられる。
充填剤としては、例えば、シリカ、マイカ、クレー、タルク、酸化チタン、炭酸カルシウム等が挙げられる。
難燃剤としては、一般的に知られているものが制限無く用いられるが、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、三酸化アンチモン等の無機水酸化物、無機酸化物、リン酸エステル系難燃剤、含ハロゲンリン酸エステル系難燃剤、無機臭素系難燃剤、有機臭素系難燃剤、有機塩素系難燃剤等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
その他の添加剤としては、回路との接着力を向上させるために用いられる、シランカップリング剤、イミダゾール等が挙げられる。
次に、本発明のエポキシ系接着剤の使用方法を説明する。
本発明のエポキシ系接着剤の使用方法としては、エポキシ樹脂、クレゾール型フェノールノボラック樹脂、カルボキシ化ゴム等の構成材料と、有機溶剤とを所定量配合し、ポットミル、ボールミル、ホモジナイザー、スーパーミル等を用いて攪拌混合することにより接着性の溶液を調製し、この接着性の溶液を対象物に塗布する方法が用いられる。
本発明のエポキシ系接着剤の使用方法としては、エポキシ樹脂、クレゾール型フェノールノボラック樹脂、カルボキシ化ゴム等の構成材料と、有機溶剤とを所定量配合し、ポットミル、ボールミル、ホモジナイザー、スーパーミル等を用いて攪拌混合することにより接着性の溶液を調製し、この接着性の溶液を対象物に塗布する方法が用いられる。
本発明のエポキシ系接着剤は、上記の接着性の溶液を対象物に塗布し、乾燥及び硬化させることで、対象物の接着や封止等を行うために用いることができる。この接着性の溶液の乾燥及び硬化に際しては、例えば20〜200℃程度の温度下で行うことができる。
接着性の溶液の調製に用いられる有機溶剤としては、例えば、メタノール、アセトン、メチルエチルケトン、トルエン、ジメチルホルムアミド、2−メトキシエタノール等が挙げられる。接着性の溶液中の固形分濃度は、塗工むらの抑制と、エポキシ系接着剤の溶解性とを考慮して、好ましくは5〜70質量%の範囲内であり、より好ましくは10〜50質量%の範囲内である。
本発明のエポキシ系接着剤は、種々の用途に好適に用いることができるが、とりわけ、フレキシブルプリント基板(FPC)に用いられる各種材料に適用することによって優れた効果を発揮する。FPC用材料としては、カバーレイ(CL)、プリプレグ、銅箔張積層板(CCL)等の金属張積層板、プリント配線基板等が挙げられる。
本発明のエポキシ系接着剤は、硬化剤として、クレゾール型フェノールノボラック樹脂を用いているので、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の構造障害に起因して反応性が抑えられるため、保存安定性に優れるとともに、接着性、絶縁性に優れている。したがって、本発明のエポキシ系接着剤は、実用性に優れている。また、本発明のエポキシ系接着剤は、カルボキシ化ゴムを構成物として含むので、柔軟性(可撓性)に優れている。
図1は、本発明のカバーレイの一実施形態を示す概略断面図である。
この実施形態のカバーレイ1は、絶縁フィルム(フィルム基材)2の片面2aに、本発明のエポキシ系接着剤からなる接着剤層3が設けられてなるものであり、フレキシブルプリント基板において、CCLに形成した回路等の上に積層して、この回路等を絶縁保護するために用いられる。
この実施形態のカバーレイ1は、絶縁フィルム(フィルム基材)2の片面2aに、本発明のエポキシ系接着剤からなる接着剤層3が設けられてなるものであり、フレキシブルプリント基板において、CCLに形成した回路等の上に積層して、この回路等を絶縁保護するために用いられる。
絶縁フィルム2としては、例えば、ポリイミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、アラミド樹脂等からなる厚み1μm〜150μm程度のフィルム等を用いることができる。
接着剤層3の厚み(乾燥後)は、例えば、1μm〜100μm程度とすることができる。
本発明のエポキシ系接着剤から接着剤層を形成する方法は、上述したように、塗布等の方法によることができる。
接着剤層3の厚み(乾燥後)は、例えば、1μm〜100μm程度とすることができる。
本発明のエポキシ系接着剤から接着剤層を形成する方法は、上述したように、塗布等の方法によることができる。
なお、本発明のカバーレイが適用されるCCLとしては、特に限定されるものではなく、例えば、ポリイミド等からなるベースフィルムに銅箔(金属箔)を接着剤で接着してなる3層CCLや、銅箔(金属箔)の片面にポリイミドワニスを塗布して乾燥してなる2層CCL(接着剤層を有しないCCL)等を用いることができる。
本発明のカバーレイによれば、本発明のエポキシ系接着剤により接着剤層を形成したものであるので、電子機器用プリント配線基板に適用した場合にマイグレーションの発生が抑制される。
したがって、本発明のカバーレイによれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。また、本発明のカバーレイは、可撓性を有するから、これをプリント配線基板に適用すれば、プリント配線基板も可撓性を有するものとなる。
したがって、本発明のカバーレイによれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。また、本発明のカバーレイは、可撓性を有するから、これをプリント配線基板に適用すれば、プリント配線基板も可撓性を有するものとなる。
本発明のプリプレグは、ガラスクロスに、本発明のエポキシ系接着剤を含浸させてなるものであり、金属張積層板において、ベースフィルムと金属箔との間に設けられ、両者を接着する接着剤層を構成する接着剤として用いられる。
ガラスクロスとしては、特に限定されるものではなく、例えば、旭シュエーベル製MSクロス等が挙げられる。
本発明のプリプレグによれば、ガラスクロスに、本発明のエポキシ系接着剤を含浸させてなるものであるので、マイグレーションの発生が抑制される。
したがって、本発明のプリプレグによれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。また、本発明のプリプレグは、可撓性を有するから、これをプリント配線基板に適用すれば、プリント配線基板も可撓性を有するものとなる。
したがって、本発明のプリプレグによれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。また、本発明のプリプレグは、可撓性を有するから、これをプリント配線基板に適用すれば、プリント配線基板も可撓性を有するものとなる。
図2は、本発明の金属張積層板の一実施形態を示す概略断面図である。
この実施形態の金属張積層板4は、本発明のプリプレグからなる接着剤層6が、ベースフィルム5と金属箔7との間に設けられてなるものである。
この実施形態の金属張積層板4は、本発明のプリプレグからなる接着剤層6が、ベースフィルム5と金属箔7との間に設けられてなるものである。
ベースフィルム5としては、電気絶縁性と可撓性を有する樹脂フィルムが用いられ、例えば、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン等の樹脂からなるフィルムが挙げられる。
金属箔7は、銅箔等からなり、所定の回路パターンをなしている。
金属箔7は、銅箔等からなり、所定の回路パターンをなしている。
本発明の金属張積層板によれば、本発明のプリプレグからなる接着剤層が、ベースフィルムと金属箔との間に設けられてなるものであるので、マイグレーションの発生が抑制される。
したがって、本発明の金属張積層板によれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。また、本発明の金属張積層板は、可撓性を有するから、これをプリント配線基板に適用すれば、プリント配線基板も可撓性を有するものとなる。
したがって、本発明の金属張積層板によれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。また、本発明の金属張積層板は、可撓性を有するから、これをプリント配線基板に適用すれば、プリント配線基板も可撓性を有するものとなる。
図3は、本発明のプリント配線基板の一実施形態を示す概略断面図である。
この実施形態のプリント配線基板10は、カバーレイ1を、金属張積層板4の金属箔7が設けられている面(金属箔面)に貼着し、カバーレイ1と金属張積層板4とを積層一体化したものである。
この実施形態のプリント配線基板10は、カバーレイ1を、金属張積層板4の金属箔7が設けられている面(金属箔面)に貼着し、カバーレイ1と金属張積層板4とを積層一体化したものである。
このプリント配線基板10の製造は、金属張積層板4の金属箔7に対してエッチング等を施して配線を形成したのち、金属箔面にカバーレイ1を貼着する方法などによって行うことができる。
カバーレイ1の貼着は、カバーレイ1の接着剤層3と金属張積層板4の金属箔面とが向かい合うように重ね合わせ、熱プレスなどにより一体化させる。熱プレス条件としては、例えば、加熱温度を140〜200℃程度、加熱時間を0.1〜3時間程度とすることができる。
カバーレイ1の貼着は、カバーレイ1の接着剤層3と金属張積層板4の金属箔面とが向かい合うように重ね合わせ、熱プレスなどにより一体化させる。熱プレス条件としては、例えば、加熱温度を140〜200℃程度、加熱時間を0.1〜3時間程度とすることができる。
本発明のプリント配線基板によれば、本発明のカバーレイを、本発明の金属張積層板の金属箔7が設けられている面に貼着し、本発明のカバーレイと本発明の金属張積層板とを積層一体化したものであるので、カバーレイと金属張積層板を貼り合わせる際のマイグレーションの発生が抑制される。
したがって、本発明のプリント配線基板によれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。また、本発明のプリント配線基板は、可撓性を有するカバーレイと金属張積層板を積層一体化したものであるから、可撓性を有する。
したがって、本発明のプリント配線基板によれば、狭ピッチの配線を要するFPCなどのプリント配線基板を提供することができるので、その結果として、各種電子機器の小型化、高機能化及び長寿命化に寄与することができる。また、本発明のプリント配線基板は、可撓性を有するカバーレイと金属張積層板を積層一体化したものであるから、可撓性を有する。
以下、実施例及び比較例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。
「実施例1」
(エポキシ系接着剤の調製)
表1に示す配合により、実施例1に係るエポキシ系接着剤を調製した。
エポキシ樹脂、硬化剤及びカルボキシ化ゴムをメチルエチルケトンに溶解、分散させて、固形分(エポキシ樹脂、硬化剤、カルボキシ化ゴム)の濃度が30質量%の接着剤溶液を調製した。
エポキシ樹脂としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン社製、商品名:エピコート828EL)、硬化剤としてクレゾール型フェノールノボラック樹脂として(大日本インキ化学工業社製、商品名:LA−3018−50P、固形分50質量%)、カルボキシ化ゴムとしてカルボキシ化アクリロニトリルブタジエンゴム(日本ゼオン社製、商品名:ニポール1072)を用いた。
なお、表1において、エポキシ樹脂とクレゾール型フェノールノボラック樹脂の配合比は、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際のクレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数によって表した。また、カルボキシ化ゴムの配合比は、エポキシ樹脂、クレゾール型フェノールノボラック樹脂及びカルボキシ化ゴムからなる構成物の総量に対する割合(質量%)で表した。
(エポキシ系接着剤の調製)
表1に示す配合により、実施例1に係るエポキシ系接着剤を調製した。
エポキシ樹脂、硬化剤及びカルボキシ化ゴムをメチルエチルケトンに溶解、分散させて、固形分(エポキシ樹脂、硬化剤、カルボキシ化ゴム)の濃度が30質量%の接着剤溶液を調製した。
エポキシ樹脂としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン社製、商品名:エピコート828EL)、硬化剤としてクレゾール型フェノールノボラック樹脂として(大日本インキ化学工業社製、商品名:LA−3018−50P、固形分50質量%)、カルボキシ化ゴムとしてカルボキシ化アクリロニトリルブタジエンゴム(日本ゼオン社製、商品名:ニポール1072)を用いた。
なお、表1において、エポキシ樹脂とクレゾール型フェノールノボラック樹脂の配合比は、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際のクレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数によって表した。また、カルボキシ化ゴムの配合比は、エポキシ樹脂、クレゾール型フェノールノボラック樹脂及びカルボキシ化ゴムからなる構成物の総量に対する割合(質量%)で表した。
(接着性の評価)
厚み25μmのポリイミドフィルム(東レデュポン社製、商品名:カプトン100H)に乾燥後の厚みが25μmとなるように接着剤溶液を塗布し、さらに150℃にて10分間乾燥することによりカバーレイを得た。
次いで、このカバーレイの接着剤層の接着面に厚み35μmの圧延銅箔を貼着した。
次いで、圧延銅箔を貼着したカバーレイを、170℃、圧力40kg/cm2にて40分間プレスし、接着性評価用片面板を得た。
この片面板からPI引き、90度における剥離強度を測定した。
結果を表1に示す。
厚み25μmのポリイミドフィルム(東レデュポン社製、商品名:カプトン100H)に乾燥後の厚みが25μmとなるように接着剤溶液を塗布し、さらに150℃にて10分間乾燥することによりカバーレイを得た。
次いで、このカバーレイの接着剤層の接着面に厚み35μmの圧延銅箔を貼着した。
次いで、圧延銅箔を貼着したカバーレイを、170℃、圧力40kg/cm2にて40分間プレスし、接着性評価用片面板を得た。
この片面板からPI引き、90度における剥離強度を測定した。
結果を表1に示す。
(柔軟性の評価)
厚み25μmのポリイミドフィルム(東レデュポン社製、商品名:K−100V)に乾燥後の厚みが25μmとなるように接着剤溶液を塗布し、さらに150℃にて10分間乾燥することにより、接着剤層が形成されたカバーレイを得た。
次いで、このカバーレイを2つ用意し、互いの接着剤層面を重ね合わせて、170℃、圧力40kg/cm2にて40分間プレスすることにより、柔軟性評価用サンプルを作製した。
得られた柔軟性評価用サンプルを180度折り曲げた後、接着剤層に割れ、白化が生じなかった場合を合格(○)、接着剤層に割れ、白化が生じた場合を不合格(×)と評価した。
結果を表1に示す。
厚み25μmのポリイミドフィルム(東レデュポン社製、商品名:K−100V)に乾燥後の厚みが25μmとなるように接着剤溶液を塗布し、さらに150℃にて10分間乾燥することにより、接着剤層が形成されたカバーレイを得た。
次いで、このカバーレイを2つ用意し、互いの接着剤層面を重ね合わせて、170℃、圧力40kg/cm2にて40分間プレスすることにより、柔軟性評価用サンプルを作製した。
得られた柔軟性評価用サンプルを180度折り曲げた後、接着剤層に割れ、白化が生じなかった場合を合格(○)、接着剤層に割れ、白化が生じた場合を不合格(×)と評価した。
結果を表1に示す。
(絶縁抵抗の測定)
厚み25μmのポリイミドフィルム(東レデュポン社製、商品名:カプトン100H)に、乾燥後の厚みが10μmとなるように、接着剤溶液を塗布し、この接着剤溶液を乾燥して、接着剤層を形成した。
次いで、このポリイミドフィルムに形成された接着剤層の接着面に、厚み35μmの圧延銅箔を貼着して、片面板を得た。
次いで、この片面板の銅箔上に、図4に示すような銅回路パターンを形成した。なお、図4に示す寸法の単位はμmである。
次いで、別の厚み25μmのポリイミドフィルム(東レデュポン社製、商品名:カプトン100H)に乾燥後の厚みが25μmとなるように接着剤溶液を塗布し、この接着剤溶液を乾燥して、接着剤層を形成した。
次いで、このポリイミドフィルムに形成された接着剤層を、上記の銅回路パターンが形成された片面板の接着面に貼り合わせ、170℃、圧力40kg/cm2にて40分間プレスし、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製した。
このプリント配線基板に、常態において、500Vの直流電圧を印加し、1分間保持し、図4に示した銅回路パターンの間の絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
厚み25μmのポリイミドフィルム(東レデュポン社製、商品名:カプトン100H)に、乾燥後の厚みが10μmとなるように、接着剤溶液を塗布し、この接着剤溶液を乾燥して、接着剤層を形成した。
次いで、このポリイミドフィルムに形成された接着剤層の接着面に、厚み35μmの圧延銅箔を貼着して、片面板を得た。
次いで、この片面板の銅箔上に、図4に示すような銅回路パターンを形成した。なお、図4に示す寸法の単位はμmである。
次いで、別の厚み25μmのポリイミドフィルム(東レデュポン社製、商品名:カプトン100H)に乾燥後の厚みが25μmとなるように接着剤溶液を塗布し、この接着剤溶液を乾燥して、接着剤層を形成した。
次いで、このポリイミドフィルムに形成された接着剤層を、上記の銅回路パターンが形成された片面板の接着面に貼り合わせ、170℃、圧力40kg/cm2にて40分間プレスし、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製した。
このプリント配線基板に、常態において、500Vの直流電圧を印加し、1分間保持し、図4に示した銅回路パターンの間の絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
(保存安定性の評価)
接着剤溶液を、5℃以下の温度で冷蔵保管し、7日経過後に塗工性に問題がない場合を合格(○)、ゲル化して塗工が困難な状態になった場合を不合格(×)と評価した。
接着剤溶液を、5℃以下の温度で冷蔵保管し、7日経過後に塗工性に問題がない場合を合格(○)、ゲル化して塗工が困難な状態になった場合を不合格(×)と評価した。
「実施例2」
表1に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例2に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
表1に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例2に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
「実施例3」
表1に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例3に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
表1に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例3に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
「実施例4」
表1に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例4に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
表1に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例4に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
「実施例5」
表1に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例5に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
表1に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例5に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表1に示す。
「実施例6」
表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例6に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例6に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
「実施例7」
表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例7に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例7に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
「実施例8」
表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例8に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例8に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
「実施例9」
表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例9に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例9に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
「実施例10」
カルボキシ化ゴムとしてカルボキシ化エチレンアクリルゴム(三井・デュポンポリケミカル社製、商品名:ベイマックHVG)を用いた以外は、表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例10に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
カルボキシ化ゴムとしてカルボキシ化エチレンアクリルゴム(三井・デュポンポリケミカル社製、商品名:ベイマックHVG)を用いた以外は、表2に示す配合により、実施例1と同様にして、実施例10に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表2に示す。
「比較例1」
硬化剤としてフェノールノボラック樹脂(大日本インキ化学工業社製、商品名:LA−7054、固形分60質量%)を用いた以外は、表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例1に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
硬化剤としてフェノールノボラック樹脂(大日本インキ化学工業社製、商品名:LA−7054、固形分60質量%)を用いた以外は、表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例1に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
「比較例2」
表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例2に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例2に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
「比較例3」
表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例3に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例3に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
「比較例4」
表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例4に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例4に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
「比較例5」
表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例5に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
表3に示す配合により、実施例1と同様にして、比較例5に係るエポキシ系接着剤を調製した。
このエポキシ系接着剤を用いて、実施例1と同様にして、接着性評価用片面板を作製して接着性を評価し、柔軟性評価用サンプルを作製して柔軟性を評価し、絶縁抵抗測定用のプリント配線基板を作製して絶縁抵抗を測定した。
結果を表3に示す。
表1及び表2の結果から、実施例1〜10は、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなるエポキシ系接着剤であり、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数を0.5以上、1.2以下、かつ、構成物の総量に対するカルボキシ化ゴムの配合比を20質量%以上、40質量%以下としたので、接着性、柔軟性、電気絶縁性、保存安定性に優れている。
一方、表3の結果から、比較例1では、硬化剤として、フェノールノボラック樹脂を用いているので、保存安定性に劣ることが確認された。
比較例2では、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が0.45となるように、クレゾール型フェノールノボラック樹脂を配合したので、エポキシ系接着剤は十分に硬化せずに、接着性が低下することが確認された。
比較例3では、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が1.25となるように、クレゾール型フェノールノボラック樹脂を配合したので、クレゾール型フェノールノボラック樹脂が過剰となり、絶縁抵抗が低下することが確認された。
比較例4では、エポキシ樹脂、クレゾール型フェノールノボラック樹脂及びカルボキシ化ゴムからなる構成物の総量に対するカルボキシ化ゴムの配合比を15質量%としたので、柔軟性に劣ることが確認された。
比較例5では、エポキシ樹脂、クレゾール型フェノールノボラック樹脂及びカルボキシ化ゴムからなる構成物の総量に対するカルボキシ化ゴムの配合比を45質量%としたので、絶縁抵抗が低下することが確認された。
比較例2では、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が0.45となるように、クレゾール型フェノールノボラック樹脂を配合したので、エポキシ系接着剤は十分に硬化せずに、接着性が低下することが確認された。
比較例3では、エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が1.25となるように、クレゾール型フェノールノボラック樹脂を配合したので、クレゾール型フェノールノボラック樹脂が過剰となり、絶縁抵抗が低下することが確認された。
比較例4では、エポキシ樹脂、クレゾール型フェノールノボラック樹脂及びカルボキシ化ゴムからなる構成物の総量に対するカルボキシ化ゴムの配合比を15質量%としたので、柔軟性に劣ることが確認された。
比較例5では、エポキシ樹脂、クレゾール型フェノールノボラック樹脂及びカルボキシ化ゴムからなる構成物の総量に対するカルボキシ化ゴムの配合比を45質量%としたので、絶縁抵抗が低下することが確認された。
本発明のエポキシ系接着剤は、カバーレイ、プリプレグ、金属張積層板、プリント配線基板にも適用できる。
1・・・カバーレイ、2・・・絶縁フィルム、3・・・接着剤層、4・・・金属張積層板、5・・・ベースフィルム、6・・・接着剤層、7・・・金属箔、10・・・プリント配線基板。
Claims (6)
- エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなることを特徴とするエポキシ系接着剤。
- 前記エポキシ樹脂のエポキシ基の数を1とした際に、前記クレゾール型フェノールノボラック樹脂の水酸基数が0.5以上、1.2以下、かつ、前記構成物の総量に対する前記カルボキシ化ゴムの配合比が20質量%以上、40質量%以下であることを特徴とする請求項1に記載のエポキシ系接着剤。
- 絶縁フィルムの片面に接着剤層を設けてなるカバーレイにおいて、
前記接着剤層を構成する接着剤が、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなることを特徴とするカバーレイ。 - ガラスクロスにエポキシ系接着剤を含浸させてなるプリプレグにおいて、
前記エポキシ系接着剤が、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなることを特徴とするプリプレグ。 - ベースフィルムと金属箔との間に接着剤層を設けてなる金属張積層板において、
前記接着剤層を構成する接着剤が、エポキシ樹脂に硬化剤を含有してなるベース樹脂及びカルボキシ化ゴムを構成物としてなり、前記硬化剤がクレゾール型フェノールノボラック樹脂からなることを特徴とする金属張積層板。 - 請求項3に記載のカバーレイを、請求項5に記載の金属張積層板の金属箔面に貼着してなることを特徴とするプリント配線基板。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2006198190A JP2008024806A (ja) | 2006-07-20 | 2006-07-20 | エポキシ系接着剤、カバーレイ、プリプレグ、金属張積層板、プリント配線基板 |
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Publications (1)
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Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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2006
- 2006-07-20 JP JP2006198190A patent/JP2008024806A/ja active Pending
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