JP2007284501A - 離型フィルム - Google Patents

Abstract

【課題】
フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）の製造において、耐熱性、離型性及びフィルムの厚薄精度が良好であり、且つ電気回路を形成した基板の表面の形状に追従して離型フィルムが変形する際に斑が生じない、即ちＦＰＣ製造時の加熱及び加圧時に電気回路を形成した基板の表面の凹凸への食い込み量の斑が生じないフィルム及び離型フィルムを提供することである。
【解決手段】
４−メチル−１−ペンテンの単独重合体又は４−メチル−１−ペンテン及びそれ以外の炭素原子数２〜２０のオレフィンからなる共重合体を含み、メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜５０ｇ／１０分、分子量分布（Mw／Mn）が１１〜２０であるポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を成形して得られる厚薄精度が１０％以下であるフィルム及び該フィルムである離型フィルムを提供する。
【選択図】なし

Description

本発明は、厚薄精度に優れたフィルムに関するものであり、より詳細にはシート状の積層物を加圧成形する際に使用される離型フィルムとして好適な厚薄精度に優れたフィルムに関する。

ポリメチルペンテンは耐熱性及び離型性に優れており、離型フィルム等に使用されている。例えば、フレキシブルプリント基板（以下、「ＦＰＣ」と言う。）の製造に際しての離型フィルムとして好適に使用することができる。

ＦＰＣを製造する場合に、電気回路を形成した基板上にカバーレイ層が設けられていることはよく知られている。このカバーレイは、電気回路のプリントが基板の片面だけに形成されている片面型の場合にあっては片面のみに、また電気回路のプリントが基板の両面あるいは多層に互って設けられている場合にあっては両面に、それぞれ熱硬化型の接着剤を用いて加熱及び加圧することによってカバーレイ層を接着するものである。

電気回路を形成した基板とカバーレイとの接着は、熱硬化型の接着剤を用いて、電気回路を形成した基板とカバーレイとを金属板に挟んで加熱及び加圧して行われるが、カバーレイと金属板とが加熱及び加圧する際に接着してしまう事態を避けるために、その中間に、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、及びポリフッ化ビニルなどのフッ素系フィルムやポリメチルペンテンフィルムなどの離型フィルムが使用されている。
また、ＦＰＣにおいては、他の部品との電気的接続のための端子部分は、カバーレイ層の被覆を行わず、接続部分の電気回路が露出した状態となっているものであるが、露出部分以外をカバーレイ層によって被覆する場合、カバーレイ層に塗布された接着剤が、電気回路を形成した基板にカバーレイ層を接着する際の加熱及び加圧によって溶融し、しばしば、この露出部分の電気回路表面上に流出し、電気回路表面を接着剤の層で覆ってしまい、その後の電気的接続不良を引き起こすという現象がある。

この様な問題を解決するため、ＦＰＣを製造する際に使用される離型フィルムには、良好な離型性、カバーレイ層やＦＰＣ表面の凸凹に追従することで、カバーレイ層の端面から接着剤が電気回路上に流れ出すのを防止する、いわゆるクッション性が求められている。
特許文献１には、クッション層として機能する軟質ポリオレフィンの層を中間層とし、その内外両面に結晶性ポリメチルペンテンの層を形成したＦＰＣ製造用の離型フィルムが開示されているが、ポリメチルペンテンは溶融粘度に対する温度依存性が大きいためフィルム成形が難しく、そのため十分な厚薄精度を有するフィルムを得難い。そのため引用文献１に開示されている離型フィルムは、ＦＰＣ表面の凸凹への追従に斑が生じる、即ちＦＰＣ製造時の加熱及び加圧に際してのＦＰＣ表面の凸凹への食い込み量の斑の低減が十分ではないという問題がある。

また、特許文献２にはメルトフローレートが５０ないし１０００ｇ／１０分、分子量分布が１．５乃至２０及び温度２７０℃における溶融張力が２×１０^−４乃至２．０ｇである押出被覆加工用ポリ４−メチル−１−ペンテンが開示されている。しかしながら、特許文献２に開示されているポリ４−メチル−１−ペンテンはメルトフローレートが高く溶融張力が低いことから、押出被覆用には適しているが、これを用いて離型用のフィルムを成形しても、特にＦＰＣ製造用の離型フィルムとしては、十分な厚薄精度を有するフィルムが得られないという問題がある。

更に、特許文献３には、特定の式で定義される厚み変動係数が１５以下である４−メチル−１−ペンテン系重合体シートが開示されている。しかしながらこのシートはＴダイ成形等で得られるシートを、ニップロール等を使用して圧延を行うことによって得られるものである。厚薄精度に優れたフィルムとするためには特殊なロールを用いて圧延を行うことが必要であり操作が煩雑である上に、単に多層フィルムに適用しても厚薄精度に優れた多層フィルムを製造することはできないという問題がある。
特開平２−１７５２４７号公報 特開昭６１−７８８０５号公報 特開平１０−８１７１０号公報

熱硬化型の接着剤を介して、電気回路を形成した基板、カバーレイフィルム及び離型フィルムとを金属板に挟んで加熱及び加圧するＦＰＣの製造において、耐熱性、離型性及びフィルムの厚薄精度が良好であり、且つ電気回路を形成した基板の表面の形状に追従して離型フィルムが変形する際に斑が生じない、即ちＦＰＣ製造時の加熱及び加圧時に電気回路を形成した基板の表面の凹凸への食い込み量の斑が生じないフィルム及び離型フィルムを提供することである。

本発明者らは前記課題を解決するべく鋭意検討した結果、特定のメルトフローレート（ＭＦＲ）及び特定の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有するポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を成形して得られるフィルムが、上記課題を解決でき、離型フィルムとして好適に使用できることを見出し、本発明を完成した。

すなわち本発明は、４−メチル−１−ペンテンの単独重合体又は４−メチル−１−ペンテン及びそれ以外の炭素原子数２〜２０のオレフィンからなる共重合体を含み、メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜５０ｇ／１０分、分子量分布（Mw／Mn）が１１〜２０であるポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を成形して得られる厚薄精度が１０％以下であるフィルムである。

本発明の特定のメルトフローレート（ＭＦＲ）及び特定の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有するポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層を少なくとも有するフィルムは、耐熱性、離型性及びフィルムの厚薄精度に優れ、且つクッション性が均一であり、例えば離型フィルムとして用いる場合、電気回路を形成した基板の表面の形状に追従して離型フィルムが変形する際に斑が生じない、即ちＦＰＣ製造時の加熱及び加圧時に電気回路を形成した基板の表面の凹凸への食い込み量の斑が生じないことから、ＦＰＣの製造に際しての離型フィルムとして好適に使用することができる。

多層フィルムとした場合は、分子量分布等、本発明で規定する特定の物性の組成物を用いることの効果が大きく特に有効である。
さらに、本発明の離型フィルムを使用して製造したＦＰＣは、離型フィルムとしての性能のバラツキが少なく極めて均質な製品を得ることができることから、製品ロスを低減化することができ、工業的価値は極めて高い。

[ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物]
本発明におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜５０ｇ／１０分、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１１〜２０のポリ４−メチル−１−ペンテン組成物とは、４−メチル−１−ペンテンの単独重合体又は４−メチル−１−ペンテン及びそれ以外の炭素原子数２〜２０のオレフィンからなる共重合体を含む組成物であり、フィルムに成形する直前の状態のものを指す。
例えば、重合体パウダー或いはその混合物をペレット化して成形する場合は、ペレットであり、重合体パウダー或いはその混合物をそのまま成形してフィルムとする場合はパウダーである。

上記組成物を構成する４−メチル−１−ペンテンの重合体は、高い靭性を有するフィルムが得られる点で共重合体が好ましい。通常、４−メチル−１−ペンテンを８０〜９９．９質量％、好ましくは９０〜９９．９質量％、さらに好ましくは９５〜９９．９質量％および、炭素原子数２〜２０のオレフィンを０．１〜２０質量％、好ましくは０．１〜１０質量％、さらに好ましくは０．１〜５質量％含有する共重合体である。

炭素原子数２〜２０のオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等が挙げられ、これらの一種又は二種以上を組み合わせて用いることができ、好ましくは、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセンであり、中でも１−デセン、１−ドデセン、及び１−テトラデセンが好ましい。

上記組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、酸化防止剤、光安定剤、滑剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、発錆防止剤、耐銅害安定剤、帯電防止剤等、ポリオレフィンに配合される公知の添加剤を含有しても良い。

例えば酸化防止剤としては、具体的にはフェノール系酸化防止剤として、２,６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル-p-クレゾール、ステアリル（３，３−ジメチル−４−ヒドロキシベンジル）チオグリコレートなどのフェノール類及び４，４’−ブチリデンビス（２−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルフェノール）の炭酸オリゴエステル（例えば重合度２、３、４、５、６、７、８、９、１０など）などの多価フェノール炭酸オリゴエステル類が挙げられる。またイオウ系酸化防止剤としては、例えばジアルキルチオジプロピオネートなどが挙げられる。またリン系酸化防止剤としては、例えばトリフェニルホスファイトなどが挙げられる。また一般式Ｍx Ａｌy (ＯＨ)_2x+3y-2z（Ｂ）_z・ａＨ₂Ｏで示される複化合物を例えば塩酸吸収剤として添加することができる。ここで式中、ＭはＭｇ、Ｃａ又はＺｎを示し、Ｂは水酸基以外のアニオンを示し、ｘ、ｙ及びｚは正数であり、ａは０又は正数である。

また光安定剤としては、例えば２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノンなどが挙げられる。また滑剤としては、例えばパラフィンワックス、ポリエチレンワックス、ステアリン酸カルシウムなどが挙げられる。このような添加剤は４−メチル−１−ペンテンの単独重合体又は４−メチル−１−ペンテン及びそれ以外の炭素原子数２〜２０のオレフィンからなる共重合体１００質量部に対して、通常０.０００１〜１０質量部の量で用いることができる。

ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物のメルトフローレート（ＭＦＲ）は１〜５０ｇ／１０分であり、好ましくは１０〜４０ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜３０ｇ／１０分である。ＭＦＲが５０ｇ／１０分を超えると、溶融張力が低くなるため吐出が不安定になりフィルムの厚薄ムラが大きくなる。また、１ｇ／１０分未満の場合は、溶融ムラが大きくなるため吐出量がばらつき、フィルムの厚薄ムラが大きくなる。

本発明においてメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準じ、荷重５．０ｋｇ、温度２６０℃で測定した値である。
ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１１〜２０であり、好ましくは１３〜２０、より好ましくは１５〜２０である。Ｍｗ／Ｍｎが２０を超えるものを製造するのは困難であり、より効果的である訳ではない。場合によっては、組成物中の低分子量成分の量が増加し、該組成物を成形して得られるフィルムに於いては、フィルム表面への浮き出し物が増加し、ＦＰＣ製造用の離型フィルムとして使用する際に、離型性が損なわれたり、フィルム浮き出し物がＦＰＣ表面へ移行する不具合が生じることがある。１１未満の場合は、溶融樹脂の流動性が悪くなるためフィルムの厚薄ムラが大きくなる。

本発明において分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を使用してポリスチレン換算で求めた重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で表した値である。

[ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物の製造方法]
本発明のポリ４−メチル−１−ペンテン組成物の成分である４−メチル−１−ペンテンの単独重合体又は４−メチル−１−ペンテン及びそれ以外の炭素原子数２〜２０のオレフィンからなる共重合体は、チーグラーナッタ触媒、メタロセン触媒等の従来公知の立体規則性の重合体を与える触媒を用いて製造することができる。触媒は、炭素原子数が５以上の分岐型α−オレフィンを予備重合してなる予備重合触媒であってもよく、該触媒を用いると立体規則性重合体を高率で製造することができる。例えば特開２００３−１０５０２２号公報に記載されている方法に従い、予備重合触媒の存在下に、４−メチル−１−ペンテンを単独で、或いは４−メチル−１−ペンテンと炭素原子数２〜２０のオレフィンを共重合することで４−メチル−１−ペンテンの単独重合体又は４−メチル−１−ペンテン及びそれ以外の炭素原子数２〜２０のオレフィンからなる共重合体を得ることができるが、組成物のＭＦＲを１〜５０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎを１１〜２０とするためには、この重合体のＭＦＲ及びＭｗ／Ｍｎを制御することが必要である。

本発明のポリ４−メチル−１−ペンテン組成物のＭｗ／Ｍｎを１１〜２０に制御する方法としては、分子量分布の広い重合体を得る方法として知られている公知の方法を採用して広い分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する重合体を製造し組成物の製造に用いればよく、例えば分子量の異なる２種以上の重合体を混合する方法（例えば、特開昭５８−２３３９等）、重合条件を変えて多段で重合して同一重合系で異なる分子量の重合体を製造する方法、例えば前段と後段で水素濃度を変えて重合する（特開昭５１−４７０７９、特開昭５６−３２５０５等）、前段と後段で触媒を変えて（低分子量の重合体を生成する触媒と高分子量の重合体を生成する触媒を用いて）重合する等、或いは低分子量の重合体を生成する触媒と高分子量の重合体を生成する触媒の２種の触媒を用いて一段で重合する方法（特開平８−４１１１８、特開平８−１０００１８等）等により製造し組成物とすることができる。
或いは、広い分子量分布を与える公知の触媒を用いて重合することにより重合体を製造し（例えば、特開昭５１−１００９８４、特開昭５７−１０２９０７等）、組成物とすることができる。

本発明のポリ４−メチル−１−ペンテン組成物のＭＦＲを１〜５０ｇ／１０分に制御することについては、水素等、分子量調節剤を用いる等、周知の技術により重合体のＭＦＲを制御し、次いで組成物とすることで制御できる。

本発明における組成物は、成分としてこれらの重合体を１種のみ用いたものであっても、２種以上を混合したものであっても良いが、組成物、即ちフィルムに成形する直前のものとして、ＭＦＲが１〜５０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎが１１〜２０の範囲であることが必要である。

２種以上の重合体を混合して本発明における組成物とする場合には、重合体の分子量分布として１１未満のものを用いても、分子量の異なるものを混合することで本発明の範囲のものとすることもできる。

重合体パウダー或いはその混合物を、加熱溶融混練してペレットとする等、加熱操作を加える場合には、上述のように広い分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する重合体となるよう制御し、ＭＦＲを制御した重合体パウダーのＭＦＲ、Ｍｗ／Ｍｎがペレット化等の加熱操作によって本発明の範囲を外れることがないよう、温和な条件で行う。そのような条件としては、重合体パウダーのＭＦＲ，Ｍｗ／Ｍｎの値にもよるが、溶融混練等の際の加熱温度は、３００℃以下であることが好ましく、通常、２７０〜２９０℃である。
ペレットとする場合、ペレットは、前述の重合体或いはその混合物に、必要に応じて前述の添加剤を添加して、一軸あるいは二軸押出機、ニーダー等を用いて上記のような温度で加熱溶融混練して造粒することで得られる。

[フィルム]
本発明の厚薄精度が１０％未満のフィルムは、原料として、前述のような、メルトフローレート（ＭＦＲ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が特定の値である、即ち、ＭＦＲが１〜５０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎが１１〜２０のポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を用い、これを成形することで得ることができる。本発明のフィルムの厚薄精度は、好ましくは６％以下、より好ましくは５％以下、さらに好ましくは６〜１％、特に好ましくは５〜１％である。厚薄精度が１０％未満であることによりフィルムのクッション性が均一になり、ＦＰＣ製造に際しての離型フィルムとして用いた場合、得られるＦＰＣの品質のばらつきが少なくなる。

なお、本発明において厚薄精度とは、フィルムの成形方向（ＭＤ方向）に対して垂直方向（ＴＤ方向）の中央部のフィルム厚さを、フィルムの成形方向（ＭＤ方向）に５０ｃｍ間隔で１０点のフィルム厚さを測定してフィルムの最大厚み、最小厚み及び平均厚みを求め、以下の数式（１）により定まる値である。

厚薄精度[％]＝（Ｔｍａｘ． − Ｔｍｉｎ．） / Ｔａｖ． × １００ （１）
Ｔｍａｘ．：フィルムの最大厚み[μｍ]
Ｔｍｉｎ．：フィルムの最小厚み[μｍ]
Ｔａｖ．：フィルムの平均厚み[μｍ]
本発明においては、成形方法としては、フィルムの厚薄精度を制御するために煩雑な操作は不要であり、通常の押出成形法で成形すればよく、中でも、Ｔダイ装置を使った押出成形法が膜厚をより均一にでき、また幅広化ができる点で優れている。さらに、幅広のフィルムを製造した後、多種多様なＦＰＣの幅に合わせた幅にスリットすることが容易なため、特にＦＰＣ製造用の離型フィルムの製造方法として好ましい。
Ｔ−ダイ装置を使用した押出成形法としては、具体的には、Ｔダイ付き押出機を使用して、温度３００℃、好ましくは２９０℃で押出し、フィルムを製造することができる。

本発明のフィルムは、多層フィルムとすると、前述した特定の組成物を用いることの効果が大きく、特に有効である。

このような多層フィルムとしては、軟質ポリオレフィンを含む層（Ｂ）を中間層とし、少なくとも一方の最外層に前述のポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）を有するものが、クッション性が良好となる点で好ましい。本発明においては、上記の多層フィルムとする場合、少なくとも一方の最外層に前述のポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）を有するものであればよく、他方には、他の層（Ｃ）を積層する等、他の層を含むものであっても良い。

他の層（Ｃ）としては、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリブテンー１、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート等を使用することができる。
また、他の層（Ｃ）が熱可塑性樹脂からなる層であると、Ｔ−ダイ装置を使用した共押出成形法で多層フィルムを成形できることから好ましい。

また多層フィルムが、例えば層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）の３層フィルムや層（Ａ）／層（Ｃ）／層（Ｂ）／層（Ｃ）／層（Ａ）の５層フィルムのような、多層フィルムの両側の最外層が層（Ａ）であると、ＦＰＣの製造に際して離型フィルムとして使用する時に表裏の区別が不要であり、作業の効率の点で好ましい。
多層フィルムは、共押出成形法で成形するのが好ましく、中でもＴダイ付き共押出成形機を用いるのが好ましい。Ｔ−ダイ装置を使用した押出成形法としては、例えば、マルチマニーホールドタイプの３層Ｔダイ付き共押出機を使用し、層（A）の押出機を温度３００℃、好ましくは２９０℃で、また軟質ポリオレフィンを含む層（B）はそれぞれの融点に応じた押出温度によって共押出成形することで、多層フィルムを製造することができる。

本発明において、軟質ポリオレフィンとは、加熱、加圧時に軟質であるものであり、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準じ、荷重２．１６ｋｇ、温度２６０℃で測定されるメルトフローレートの値が１〜７５ｇ／１０分であるものであり、好ましくは２〜６０ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜４５ｇ／１０分、特に好ましくは２０〜４５ｇ／１０分である。このような樹脂は、たとえばＦＰＣ製造時の加熱及び加圧時に容易に変形して、電気回路を形成した基板表面の凹凸に追従するという良好なクッション機能を有する。

尚、ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（A）と軟質ポリオレフィンを含む層（B）との積層を、T-ダイ付き共押出成形機を用いて行なう場合は、ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物と軟質ポリオレフィンとのMFR差は小さい方が好ましく、軟質ポリオレフィンのMFR／ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物のMFRが０．５〜１．５の範囲であることが好ましい。

軟質ポリオレフィンは、クッション層として機能するものであって、本発明のフィルムをＦＰＣ製造時に使用される離型フィルムとして使用する場合においてはカバーレイ層やＦＰＣ表面の凸凹に追従することで、カバーレイ層の端面から接着剤が電気回路上に流れ出すのを防止する、いわゆるクッション性を離型フィルムに付与するために用いられる。

上記条件を満足するポリオレフィンとしては、文献等を参照すれば容易に選択できる。具体的には、特開平２−１７５２４７号公報に開示された軟質ポリオレフィン等が挙げられ、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、メチルペンテンの単独重合体あるいは共重合体並びに、それら単独重合体及び共重合体のブレンド物が好ましく使用できる。また、より柔軟性を要する用途には、チレンとアクリル酸エステルとの共重合体、エチレンとメタクリル酸エステルとの共重合体、エチレンとアクリル酸との共重合体、エチレンとメタクリル酸との共重合体、それらの部分イオン架橋物が好適に使用される。また、これらの軟質ポリポレフィンは市場から容易に入手可能である。

フィルムの厚さとしては、用途にもよるが、離型フィルムとして使用する場合は、フィルムの厚みは２０〜２００μｍ、好ましくは３０〜２００μｍ、さらに好ましくは５０〜２００μｍである。厚みがこの範囲にあると、巻物としての使用時のハンドリング性が良好であり、２０μｍ以上であれば各層の厚薄精度の良い積層体を得ることができる。また、多層フィルムの場合、層（Ａ）の厚みは５〜５０μｍ、好ましくは１０〜５０μｍ、さらに好ましくは１５〜５０μｍであり、層（Ｂ）の厚みは３０〜１００μｍ、好ましくは４０〜１００μｍ、さらに５０〜１００μｍであることが好ましい。このような範囲であれば、フィルムの生産性に優れ、またフィルム成形時にピンホールなどを生じることなく、また十分な強度も得られることから好ましい。

さらに多層フィルムの場合は、層（Ｂ）の厚みが多層フィルム全体の厚みの４０〜８０％、好ましくは５０〜７０％であると、ＦＰＣ製造時の加熱および加圧時に電気回路を形成した基板表面の凹凸への追従性が良好となり、電気回路を形成した基板とカバーレイフィルムとの間の接着剤の流れ出しを防止することができる。

また、フィルムの外表面は従来公知の方法で表面をエンボス処理しても良く、例えばＴ−ダイ押出成形時にフィルム状に成形したものを、加熱されている状態のままエンボスロールと接触させることでエンボス処理することが出来る。外表面をエンボス処理したフィルムの表面粗度は、Ｒａ：０．５〜１０μｍ、好ましくはＲａ：０．８〜２μｍであることが好ましく、特に、離型フィルムとして使用する場合は、離型性の点で好ましい。

以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。また、実施例及び比較例において各性状の測定及び評価は以下の方法で実施した。
１）メルトフローレート（ＭＦＲ）
ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準じ、荷重５．０ｋｇ、温度２６０℃で測定した。

２）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）（Ｗａｔｅｒｓ社製、ａｌｌｉａｎｃｅ２０００型）を使用してカラムに東ソー社（ＧＨＭタイプ）、移動層にｏ−ジクロロベンゼンを使用してポリスチレン換算の重量平均分子量Ｍｗ、及び数平均分子量Ｍｎを求めてＭｗ／Ｍｎの値を算出した。

３）フィルムの厚薄精度
２種３層Ｔダイ装置を用いて、押出機の設定温度及びＴダイの設定温度を３００℃にして、層（Ａ）の単層又は、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）の３層からなる、幅５５０ｍｍのフィルムを製造し、フィルムの成形方向（ＭＤ方向）に対して垂直方向（ＴＤ方向）の中央部のフィルム厚さを、フィルムの成形方向（ＭＤ方向）に５０ｃｍ間隔で１０点のフィルム厚さを測定してフィルムの最大厚み、最小厚み及び平均厚みを求めて、以下の数式（１）によりフィルムの厚薄精度を計算した。

厚薄精度[％]＝（Ｔｍａｘ． − Ｔｍｉｎ．） / Ｔａｖ． × １００ （１）
Ｔｍａｘ．：フィルムの最大厚み[μｍ]
Ｔｍｉｎ．：フィルムの最小厚み[μｍ]
Ｔａｖ．：フィルムの平均厚み[μｍ]

４）クッション性
２種３層Ｔダイ装置を用いて、押出機の設定温度及びＴダイの設定温度を３００℃にして、層（Ａ）の単層又は、層（Ａ）／層（Ｂ）／層（Ａ）の３層からなる、幅５５０ｍｍのフィルムを製造し、該フィルムのTD方向の中央部から、評価サンプル[Ｃ]（１０ｃｍ×１０ｃｍ）を１０枚切り出した。
次いで、ステンレス板[Ａ]（２５ｃｍ×２５ｃｍ×厚さ０．５ｍｍ）、直径１ｍｍの貫通孔を５個有するアルミ板[Ｂ]（１０ｃｍ×１０ｃｍ×厚さ２ｍｍ）を、下から[Ａ]／[Ｂ]／[Ｃ]／[Ａ]の順に重ね、温度１７０℃の雰囲気下、圧力５ＭＰａで加圧して２０秒間、加熱及び加圧処理した後、冷却プレスにより圧力５ＭＰａで保圧して、３分間冷却してサンプルを取り出した。
フィルムのクッション性は、１０枚の評価サンプル[Ｃ]がそれぞれアルミ板[Ｂ]に食い込んだ深さ[μｍ]の最大値と最小値を求めて評価した。

［実施例１］
ポリ４−メチル−１−ペンテンとして、４−メチル−１−ペンテンと１−デセンの共重合体（１−デセン含有量３ｗｔ％、MFR＝９ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝１５）を２９０℃でペレット化し、ＭＦＲ＝２０ｇ/１０分、分子量分布Ｍｗ/Ｍｎ＝１３のペレットを得た。これを温度３００℃で可塑化し、Ｔダイ成形機にて設定厚さ５０μｍのポリ４−メチル−１−ペンテンを含む層（Ａ）の単層フィルムを得た。フィルムの厚薄精度及びクッション性評価の結果を表１に示す。

［実施例２］
ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物として、４−メチル−１−ペンテンと１−デセンの共重合体（１−デセン含有量３ｗｔ％、MFR＝８ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝１７）８０重量％、及び４−メチル−１−ペンテンと１−テトラデセンの共重合体（１−テトラデセン含有量５ｗｔ％、MFR＝２５ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝１２）２０重量％からなる組成物を２９０℃でペレット化し、MFR＝１８ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝１６のペレットを得た。これを３００℃で可塑化し、Ｔダイ成形機にて設定厚さ５０μｍのポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）の単層フィルムを得た。フィルムの厚薄精度及びクッション性を評価した結果を表１に示す。

［実施例３］
ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物として、４−メチル−１−ペンテンと１−デセンの共重合体（１−デセン含有量２ｗｔ％、MFR＝１３ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝１９）５０重量％、及び４−メチル−１−ペンテンと１−テトラデセンの共重合体（１−テトラデセン含有量４ｗｔ％、MFR＝１７ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝２０）５０重量％からなる組成物を２９０℃でペレット化し、MFR＝２８ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝１８のペレットを得た。これを３００℃で可塑化し、Ｔダイ成形機にて設定厚さ５０μｍのポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）の単層フィルムを得た。フィルムの厚薄精度及びクッション性を評価した結果を表１に示す。

［実施例４］
ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物として実施例３と同じものを使用し、また軟質ポリオレフィンとして、ＭＦＲ２７ｇ／１０分、融点９０℃、ビカット軟化温度７０℃及び、エチルアクリレート含有率１５モル％のエチレン−エチルアクリレート共重合体を使用した。これらを２種３層Ｔ型ダイ付き共押出し成形機でポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）／軟質ポリオレフィンを含む層（Ｂ）／ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）の多層化を行い、３層からなる多層フィルムを製造した。フィルムの厚薄精度及びクッション性を評価した結果を表１に示す。

［比較例１］
ポリ４−メチル−１−ペンテンとして、４−メチル−１−ペンテンと１−デセンの共重合体（１−デセン含有量３ｗｔ％、MFR＝１０ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝５）を２９０℃でペレット化し、ＭＦＲ＝２０ｇ/１０分、分子量分布Ｍｗ/Ｍｎ＝４のペレットを得た。これを温度３００℃で可塑化し、Ｔダイ成形機にて設定厚さ５０μｍのポリ４−メチル−１−ペンテンを含む層（Ａ）の単層フィルムを得た。フィルムの厚薄精度及びクッション性を評価した結果を表２に示す。

［比較例２］
ポリ４−メチル−１−ペンテンとして、４−メチル−１−ペンテンと１−デセンの共重合体（１−デセン含有量４ｗｔ％、MFR＝７ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝１０）を２９０℃でペレット化し、ＭＦＲ＝１６ｇ/１０分、分子量分布Ｍｗ/Ｍｎ＝８のペレットを得た。これを３００℃で可塑化し、Ｔダイ成形機にて設定厚さ５０μｍのポリ４−メチル−１−ペンテンを含む層（Ａ）の単層フィルムを得た。フィルムの厚薄精度及びクッション性を評価した結果を表２に示す。

［比較例３］
ポリ４−メチル−１−ペンテンとして比較例１と同じものを使用し、軟質ポリオレフィンとして、ＭＦＲ２７ｇ／１０分、融点９０℃、ビカット軟化温度７０℃及び、エチルアクリレート含有率１５モル％のエチレン−エチルアクリレート共重合体を使用した。これらを２種３層Ｔ型ダイ付き共押出し成形機でポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）／軟質ポリオレフィンを含む層（Ｂ）／ポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）の多層化を行い、３層からなる多層フィルムを製造した。フィルムの厚薄精度及びクッション性を評価した結果を表２に示す。

[比較例４]
ポリ４−メチル−１−ペンテンとして、４−メチル−１−ペンテンと１−デセンの共重合体（１−デセン含有量４ｗｔ％、MFR＝３７ｇ/１０分、分子量分布Mw/Mn＝６）を２９０℃でペレット化し、ＭＦＲ＝８０ｇ/１０分、分子量分布Ｍｗ/Ｍｎ＝５のペレットを得た。これを温度３００℃で可塑化し、Ｔダイ成形機にて設定厚さ５０μｍのポリ４−メチル−１−ペンテンを含む層（Ａ）の単層フィルムを得た。フィルムの厚薄精度及びクッション性を評価した結果を表２に示す。

本発明のフィルムは、耐熱性、離型性及びフィルムの厚薄精度に優れるため、離型フィルム等、特にＦＰＣ製造時の離型フィルムとして好適に使用することができる。

Claims (6)

1. ４−メチル−１−ペンテンの単独重合体又は４−メチル−１−ペンテン及びそれ以外の炭素原子数２〜２０のオレフィンからなる共重合体を含み、メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜５０ｇ／１０分、分子量分布（Mw／Mn）が１１〜２０であるポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を成形して得られる厚薄精度が１０％以下であるフィルム。
2. 軟質ポリオレフィンを含む層（Ｂ）を中間層とし、少なくとも一方の最外層にポリ４−メチル−１−ペンテン組成物を含む層（Ａ）を有する多層フィルムである請求項１に記載のフィルム。
3. 軟質ポリオレフィンが、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン及びメチルペンテンから選ばれる１種以上のオレフィンを重合してなる重合体である請求項２に記載のフィルム。
4. 軟質ポリオレフィンが、エチレンとアクリル酸エステルとの共重合体、エチレンとメタクリル酸エステルとの共重合体、エチレンとアクリル酸との共重合体、エチレンとメタクリル酸との共重合体及びそれらの部分イオン架橋物から選ばれる共重合体である請求項２に記載のフィルム。
5. フィルムの外表面がエンボス処理されている請求項１〜４に記載のフィルム。
6. フィルムが離型フィルムである請求項１〜５に記載のフィルム。