JP2007258051A - アノード、その製造方法、燃料電池用高分子電解質膜・電極接合体及び燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 白金−ルテニウム触媒粒子と水素イオン伝導性高分子電解質とを固形分として含む懸濁液を、燃料電池の電極基材21表面へ超音波振動を利用してスプレーノズルを共振させながら噴霧し、触媒層22を形成し、アノードを作製する。触媒の有効利用率向上及び一酸化炭素耐被毒性向上を同時に確保でき、優れた発電性能を有する固体高分子型燃料電池を製造できる。
【選択図】図1
Description
CH3OH=2H2+CO−90kJ/mol
CO+H2O=H2+CO2+40kJ/mol
本発明は、上記課題を解決し、白金合金触媒の有効利用率が高く使用量を少なく抑えることができ、且つCO被毒耐性に優れるアノード、その製造方法、これを使用した燃料電池用高分子電解質膜・電極接合体及び燃料電池を提供することを目的とする。
請求項2に記載の発明は、前記白金合金触媒粒子における合金成分がルテニウムであり、且つ前記白金合金触媒粒子におけるルテニウム含有量が10質量%〜40質量%であることを特徴とする請求項1に記載のアノードである。
請求項3に記載の発明は、前記白金合金触媒層における合金成分の含有量が、前記白金合金触媒層の厚さ方向に変化する傾斜構造を有することを特徴とする請求項1または2に記載のアノードである。
請求項4に記載の発明は、前記アノードの白金合金触媒層の傾斜構造が、前記水素イオン伝導性高分子電解質膜からガス拡散電極に向かって、前記白金合金触媒層における合金成分の含有量が増加することを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のアノードである。
請求項5に記載の発明は、前記超音波振動の共振周波数が10kHz〜500kHzであることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載のアノードである。
請求項6に記載の発明は、前記アノードの白金合金触媒層の空孔度が30〜90%であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載のアノードである。
請求項7に記載の発明は、請求項1〜6のいずれかに記載のアノードとカソードを使用し、この2枚の電極の間に水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟持させてなることを特徴とする燃料電池用高分子電解質膜・電極接合体(MEA)である。
請求項8に記載の発明は、請求項7記載の燃料電池用高分子電解質膜・電極接合体を、反応ガス流路を有する2枚のセパレータで挟持させてなることを特徴とする燃料電池である。
請求項9に記載の発明は、水素イオン伝導性高分子電解質膜及びその両面にそれぞれ配置されたアノード及びカソードを有し、前記アノードには水素を主体とし一酸化炭素を含むガスが供給され、前記カソードには酸化剤ガスが供給される燃料電池における、前記アノードの製造方法であって、白金合金触媒粒子と水素イオン伝導性高分子電解質とを固形分として含む懸濁液を、電極基材表面へ超音波振動を利用してスプレーノズルを共振させながら噴霧し、前記電極基材表面に前記懸濁液を付着させ、白金合金触媒層を形成する工程を有することを特徴とするアノードの製造方法である。
白金―ルテニウム触媒(ルテニウム30質量%)の担持量が30質量%である市販の白金―ルテニウム担持カーボン触媒2.0g及び市販の水素イオン伝導性高分子電解質20質量%溶液(ナフィオン溶液)5.0gを、水20.0gとイソプロパノール23.0gの混合溶媒中で超音波ホモジナイザーを使用して30分間攪拌して触媒インク1を調製した。
実施例1のルテニウムがモリブデンであること以外は実施例1と同様としてアノード、カソードを作製し、燃料電池セルを製造した。空孔度は50%であった。
実施例1でアノード及びカソードを作製するために用いた超音波スプレーが、高圧スプレーに変更したこと以外は実施例1と同様としてアノード、カソードを作製し、燃料電池セルを製造した。空孔度は25%であった。
水素流量が400ml/分、酸素流量が200ml/分となるようにして80℃で加湿・加熱した水素ガスと、加湿していない酸素ガスを供給して反応を行わせ、電池性能を測定した。その結果を表1に示す。実施例1及び実施例2の触媒電極を用いた場合では比較例1の触媒電極を用いた場合と比べて電池性能が向上することがわかった。
周知の電気化学測定法に準じて、触媒電極の水素脱離電気量を測定し、この値を電極面積で割って電極単位面積あたりの水素脱離電気量を求め、次いで210μC/cm2で割り、さらにこの値を電極単位面積あたりの白金担持量で割ることによって、白金単位重量あたりの活性な表面積を測定した。なお、アノード極側には水素ガスを、カソード極側には窒素ガスを加湿状態40℃の条件でそれぞれ供給して測定した。
Claims (9)
- 水素イオン伝導性高分子電解質膜及びその両面にそれぞれ配置されたアノード及びカソードを有し、前記アノードには水素を主体とし一酸化炭素を含むガスが供給され、前記カソードには酸化剤ガスが供給される燃料電池における、前記アノードであって、白金合金触媒粒子と水素イオン伝導性高分子電解質とを固形分として含む懸濁液を、電極基材表面へ超音波振動を利用してスプレーノズルを共振させながら噴霧することにより、前記電極基材表面に前記懸濁液を付着させ、白金合金触媒層を形成して製造されることを特徴とするアノード。
- 前記白金合金触媒粒子における合金成分がルテニウムであり、且つ前記白金合金触媒粒子におけるルテニウム含有量が10質量%〜40質量%であることを特徴とする請求項1に記載のアノード。
- 前記白金合金触媒層における合金成分の含有量が、前記白金合金触媒層の厚さ方向に変化する傾斜構造を有することを特徴とする請求項1または2に記載のアノード。
- 前記アノードの白金合金触媒層の傾斜構造が、前記水素イオン伝導性高分子電解質膜からガス拡散電極に向かって、前記白金合金触媒層における合金成分の含有量が増加することを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のアノード。
- 前記超音波振動の共振周波数が10kHz〜500kHzであることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載のアノード。
- 前記アノードの白金合金触媒層の空孔度が30〜90%であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載のアノード。
- 請求項1〜6のいずれかに記載のアノードとカソードを使用し、この2枚の電極の間に水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟持させてなることを特徴とする燃料電池用高分子電解質膜・電極接合体。
- 請求項7記載の燃料電池用高分子電解質膜・電極接合体を、反応ガス流路を有する2枚のセパレータで挟持させてなることを特徴とする燃料電池。
- 水素イオン伝導性高分子電解質膜及びその両面にそれぞれ配置されたアノード及びカソードを有し、前記アノードには水素を主体とし一酸化炭素を含むガスが供給され、前記カソードには酸化剤ガスが供給される燃料電池における、前記アノードの製造方法であって、白金合金触媒粒子と水素イオン伝導性高分子電解質とを固形分として含む懸濁液を、電極基材表面へ超音波振動を利用してスプレーノズルを共振させながら噴霧し、前記電極基材表面に前記懸濁液を付着させ、白金合金触媒層を形成する工程を有することを特徴とするアノードの製造方法。
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