JP2007258050A - 非水電池 - Google Patents

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Abstract

【課題】 集電体上に正極活物質含有層が形成されてなる正極と、集電体上に負極活物質含有層が形成されてなる負極と、前記正極と負極との間に介在するセパレータとを有する非水電解質電池において、正極の集電体露出部と負極との短絡の発生を防ぎ、安全性を向上させる。
【解決手段】 正極の集電体露出部と前記負極活物質含有層が前記セパレータを介して対向する部分に、その内部に熱可塑性樹脂を分散させた絶縁性樹脂膜を配置するとともに、不要な正極の集電体露出部は設けない。

Description

本発明は、非水電池に関し、さらに詳しくは、特に携帯用電子機器、電気自動車、ロードレベリングなどの電源として使用するのに適した非水電池に関するものである。
非水電池の一種であるリチウムイオン電池は、エネルギー密度が高いという特徴から、携帯電話やノート型パーソナルコンピューターなどの携帯機器の電源として広く用いられている。また、環境問題への配慮から繰り返し充電できる２次電池の重要性が増大しており、携帯機器以外にも、自動車、電気椅子や家庭用、業務用の電力貯蔵システムへの適用が検討されている。
現行のリチウムイオン電池では、正極と負極とセパレータを円筒状、あるいは扁平状に捲回された渦巻状の発電体を形成し、アルミニウム製やステンレス製の金属缶に挿入したのち、電解液を注液し、封缶することにより作製される。捲回体を構成する正負極シートにおいては、充電時に正極から取り出したリチウムが摘出しないように、対向する負極シートの長さおよび幅を正極に比べて大きくとり、さらに絶縁のためセパレータの幅を大きくするのが一般的である。
リチウムイオン電池用セパレータは、電池の薄型化および高容量化の達成のため、通常２０μm以下と非常に薄いものが使用されている。セパレータに傷があったり、あるいは電池が衝撃をうけた場合にセパレータがずれて正負極が接触すると短絡する可能性がある。
短絡の際、負極と正極活物質含有層が接触する場合においては、正極活物質含有層の電気抵抗が比較的大きいため短絡電流が小さく発熱量も小さいが、負極と、正極の集電体露出部が接触すると電気抵抗が小さいため短絡電流が大きく発熱量も大きなものとなる。特に、負極の集電体露出部と、正極の集電体露出部が接触すると、金属同士の接触になるため、さらに短絡電流が大きくなり危険である。そのため、正極の集電体露出部は設けないことが好ましい。
しかし、リチウムイオン電池では、前記発電体の捲き始め側端、もしくは、捲き終わり側端の少なくともいずれかの一方に、外部端子と接続するためのリードを設置するために、正極活物質層が形成されない集電体露出部を設ける必要があり、正極の集電体の露出部と負極が対向する部分が存在することになる。この部分が短絡すると上述したように発熱量が大きく、発火破裂などの危険ポテンシャルは大きくなる。
前記課題を克服するための従来技術として、正極の集電体の露出部と負極が対向する部分に絶縁テープを貼付する方法があるが、コスト、ハンドリングの良さの観点から絶縁テープの厚みは３０μｍ以上のものが一般的であり、前記リチウムイオン電池用セパレータより厚いものが多い。そのため、絶縁テープの厚みが電池厚みを増加させる可能性があり、電池の薄型化設計に悪影響を及ぼす場合がある。
絶縁テープを貼付する以外の技術として、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）のＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）溶液を正極集電体上に塗工し、ＰＶＤＦ層を絶縁層として使用している例や、集電体の露出部に５００℃以上の耐熱性を有する粉体がバインダ樹脂で結着された絶縁性皮膜を形成した例（特許文献１、２）がある。
特開２００４−２５９６２５号公報 特開２００４−６３３４３号公報しかし、ＰＶＤＦのような結晶性の高い樹脂を１種類のみで膜を作製すると、溶媒乾燥の際に樹脂分子が収縮し、塗膜自体が収縮する。また、集電箔との接着性が乏しい場合には、樹脂皮膜が集電箔より剥離してしまう。一方、融点５００℃以上の硬い粒子を導入すると塗膜の収縮を抑えるのに若干の効果は認められるものの樹脂膜がもろくなるため、やはり樹脂膜が剥離する問題は残存する。この現象は、集電箔のエッジ部に特に顕著に見られることから、本来期待する絶縁効果が得られない。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、正極の集電体露出部は設けず、かつ、正極の集電体露出部と負極がセパレータを介して対向する部分には、強固な絶縁層を形成することでもし短絡が生じても発熱による事故を防止することが可能な非水電池と、該非水電池の製造方法を提供することを課題とする。
本発明は、集電体上に正極活物質含有層が形成されてなる正極と、集電体上に負極活物質含有層が形成されてなる負極とを、多孔性のセパレータを介して捲回されることで構成される発電体を含む非水電池において、前記正極の、捲き始め側端もしくは捲き終わり側端の少なくともいずれか一方に、外部端子と接続するためのリードを設置するために、正極活物質層が形成されない集電体露出部が設けられており、少なくとも、前記正極の集電体露出部と、前記負極の集電体露出部が前記セパレータを介して対向する部分では、前記正極の集電体露出部の上に、２種類以上の樹脂が混合された絶縁樹脂層が形成されており、前記正極の、前記リードを設置しない捲き始め側端もしくは捲き終わり側端には、集電体露出部が設けられていないことを特徴とする非水電池を形成することで、上記課題を解決したものである。
本発明では、負極と正極の集電体露出部とが直接接触することがないように、前記正極において、外部端子と接続するためのリードを設置しない捲き始め側端、もしくは、捲き終わり側端には、集電体露出部を設けない構造にし、一方、リードを設置する捲き始め側端、もしくは、捲き終わり側端の集電体露出部上に形成する絶縁層には、押付けなどの力に対する絶縁強度の他に、電池使用時の落下による衝撃や、生産プロセス上のこすれによって、割れや集電体からの剥離を生じないこと、また、電解液にて溶解したり、あるいは容易に膨潤して剥離しないように電解液に対して安定である設計を考える必要がある。
前記、集電体露出部を設けない方法としては、正極活物質含有層を切断することで集電体露出部を除去する方法が確実であり、好適である。
絶縁層の押付け強度を強くするには、使用する樹脂の性質として硬いとともに割れを生じないように分子量が大きく結晶性の高いものが好ましい。一方でこのような樹脂層を形成するには、樹脂を溶解する溶媒に溶解し、塗布乾燥によって得るのが一般的であるが、上述したような結晶性の高い性質の樹脂では溶媒乾燥時の収縮が大きく、柔軟性に乏しいため、絶縁を確保すべく５μｍ以上の厚みで形成すると、集電体箔との接着性に比較して膜としての強度が勝り、剥離するという問題がある。
このとき、絶縁樹脂層として、２種類以上の樹脂を混合することが、樹脂１種類のみを用いた場合に比べて、溶媒乾燥時の収縮を緩和することができるために、剥離を抑えることが可能となるので好ましい。また、前記樹脂が、球状、略球状、塊状、繊維状、棒状、粉砕状のいずれかの形状をとっており、その他の樹脂の中に海島状に均一に分散した状態をとることによって、絶縁樹脂層の収縮の抑制に関し、大きな効果が得られ、樹脂層の基材に対する接着性が向上するので、さらに好ましい。
前記樹脂の大きさは、その大きさが絶縁層の厚みよりも小さければよく、具体的には、数平均粒子径で０.１〜５０μmであることが好ましく、０.１〜３０μmであることがより好ましい。またその形状は、樹脂層に与えたい絶縁強度や、塗料の性状に合わせて選択することができる。
前記樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ（エチレン−プロピレン）共重合体、ポリ（エチレン−酢酸ビニル）共重合体、ポリメチルメタクリレート、ポリ（エチレン−メチルメタクリレート）共重合体のいずれか、もしくはこれらの誘導体であることが好ましく、また、耐溶剤性を向上させる目的で一部架橋したものも好適に用いられる。
絶縁樹脂層は、電池内で集電体上から剥離することは望ましくない。そのため電解液にて溶解しないことが望ましい。このために樹脂としては、ＰＶＤＦ、もしくはその誘導体が好適に用いられる。また、電解液に膨潤しすぎると集電体上から剥離し易くなるが、ある程度の膨潤で樹脂膜の面積が広がり、正極短手方向の幅よりはみ出すことで、正極の幅以上に絶縁層で覆われることになり、絶縁性はさらに向上する。
絶縁樹脂層は、少なくとも負極と正極の集電体露出部が対向している位置に形成すればよい。そのため対向している正極の集電体露出部の上だけでなく、セパレータ上、あるいは、負極上の少なくとも一方、もしくは、複数に形成しても有効である。
形成された絶縁樹脂層の厚みは、電池の厚みを考慮すると薄いほうが望ましいが、あまり薄くなると絶縁層としての絶縁強度が不足するため、５〜３０μmにすることが好ましく、１０〜２０μmの範囲に形成することがより好ましい。
なお、上記の絶縁樹脂層の製造方法として、溶媒として、一方の樹脂は溶解するが、他の樹脂は溶解しないものを選択することで、溶解しない樹脂の粒子を分散させたスラリーを作製し、そのスラリーを正極集電体やポリオレフィン系のセパレータなどの基材上に、ダイコータ、グラビアコータ、リバースコータ、スプレーコータなどの方法にて塗布乾燥して溶媒を除去することによって得ることが好ましい。
また、正極の集電体上に絶縁樹脂層を作製する場合は、前記集電体の露出部を確実に絶縁するために、絶縁樹脂層の少なくとも一部が、正極活物質含有層と重なっていることが好ましく、重なる部分が正極活物質含有層の上部であっても、下部であっても構わない。
次に、本発明の非水電池を構成する他の要素について説明する。なお、本発明の非水電池には、一次電池と二次電池が含まれるが、以下には、特に主要な用途である二次電池の構成を例示する。正極としては、従来公知の非水電池に用いられている正極であれば特に制限はない。例えば、活物質として、ＬｉＭＯ２で表されるリチウム含有遷移金属酸化物；ＬｉＣｏＯ２などのリチウムコバルト酸化物，ＬｉＮｉＯ２などのリチウムニッケル酸化物，ＬｉＭｎ２Ｏ４などのリチウムマンガン酸化物；ＬｉＭｎ２Ｏ４のＭｎの一部を他元素で置換したＬｉＭｎｘＭ（１−ｘ）Ｏ２；オリビン型ＬｉＭＰＯ４（Ｍ：Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｆｅ）；ＬｉＭｎ０．５Ｎｉ０．５Ｏ２；Ｌｉ（１＋ａ）ＭｎｘＮｉｙＣｏ（１−ｘ−ｙ）Ｏ２ (−０．１＜ａ＜０．１、０＜ｘ＜０．５、０＜ｙ＜０．５)；などを適用することが可能であり、これらの正極活物質に公知の導電助剤（カーボンブラックなどの炭素材料など）やポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）などのバインダを適宜添加した正極合剤を、集電体の少なくとも片面に配したものなどを用いることができる。
正極の集電体としては、アルミニウム、チタンなどの金属の箔、パンチングメタル、網、エキスパンドメタルなどを用い得るが、通常、アルミニウム箔が好適に用いられる。高エネルギー密度の電池を得るために厚みを薄くすることが好ましいが、強度が低下するため、厚みを８〜３０μｍとすることが好ましい。
正極側のリード部は、通常、正極作製時に、集電体の一部に正極合剤層を形成せずに集電体の露出部を残し、そこをリード部とすることによって設けられる。ただし、リード部は必ずしも当初から集電体と一体化されたものであることは要求されず、集電体にアルミニウム製の箔などを後から接続することによって設けても良い。
負極としては、従来公知の非水電池に用いられている負極であれば特に制限はない。例えば、活物質として、黒鉛、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物の焼成体、メソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、炭素繊維などの、リチウムを吸蔵、放出可能な炭素系材料の１種または２種以上の混合物が用いられる。また、Ｓｉ，Ｓｎ、Ｇｅ，Ｂｉ，Ｓｂ、Ｉｎなどの合金またはリチウム含有窒化物、酸化物などのリチウム金属に近い低電圧で充放電できる化合物、もしくはリチウム金属やリチウム／アルミニウム合金も負極活物質として用いることができる。これらの負極活物質に導電助剤（カーボンブラックなどの炭素材料など）やＰＶＤＦなどの結着剤などを適宜添加した負極合剤を、集電体の少なくとも片面に配したものが用いられる他、上記の各種合金やリチウム金属の箔を単独、若しくは集電体上に形成したものを用いても良い。
負極に集電体を用いる場合には、集電体としては、銅製やニッケル製の箔、パンチングメタル、網、エキスパンドメタルなどを用い得るが、通常、銅箔が用いられる。この負極集電体は、高エネルギー密度の電池を得るために厚みは３０μｍ以下であることが好ましく、また、取り扱い性や強度の点から５μｍ以上であることが望ましい。
負極側のリード部も、正極側のリード部と同様に、通常、負極作製時に、集電体の一部に負極合剤層を形成せずに集電体の露出部を残し、そこをリード部とすることによって設けられる。ただし、この負極側のリード部は必ずしも当初から集電体と一体化されたものであることは要求されず、集電体に銅製の箔などを後から接続することによって設けても良い。また、負極合剤を用いない負極の場合には、特にリード部を設ける必要はない。
電解液としては、例えば、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、プロピオン酸メチル、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、エチレングリコールサルファイト、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジオキソラン、テトラヒドロフラン、２−メチル−テトラヒドロフラン、ジエチルエーテルなどの１種のみからなる有機溶媒、あるいは２種以上の混合溶媒に、例えば、ＬｉＣｌＯ４ 、ＬｉＰＦ６ 、ＬｉＢＦ４ 、ＬｉＡｓＦ６ 、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３ 、ＬｉＣＦ３ＣＯ２ 、Ｌｉ２Ｃ２Ｆ４（ＳＯ３）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＣｎＦ２ｎ＋１ＳＯ３（ｎ≧２）、ＬｉＮ（ＲｆＯＳＯ２）２〔ここでＲｆはフルオロアルキル基〕などのリチウム塩から選ばれる少なくとも１種を溶解させることによって調製したものが使用される。このリチウム塩の電解液中の濃度としては、０．５〜１．５ｍｏｌ／ｌとすることが好ましく、０．９〜１．２５ｍｏｌ／ｌとすることがより好ましい。
本発明の非水電池の形態としては、ステンレス製やアルミニウム製の金属缶などを外装材として使用した角形電池や円筒形電池が挙げられ、また、金属を蒸着したラミネートフィルムを外装材として使用したソフトパッケージ電池とすることもできる。
以下、実施例に基づいて本発明を詳細に述べる。ただし、下記実施例は本発明を制限するものではなく、前・後記の趣旨を逸脱しない範囲で変更実施をすることは、全て本発明の技術的範囲に包含される。
実施例１
＜正極の作製＞
正極活物質であるＬｉＣｏＯ２８５質量部、導電助剤であるアセチレンブラック１０質量部、およびバインダであるＰＶＤＦ５質量部を、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）を溶剤として均一になるように混合して、正極合剤含有ペーストを調製した。このペーストを、集電体となる厚さ１５μｍのアルミニウム箔の両面に、表面の活物質塗布長２８０ｍｍ、裏面の活物質塗布長２１０ｍｍになるように塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って、全厚が１５０μｍになるように正極合剤層の厚みを調整後、切断して、長さ３０２ｍｍ、幅４３ｍｍの正極を作製した。更にこの正極のアルミニウム箔の露出部に、リードとなるアルミニウム製タブ（幅３ｍｍ、厚み８０μｍ）を超音波溶接により接続した。さらに、タブを接続しない側のアルミニウム箔は、塗膜端部から２ｍｍの正極塗膜上で切断することで除去し、最終的に、長さ３００ｍｍ（表面の活物質塗布長２７８ｍｍ、裏面の活物質塗布長２０８ｍｍ、表面のタブ接続露出部長さ２２ｍｍ）の正極とした。
＜絶縁樹脂層の形成＞
平均粒径６μmのポリエチレン粉末［住友精化（株）製「フロービーズＬＥ１０８０」］１.３ｇを、ＰＶＤＦのＮＭＰ溶液［ＫＦポリマーＬ＃１１２０；ＰＶＤＦ濃度１２質量％(株)クレハ製］１００ｇ中に、（攪拌しながら）投入し、さらに、１時間攪拌して、樹脂層形成用の液状組成物（スラリー）を得た。このスラリーを、ダイコータ（ギャップ：９０μｍ）で、正極の表面および裏面の正極塗膜終端部から１０ｍｍの長さで、アルミニウム箔上に塗布した後、ＮＭＰを除去して、厚み１５μmの絶縁樹脂層を形成した。
＜負極の作製＞
負極活物質である黒鉛９０質量部と、バインダであるＰＶＤＦ５質量部とを、ＮＭＰを溶剤として均一になるように混合して負極合剤含有ペーストを調製した。この負極合剤含有ペーストを、銅箔からなる厚さ８μｍの集電体の両面に、活物質塗布長が表面２９０ｍｍ、裏面２３０ｍｍになるように塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って全厚が１４０μｍになるように負極合剤層の厚みを調整後、切断して、長さ３００ｍｍ（表面の露出部長さ１０ｍｍ）、幅４４ｍｍの負極を作製した。更にこの負極の銅箔の露出部にタブ付けを行った。
＜発電体および電池の作製＞
上記のようにして得られた絶縁樹脂膜付き正極と負極を、セパレータとしてポリオレフィン製の微多孔性フィルム（厚み１８μｍ、空孔率５０％）を介して、正極の集電体露出部が負極と対向する位置に絶縁樹脂膜が配置されるように捲回し、発電体を作製した。その発電体を、アルミニウム合金製電池缶内に挿入して、電解液を注入し、封止を行って非水二次電池を作製した。
実施例２
＜絶縁樹脂層の形成＞
平均粒径３μｍのポリエチレン粉末［住友精化（株）製「フロービーズＬＥ１０８０」］を用い、絶縁樹脂層の厚みを６μｍにした以外は、実施例１と同様に、非水二次電池を作製した。
実施例３
ポリプロピレン粉末［セイシン企業製「ＰＰＷ-５（商品名）」平均粒径：６μm］を用いた以外は実施例１と同様に、非水二次電池を作製した。
実施例４
架橋ＰＭＭＡ樹脂粉末［ガンツ化成社製「ガンツパール（商品名）」平均粒径：６μｍ］を用いた以外は実施例１と同様に、非水二次電池を作製した。
比較例１
タブを接続しない側のアルミニウム箔をそのまま除去せずに残したこと、および、正極塗膜終端部のアルミニウム箔上に絶縁樹脂膜を形成しなかった以外は、実施例１と同様に、非水二次電池を作製した。
比較例２
正極塗膜終端部のアルミニウム箔上に絶縁樹脂膜を形成しなかった以外は、実施例１と同様に、非水二次電池を作製した。
比較例３
タブを接続しない側のアルミニウム箔をそのまま除去せずに残したこと以外は、実施例１と同様に、非水二次電池を作製した。
比較例４
実施例１記載の絶縁樹脂膜層塗布の代わりに、同じ位置に、日東電工製ポリプロピレン粘着テープ［型番Ｎｏ.３７０３ＤＦ（全厚５５μｍ）］を貼付した以外は、実施例１と同様に、非水二次電池を作製した。
前記の実施例および比較例の電池について、下記の諸特性評価を行った。
＜電池厚み＞
封止を行った後の電池の最大厚みをノギスにて測定した。
＜電池の圧壊試験＞
それぞれ１０個の電池上の中央部、あるいは、底部に直径１５ｍｍの鉄製の丸球を置いて、凹み深さが約１.５ｍｍになるまで上から加圧し、電池温度が１００℃を超えた個数を調べた。
各諸特性の結果を表１に示す。
Figure 2007258050
表１の結果からわかるように、実施例１〜４に示す正極タブを設置しない集電体露出部を除去し、かつ、負極と対向する位置のアルミニウム箔上に絶縁樹脂膜を形成したものは、外部からの強い圧力にて変形した場合においても、内部短絡による大電流が流れないために、安全な電池を提供することができる。
また、従来の絶縁方法である絶縁テープ貼付と比較しても、本発明による絶縁樹脂膜は薄い厚みで同等の安全性を得ることができ、かつ、電池の薄型化にも貢献できる。
本発明の実施例１の正極電極の形状を示す図である。 本発明の実施例１の捲回構造の発電体の最外周近傍の形状を示す図である。 本発明の実施例１の絶縁性樹脂膜表面の電子顕微鏡写真である。
符号の説明
１ 正極集電体
２ 正極活物質含有層
３ 正極
４ 負極集電体
５ 負極活物質含有層
６ 負極
７ セパレータ

８ 正極集電体露出部
９ 絶縁性樹脂膜
１０ 正極タブ
１１ 耐熱性樹脂
１２ 熱可塑性樹脂

Claims (11)

  1. 集電体上に正極活物質含有層が形成されてなる正極と、集電体上に負極活物質含有層が形成されてなる負極とを、多孔性のセパレータを介して捲回して構成される発電体を含む非水電池において、前記正極の、捲き始め部もしくは捲き終わり部の少なくともいずれか一方に、外部端子と接続するためのリードを設置するための正極活物質層が形成されない集電体露出部が設けられており、少なくとも、前記正極の集電体露出部と、前記負極の集電体露出部が前記セパレータを介して対向する部分では、前記正極の集電体露出部の上に、２種類以上の樹脂が混合された絶縁樹脂層が形成されており、かつ、前記正極の、前記リードを設置しない捲き始め側端もしくは捲き終わり側端には、集電体露出部が存在しないことを特徴とする非水電池。
  2. 前記正極の集電体露出部上の前記絶縁樹脂層が、負極の集電体露出部と負極活物質含有層が前記セパレータを介して対向することを特徴とする請求項１記載の非水電池。
  3. 前記正極のリードを設置しない捲き始め側端もしくは捲き終わり側端の、集電体露出部が設けられていない部分が、正極活物質含有層を切断することで形成されていることを特徴とする請求項１または２記載の非水電池。
  4. 前記絶縁樹脂層の少なくとも一部が、正極活物質含有層と重なっていることを特徴とする請求項１〜３いずれかに記載の非水電池。
  5. 電解液による膨潤により、前記絶縁樹脂層の少なくとも一部が、正極の幅よりはみ出していることを特徴とする請求項１〜４いずれかに記載の非水電池。
  6. 前記絶縁樹脂層の少なくとも一部が、前記発電体と電池外装材との間に介在することを特徴とする請求項１〜５いずれかに記載の非水電池。
  7. 前記絶縁樹脂層の厚みが、５〜３０μｍであることを特徴とする請求項１〜６いずれかに記載の非水電池。
  8. 前記絶縁樹脂層には、ＰＶＤＦもしくはその誘導体が含まれることを特徴とする請求項１〜７いずれかに記載の非水電池。
  9. 前記絶縁樹脂層に、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ（エチレン−プロピレン）共重合体、ポリ（エチレン−酢酸ビニル）共重合体、ポリメチルメタクリレート、ポリ（エチレン−メチルメタクリレート）共重合体およびこれらの誘導体から選ばれる少なくとも１種類の樹脂が含まれることを特徴とする請求項１〜８いずれか記載の非水電池。
  10. 前記樹脂の形状が、球状、略球状、塊状、繊維状、棒状、粉砕状、もしくは、前記それぞれの形状が加熱変形された状態のいずれかであることを特徴とする請求項９に記載の非水電池。
  11. 前記樹脂の粒子の大きさが、０．１〜５０μｍであることを特徴とする請求項９または１０記載の非水電池。

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