WO2011096334A1 - 積層型二次電池 - Google Patents

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育央 小嶋
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a stacked secondary battery.
  • a laminated secondary battery in which battery elements such as electrodes and electrolytes are sealed has come to be adopted.
  • a laminated type secondary battery is easy to take the structure of a battery pack or a battery module in which two or more cells are stacked and connected in series, and they have a large current as in an electric assist bicycle, electric tool, and electric vehicle. An increasing number of examples are being used for required equipment.
  • FIG. 1A is a perspective view showing a configuration of a stacked secondary battery related to the present invention.
  • FIG. 1B is a perspective view showing a breakdown of the stacked body in the stacked secondary battery shown in FIG. 1A.
  • the aluminum lead 16 is connected to the positive electrode sheet 13 and the nickel lead 17 is connected to the negative electrode sheet 14.
  • a microporous film made of a resin such as polyethylene or polypropylene is generally used as the separator that electrically separates the positive electrode sheet and the negative electrode sheet.
  • These separators have directionality in the width direction of the film resin (Transverse Direction: hereinafter abbreviated as TD) orthogonal to the film resin take-up direction (Machine Direction: length direction, hereinafter abbreviated as MD) at the time of manufacture.
  • Patent Document 1 Japanese Patent No. 3934888 describes a stacked secondary battery in which a positive electrode and a negative electrode are stacked facing each other with a separator interposed therebetween.
  • the separator is fused with a gap around the positive electrode or the negative electrode. It is joined by the joining joint.
  • a fusion sealing portion that is continuously fused is provided between the inner peripheral portion, the outer peripheral portion, or the adjacent fusion bonded portions of the fusion bonded portion, and the inside that accommodates the positive electrode or the negative electrode. The outside of the separator is sealed.
  • FIG. 2 is a plan view of a separator bag related to the present invention.
  • the separator bag shown in FIG. 2 contains a positive electrode sheet.
  • the positive electrode sheet 21 (or the negative electrode sheet) from which the lead terminal 22 for conductive connection is drawn is accommodated in two separators 26.
  • the method of processing this into a bag shape is said to be good.
  • the separator bag is bonded to the positive electrode sheet 21 or the negative electrode sheet by a fusion bonding portion 24 that is fused around the positive electrode sheet 21 or the negative electrode sheet, and is continuously connected to the outer peripheral portion (or inner peripheral portion) of the fusion bonding portion 24. It is said that it is preferable to provide a fusion sealing portion 25 that is fused to each other.
  • Providing the fusion-sealed portion has an effect of suppressing the shrinkage of the separator due to heat in addition to the advantage of preventing the active material released from the positive electrode or the negative electrode described in Patent Document 1 from flowing out.
  • Table 1 shows the tensile strength and thermal shrinkage of general separators.
  • the separator A is a polypropylene-based dry, uniaxially stretched separator
  • the separator B is a polyethylene-based wet, biaxially stretched separator.
  • the separator Since the separator is manufactured by stretching a resin such as polypropylene or polyethylene, it contracts when exposed to high temperature, and the contraction rate is 3 to 4% under the condition of 105 ° C.-1 h.
  • Patent Document 2 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2007-258050 discloses that at least a portion where the current collector exposed portion of the positive electrode and the current collector exposed portion of the negative electrode face each other with a separator interposed therebetween.
  • a non-aqueous battery is described in which an insulating resin layer in which two or more kinds of resins are mixed is formed.
  • the bag-like separator always has an electrode lead-out portion 23 as shown in FIG.
  • the fusion sealing part 25 cannot be provided. Therefore, when this part is exposed to a high temperature, this part is subject to thermal contraction, which may cause a short circuit between the electrodes.
  • Patent Document 2 proposes a method of protecting with an insulating resin to a range expected to be exposed by thermal contraction.
  • the technical problem of the present invention is to provide a laminated secondary battery in which a short circuit does not occur even if the electrode sheet is not covered with an insulating resin.
  • the laminated secondary battery of the present invention is a laminated secondary battery in which a positive electrode sheet and a negative electrode sheet are stacked opposite to each other with a separator interposed therebetween, At least one of the positive electrode sheet or the negative electrode sheet is covered on both sides with the separator,
  • the separator includes a fusion bonded portion fused around the positive electrode sheet or the negative electrode sheet, and an inner circumferential portion, an outer circumferential portion of the fusion bonded portion, or the fusion bonded portions adjacent to each other.
  • a fusion sealing part continuously fused between the parts, and a separator protrusion When the length (L1) of the separator protrusion is L2, the length in the length direction of the separator excluding the length of the separator protrusion is C, and the thermal contraction rate in the length direction of the separator is C. , L1 ⁇ L2 ⁇ C It is characterized by satisfying.
  • FIG. 1A It is a perspective view which shows the structure of the laminated type secondary battery relevant to this invention. It is a perspective view which shows the breakdown of the laminated body in the laminated type secondary battery shown to FIG. 1A. It is a top view of the conventional separator bag which accommodated the positive electrode sheet. It is a top view of the separator bag by this invention which accommodated the positive electrode sheet. It is a top view of the other separator bag by this invention which accommodated the positive electrode sheet.
  • the present invention has a separator of an electrode lead portion, which cannot be previously provided with a fusion sealing portion, protruding larger than the shrinkage amount, and a positive electrode sheet or a negative electrode therein. An electrode sheet is inserted and laminated.
  • the current collector of the electrode sheet When the separator contracts, the current collector of the electrode sheet is exposed, which may cause a short circuit. However, since the fusion sealed portion is not broken by heat, the electrode sheet may be exposed even when the separator contracts. There is no short circuit.
  • FIG. 3 is a plan view of a separator bag according to the present invention in which a positive electrode sheet is accommodated.
  • the two separators 26 are formed in a bag shape, and the positive electrode sheet 21 provided with the lead terminals 22 is inserted. Two separators 26 are overlapped, the positive electrode sheet 21 is inserted therein, a fusion bonding portion 24 is provided on the entire circumference except for the electrode lead-out portion 23, and the fusion bonding portion 24 is continuously connected to the outer peripheral portion of the fusion bonding portion 24. A sealing / sealing portion 25 was provided.
  • the positive electrode sheet 21 (or the negative electrode sheet) from which the lead terminal 22 for conductive connection is drawn out is accommodated in two separators 26 and processed into a bag shape.
  • the separator bag is a positive electrode sheet 21. Or it is joined by the fusion-bonding part 24 which melt
  • the fusion-bonding portion 24 and the fusion-sealed portion 25 on the side where the electrode lead-out portion 23 is provided are provided on the inner side by the separator protrusion 28 from the end, and the non-fused separator 27 is formed of the fusion-sealed portion 25. Removed later.
  • the length of the separator protruding portion added to the length of the fusion bonded portion and the fusion sealed portion is sufficiently larger than the heat shrinkage of the separator to be used.
  • the length (L1) of the separator protruding portion preferably satisfies the following formula (1) in order to prevent a short circuit.
  • L1 indicates the length (mm) of the separator protrusion 28
  • L2 indicates the length (mm) of the separator 26 in the length direction
  • C indicates the heat shrinkage rate of the separator 26 in the length direction. (%).
  • the length of the separator 26 is a length that does not include the length of the separator protrusion 28.
  • the product of the length L2 of the separator 26 and the thermal shrinkage C is the shrinkage amount of the separator 26. Originally, even if 1 mm is not added, a short circuit can be prevented, but safety is anticipated. If the length L1 of the separator protrusion is set to a length that is 1 mm or longer, the electrode sheet is exposed even if the separator contracts. It is possible to prevent short circuit without fail.
  • the shrinkage rate increases as the operating temperature increases, and the value varies depending on the material. Accordingly, since the shrinkage rate varies depending on the design of the separator material used, the stretch rate, and the temperature, the heat shrinkage rate cannot be generally expressed numerically.
  • C can use the heat shrinkage rate at 130 ° C.
  • the material of the separator is preferably a resin system, and is particularly preferably a polypropylene or polyethylene porous film.
  • Polypropylene and polyethylene resin films used in the present invention tend to shrink, and nonwoven fabrics used in lead batteries and the like do not shrink.
  • Example 1 A positive electrode sheet having a lead terminal and a size excluding the lead terminal and having a length of 100 mm and a width of 50 mm was produced.
  • the separator used had a polyethylene single-layer structure with a TD breaking strength of 1000 kgf / cm 2 and an MD breaking strength of 1000 kgf / cm 2, and a thermal shrinkage of 4.5% in the separator length direction at 130 ° C.
  • two separators 26 each having a length of 107 mm and a width of 54 mm are overlapped, a positive electrode sheet 21 having a length of 100 mm and a width of 50 mm is inserted therein, and a length of 2 mm is provided on the entire circumference excluding the electrode lead-out portion 23.
  • a fusion bonding portion 24 having a width of 2 mm was provided, and a fusion sealing portion 25 continuous to the outer peripheral portion of the fusion bonding portion 24 was further provided. That is, when the length of the fusion-sealed portion 25 is added to the length of the fusion-bonded portion 24, it is 2 mm.
  • the fusion-bonding portion 24 and the fusion-sealing portion 25 on the side where the electrode lead-out portion 23 is provided are provided 3 mm inside from the tip so that the length of the separator protruding portion 28 is 3 mm.
  • the arrival separator 27 was removed after the fusion sealing portion 25 was provided, and a separator bag was produced.
  • the substantial length of the separator protruding portion is a length obtained by adding the fusion bonding portion 24 + fusion sealing portion 25 to the length of the separator protruding portion 28, and was 5 mm.
  • a negative electrode sheet having a lead terminal 22 and a size excluding the lead terminal 22 having a length of 100 mm and a width of 50 mm was produced.
  • Example 2 Two separators with a length of 108 mm and a width of 54 mm are overlapped, and the fusion bonding part and the fusion sealing part on the side where the electrode lead part is located are provided 4 mm inside from the tip so that the separator protruding part has a length of 4 mm.
  • the 4 mm unfused separator was removed after the fusion sealing portion was provided, and a laminate was obtained in the same manner as in Example 1 except that a separator bag was produced.
  • the substantial length of the separator protrusion was 6 mm, which is the length of the separator protrusion plus the fusion-bonded portion + the fusion-sealed portion.
  • Comparative Example 1 As shown in FIG. 2, using conventional technology, two separators with a length of 104 mm and a width of 54 mm are overlapped so that the fusion bonding portion and the fusion sealing portion on the side where the electrode lead portion is located have no separator protrusion.
  • a laminate was obtained in the same manner as in Example 1 except that a separator bag was produced.
  • the substantial length of the separator protruding portion is a length obtained by adding the fusion bonded portion + the fusion sealed portion to the length of the separator protruding portion, and was 2 mm.
  • FIG. 4 is a plan view of another separator bag according to the present invention that houses a positive electrode sheet.
  • the two separators 26 are formed in a bag shape, and the positive electrode sheet 21 provided with the lead terminals 22 is inserted. Two separators 26 are overlapped, the positive electrode sheet 21 is inserted therein, a fusion bonding portion 24 is provided on the entire circumference except for the electrode lead-out portion 23, and continuous fusion is performed on the outer peripheral portion of the fusion bonding portion.
  • the sealing part 25 was provided.
  • the fusion bonding portion 24 and the fusion sealing portion 25 on the side where the electrode lead-out portion 23 is provided are provided only on the inner side of the separator projection 28 from the end, and further on the outer peripheral portion in the length direction of the separator projection 28.
  • a welding sealing portion 29 that was continuously fused was provided. The non-welded separator 27 was removed after the fusion-sealed portion 25 and the weld-sealed portion 29 were produced.
  • a laminate was obtained in the same manner as in Comparative Example 3 except that two welded sealing portions were provided on the outer peripheral portion in the length direction of the separator protrusion.
  • the substantial length of the separator protruding portion is a length obtained by adding the fusion bonding portion + the fusion sealing portion to the length of the separator protruding portion, and was 4 mm.
  • the laminate produced in this manner was placed in a thermostatic bath, the temperature of the thermostatic bath was raised to 130 ⁇ 2 ° C. at a temperature rising temperature of 5 ⁇ 2 ° C./min, and held at 130 ⁇ 2 ° C. for 10 minutes. Thereafter, the temperature was sufficiently cooled at room temperature, the presence or absence of a short circuit between the positive electrode and the negative electrode and the laminate were disassembled, and the shrinkage of the separator was measured.
  • Table 2 shows the amount of separator shrinkage after standing at high temperature and the presence or absence of short circuit between electrodes after standing at high temperature.
  • Comparative Example 1 using the conventional technique, the positive electrode sheet facing the negative electrode was exposed and short-circuited.
  • the substantial length of the separator protrusion is a length obtained by adding the fusion bonding portion + the fusion sealing portion to the length of the separator protrusion in Table 2.
  • Comparative Examples 2 and 3 were also short-circuited because the length of the protruding portion of the separator was smaller than the heat shrinkage of the separator.
  • the length of the separator protrusion of Example 3 is the same as that of Comparative Example 3, but the welded sealing part that is continuously fused is provided on the outer periphery in the length direction of the separator protrusion, so that the shrinkage is suppressed and a short circuit occurs. There wasn't.
  • a separator bag without a fusion bonding part and a fusion sealing part was prepared around the lead terminal, and an experiment similar to the above was performed.
  • the separator shrinkage amount was almost the same as in Table 2, and there was a short circuit between the electrodes. Gave the same result.
  • the substantial length of the separator protrusion was the length of the separator protrusion in Table 2 plus the fusion bonded portion + fusion sealed portion. Moreover, the length of the separator was 100 mm, and the thermal contraction rate of the separator was 4.5%.

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Abstract

本発明は、電極シートを絶縁性の樹脂で覆わなくても短絡が発生しない積層型二次電池を提供することを課題とする。本発明は、正極電極シート２１と負極電極シートとが、セパレータ２６を介して対向し積層された積層型二次電池であって、正極電極シート２１または負極電極シートの少なくとも一方は、両面がセパレータ２６で覆われ、セパレータ２６は、正極電極シート２１または負極電極シートの周囲に間隔を設けて融着した融着接合部２４と、融着接合部２４の内周部、外周部、もしくは互いに隣接する融着接合部２４の間に連続的に融着した融着封止部２５と、セパレータ突出部２８と、を有し、セパレータ突出部２８の長さ（Ｌ１）が、セパレータ突出部２８の長さを除くセパレータ２６の長さ方向の長さをＬ２、セパレータ２６の長さ方向の熱収縮率をＣとしたときに、Ｌ１≧Ｌ２×Ｃを満たす。

Description

積層型二次電池
　本発明は、積層型二次電池に関するものである。
　近年、携帯電話やノートパソコンに代表される携帯端末に使用される電池は軽量かつ高容量のものが必要とされる例が増大しており、比較的形状の自由度が高いラミネートフィルムを用いて電極や電解質等の電池要素を密閉した積層型二次電池が採用されるようになってきた。また、積層型二次電池は２個以上を積層させて複数のセルを直列接続した電池パックや電池モジュールの構造をとりやすく、それらが電動アシスト自転車や電動工具、電気自動車のように大電流が必要となる機器に使用される例が増大している。
　図１Ａは、本発明に関連する積層型二次電池の構成を示す斜視図である。図１Ｂは、図１Ａに示す積層型二次電池における積層体の内訳を示す斜視図である。
　正極電極シート１３にはアルミリード１６が接続されており、負極電極シート１４にはニッケルリード１７が接続されている。複数の正極電極シート１３および負極電極シート１４を、セパレータ１５を介して積層した積層体１８を、アルミラミネートフィルム１１の中に電解液１２と共に密封する。
　正極電極シートと負極電極シートを電気的に隔離するセパレータは、ポリエチレン、ポリプロピレン等の樹脂製の微多孔性フィルムを用いるのが一般的である。それらのセパレータは、製造時におけるフィルム樹脂の引き取り方向（Machine　Direction：長さ方向、以下ＭＤと略す）と直交するフィルム樹脂の幅方向（Transverse　Direction：以下ＴＤと略す）に方向性を有する。
　特許文献１（特許第３９３４８８８号公報）には、正極電極と負極電極とをセパレータを介して対向して積層した積層型二次電池が記載されている。特許文献１に記載の積層型二次電池では、正極電極または負極電極の少なくともいずれか一方は、両面がセパレータで覆われるとともにセパレータは正極電極または負極電極の周囲に間隔を設けて融着した融着接合部によって接合されている。また、融着接合部の内周部、外周部、もしくは隣接する融着接合部の間には連続的に融着した融着封止部が設けられて正極電極または負極電極を収容した内部とセパレータ外部とが封止されている。
　図２は、本発明に関連するセパレータ袋の平面図である。図２に示すセパレータ袋には、正極電極シートが収納されている。
　特許文献１に記載の二次電池によれば、図２に示すように、導電接続用の引出端子２２を引き出した正極電極シート２１（あるいは負極電極シート）を２枚のセパレータ２６内に収容し、これを袋状に加工する工法が良いとしている。セパレータ袋は、正極電極シート２１または負極電極シートの周囲に間隔を設けて融着した融着接合部２４によって接合されており、融着接合部２４の外周部（もしくは内周部）に連続的に融着した融着封止部２５を設けることが良いとしている。
　融着封止部を設けると、特許文献１で示されている正極電極または負極電極から剥離した活物質の流出を防止するという利点のほかに、セパレータの熱による収縮を抑制する効果がある。
　表１に一般的なセパレータの引張強度および熱収縮率を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 　ここでセパレータＡは、ポリプロピレン系の乾式、一軸延伸タイプのセパレータで、セパレータＢは、ポリエチレン系の湿式、二軸延伸タイプのセパレータである。
　セパレータは、ポリプロピレンやポリエチレン等の樹脂を延伸して製作しているため、高温にさらされると収縮し、その収縮率は１０５℃－１ｈの条件で３～４％である。
　特許文献２（特開２００７－２５８０５０号公報）には、少なくとも、正極の集電体露出部と、負極の集電体露出部がセパレータを介して対向する部分では、正極の集電体露出部の上に、２種類以上の樹脂が混合された絶縁樹脂層が形成されていることを特徴とする非水電池が記載されている。
特許第３９３４８８８号公報 特開２００７－２５８０５０号公報
　しかしながら、特許文献１において、袋状のセパレータには図２に示すように、必ず電極引出部２３が存在する。ここは集電のために電極から引き出された引出端子２２が存在するため、融着封止部２５を設けることはできない。したがって、高温にさらされるとこの部分は熱収縮がおき、電極間の短絡が発生する恐れがある。
　セパレータの電極引出部が熱収縮する対策として、特許文献２では、熱収縮により露出されることが予想される範囲へ絶縁性の樹脂で保護する方法が提案されている。
　しかし、この方法はセパレータが収縮する面積より広い面積を絶縁性の樹脂で覆う必要があり、電極の活物質部分も覆うことになり得るので、容量が損失する恐れがある。
　すなわち、本発明の技術的課題は、電極シートを絶縁性の樹脂で覆わなくても短絡が発生しない積層型二次電池を提供することにある。
　本発明の積層型二次電池は、正極電極シートと負極電極シートとが、セパレータを介して対向し積層された積層型二次電池であって、
　前記正極電極シートまたは前記負極電極シートの少なくとも一方は、両面が前記セパレータで覆われ、
　前記セパレータは、前記正極電極シートまたは前記負極電極シートの周囲に間隔を設けて融着した融着接合部と、前記融着接合部の内周部、外周部、もしくは互いに隣接する前記融着接合部の間に連続的に融着した融着封止部と、セパレータ突出部と、を有し、
　前記セパレータ突出部の長さ（Ｌ１）が、前記セパレータ突出部の長さを除く前記セパレータの長さ方向の長さをＬ２、前記セパレータの前記長さ方向の熱収縮率をＣとしたときに、
　Ｌ１≧Ｌ２×Ｃ
を満たすことを特徴とする。
　本発明により、電極シートを絶縁性の樹脂で覆わなくても短絡が発生しない積層型二次電池の提供が可能となる。
本発明に関連する積層型二次電池の構成を示す斜視図である。 図１Ａに示す積層型二次電池における積層体の内訳を示す斜視図である。 正極電極シートを収納した従来のセパレータ袋の平面図である。 正極電極シートを収納した本発明によるセパレータ袋の平面図である。 正極電極シートを収納した本発明による他のセパレータ袋の平面図である。
　本発明を実施するための最良の形態について、図面を参照して説明する。
　上記の課題を解決するために、本発明は、予め融着封止部を設けることができない電極引出部のセパレータを、収縮する量より大きめに突出させておき、その中に正極電極シートまたは負極電極シートを挿入して積層するものである。
　セパレータが収縮すると、電極シートの集電体が露出するので短絡する恐れがあるが、融着封止部は熱により破断することがないため、セパレータが収縮しても電極シートが露出することがなく、短絡は発生しない。
　すなわち、本発明によれば、熱によってセパレータが収縮しても、収縮する量より大きく突出したセパレータ突出部があるため電極シートの集電体が露出せず、正極負極間での短絡の生じることのない安全性に優れた積層型二次電池を提供することができる。
　図３は、正極電極シートを収納した本発明によるセパレータ袋の平面図である。
　２枚のセパレータ２６を袋状にして、引出端子２２を備えた正極電極シート２１を挿入している。２枚のセパレータ２６を重ねあわせ、その中に正極電極シート２１を挿入し、電極引出部２３をのぞく全周に融着接合部２４を設け、さらに融着接合部２４の外周部に連続した融着封止部２５を設けた。
　導電接続用の引出端子２２を引き出した正極電極シート２１（あるいは負極電極シート）を２枚のセパレータ２６内に収容し、これを袋状に加工する工法が良く、セパレータ袋は、正極電極シート２１または負極電極シートの周囲に間隔を設けて融着した融着接合部２４によって接合されており、融着接合部２４の外周部（もしくは内周部）に連続的に融着した融着封止部２５を設けるのが良い。
　このとき、電極引出部２３がある辺の融着接合部２４および融着封止部２５は、端からセパレータ突出部２８だけ内側に設け、未融着セパレータ２７は融着封止部２５の作製後に取り除いた。
　融着接合部と融着封止部の長さにセパレータ突出部の長さを加えたものが、使用するセパレータの熱収縮量より十分大きいことが短絡を防止するうえで好ましい。
　セパレータ突出部の長さ（Ｌ１）は、下記式（１）を満たすことが短絡を防止するうえで好ましい。
　Ｌ１≧Ｌ２×Ｃ＋１（１）
　式（１）において、Ｌ１はセパレータ突出部２８の長さ（ｍｍ）を示し、Ｌ２はセパレータ２６の長さ方向の長さ（ｍｍ）を示し、Ｃはセパレータ２６の長さ方向の熱収縮率（％）を示す。
　セパレータ２６の長さは、セパレータ突出部２８の長さを含まない長さである。セパレータ２６の長さＬ２と熱収縮率Ｃの積がセパレータ２６の収縮量である。本来は、１ｍｍを加えなくても短絡は防止できるが、安全を見込み、これに１ｍｍ加えた長さ以上をセパレータ突出部の長さＬ１にすれば、セパレータが収縮しても電極シートが露出することはなく、短絡を確実に防止することができる。
　フィルムの場合において熱収縮率は、延伸率が大きいほど、収縮率は大きくなる。一軸延伸のセパレータではＴＤはほとんど収縮しないが、二軸延伸のセパレータではＴＤ、ＭＤともに収縮する。
　収縮率は使用温度が高いほど高くなり、また材質によりその値は異なる。従って、使用するセパレータの材質、延伸率、温度を設定する設計により収縮率は異なってくるので、一概に熱収縮率を数値表記することはできない。使用温度は高くても１３０℃である場合には、Ｃは１３０℃での熱収縮率を用いることができる。使用される温度におけるセパレータの収縮量よりも長い、セパレータ突出部の長さを設けることで、式（１）を満たし、短絡を防止することができる。
　セパレータの材質は、樹脂系であるのが好ましく、ポリプロピレン、ポリエチレン系の多孔膜であるのが特に好ましい。本発明に使用されるポリプロピレン、ポリエチレン系の樹脂フィルムは収縮しやすく、鉛電池などで使用される不織布などは収縮しない。
　以下に本発明の実施例を詳述する。
　（実施例１）
　引出端子を備え、引出端子を除いた大きさが、長さ１００ｍｍ幅５０ｍｍの正極電極シートを作製した。
　セパレータにはＴＤ破断強度１０００ｋｇｆ／ｃｍ２、ＭＤ破断強度１０００ｋｇｆ／ｃｍ２のポリエチレン単層構造をもち、１３０℃におけるセパレータ長さ方向の熱収縮率が４．５％のものを使用した。
　図３のように、長さ１０７ｍｍ幅５４ｍｍのセパレータ２６を２枚重ねあわせ、その中に長さ１００ｍｍ幅５０ｍｍの正極電極シート２１を挿入し、電極引出部２３を除いた全周に長さ２ｍｍ幅２ｍｍの融着接合部２４を設け、さらに融着接合部２４の外周部に連続した融着封止部２５を設けた。すなわち、融着接合部２４の長さに融着封止部２５の長さを加えると２ｍｍであった。このとき、電極引出部２３がある辺の融着接合部２４および融着封止部２５は、セパレータ突出部２８の長さが３ｍｍとなるように先端から３ｍｍ内側に設け、この３ｍｍの未融着セパレータ２７は融着封止部２５を設けた後に取り除いて、セパレータ袋を作製した。実質的なセパレータ突出部の長さは、セパレータ突出部２８の長さに、融着接合部２４＋融着封止部２５を加えた長さであり、５ｍｍであった。
　引出端子２２を備え、引出端子２２を除いた大きさが、長さ１００ｍｍ幅５０ｍｍの負極電極シートを作製した。
　前述の方法で製作したセパレータ袋に入った正極電極シート２１を１４枚準備し、長さ１００ｍｍ幅５０ｍｍの負極電極シート１５枚を交互に積層して、さらに上下左右にずれがないように揃えて、ポリプロピレンテープで固定し積層体を得た。
　（実施例２）
　長さ１０８ｍｍ幅５４ｍｍのセパレータ２枚を重ねあわせ、電極引出部がある辺の融着接合部および融着封止部は、セパレータ突出部の長さが４ｍｍとなるように先端から４ｍｍ内側に設け、この４ｍｍの未融着セパレータは融着封止部を設けた後に取り除いて、セパレータ袋を作製した以外は実施例１と同様にして積層体を得た。実質的なセパレータ突出部の長さは、セパレータ突出部の長さに、融着接合部＋融着封止部を加えた長さであり、６ｍｍであった。
　（比較例１）
　従来技術を用いて図２のように、長さ１０４ｍｍ幅５４ｍｍのセパレータ２枚を重ねあわせ、電極引出部がある辺の融着接合部および融着封止部は、セパレータ突出部がないように、セパレータ袋を作製した以外は実施例１と同様にして積層体を得た。実質的なセパレータ突出部の長さは、セパレータ突出部の長さに、融着接合部＋融着封止部を加えた長さであり、２ｍｍであった。
　（比較例２）
　長さ１０５ｍｍ幅５４ｍｍのセパレータ２枚を重ねあわせ、電極引出部がある辺の融着接合部および融着封止部は、セパレータ突出部の長さが１ｍｍとなるように先端から１ｍｍ内側に設け、この１ｍｍの未融着セパレータは融着封止部を設けた後に取り除いて、セパレータ袋を作製した以外は実施例１と同様にして積層体を得た。実質的なセパレータ突出部の長さは、セパレータ突出部の長さに、融着接合部＋融着封止部を加えた長さであり、３ｍｍであった。
　（比較例３）
　長さ１０６ｍｍ幅５４ｍｍのセパレータ２枚を重ねあわせ、電極引出部がある辺の融着接合部および融着封止部は、セパレータ突出部の長さが２ｍｍとなるように先端から２ｍｍ内側に設け、この２ｍｍの未融着セパレータは融着封止部を設けた後に取り除いて、セパレータ袋を作製した以外は実施例１と同様にして積層体を得た。実質的なセパレータ突出部の長さは、セパレータ突出部の長さに、融着接合部＋融着封止部を加えた長さであり、４ｍｍであった。
　（実施例３）
　図４は、正極電極シートを収納した本発明による他のセパレータ袋の平面図である。
　２枚のセパレータ２６を袋状にして、引出端子２２を備えた正極電極シート２１を挿入している。２枚のセパレータ２６を重ねあわせ、その中に正極電極シート２１を挿入し、電極引出部２３をのぞく全周に融着接合部２４を設け、さらに融着接合部の外周部に連続した融着封止部２５を設けた。
　このとき、電極引出部２３がある辺の融着接合部２４および融着封止部２５は、端からセパレータ突出部２８だけ内側に設け、さらにセパレータ突出部２８の長さ方向の外周部に、連続的に融着した溶着封止部２９を設けた。未溶着セパレータ２７は融着封止部２５と溶着封止部２９を作製後に取り除いた。
　セパレータ突出部の長さ方向の外周部に、２箇所の溶着封止部を有する以外は比較例３と同様にして積層体を得た。実質的なセパレータ突出部の長さは、セパレータ突出部の長さに、融着接合部＋融着封止部を加えた長さであり、４ｍｍであった。
　このようにして作製した積層体を、恒温槽中に置き、恒温槽の温度を５±２℃／分の昇温温度で１３０±２℃まで上昇させ、１３０±２℃で１０分間保持した。その後室温で十分温度を冷まし、正極と負極間の短絡の有無と積層体を分解してセパレータの収縮量を測定した。
　なお、この試験条件はリチウムイオン二次電池の安全性試験に関する日本工業規格ＪＩＳＣ８７１２を参考にした。
　高温放置後のセパレータ収縮量と高温放置後の電極間短絡有無を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 　従来技術を用いた比較例１は負極に対向する正極電極シートが露出し短絡していた。実質的なセパレータ突出部の長さは、表２におけるセパレータ突出部の長さに、融着接合部＋融着封止部を加えた長さである。比較例２、３もセパレータの突出部の長さがセパレータの熱収縮量より小さいため短絡した。
　実施例１と実施例２は、セパレータは収縮していたが負極電極シートに正極電極シートが対向しているところまでは収縮していないため短絡は発生しなかった。
　実施例３のセパレータ突出部の長さは比較例３と同じだが、セパレータ突出部の長さ方向の外周部に、連続的に融着した溶着封止部を設けたために収縮が抑制され短絡しなかった。
　引出端子の周囲に融着接合部と融着封止部を設けないセパレータ袋を作製して上記と同様の実験を行ったが、セパレータ収縮量は表２とほぼ同じ結果に、電極間短絡有無は同じ結果になった。
　本実施例において、実質的なセパレータ突出部の長さは、表２におけるセパレータ突出部の長さに、融着接合部＋融着封止部を加えた長さであった。またセパレータの長さは１００ｍｍ、セパレータの熱収縮率は４．５％であった。
　従って、式（１）から計算すると、（実質的な）セパレータ突出部の長さが５．５ｍｍ以上（１００×０．０４５＋１）であれば短絡は防止できることになるが、表２から、これが確認できた。
　これにより、電極シートを絶縁性の樹脂で覆わなくても短絡が発生しない積層型二次電池の提供が可能であることが確認できた。
　以上、実施例を用いて、この発明の実施の形態を説明したが、この発明は、これらの実施例に限られるものではなく、この発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更があっても本発明に含まれる。すなわち、当業者であれば、当然なしえるであろう各種変形、修正もまた本発明に含まれる。
　この出願は、２０１０年２月５日に出願された日本出願特願２０１０－２３６６４を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
１１　アルミラミネートフィルム
１２　電解液
１３、２１　正極電極シート
１４　負極電極シート
１５、２６　セパレータ
１６　アルミリード
１７　ニッケルリード
１８　積層体
２２　引出端子
２３　電極引出部
２４　融着接合部
２５　融着封止部
２７　未融着セパレータ
２８　セパレータ突出部
２９　溶着封止部

Claims (3)

  1. 　正極電極シートと負極電極シートとが、セパレータを介して対向し積層された積層型二次電池であって、
    　前記正極電極シートまたは前記負極電極シートの少なくとも一方は、両面が前記セパレータで覆われ、
    　前記セパレータは、前記正極電極シートまたは前記負極電極シートの周囲に間隔を設けて融着した融着接合部と、前記融着接合部の内周部、外周部、もしくは互いに隣接する前記融着接合部の間に連続的に融着した融着封止部と、セパレータ突出部と、を有し、
    　前記セパレータ突出部の長さ（Ｌ１）が、前記セパレータ突出部の長さを除く前記セパレータの長さ方向の長さをＬ２、前記セパレータの前記長さ方向の熱収縮率をＣとしたときに、
    　Ｌ１≧Ｌ２×Ｃ
    を満たすことを特徴とする積層型二次電池。
  2. 　前記セパレータ突出部の長さ（Ｌ１）が、
    　Ｌ１≧Ｌ２×Ｃ＋１
    を満たす、請求項１に記載の積層型二次電池。
  3. 　前記融着封止部が、前記セパレータ突出部の長さ方向の外周部を連続的に融着している、請求項１または２に記載の積層型二次電池。
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