JP2007186622A - 難燃性樹脂組成物とそれを用いた成形物品 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂22〜90質量%、無変性プロピレン−エチレン・プロピレン共重合体10〜78質量%、無変性ポリプロピレン0〜65質量%、および不飽和カルボン酸で変性されたスチレン系エラストマー0〜40質量%を含有する樹脂成分100質量部に対し、水酸化マグネシウム50〜300質量部を含有し、前記不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂が不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体を含有し、前記不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体が前記樹脂成分中、5〜90質量%含有されている難燃性樹脂組成物。
【選択図】なし
Description
またシート材料には耐熱性や耐外傷性、またチューブについては耐熱性、耐外傷性、耐摩耗性、耐油性、難燃性が要求されている。
このため、環境に影響をおよぼすことが懸念されている有害な可塑剤や重金属の溶出や、ハロゲン系ガスなどの発生の恐れがないノンハロゲン材料で成形を行った成形物品、例えば、配線材、ケーブル、シート、チューブの検討が行われている。
さらに金属水和物を大量に加えると耐油性が著しく低下し、油のかかる部分では使用することができなかった。
(1)(a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂22〜90質量%、(b)無変性プロピレン−エチレン・プロピレン共重合体10〜78質量%、(c)無変性ポリプロピレン0〜65質量%(ただし、前記(b)成分のポリプロピレンを除く)、および(d)不飽和カルボン酸で変性されたスチレン系エラストマー0〜40質量%を含有する樹脂成分(A)100質量部に対し、(B)水酸化マグネシウム50〜300質量部を含有し、前記(a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂が(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体を含有し、前記(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体が前記樹脂成分(A)中、5〜90質量%含有されていることを特徴とする難燃性樹脂組成物、
(2)(a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂22〜90質量%、(b)無変性プロピレン−エチレン・プロピレン共重合体10〜78質量%、(c)無変性ポリプロピレン0〜65質量%(ただし、前記(b)成分のポリプロピレンを除く)、および(d)不飽和カルボン酸で変性されたスチレン系エラストマー0〜40質量%を含有する樹脂成分(A)100質量部に対し、(B)水酸化マグネシウム50〜300質量部を含有し、前記(a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂が(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体を含有し、前記(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体が前記樹脂成分(A)中、10〜90質量%含有されていることを特徴とする難燃性樹脂組成物、
(3)前記(A)成分が、(h−1)不飽和カルボン酸で変性されたポリオレフィン(ただし、前記(a)成分を除く)、(h−2)不飽和カルボン酸で変性されたエチレン−酢酸ビニル共重合体、(h−3)不飽和カルボン酸で変性されたエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体、(h−4)エチレン−(メタ)アクリル酸共重合体、(h−5)エチレン−(メタ)アクリル酸エステル−(メタ)アクリル酸共重合体からなる群から選ばれる少なくとも1種からなる樹脂(h)を0〜65質量%含有することを特徴とする(1)または(2)項記載の難燃性樹脂組成物、
(4)前記(A)成分が、(e)エチレン−αオレフィン共重合体0〜65質量%、(f−1)エチレン−酢酸ビニル共重合体および/または(f−2)エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体0〜40質量%、(g)無変性スチレン系共重合体0〜40質量%、並びに(k)ゴム用軟化剤0〜20質量%を含有することを特徴とする(1)〜(3)のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物、
(5)前記(B)水酸化マグネシウムが、(B−1)無処理の水酸化マグネシウムおよび/または(B−2)シラン処理された水酸化マグネシウムであることを特徴とする(1)〜(4)のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物、
(6)前記(a)成分の不飽和カルボン酸が(メタ)アクリル酸であること特徴とする(1)〜(5)のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物。
(7)前記(A)樹脂成分中、前記(a)成分の配合量が22〜60質量%であること特徴とする(1)〜(6)のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物、
(8)(1)〜(7)のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物を導体または、光ファイバ素線および/または光ファイバ心線の外側に被覆層として有することを特徴とする成形物品、および、
(9)(1)〜(8)のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形物品
を提供する。
まず、本発明の難燃性樹脂組成物の各成分を詳細に説明する。
本発明における不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂は、不飽和カルボン酸がホモポリプロピレン、ランダムポリプロピレン、またはブロックポリプロピレンにグラフトした樹脂のことである。不飽和カルボン酸による変性は常法により行うことができ、変性量は、通常0.5〜15質量%である。
不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水フマル酸などを挙げることができ、(メタ)アクリル酸が好ましい。
また、ここで言うランダムポリプロピレン樹脂はエチレン成分含量が好ましくは5質量%以下、ブロックポリプロピレン樹脂はエチレン成分含量が好ましくは15質量%以下のものをいう。
これらの特性は不飽和カルボン酸で変性された他のポリオレフィン樹脂を併用した場合よりも非常に顕著である。
本発明においては、(a)成分:不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂が、不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体(ポリプロピレンとエチレン−プロピレンゴムの共重合体)を含有する。不飽和カルボン酸変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体を含有させることにより、難燃性樹脂組成物は弾性が確保され、それが被覆された電線は、圧接電線として優れた圧接加工性を得ることができる。さらに電線として皮むき加工性も大幅に向上する。また電線等の成形体の癖のつきやすさも大幅に改善される。従って例えば電線やチューブをドラムやボビンに巻いた際の癖のつきやすさも大幅に低減するため、成形性の優れたチューブや電線等の成形体を得ることが可能となる。この不飽和カルボン酸変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体は、後述する樹脂成分(A)中、5〜90質量%、さらに好ましくは10〜90質量%含有される。この量が少なすぎると実質的に効果がなくなり、また、多すぎると、伸び、外観が著しく低下する。
(a)成分が25〜50質量%の場合、強度、耐油性、耐外傷性、耐摩耗性、圧壊特性、圧接性の点で非常にバランスのとれた材料を得ることができるが、この際(a−2)成分の不飽和カルボン酸変性された、ポリプロピレンとエチレン−プロピレンゴムの共重合体は樹脂成分(A)100質量%中、10〜40質量%であることが好ましい。この不飽和カルボン酸変性された、ポリプロピレンとエチレン−プロピレンゴムの共重合体は10〜40質量%の場合、強度、油性、耐外傷性、耐摩耗性、圧壊特性、圧接性を維持しつつ、皮剥ぎ性は電線のくせがつきにくいバランスのとれた材料を得ることができる。
また、不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水フマル酸などを挙げられ、中でも、アクリル酸もしくはマレイン酸の使用が好ましい。これらの不飽和カルボン酸を用い、常法により変性することができ、変性量は、0.5〜3質量%が好ましい。
本発明においては、後述する樹脂成分(A)中、無変性プロピレン−エチレン・プロピレン共重合体を10〜78質量%、好ましくは10〜60%含有させる。この無変性プロピレン−エチレン・プロピレン共重合体が少なすぎると実質的に柔軟性に効果がなくなり、多すぎると強度が低下したり、耐油性、耐摩耗性、圧接特性が低下する。
本発明で用いることができる無変性ポリプロピレンは、例えば、無変性のホモポリプロピレン、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・プロピレンブロック共重合体が挙げられる。なお、(c)成分には、上記の(b)成分のポリプロピレンは除かれる。
本発明において、不飽和カルボン酸で変性されたスチレン系エラストマーとは、スチレン系共重合体を不飽和カルボン酸で変性することにより、不飽和カルボン酸がスチレン系共重合体にグラフトした樹脂のことである。
スチレン系共重合体とは、共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物とのブロック及びランダム構造を主体とする共重合体およびその水素添加物である。芳香族ビニル化合物としては、例えばスチレン、t−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、p−メチルスチレン、ジビニルベンゼン、1,1−ジフェニルスチレン、N,N−ジエチル−p−アミノエチルスチレン、ビニルトルエン、p−第3ブチルスチレンなどが挙げられる。また共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、1,3−ペンタジエン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエンなどが挙げられる。
この不飽和カルボン酸で変性されたスチレン系エラストマーは後述する樹脂成分(A)中、0〜40質量%に制限され、さらに好ましくは5〜35質量%、より好ましくは5〜30質量%である。これが多すぎると耐油性が低下するのみならず、外観も大幅に損なわれる。
本発明に用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体は、例えばエチレンと炭素数4〜12のα−オレフィンとの共重合体であり、α−オレフィンの具体例としては、1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセンなどが挙げられる。
本発明に用いられるエチレン−酢酸ビニル共重合体とは、エチレンと酢酸ビニルが共重合した樹脂であり、エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体とは、例えば、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−メタクリル酸メチル共重合体、エチレン−メタクリル酸エチル共重合体が挙げられる。具体的には例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体としては、エバフレックス(商品名、三井デュポンポリケミカル(株)製)等が、エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体としては、エバルロイ(商品名、三井デュポンポリケミカル(株)製)などが挙げられる。これらは、1種を単独で用いても2種以上を混合して用いてもよい。
本発明に用いられる無変性スチレン系共重合体は、無変性の共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物とのブロック及びランダム構造を主体とする共重合体もしくはその水素添加物である。
前記スチレン系共重合体として具体的には例えば、セプトン4077、セプトン4055、セプトン8105(商品名、(株)クラレ製)、ダイナロン1320P(商品名、JSR(株)製)等が挙げられる。
本発明における不飽和カルボン酸で変性されたポリオレフィンとは、ポリオレフィンを不飽和カルボン酸で変性することにより、不飽和カルボン酸が、ポリオレフィンにグラフトした樹脂のことである。本発明においては(h−1)成分から不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂(a)成分は除外するものとする。
本発明における不飽和カルボン酸で変性されたエチレン−酢酸ビニル共重合体とは、エチレン−酢酸ビニル共重合体を不飽和カルボン酸で変性することにより、不飽和カルボン酸がエチレン−酢酸ビニル共重合体にグラフトした樹脂のことである。
本発明において、不飽和カルボン酸で変性されたエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体とは、エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体を不飽和カルボン酸で変性することにより、不飽和カルボン酸がエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体にグラフトした樹脂のことである。
エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体とは、例えば、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−メタクリル酸メチル共重合体、エチレン−メタクリル酸エチル共重合体等が挙げられる。
本発明においては、前記(h−1)〜(h−3)の樹脂と共にまたはこれらの代わりにエチレン−(メタ)アクリル酸共重合体、エチレン−(メタ)アクリル酸エステル−(メタ)アクリル酸共重合体を使用しても良い。
本発明におけるゴム用軟化剤としては、非芳香族系の鉱物油または液状もしくは低分子量の合成軟化剤を用いることができる。
前記ゴム用軟化剤として具体的には、ダイアナプロセスオイルPW90、PW380(商品名、シェル社製)等がある。
また、水酸化マグネシウムと結合している樹脂が比較的柔軟性を有する樹脂であるため、耐摩耗性、強度、耐外傷性、圧接性を有しつつ、弾力性や可塑性に優れていると考えられる。また(a)、(a−2)成分と相溶する形で柔軟性を有する(b)成分が存在するため、比較的柔軟性を確保し、耐摩耗性、耐外傷性に優れた樹脂を得ることができる。このような効果により、例えば比較的硬質の被覆電線やチューブにもかかわらず、例えばボビンに巻いてもくせがつきくく、製品として優れた特性を有する。
さらに、(a−2)及び(b)成分の含有により長期的な耐熱性の向上が達成される。
本発明においては、通常市販されている水酸化マグネシウムを使用することが可能である。本発明において、水酸化マグネシウムは、無処理のままでも、表面処理を施されていてもよい。表面処理としてはたとえば、脂肪酸処理、リン酸処理、チタネート処理、シランカップリング剤による処理などがあげられる。樹脂成分(A)との結合特性の点から、本発明においては、(B−1)無処理の水酸化マグネシウムおよび/または(B−2)シラン処理された水酸化マグネシウムであることが好ましい。
本発明においては、水酸化マグネシウムをシランカップリング剤で処理をする場合には、いずれか1種のシランカップリング剤のみでも、2種以上を併用してもよい。
本発明の成形物品としては例えば、導体または、光ファイバ素線および/または光ファイバ心線の外側に上記の本発明の難燃性樹脂組成物を被覆層として有する絶縁電線やケーブルなどがある。前記絶縁電線やケーブルは、本発明の難燃性樹脂組成物を通常の押出成形機を用いて導体、光ファイバ、集合絶縁電線やその他成形体の周囲に押出被覆することにより製造することが出来る。またチューブについても同様な方式で製造することが出来る。
架橋を行う場合の方法として、常法による電子線照射架橋法や化学架橋法が採用できる。
電線より管状片を作成し引張試験を行った。標線間25mm、引張速度50mm/分で試験を行った。伸び100%以上、引張り強さ18Mpa以上が必要である
○長期耐熱試験
電線より管状片を作成し、136℃のギアー付き恒温槽に168hr放置した。取り出し後、上記条件で引張試験を行った。
引張強さ残率50%以上、伸び残率45%以上で合格である。
○耐油試験
試験方法はJIS C 3005に基づきJIS2号試験油を用い70℃24h浸せきを行った後に引張試験を行った
引張り強さ残率60%、伸び残率60%以上が合格である
○耐摩耗性試験
R=0.225のブレードを用い、JASO 608に基づきブレード往復法により試験を行った。加重は7Nとした。回数500回以上で合格であるが、700回以上がより好ましい。
○電線の圧接性
ハンドプレス機を用い、モレックスMi-IIコネクタを用い圧接を行った後に、観察を行った。圧接刃の部分で1カ所でも割れがあるサンプル及びストレインリリーフ部分で電線被覆部の盛り上がりが矢尻部分を超えたものが発生したものを不合格とした
○難燃性
JASO D 608に基づき、水平燃焼試験を行った。60秒以上延焼したものを不合格とした。
JASO D 608に基づく耐摩耗試験のブレード往復法の試験方法で、R=0.125mmのブレードを使用し、荷重5Nで4往復摩耗を行った。その後のサンプルを観察した。
○:外傷がない又は白化が無い
×:外傷がある又は白化が著しい
電線を500mm(L1)切り取り、25mmのマンドレルに下端に150gのおもりをつけて巻き付け6時間保持する。6時間後おもりを取り外し、電線のL2長を測定する。図1は、この測定方法の概念の説明図である。図1中、1は巻き付け前の電線を、2はL2長を測定する電線を示す。
このL2が140mm以上の場合○、140mm未満110mm以上を△、110mm以下を×とした。
○、△は実用の範囲内である
×は実用することはできない
○外観
外観は、絶縁電線の外径の変動の有無や表面の状態を目視で調査し、これらが良好であったものを○、やや外径が変動しているが肌荒れは小さいものを△、外径が変動しており不安定なもの、表面に肌荒れが発生したもの、ブリードが発生したものを×で示した。
(a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂
アクリル酸変性ポリプロピレン
商品名:ポリボンドP1002 製造元:クロンプトン(株)
アクリル酸変性量:6質量%
(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体
不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン系リアクターTPO
キャタロイQ300Fのアクリル酸変性品(アクリル酸変性TPO)
アクリル酸変性量:1.2質量%
(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体
不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン系リアクターTPO
キャタロイQ300Fのマレイン酸変性品(マレイン酸変性TPO)
マレイン酸変性量:1.2質量%
(b)無変性プロピレン−エチレン・プロピレン共重合体
ポリプロピレン系リアクターTPO
商品名:キャタロイQ300F
製造元:サンアロマー
ポリプロピレン系リアクターTPO
商品名:キャタロイQ100F
製造元:サンアロマー
(c)無変性ポリプロピレン
ホモポリプロピレン
商品名:MA3H 製造元:日本ポリプロ(株)
ランダムポリプロピレン
商品名:BC6DR 製造元:日本ポリプロ(株)
(d)不飽和カルボン酸で変性されたスチレン系エラストマー
マレイン酸変性スチレン系エラストマー(MAH−SBC)
商品名:クレイトン1901FG
製造元:JSRクレイトン(株)
マレイン酸変性量:1.7質量%
(e)エチレン−αオレフィン共重合体
メタロセン触媒ポリエチレン(密度:898kg/m3)(ME−PE 0.898)
商品名:カーネルKF−360 製造元:日本ポリケム(株)
(f−1)エチレン−酢酸ビニル共重合体(EVA)
商品名:エバフレックス V−527−4 製造元:三井デュポンポリケミカル(株)
酢酸ビニル含有量:17質量%
(g)無変性スチレン系共重合体(スチレン系エラストマー)
SEPS(スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン共重合体)
商品名:セプトン4077 製造元:(株)クラレ
(h−4)エチレン−(メタ)アクリル酸共重合体
商品名:ニュクレルN1207C 製造元:三井デュポンポリケミカル(株)
メタクリル酸成分含有量:12質量%
(k)ゴム用軟化剤
商品名:ダイアナプロセスオイルPW−90 製造元:シェル社
(B)水酸化マグネシウム
(B−2)シラン処理水酸化マグネシウム
商品名:キスマ5L 製造元:協和科学(株)
(B−1)無処理の水酸化マグネシウム
商品名:キスマ5 製造元:協和科学(株)
脂肪酸処理水酸化マグネシウム
商品名:キスマ5AL 製造元:協和科学(株)
滑剤
ポリエチレンワックス
商品名:ACポリエチレンNO.6 製造元:ヘキスト社
これに対して、実施例1〜10の絶縁電線は、機械特性、耐熱性、耐摩耗性、耐油性、耐外傷性、くせのつきやすさ、圧接性のいずれにも優れた電線であった。
2 L2を測定する電線
Claims (9)
- (a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂22〜90質量%、(b)無変性プロピレン−エチレン・プロピレン共重合体10〜78質量%、(c)無変性ポリプロピレン0〜65質量%(ただし、前記(b)成分のポリプロピレンを除く)、および(d)不飽和カルボン酸で変性されたスチレン系エラストマー0〜40質量%を含有する樹脂成分(A)100質量部に対し、(B)水酸化マグネシウム50〜300質量部を含有し、前記(a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂が(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体を含有し、前記(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体が前記樹脂成分(A)中、5〜90質量%含有されていることを特徴とする難燃性樹脂組成物。
- (a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂22〜90質量%、(b)無変性プロピレン−エチレン・プロピレン共重合体10〜78質量%、(c)無変性ポリプロピレン0〜65質量%(ただし、前記(b)成分のポリプロピレンを除く)、および(d)不飽和カルボン酸で変性されたスチレン系エラストマー0〜40質量%を含有する樹脂成分(A)100質量部に対し、(B)水酸化マグネシウム50〜300質量部を含有し、前記(a)不飽和カルボン酸で変性されたポリプロピレン樹脂が(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体を含有し、前記(a−2)不飽和カルボン酸で変性されたプロピレン−エチレン・プロピレン共重合体が前記樹脂成分(A)中、10〜90質量%含有されていることを特徴とする難燃性樹脂組成物。
- 前記(A)成分が、(h−1)不飽和カルボン酸で変性されたポリオレフィン(ただし、前記(a)成分を除く)、(h−2)不飽和カルボン酸で変性されたエチレン−酢酸ビニル共重合体、(h−3)不飽和カルボン酸で変性されたエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体、(h−4)エチレン−(メタ)アクリル酸共重合体、および(h−5)エチレン−(メタ)アクリル酸エステル−(メタ)アクリル酸共重合体からなる群から選ばれる少なくとも1種からなる樹脂(h)を0〜65質量%含有することを特徴とする請求項1または2記載の難燃性樹脂組成物。
- 前記(A)成分が、(e)エチレン−αオレフィン共重合体0〜65質量%、(f−1)エチレン−酢酸ビニル共重合体および/または(f−2)エチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体0〜40質量%、(g)無変性スチレン系共重合体0〜40質量%、並びに(k)ゴム用軟化剤0〜20質量%を含有することを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物。
- 前記(B)水酸化マグネシウムが、(B−1)無処理の水酸化マグネシウムおよび/または(B−2)シラン処理された水酸化マグネシウムであることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物。
- 前記(a)成分の不飽和カルボン酸が(メタ)アクリル酸であること特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物。
- 前記(A)樹脂成分中、前記(a)成分の配合量が22〜60質量%であること特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物を導体または、光ファイバ素線および/または光ファイバ心線の外側に被覆層として有することを特徴とする成形物品。
- 請求項1〜8のいずれか1項に記載の難燃性樹脂組成物を成形してなることを特徴とする成形物品。
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