JP2007165196A - 燃料電池システム及び燃料電池車両 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】固体高分子電解質型の燃料電池(燃料電池スタック1)と、この燃料電池へ気相の抗酸化剤を含む流体を供給する流体供給手段(燃料供給系SS1)とを有する。
【選択図】図1
Description
しかしながら、実際には副反応が同時に起こっている。その代表的なものは、式(A2)に示す空気極におけるO2の2電子還元による過酸化水素(H2O2)の生成である。
過酸化水素は酸化力は弱いが、安定していて寿命が長い。そして、過酸化水素は以下に示す反応式(A3)、(A4)に従って分解し、分解する際にヒドロキシラジカル(・OH)、ヒドロペルオキシラジカル(・OOH)等のラジカルが生成する。これらのラジカル、特にヒドロキシラジカルは強い酸化力を有しており、電解質膜として使用されているパーフルオロスルホン化ポリマーでさえも長期の使用により分解する可能性がある。
H2O2→・H+・OOH ・・・式(A4)
また、Fe2+、Ti3+、Cu+などの遷移金属の低原子価のイオンが存在する場合には、過酸化水素がこれらの金属イオンにより1電子還元されてヒドロキシラジカルを生じるハーバーワイス(Haber-Weiss)反応が起こる。ヒドロキシラジカルは、活性酸素の中で最も反応性に富み、酸化力が非常に強いことが知られている。なお、金属イオンが鉄イオンの場合には、ハーバーワイス反応は式(A5)に示すフェントン(Fenton)反応として知られている。
このように、電解質膜中に金属イオンが混入すると、ハーバーワイス反応により電解質膜の中で過酸化水素がヒドロキシラジカルへと変化し、このヒドロキシラジカルにより電解質膜が劣化するおそれがある(非特許文献1参照。)。
空気極側:(1/2)O2+2H+ +2e-→H2O ・・・式(B2)
図5に示すように、燃料極11b側に水素ガスが供給されると、式(B1)の反応が進行してH+(プロトン) とe-(電子)とが生成する。H+は、水和状態で固体高分子電解質膜11a内を移動して空気極11c側に流れ、空気極11c側では、H+とe-と供給された空気中の酸素ガスとにより式(B2)の反応が進行して水が生成する。この際に、燃料極11bで生成した電子が図5に示す外部回路13を介して空気極11cへ移動することにより起電力が得られる。
O2 −+H+→・OOH ・・・式(B4)
O2+2H++2e−→H2O2 ・・・式(B5)
H2O2+H++e−→H2O+・OH ・・・式(B6)
H2O2→2・OH ・・・式(B7)
発生した活性酸素は、式(B8)〜(B10)の素反応過程を経由し、最終的には水に還元されると推察される。なお、E0は標準酸化還元電位(Normal Hydrogen Electrode;NHE)で表している。
H2O2+2H++2e−→2H2O E0=1.77[V] ・・・式(B9)
・OH+H++e−→H2O E0=2.85[V] ・・・式(B10)
ここで問題となるのは、酸化還元電位が2.85[V]と高く、酸化力の強いヒドロキシラジカルである。ヒドロキシラジカルは、活性酸素の中で最も反応性が高く寿命が百万分の一秒と非常に短い。また、酸化力も強い。このため、速やかに還元しないとヒドロキシラジカルは他の分子と反応する。燃料電池で問題となっている酸化劣化のほとんどが、このヒドロキシラジカルが原因であると推察されている。このヒドロキシラジカルは、燃料電池が発電している間、上記式(B3)〜(B7)を経由して発生し続ける。一方、ヒドロペルオキシラジカル及び過酸化水素は、ヒドロキシラジカルと比較すると酸化力が弱いが、水に還元される過程でヒドロキシラジカルを経由する可能性がある。このように、ヒドロキシラジカルの発生は、固体高分子電解質型の燃料電池で発電している限り半永久的に続くものである。このため、ヒドロキシラジカルを不活性化する化合物を連続的に燃料電池に供給しなければ、発生し続けるヒドロキシラジカルにより固体高分子電解質膜が劣化するおそれがある。
TEMPO50は、可逆的な酸化還元サイクルを有するN−ヒドロキシイミド誘導体であり、下式(21)、(22)に示す素反応により酸化還元し、その酸化還元電位は0.81[V]である。
TEMPO→TEMPO++e− E0=0.81[V] ・・・式(B13)
TEMPO50の酸化還元電位は過酸化水素の酸化還元電位より高く、ヒドロキシラジカルの酸化還元電位より低い。このため、還元体であるTEMPOのN−オキシルラジカル体(TEMPO50)は、ヒドロキシラジカルに対して還元剤として作用して電解質膜内で発生したヒドロキシラジカルに電子(e−)を供給してOH−へ還元する。
一方、酸化体であるTEMPO+51は過酸化水素に対して酸化剤として作用して過酸化水素に対して酸化剤として作用して水素を引き抜き、過酸化水素を酸素へと酸化してTEMPO+51は還元体(TEMPO50)の形に回復する。この反応は、式(B15)に示すように直接TEMPO50に回復する経路と、式(B16)及び式(B17)に示すようにTEMPO−H52を経由してTEMPO50に回復する二つの反応経路があると考えられる。
TEMPO++H2O2→TEMPO−H+H++O2 ・・・式(B16)
TEMPO−H+・OH→TEMPO+H2O ・・・式(B17)
TEMPO+51は還元体、すなわちTEMPO50に回復した後、再びヒドロキシラジカルを還元する。このようにして、TEMPO50が還元体と酸化体との間で酸化還元サイクルがまわると同時に、ヒドロキシラジカルや過酸化酸素を不活性化し、電解質の酸化を防止する。
実施例1
固体高分子電解質膜としてデュポン社のナフィオン(登録商標)117膜(厚さ175[μm])を1[cm]角に切り出して用いた。ナフィオン(登録商標)膜の前処理は、NEDO PEFC R&Dプロジェクト標準処理に従い、3[%]過酸化水素水中で1[時間]煮沸した後、蒸留水中1[時間]煮沸し、続いて、1[M]硫酸水溶液中で1[時間]煮沸し、最後に蒸留水中で1[時間]煮沸の順に行った。
抗酸化剤としてDTBN(ジ−t−ブチルニトロキシド)水溶液を用い、実施例1と同様に処理を施したものを実施例2とした。DTBNは常温で液体であることから原液を供給することも可能であるが、供給濃度の制御を行うため、実施例では10[mM]水溶液として供給した。
S−PES膜(厚さ170[μm])を1[cm]角に切り出し、S−PES膜の両面に白金担持カーボン(Cabot 社製 20wt%Pt/Vulcan XC-72)を1[mg/cm2]となるように塗布して膜−電極接合体(MEA)を作製した。そして、作製したMEAを単セルの中に組み込み、PEFC用単セルとした。なお、単セルは5[cm2]単セルとした。抗酸化剤として10[mM]のTEMPO水溶液を送液ポンプを用いて燃料極側のバブラに流速1[cm3/分]の速さで送液した。燃料極側ガスとして70[℃]加湿水素ガス(大気圧)を、空気極ガスとして70[℃]加湿酸素ガス(大気圧)をバブラ経由で70[℃]に保った単セルに供給した。また、単セルは70[℃]を保つよう制御した。
抗酸化剤として、TEMPO水溶液の代わりにDTBN水溶液を用い、実施例3と同様に処理を施したものを実施例4とした。
実施例1において、抗酸化剤水溶液を流さない場合を比較例1とした。
実施例3において、抗酸化剤水溶液を流さない場合を比較例2とした。
実施例に用いる化合物の酸化還元電位は、作用極にグラッシーカーボン、対極に白金、参照極に飽和カロメル電極(SCE)を用い、電解液に1[M]硫酸を用いて測定した。TEMPOの測定例を図8に示す。酸化還元電位E(SCE)と標準電位E0との関係は、式(C1)に示す通りである。
図8よりTEMPOの酸化還元電位(SCE)は0.57[V]付近に存在する。この電位より、NHPI及びTEMPOは、ヒドロキシラジカルに対して還元剤として機能する化合物であり、かつ、過酸化水素に対して酸化剤として機能する化合物であることが示され、本目的に適した化合物であることが分かる。
燃料極側を開回路状態で30[分]保持した後、試験を開始した。試験は、単セルに流速300[dm3/分]のガスを流し、放電開回路状態から電流密度を増加させ、端子電圧が0.3[V]以下になるまで放電を行った。そして、端子電圧が0.3[V]以下になった後、再び開回路状態として5[分]間保持した。この操作を繰り返し行い、1[mA/cm3]の電流密度で発電したときの電圧が0.4[V]以下になった回数をもって耐久性能を比較した。図9に、一例として実施例1で作製した燃料電池単セルの起動停止繰り返し耐久試験の電流−電圧曲線の初期値と、耐久後の電流−電圧曲線のグラフを示す。このグラフにおいて、1[mA/cm3]の電流密度で発電したときの電圧が0.4[V]以下になった回数が起動停止繰り返し回数である。
膜の劣化解析は、ナフィオン(登録商標)膜では膜の分解に伴い発生するフッ化物イオン濃度及び硫酸イオン濃度を、S−PES膜では分解に伴い発生する硫酸イオン濃度を測定することにより行なった。溶出イオンの検出は、空気極より排出された液体を回収しイオンクロマトグラフで測定した。イオンクロマトグラフは、ダイオネック社製(機種名 CX−120)を用いた。具体的な試験方法としては、各実施例、比較例共に、上記起動停止試験において、100回終了時に空気極から排出された液体を採取し比較した。また、空気極で発生したガスをガスクロマトグラフ質量分析計で測定した。ガスクロマトグラフ質量分析計は、島津製作所製(GCMS-QP5050)を用いた。
11 単セル
12 セパレータ
FC 燃料電池システム
SS ユーティリティ供給系
SS1 燃料供給系
SS3 酸化剤供給系
DS ユーティリティ排出系
Claims (16)
- 固体高分子電解質型の燃料電池と、
前記燃料電池へ気相の抗酸化剤を含む流体を供給する流体供給手段とを有することを特徴とする燃料電池システム。 - 前記流体は、前記燃料電池へ供給される燃料又は酸化剤を前記気相の抗酸化剤のキャリアガスとして含むことを特徴とする請求項1に記載の燃料電池システム。
- 前記気相の抗酸化剤は、前記流体中での分圧が13.3〜13332.2[Pa]であることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の燃料電池システム。
- 前記気相の抗酸化剤は、前記流体中での分圧が6.65〜6666.1[Pa]であることを特徴とする請求項3に記載の燃料電池システム。
- 前記流体供給手段は、前記抗酸化剤と加湿水とを含む液体を前記キャリアガスによりバブリングして前記流体を供給するバブラを備えることを特徴とする請求項2乃至請求項4のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
- 前記抗酸化剤は、炭素、酸素、窒素及び水素の4元素から構成される炭化水素系化合物であることを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
- 前記抗酸化剤の酸化体を加水分解した加水分解物が化学的に安定であることを特徴とする請求項6に記載の燃料電池システム。
- 前記抗酸化剤は可逆的な酸化還元能を有し、前記抗酸化剤の酸化体は化学的に安定であることを特徴とする請求項6又は請求項7に記載の燃料電池システム。
- 前記抗酸化剤又は前記抗酸化剤の酸化体を、空気極が含有する触媒により酸化してCO2、H2O又はN2に変える排出手段を有することを特徴とする請求項6乃至請求項8のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
- 前記抗酸化剤の標準酸化還元電位が、0.68[V](NHE)より大きくかつ1.77[V](NHE)より小さいことを特徴とする請求項6乃至請求項9のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
- 前記抗酸化剤の標準酸化還元電位が、0.68[V](NHE)より大きくかつ1.00[V](NHE)より小さいことを特徴とする請求項10に記載の燃料電池システム。
- 前記燃料電池は、水素型、ダイレクトメタノール型、及びダイレクト炭化水素型の中から選ばれるいずれかであることを特徴とする請求項1乃至請求項14のいずれか一項に記載された燃料電池システム。
- 請求項1乃至請求項15のいずれか一項に係る燃料電池システムが搭載されていることを特徴とする燃料電池車両。
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