JP2007063599A - 絶縁性ターゲット材料、絶縁性ターゲット材料の製造方法、絶縁性複合酸化物膜およびデバイス - Google Patents

Abstract

【課題】 従来の焼結法に比べて格段に低温で得ることができる絶縁性ターゲット材料を提供する。
【解決手段】 絶縁性ターゲット材料は、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜を得るための絶縁性ターゲット材料であって、Ａ元素は少なくともＰｂからなり、Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなる。
【選択図】 なし

Description

本発明は、ＲＦスパッタ法に好適に用いられる絶縁性ターゲット材料、絶縁性ターゲット材料の製造方法、絶縁性複合酸化物膜およびデバイスに関する。

スパッタ法によって複合酸化物膜を得るためのターゲットは、通常、以下のようにして得られる。例えば、一般式ＡＢＯ_３で表されるペロブスカイト型酸化物膜を得るためのターゲットは、Ａ元素およびＢ元素の酸化物原料を粉体にし、化学量論組成を考慮してこれらの酸化物原料を混合した後、これを焼結して得られる。このようなターゲットとしては、例えば特開平１０−１７６２６４号公報（特許文献１）に開示されたものが知られている。この文献では、化学式ＡＢＯ_３で表されるペロブスカイト型酸化物のスパッタリングターゲットで、特定の相対密度と大きさを有するものが開示されている。このような焼結法でターゲットを形成する場合には、特許文献１の段落００５０に記載されているように、９００〜１０００℃という高温度での処理を必要とする。
特開平１０−１７６２６４号公報

本発明の目的は、従来の焼結法に比べて格段に低温で絶縁性ターゲット材料を得ることができる製造方法、およびかかる製造方法によって得られる絶縁性ターゲット材料を提供することにある。

本発明の他の目的は、本発明にかかる絶縁性ターゲット材料を用いて形成された絶縁性複合酸化物膜を提供することにある。

本発明のさらに他の目的は、本発明にかかる絶縁性複合酸化物膜を含むデバイスを提供することにある。

本発明にかかる絶縁性ターゲット材料は、
一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜を得るための絶縁性ターゲット材料であって、
Ａ元素は少なくともＰｂからなり、
Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、
Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなる。

本発明の絶縁性ターゲット材料は、高温での焼成を必要としないで低エネルギーで形成することができる。

本発明の絶縁性ターゲット材料において、
前記Ｂ元素は、ＺｒおよびＴｉであり、
前記Ｃ元素は、Ｎｂであることができる。

本願発明の絶縁性ターゲット材料において、
０．１≦ｘ≦０．３の範囲でＮｂを含むことができる。

本発明の絶縁性ターゲット材料において、
さらに、０．５モル％以上のＳｉおよびＧｅの少なくとも一方を含むことができる。

本発明にかかる絶縁性ターゲット材料の製造方法は、
一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜を得るための絶縁性ターゲット材料の製造方法であって、Ａ元素は少なくともＰｂからなり、Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなり、
一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物からなる第１粉体を形成する工程と、
前記第１粉体と、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物を形成するための前駆体を含む第１前駆体組成物とを共存させて、水熱合成法によって、前記第１粉体の粒子の周りに絶縁性複合酸化物を成長させて第２粉体を形成する工程と、を含む。

本発明の製造方法によれば、水熱合成法を用いることにより、高温での焼結を要せず、低エネルギーで絶縁性ターゲット材料を得ることができる。

本発明の絶縁性ターゲット材料の製造方法において、
前記第１前駆体組成物は、少なくとも前記Ｂ元素および前記Ｃ元素を含み、かつ一部にエステル結合を有する前駆体を含むことができる。

本発明の絶縁性ターゲット材料の製造方法において、
前記前駆体は、さらに、ＳｉおよびＧｅの少なくとも一方を含むことができる。

本発明の絶縁性ターゲット材料の製造方法において、
前記第１前駆体組成物は、前記前駆体が塩基性溶媒に溶解されたものであることができる。

本発明の絶縁性ターゲット材料の製造方法において、
前記第１粉体は、第２前駆体組成物を加熱下で噴霧することによって形成され、該第２前駆体組成物は、少なくとも前記Ｂ元素および前記Ｃ元素を含み、かつ一部にエステル結合を有する前駆体を含むことができる。

本発明の絶縁性ターゲット材料の製造方法において、
前記第２粉体と、Ｓｉ原料およびＧｅ原料の少なくとも一方を含む溶液と、を混合した後、前記第２粉体を回収して第３粉体を得る工程と、
前記第３粉体を圧着して成形する工程と、
をさらに含むことができる。

本発明の絶縁性ターゲット材料の製造方法において、
前記溶液は、前記Ｓｉ原料および前記Ｇｅ原料の少なくとも一方を、２ないし１０モル％含むことができる。

本発明にかかる絶縁性複合酸化物膜は、
本発明の絶縁性ターゲット材料を用いて、ＲＦスパッタ法によって形成された絶縁性複合酸化物膜であって、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表され、かつ、ＳｉおよびＧｅの少なくとも一方を含む。

本発明にかかるデバイスは、
基体と、
前記基体の上方に形成された、請求項１２に記載の絶縁性複合酸化物膜と、
を含む。

本発明におけるデバイスとは、本発明の絶縁性複合酸化物膜を含むものを意味し、当該絶縁性複合酸化物膜を有する部品、およびこの部品を有する電子機器を含む。デバイスの具体例についは後述する。

以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。

１．絶縁性ターゲット材料
本発明の実施形態にかかる絶縁性ターゲット材料は、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜を得るための絶縁性ターゲット材料であって、Ａ元素、Ｂ元素およびＣ元素を含み、Ａ元素は少なくともＰｂからなり、Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなることができる。

本実施形態では、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜（以下、「複合酸化物」ともいう）は、Ａ元素は少なくともＰｂであり、Ｂ元素は、ＺｒおよびＴｉであり、Ｃ元素は、Ｎｂであることができる。この場合、０．１≦ｘ≦０．３の範囲でＮｂを含むことができる。すなわち、本実施形態では、複合酸化物は、ＴｉサイトにＮｂをドーピングしたＰｂ（Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ）Ｏ_３（ＰＺＴＮ）であることできる。

Ｎｂは、Ｔｉとサイズ（イオン半径が近く、原子半径は同一である）がほぼ同じで、重さが２倍あり、格子振動による原子間の衝突によっても格子から原子が抜けにくい。また原子価は、＋５価で安定であり、たとえＰｂが抜けても、Ｎｂ^５＋によりＰｂ抜けの価数を補うことができる。また結晶化時に、Ｐｂ抜けが発生したとしても、サイズの大きなＯが抜けるより、サイズの小さなＮｂが入る方が容易である。

また、Ｎｂは＋４価も存在するため、Ｔｉ^４＋の代わりは十分に行うことが可能である。更に、実際にはＮｂは共有結合性が非常に強く、Ｐｂも抜け難くなっていると考えられる。

本実施形態の前駆体組成物によって得られる複合酸化物、特にＰＺＴＮによれば、Ｎｂを特定の割合で含むことにより、Ｐｂの欠損による悪影響を解消し、優れた組成制御性を有する。その結果、ＰＺＴＮは、通常のＰＺＴに比べて極めて良好なヒステリシス特性、リーク特性、耐還元性および絶縁性などを有する。

これまでも、ＰＺＴへのＮｂドーピングは、主にＺｒリッチの稜面体晶領域で行われてきたが、その量は、０．２〜０．０２５モル％程度と、極僅かなものである。このようにＮｂを多量にドーピングすることができなかった要因は、Ｎｂを例えば１０モル％添加すると、結晶化温度が８００℃以上に上昇してしまうことによるものであったと考えられる。

そこで、複合酸化物の前駆体組成物に、更にＰｂＳｉＯ_３シリケートを例えば、０．５〜１０モル％の割合で添加することが好ましい。これによりＰＺＴＮの結晶化エネルギーを軽減させることができる。すなわち、複合酸化物膜の材料としてＰＺＴＮを用いる場合、Ｎｂ添加とともに、ＰｂＳｉＯ_３シリケートを添加することでＰＺＴＮの結晶化温度の低減を図ることができる。また、シリケートの代わりに、シリケートとゲルマネートを混合して用いることもできる。本願発明者らは、Ｓｉが、焼結剤として働いた後、Ａサイトイオンとして、結晶の一部を構成していることを確認した（図２参照）。すなわち、図２に示すように、チタン酸鉛中にシリコンを添加すると、Ａサイトイオンのラマン振動モードＥ（１ＴＯ）に変化が見られた。また、ラマン振動モードに変化が見られたのは、Ｓｉ添加量が８モル％以下の場合であった。従って、Ｓｉの微少添加では、ＳｉはペロブスカイトのＡサイトに存在していることが確認された。

本発明においては、Ｎｂの代わりに、あるいはＮｂと共に、Ｔａを用いることもできる。Ｔａを用いた場合にも、上述したＮｂと同様の傾向がある。

以上のように、本実施形態では、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜は、好ましくは０．５モル％以上のＳｉおよびＧｅの少なくとも一方、より好ましくは０．５ないし１０モル％のＳｉ、あるいはＳｉおよびＧｅを含むことができる。

２．絶縁性ターゲット材料の製造方法
本発明の実施形態にかかる絶縁性ターゲット材料は、以下の方法によって形成することができる。この絶縁性ターゲット材料は、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜を得るための絶縁性ターゲット材料の製造方法であって、Ａ元素は少なくともＰｂからなり、Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなる。

本実施形態にかかる絶縁性ターゲット材料の製造方法を図１に示す。

（１） 第１粉体の製造
まず、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物からなる第１粉体を形成する。第１粉体は、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物を得るための前駆体組成物を、加熱下で噴霧する方法、例えばスプレイドライ法などによって形成することができる（工程Ｓ１）。前駆体組成物を加熱下で噴霧することにより、前駆体組成物の溶媒を蒸発させながら、第１粉体を形成できる。したがって、加熱温度は溶媒が蒸発できればよく、特に限定されないが、例えば８０ないし１２０℃とすることができる。

第１粉体は、次の水熱合成法の工程で、複合酸化物がエピタキシャル成長する際の核として機能する。この機能を考慮すると、第１粉体の粒径は、例えば１ないし１００μｍであることができる。

この工程で用いられる前駆体組成物およびその製造方法については、後に詳述する。また、この工程で用いられる前駆体組成物は、次の水熱合成法の工程で用いられる前駆体組成物と同様のものを用いることができる。

（２） 第２粉体の製造
工程（１）で得られた第１粉体と、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物を形成するための前駆体を含む前駆体組成物が共存した状態で、水熱合成法によって、第１粉体の粒子の周りに絶縁性複合酸化物を成長させて、第２粉体を形成する（工程Ｓ２）。

この工程で用いられる前駆体組成物およびその製造方法については、後に詳述するが、前駆体組成物はアルカリ性（塩基性）を有することが望ましい。その理由は、水熱合成法では、強塩基性の溶液を用いるため、前駆体組成物も塩基性を有することが望ましいからである。

水熱合成法で用いられる溶液は、強塩基性、例えばｐＨ１０ないし１２を有する。そのため、前駆体組成物に強塩基性の物質を混合する。かかる塩基性物質は特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化バリウム、水酸化カルシウムなどを用いることができる。また、水熱合成法では、溶液の温度を例えば１１０ないし２００℃とする。この状態で所定の期間、例えば２４ないし７２時間放置することで、第１粉体の第１粒子の周囲に一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜がエピタキシャル成長によって形成された第２粒子が得られる。このようにして得られた複合酸化物の第２粒子を濾過などによって分離することにより、第２粉体を得ることができる。

（３） 第３粉体の製造
工程（２）で得られた第２粉体と、Ｓｉ原料およびＧｅ原料の少なくとも一方（Ｓｉ原料および／またはＧｅ原料）を含む溶液と、を混合する。その後、前記第２粉体を濾過等で回収して第３粉体を得る（工程Ｓ３）。第３粉体は、第２粉体と、Ｓｉ原料および／またはＧｅ原料を含んでいる。

（４） ターゲットの成形
工程（３）で得られた第３粉体を型にいれて圧着して所望の形に成形することで絶縁性ターゲット材料が得られる（工程Ｓ４）。例えば、第３粉体を型に入れ、真空ホットプレス法で成形することができる。成形は、例えば４００ないし５００℃で行うことができる。このようにして本実施形態の絶縁性ターゲット材料を得ることができる。

（５） ターゲットの研磨
得られた絶縁性ターゲット材料は、必要に応じて、湿式研磨によって表面を研磨することができる。

本実施形態の製造方法によれば、後述する実施例からも明らかなように、第２粉体とＳｉ原料および／またはＧｅ原料の溶液とを混合し、水熱合成法によって絶縁性複合酸化物を形成することにより、従来の焼結法に比べて格段に低い温度で、良好な絶縁性ターゲット材料を得ることができる。また、この製造方法によれば、得られる絶縁性複合酸化物膜の結晶配向性などの点で優れた絶縁性ターゲット材料を得ることができる。

３．前駆体組成物およびその製造方法
次に、絶縁性ターゲット材料の製造で用いられる前駆体組成物およびその製造方法について述べる。

３．１．前駆体組成物
本発明で用いられる前駆体組成物は、絶縁性複合酸化物膜からなる第１粉体および第２粉体の形成に用いられる。ここで、絶縁性複合酸化物膜は、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で示され、Ａ元素は少なくともＰｂからなり、Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなることができる。そして、本実施形態では、前駆体は、少なくともＢ元素およびＣ元素を含み、かつ一部にエステル結合を有する。

前駆体組成物において、前記前駆体は、有機溶媒に溶解もしくは分散されていることができる。有機溶媒としては、アルコールを用いることができる。アルコールとしては、特に限定されないが、ブタノール、メタノール、エタノール、プロパノールなどの１価のアルコール、または多価アルコール、あるいは塩基性アルコールを例示できる。

第２粉体は、水熱合成法によって得られるため、この工程で用いられる前駆体組成物は塩基性であることが望ましい。その理由については、既に述べたが、水熱合成法は強塩基性の溶液を用いるので、前駆体組成物も塩基性を用いることにより、溶液のｐＨを調整しやすい利点がある。第１粉体の製造に用いられる前駆体組成物の溶媒は特に限定されないが、第２粉体を得るために用いられる前駆体組成物と同様のものを用いることができる。

アルコールとしては、例えば以下のものをあげることができる。

１価のアルコール類；
プロパノール（プロピルアルコール）として、１−プロパノール（沸点９７．４℃）、２−プロパノール（沸点８２．７℃）、
ブタノール（ブチルアルコール）として、１−ブタノール（沸点１１７℃）、２−ブタノール（沸点１００℃）、２−メチル−１−プロパノール（沸点１０８℃）、２−メチル−２−プロパノール（融点２５．４℃，沸点８３℃）、
ペンタノール（アミルアルコール）として、１−ペンタノール（沸点１３７℃）、３−メチル−１−ブタノール（沸点１３１℃）、２−メチル−１−ブタノール（沸点１２８℃）、２，２ジメチル−１−プロパノール（沸点１１３℃）、２−ペンタノール（沸点１１９℃）、３−メチル−２−ブタノール（沸点１１２．５℃）、３−ペンタノール（沸点１１７℃）、２−メチル−２−ブタノール（沸点１０２℃）、
多価アルコール類；
エチレングリコール（融点−１１．５℃，沸点１９７．５℃）、グリセリン（融点１７℃，沸点２９０℃）、
塩基性アルコール類；
ジメチルアミノエタノール、ジエチルアミノエタノール、ジメチルアミノメタノール、ジエチルアミノメタノール。

前駆体組成物は、後に詳述するように、前駆体がポリカルボン酸と金属アルコキシドとのエステル化によるエステル結合を有していて可逆的反応が可能なため、高分子化された前駆体を分解して金属アルコキシドとすることができる。そのため、この金属アルコキシドを前駆体原料として再利用することができる。

加えて、本発明には、以下のような利点がある。市販されているＰＺＴゾルゲル溶液では、一般に鉛原料として酢酸鉛が用いられるが、酢酸鉛は他のＴｉやＺｒのアルコキシドと結合し難く、鉛が前駆体のネットワーク中に取り込まれ難い。本発明では、例えば２価のポリカルボン酸であるコハク酸の２つのカルボキシル基のうち、初めに酸として働くどちらか一方の第１カルボルシル基の酸性度はｐＨ＝４．０と酢酸のｐＨ＝４．５６よりも小さく、酢酸よりも強い酸であるため、酢酸鉛は、コハク酸と結合する。つまり弱酸の塩＋強酸→強酸の塩＋弱酸となる。更に、コハク酸の残った第２カルボルシル基が、別のＭＯＤ分子或いはアルコキシドと結合するため、これまで困難であったＰｂの前駆体でのネットワーク化が容易である。

３．２．前駆体組成物の製造方法
本実施形態で用いられる前駆体組成物の製造方法は、少なくとも前記Ｂ元素および前記Ｃ元素を含むゾルゲル原料であって、金属アルコキシドの加水分解・縮合物を含むゾルゲル原料と、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルと、有機溶媒とを混合し、前記ポリカルボン酸または前記ポリカルボン酸エステルに由来するポリカルボン酸と金属アルコキシドとのエステル化によるエステル結合を有する前駆体を形成することを含む。

図５および図６に、前駆体の生成反応を模式的に示す。

前駆体の生成反応は、大別すると、図５に示すような第１段目のアルコキシ基の置換反応と、図６に示すような第２段目のエステル化による高分子ネットワークの形成反応とを含む。図５および図６では、便宜的に、ポリカルボン酸エステルとしてコハク酸ジメチルを用い、有機溶媒としてｎ−ブタノールを用いた例を示す。コハク酸ジメチルは非極性であるがアルコール中で解離してジカルボン酸となる。

第１段目の反応においては、図５に示すように、コハク酸ジメチルとゾルゲル原料の金属アルコキシドとのエステル化によって両者はエステル結合される。すなわち、コハク酸ジメチルはｎ−ブタノール中で解離し、一方のカルボニル基（第１カルボニル基）にプロトンが付加した状態となる。この第１カルボニル基と、金属アルコキシドのアルコキシ基との置換反応が起き、第１カルボキシル基がエステル化された反応生成物とアルコールが生成する。ここで、「エステル結合」とは、カルボニル基と酸素原子との結合（−ＣＯＯ−）を意味する。第１段目および第２段目の反応は、他のアルコール中でも同様に起きる。

第２段目の反応においては、図６に示すように、第１段目の反応で残った他方のカルボキシル基（第２カルボキシル基）と金属アルコキシドのアルコキシ基との置換反応が起き、第２カルボキシル基がエステル化された反応生成物とアルコールが生成する。

このように、２段階の反応によって、ゾルゲル原料に含まれる、金属アルコキシドの加水分解・縮合物同士がエステル結合した高分子ネットワークが得られる。したがって、この高分子ネットワークは、該ネットワーク内に適度に秩序よくエステル結合を有する。なお、コハク酸ジメチルは２段階解離し、第１カルボキシル基は第２カルボキシル基より酸解離定数が大きいため、第１段目の反応は第２段目の反応より反応速度が大きい。したがって、第２段目の反応は第１段目の反応よりゆっくり進むことになる。

本実施形態において、上述したエステル化反応を促進するためには、以下の方法を採用できる。

（１） 反応物の濃度あるいは反応性を大きくする。具体的には、反応系の温度を上げることにより、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルの解離度を大きくすることによって反応性を高める。反応系の温度は、有機溶媒の沸点などに依存するが、室温より高く有機溶媒の沸点より低い温度であることが望ましい。反応系の温度としては、例えば１００℃以下、好ましくは５０〜１００℃であることができる。

（２） 反応副生成物を除去する。具体的には、エステル化と共に生成する水、アルコールを除去することでエステル化がさらに進行する。

（３） 物理的に反応物の分子運動を加速する。具体的には、例えば紫外線などのエネルギー線を照射して反応物の反応性を高める。

前駆体組成物の製造方法に用いられる有機溶媒は、前述したように、アルコールであることができる。溶媒としてアルコールを用いると、ゾルゲル原料とポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルの両者を良好に溶解することができる。

前駆体組成物の製造方法において、前記ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルは、２価以上であることができる。本発明に用いるポリカルボン酸としては、以下のものを例示できる。３価のカルボン酸としては、Ｔｒａｎｓ−アコニット酸、トリメシン酸、４価のカルボン酸としては、ピロメリット酸、１，２，３，４−シクロペンタンテトラカルボン酸等が挙げられる。また、アルコール中で解離してポリカルボン酸として働くポリカルボン酸エステルとしては、２価のコハク酸ジメチル、コハク酸ジエチル、シュウ酸ジブチル、マロン酸ジメチル、アジピン酸ジメチル、マレイン酸ジメチル、フマル酸ジエチル、３価のクエン酸トリブチル、１，１，２−エタントリカルボン酸トリエチル、４価の１，１，２，２−エタンテトラカルボン酸テトラエチル、１，２，４−ベンゼントリカルボン酸トリメチル等が挙げられる。これらのポリカルボン酸エステルは、アルコール存在下で解離してポリカルボン酸としての働きを示す。以上のポリカルボン酸またはそのエステルの例を図４Ａ〜図４Ｄに示す。また、本発明は、ポリカルボン酸を用いて、ネットワークをエステル化で繋げていくことに特徴があり、例えば酢酸や酢酸メチルといった、シングルカルボン酸およびそのエステルでは、エステルネットワークが成長しないため、本発明には含まれない。

前駆体組成物の製造方法において、２価のカルボン酸エステルとしては、好ましくは、コハク酸エステル、マレイン酸エステルおよびマロン酸エステルから選択される少なくとも１種であることができる。これらのエステルの具体例としては、コハク酸ジメチル、マレイン酸ジメチル、マロン酸ジメチルをあげることができる。

前記ポリカルボン酸エステルの分子量は、１５０以下であることができる。ポリカルボン酸エステルの分子量が大きすぎると、熱処理時においてエスエルが揮発する際に膜にダメージを与えやすく、緻密な膜を得られないことがある。

前記ポリカルボン酸エステルは、室温において液体であることができる。ポリカルボン酸エステルが室温で固体であると、液がゲル化することがある。

ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルの使用量は、ゾルゲル原料および絶縁性複合酸化物膜の組成比に依存するが、ポリカルボン酸が結合する、例えばＰＺＴゾルゲル原料、ＰｂＮｂゾルゲル原料、ＰｂＳｉゾルゲル原料の合計モルイオン濃度とポリカルボン酸のモルイオン濃度は、好ましくは１≧（ポリカルボン酸のモルイオン濃度）／（原料溶液の総モルイオン濃度）、より好ましくは１とすることができる。ポリカルボン酸の添加量は、例えば０．３５ｍｏｌとすることができる。

ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルの添加量は、結合させたい原料溶液の総モル数と等しいかそれ以上であることが望ましい。両者のモルイオン濃度の比が１：１で、原料すべてが結合するが、エステルは、酸性溶液中で安定に存在するので、エステルを安定に存在させるために、原料溶液の総モル数よりも、ポリカルボン酸を多く入れることが好ましい。また、ここで、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルのモル数とは、価数のことである。つまり、２価のポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルであれば、１分子のポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルが、２分子の原料分子を結合することができるので、２価のポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルであれば、原料溶液１モルに対して、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステル０．５モルで１：１ということになる。加えて、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルも、初めから酸ではなく、ポリカルボン酸のエステルをアルコール中で解離させて、ポリカルボン酸となる。この場合、添加するアルコールのモル数は、１≧（アルコールのモル数／ポリカルボン酸エステルのモル数）であることが望ましい。全てのポリカルボン酸エステルが十分に解離するには、アルコールのモル数が多いほうが、安定して解離するからである。ここで、アルコールのモル数というのも、アルコールの価数で割った、いわゆる、モルイオン濃度を意味する。

前駆体組成物の製造方法において、さらに、金属カルボン酸塩からなる原料を含むことができる。かかる金属カルボン酸塩としては、代表的に、前述した鉛のカルボン酸塩である酢酸鉛、オクチル酸鉛等を挙げることができる。

また、前駆体組成物の製造方法においては、前記ゾルゲル原料とともに有機金属化合物（ＭＯＤ原料）を用いることができる。かかる有機金属化合物としては、例えばオクチル酸ニオブを用いることができる。オクチル酸ニオブは、図３に示したように、Ｎｂが２原子共有結合して、その他の部分にオクチル基が存在する構造である。この場合、Ｎｂ−Ｎｂは２原子が結合しているが、それ以上のネットワークは存在しないため、これをＭＯＤ原料として扱っている。

カルボン酸とＭＯＤ原料のネットワーク形成は、主にアルコール交換反応で進行する。例えば、オクチル酸ニオブの場合、カルボン酸とオクチル基の間で反応し（アルコール交換反応）、Ｒ−ＣＯＯ−Ｎｂという、エステル化が進行する。このように、本実施形態では、ＭＯＤ原料をエステル化することにより、ＭＯＤ原料とアルコキシドとの縮合によってＭＯＤ原料の分子を前駆体のネットワークに結合することができる。

さらに、本実施形態の前駆体組成物の製造方法においては、金属アルコキシドの加水分解・縮合物を含むゾルゲル原料として、Ｓｉ、あるいはＳｉおよびＧｅを含むゾルゲル原料を用いることができる。このようなゾルゲル溶液としては、ＰｂＳｉＯ_３用ゾルゲル溶液を単独で、もしくはＰｂＳｉＯ_３用ゾルゲル溶液とＰｂＧｅＯ_３用ゾルゲル溶液の両者を用いることができる。このようなＳｉやＧｅを含むゾルゲル原料を用いることにより、結晶化温度を低くすることができる。

本実施形態の前駆体組成物の製造方法においては、ＰＺＴＮを得るためには、ゾルゲル溶液として、少なくともＰｂＺｒＯ_３用ゾルゲル溶液、ＰｂＴｉＯ_３用ゾルゲル溶液、およびＰｂＮｂＯ_３用ゾルゲル溶液を混合したものを用いることができる。この場合にも、上述したＳｉ、あるいはＳｉおよびＧｅを含むゾルゲル原料をさらに混合することができる。

また、Ｎｂの代わりにＴａを導入する場合には、ゾルゲル原料として、ＰｂＴａＯ_３用ゾルゲル溶液を用いることができる。

本実施形態で得られた前駆体組成物の前駆体は、複数の分子ネットワークの間に適度にエステル結合を有しているので、可逆的反応が可能である。そのため、前駆体において、図５に示す左方向の反応を進行させることで、高分子化された前駆体（高分子ネットワーク）を分解して金属アルコキシドの縮合物とすることができる。

本実施形態で用いられる前駆体組成物の製造方法および前駆体組成物によれば、以下のような特徴を有する。

前駆体組成物の製造方法によれば、有機溶媒中で、ポリカルボン酸によって、ゾルゲル原料の金属アルコキシドの加水分解・縮合物（複数の分子ネットワーク）同士がエステル結合によって縮重合した高分子ネットワークが得られる。したがって、この高分子ネットワークには、上記加水分解・縮合物に由来する複数の分子ネットワークの間に適度にエステル結合を有する。そして、エステル化反応は、温度制御などで容易に行うことができる。

また、前駆体組成物は、複数の分子ネットワークの間に適度にエステル結合を有しているので、可逆的反応が可能である。そのため、絶縁性複合酸化物膜膜の成膜後に残った組成物において、高分子化された前駆体（高分子ネットワーク）を分解して金属アルコキシド（もしくはその縮合物からなる分子ネットワーク）とすることができる。このような金属アルコキシド（もしくはその縮合物からなる分子ネットワーク）は、前駆体原料として再利用することができるので、鉛などの有害とされる物質を再利用でき、環境の面からもメリットが大きい。

４．絶縁性複合酸化物膜
本発明にかかる絶縁性ターゲット材料を用いて、ＲＦスパッタを行うことにより、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜を得ることができる。この絶縁性複合酸化物膜には、ＳｉおよびＧｅの少なくとも一方、好ましくは少なくともＳｉが含まれる。一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物には、ＳｉおよびＧｅの少なくとも一方が２ないし１０モル％の割合で含まれることができる。

ＲＦスパッタにおいては、スパッタガスとして、アルゴンと酸素を用いることができる。本実施形態の絶縁性複合酸化物膜は、結晶配向性などに優れ、良好な特性を有する。

５．実施例
以下、本発明の実施例について述べるが、本発明はこれらに限定されない。

５．１．実施例１
実施例１にかかる絶縁性ターゲット材料は以下のようにして得た。実施例１では、ＰＺＴＮからなるターゲットを形成した。

（１） 第１粉体の製造
まず、ＰＺＴＮからなる第１粉体を形成する。第１粉体は、ＰＺＴＮを得るための前駆体組成物を、スプレイドライヤー装置（ビュッヒ社製）を用いて形成した。スプレイドライヤーでは、前駆体組成物を２００℃加熱しながら行った。得られた第１粉体の粒径は、約１０〜１００μｍであった。

この工程で用いた前駆体組成物は、以下の方法で得た。

本実施例では、ＰＺＴＮ膜のための前駆体組成物は、Ｐｂ、Ｚｒ、Ｔｉ、およびＮｂの少なくともいずれかを含む第１ないし第３の原料溶液と、ポリカルボン酸エステルとしてのコハク酸ジメチルと、有機溶媒としてのジメチルアミノエタノールとを混合して得た。混合液は、ゾルゲル原料とコハク酸ジメチルとを１：１の割合でジメチルアミノエタノールに溶解したものである。

第１の原料溶液としては、ＰｂおよびＺｒによるＰｂＺｒＯ_３ペロブスカイト結晶を形成するための縮重合体をジメチルアミノエタノールの溶媒に無水状態で溶解した溶液を用いた。

第２の原料溶液としは、ＰｂおよびＴｉによるＰｂＴｉＯ_３ペロブスカイト結晶を形成するための縮重合体をジメチルアミノエタノールの溶媒に無水状態で溶解した溶液を用いた。

第３の原料溶液としては、ＰｂおよびＮｂによるＰｂＮｂＯ_３ペロブスカイト結晶を形成するための縮重合体をジメチルアミノエタノールの溶媒に無水状態で溶解した溶液を用いた。

上記第１、第２および第３の原料溶液を用いて、ＰｂＺｒ_０．２Ｔｉ_０．６Ｎｂ_０．２Ｏ_３（ＰＺＴＮ）からなる複合酸化物膜を形成する場合、（第１の原料溶液）：（第２の原料溶液）：（第３の原料溶液）＝２：６：２の比で混合する。さらに、複合酸化物膜の結晶化温度を低下させる目的で、第４の原料溶液として、ＰｂＳｉＯ_３結晶を形成するための縮重合体をジメチルアミノエタノールの溶媒に無水状態で溶解した溶液を、３モル％の割合で上記混合溶液中に添加し、前駆体組成物を得た。この前駆体組成物のｐＨは８であった。

（２） 第２粉体の製造
上記工程（１）で用いた、ＰＺＴＮ複合酸化物を形成するための前駆体組成物に水酸化バリウムを混合してｐＨを１２に調整した溶液を得た。この溶液に上記工程（１）で得られた第１粉体を混合した。ついで、この混合液を密閉し、水熱合成法によって、第１粉体の粒子の周りにＰＺＴＮ複合酸化物を成長させて、第２粉体を形成した。水熱合成においては、溶液の温度を２００℃とし、４８時間反応させ、第２粒子を形成した。このようにして得られた複合酸化物の第２粒子を濾過によって分離することにより、第２粉体を得た。

（３） 第３粉体の製造
工程（２）で得られた第２粉体と、Ｓｉのアルコキシドを５モル％を含む溶液とを混合した。その後、第２粉体を濾過して回収し、第３粉体を得た。第３粉体は、第２粉体と、Ｓｉアルコキシドを含んでいる。

（４） ターゲットの成形
工程（３）で得られた第３粉体を型にいれて圧着して所望の形に成形することで絶縁性ターゲット材料を得た。具体的には、第３粉体を型に入れ、真空ホットプレス法で成形した。成形は、４００ないし５００℃で行った。このようにして本実施例１の絶縁性ターゲット材料を得た。

ついで、実施例１の絶縁性ターゲット材料を用いて、ＲＦスパッタ法によって基体上に膜厚８０ｎｍの絶縁性複合酸化物膜（ＰＺＴＮ膜）を形成した。基体としては、シリコン基板上に、ＺｒＯ_２膜、ＴｉＯ_Ｘ膜、Ｐｔ膜、ＬａＮｉＯ_３膜を順次積層したものを用いた。ＲＦスパッタ法の条件は、基体温度が５００℃、パワーが１．４ｋＷ、基体−ターゲット間距離が７０ｍｍ、ガス比がＡｒ／Ｏ_２＝５／１〜１０／１であった。

実施例１のＰＺＴＮ膜について、Ｘ線解析を行った。その結果を図７に示す。また、実施例１のＰＺＴＮ膜上にＰｔ膜を形成してヒステリシスを求めた。その結果を図８に示す。

図７から、実施例１のＰＺＴＮ膜は、（１００）の単一配向であることが確認された。また、図８から、実施例１のＰＺＴＮ膜は、強誘電性のヒステリシスを有することが確認された。ＰＺＴＮ膜はＬａＮｉＯ_３膜の配向を反映して、（１００）配向でエピタキシャル成長したものであった。

６．デバイス
本発明のデバイスは、基体と、前記基体の上方に形成された、本発明の絶縁性複合酸化物膜と、を含む。また、本発明のデバイスは、本発明の絶縁性複合酸化物膜を有する部品、およびこの部品を有する電子機器を含む。以下に、本発明のデバイスの例を記載する。

６．１．半導体素子
次に、本発明の絶縁性複合酸化物膜を含む半導体素子について説明する。本実施形態では、半導体素子の一例である強誘電体キャパシタを含む強誘電体メモリ装置を例に挙げて説明する。

図９（Ａ）および図９（Ｂ）は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を強誘電体膜として用いた強誘電体メモリ装置１０００を模式的に示す図である。なお、図９（Ａ）は、強誘電体メモリ装置１０００の平面的形状を示すものであり、図９（Ｂ）は、図９（Ａ）におけるＩ−Ｉ断面を示すものである。

強誘電体メモリ装置１０００は、図９（Ａ）に示すように、メモリセルアレイ２００と、周辺回路部３００とを有する。そして、メモリセルアレイ２００と周辺回路部３００とは、異なる層に形成されている。また、周辺回路部３００は、メモリセルアレイ２００に対して半導体基板４００上の異なる領域に配置されている。なお、周辺回路部３００の具体例としては、Ｙゲート、センスアンプ、入出力バッファ、Ｘアドレスデコーダ、Ｙアドレスデコーダ、又はアドレスバッファを挙げることができる。

メモリセルアレイ２００は、行選択のための下部電極２１０（ワード線）と、列選択のための上部電極２２０（ビット線）とが交叉するように配列されている。また、下部電極２１０および上部電極２２０は、複数のライン状の信号電極から成るストライプ形状を有する。なお、信号電極は、下部電極２１０がビット線、上部電極２２０がワード線となるように形成することができる。

そして、図９（Ｂ）に示すように、下部電極２１０と上部電極２２０との間には、強誘電体膜２１５が配置されている。メモリセルアレイ２００では、この下部電極２１０と上部電極２２０との交叉する領域において、強誘電体キャパシタ２３０として機能するメモリセルが構成されている。強誘電体膜２１５は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を用いて形成されたものである。なお、強誘電体膜２１５は、少なくとも下部電極２１０と上部電極２２０との交叉する領域の間に配置されていればよい。

さらに、強誘電体メモリ装置１０００は、下部電極２１０、強誘電体膜２１５、および上部電極２２０を覆うように、第２の層間絶縁膜４３０が形成されている。さらに、配線層４５０、４６０を覆うように第２の層間絶縁膜４３０の上に絶縁性の保護層４４０が形成されている。

周辺回路部３００は、図９（Ａ）に示すように、前記メモリセルアレイ２００に対して選択的に情報の書き込み若しくは読出しを行うための各種回路を含み、例えば、下部電極２１０を選択的に制御するための第１の駆動回路３１０と、上部電極２２０を選択的に制御するための第２の駆動回路３２０と、その他にセンスアンプなどの信号検出回路（図示省略）とを含んで構成される。

また、周辺回路部３００は、図９（Ｂ）に示すように、半導体基板４００上に形成されたＭＯＳトランジスタ３３０を含む。ＭＯＳトランジスタ３３０は、ゲート絶縁膜３３２、ゲート電極３３４、およびソース／ドレイン領域３３６を有する。各ＭＯＳトランジスタ３３０間は、素子分離領域４１０によって分離されている。このＭＯＳトランジスタ３３０が形成された半導体基板４００上には、第１の層間絶縁膜４２０が形成されている。そして、周辺回路部３００とメモリセルアレイ２００とは、配線層５１によって電気的に接続されている。

次に、強誘電体メモリ装置１０００における書き込み、読出し動作の一例について述べる。

まず、読出し動作においては、選択されたメモリセルのキャパシタに読み出し電圧が印加される。これは、同時に‘０’の書き込み動作を兼ねている。このとき、選択されたビット線を流れる電流又はビット線をハイインピーダンスにしたときの電位をセンスアンプにて読み出す。そして、非選択のメモリセルのキャパシタには、読み出し時のクロストークを防ぐため、所定の電圧が印加される。

書き込み動作においては、‘１’の書き込みの場合は、選択されたメモリセルのキャパシタに分極状態を反転させる書き込み電圧が印加される。‘０’の書き込みの場合は、選択されたメモリセルのキャパシタに分極状態を反転させない書き込み電圧が印加され、読み出し動作時に書き込まれた‘０’状態を保持する。このとき、非選択のメモリセルのキャパシタには書き込み時のクロストークを防ぐために、所定の電圧が印加される。

この強誘電体メモリ装置１０００において、強誘電体キャパシタ２３０は、低温で結晶化が可能な強誘電体膜２１５を有する。そのため、周辺回路部３００を構成するＭＯＳトランジスタ３３０などを劣化させることなく、強誘電体メモリ１０００装置を製造することができるという利点を有する。また、この強誘電体キャパシタ２３０は、良好なヒステリシス特性を有するため、信頼性の高い強誘電体メモリ装置１０００を提供することができる。

図１０には、半導体装置の他の例として１Ｔ１Ｃ型強誘電体メモリ装置５００の構造図を示す。図１１は、強誘電体メモリ装置５００の等価回路図である。

強誘電体メモリ装置５００は、図１０に示すように、下部電極５０１、プレート線に接続される上部電極５０２、および上述の実施形態の強誘電体膜５０３からなるキャパシタ５０４(１Ｃ)と、ソース／ドレイン電極の一方がデータ線５０５に接続され、ワード線に接続されるゲート電極５０６を有するスイッチ用のトランジスタ素子５０７(１Ｔ)からなるＤＲＡＭに良く似た構造のメモリ素子である。１Ｔ１Ｃ型のメモリは、書き込みおよび読み出しが１００ｎｓ以下と高速で行うことができ、かつ書き込んだデータは不揮発であるため、ＳＲＡＭの置き換え等に有望である。

本実施形態の半導体装置によれば、上記実施形態の原料溶液を用いて形成されているため、低温で半導体膜を結晶化することができ、ＭＯＳトランジスタなどの半導体素子との混載を実現することができる。本実施形態の半導体装置は、上述したものに限定されず、２Ｔ２Ｃ型強誘電体メモリ装置などにも適用できる。

６．２．圧電素子
次に、本発明の絶縁性複合酸化物膜を圧電素子に適用した例について説明する。

図１２は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を有する圧電素子１を示す断面図である。この圧電素子１は、基板２と、基板２の上に形成された下部電極３と、下部電極３の上に形成された圧電体膜４と、圧電体膜４の上に形成された上部電極５と、を含んでいる。圧電体膜４は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を用いて形成されたものである。

基板２は、たとえばシリコン基板を用いることができる。本実施形態において、基板２には、（１１０）配向の単結晶シリコン基板を用いている。なお、基板２としては、（１００）配向の単結晶シリコン基板または（１１１）配向の単結晶シリコン基板なども用いることができる。また、基板２としては、シリコン基板の表面に、熱酸化膜または自然酸化膜などのアモルファスの酸化シリコン膜を形成したものも用いることができる。基板２は加工されることにより、後述するようにインクジェット式記録ヘッド５０においてインクキャビティー５２１を形成するものとなる（図１３参照）。

下部電極３は、圧電体膜４に電圧を印加するための一方の電極である。下部電極３は、たとえば、圧電体膜４と同じ平面形状に形成されることができる。なお、後述するインクジェット式記録ヘッド５０（図１３参照）に複数の圧電素子１が形成される場合、下部電極３は、各圧電素子１に共通の電極として機能するように形成されることもできる。下部電極３の膜厚は、たとえば１００ｎｍ〜２００ｎｍ程度に形成されている。

圧電体膜４は、ペロブスカイト型構造を有することができる。

６．３．インクジェット式記録ヘッドおよびインクジェットプリンタ
次に、上述の圧電素子が圧電アクチュエータとして機能しているインクジェット式記録ヘッドおよびこのインクジェット式記録ヘッドを有するインクジェットプリンタについて説明する。以下の説明では、インクジェット式記録ヘッドについて説明した後に、インクジェットプリンタについて説明する。図１３は、本実施形態に係るインクジェット式記録ヘッドの概略構成を示す側断面図であり、図１４は、このインクジェット式記録ヘッドの分解斜視図であり、通常使用される状態とは上下逆に示したものである。なお、図１５には、本実施形態に係るインクジェット式記録ヘッドを有するインクジェットプリンタ７００を示す。

６．３．１．インクジェット式記録ヘッド
図１３に示すように、インクジェット式記録ヘッド５０は、ヘッド本体（基体）５７と、ヘッド本体５７上に形成される圧電部５４と、を含む。圧電部５４には図２１に示す圧電素子１が設けられ、圧電素子１は、下部電極３、圧電体膜（強誘電体膜）４および上部電極５が順に積層して構成されている。圧電体膜４は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を用いて形成された膜である。インクジェット式記録ヘッドにおいて、圧電部５４は、圧電アクチュエータとして機能する。

インクジェット式記録ヘッド５０は、ノズル板５１と、インク室基板５２と、弾性膜５５と、弾性膜５５に接合された圧電部５４と、を含み、これらが筐体５６に収納されて構成されている。なお、このインクジェット式記録ヘッド５０は、オンデマンド形のピエゾジェット式ヘッドを構成している。

ノズル板５１は、例えばステンレス製の圧延プレート等で構成されたもので、インク滴を吐出するための多数のノズル５１１を一列に形成したものである。これらノズル５１１間のピッチは、印刷精度に応じて適宜に設定されている。

ノズル板５１には、インク室基板５２が固着（固定）されている。インク室基板５２は、ノズル板５１、側壁（隔壁）５２２、および弾性膜５５によって、複数のキャビティ（インクキャビティ）５２１と、リザーバ５２３と、供給口５２４と、を区画形成したものである。リザーバ５２３は、インクカートリッジ（図示しない）から供給されるインクを一時的に貯留する。供給口５２４によって、リザーバ５２３から各キャビティ５２１にインクが供給される。

キャビティ５２１は、図１３および図１４に示すように、各ノズル５１１に対応して配設されている。キャビティ５２１は、弾性膜５５の振動によってそれぞれ容積可変になっている。キャビティ５２１は、この容積変化によってインクを吐出するよう構成されている。

インク室基板５２を得るための母材としては、（１１０）配向のシリコン単結晶基板が用いられている。この（１１０）配向のシリコン単結晶基板は、異方性エッチングに適しているのでインク室基板５２を、容易にかつ確実に形成することができる。なお、このようなシリコン単結晶基板は、弾性膜５５の形成面が（１１０）面となるようにして用いられている。

インク室基板５２のノズル板５１と反対の側には弾性膜５５が配設されている。さらに弾性膜５５のインク室基板５２と反対の側には複数の圧電部５４が設けられている。弾性膜５５の所定位置には、図１４に示すように、弾性膜５５の厚さ方向に貫通して連通孔５３１が形成されている。連通孔５３１により、インクカートリッジからリザーバ５２３へのインクの供給がなされる。

各圧電素部は、圧電素子駆動回路（図示しない）に電気的に接続され、圧電素子駆動回路の信号に基づいて作動（振動、変形）するよう構成されている。すなわち、各圧電部５４はそれぞれ振動源（ヘッドアクチュエータ）として機能する。弾性膜５５は、圧電部５４の振動（たわみ）によって振動し、キャビティ５２１の内部圧力を瞬間的に高めるよう機能する。

なお、上述では、インクを吐出するインクジェット式記録ヘッドを一例として説明したが、本実施形態は、圧電素子を用いた液体噴射ヘッドおよび液体噴射装置全般を対象としたものである。液体噴射ヘッドとしては、例えば、プリンタ等の画像記録装置に用いられる記録ヘッド、液晶ディスプレー等のカラーフィルタの製造に用いられる色材噴射ヘッド、有機ＥＬディスプレー、ＦＥＤ（面発光ディスプレー）等の電極形成に用いられる電極材料噴射ヘッド、バイオチップ製造に用いられる生体有機物噴射ヘッド等を挙げることができる。

６．４．表面弾性波素子
次に、本発明の絶縁性複合酸化物膜を適用した表面弾性波素子の一例について、図面を参照しながら説明する。図１６は、本実施形態に係る表面弾性波素子３００を模式的に示す断面図である。

表面弾性波素子３００は、基板１１と、基板１１上に形成された圧電体膜１２と、圧電体膜１２上に形成されたインターディジタル型電極（以下、「ＩＤＴ電極」という）１８，１９と、を含む。ＩＤＴ電極１８，１９は、所定のパターンを有する。圧電体膜１２は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を用いて構成される。

本実施形態に係る表面弾性波素子３００は、本発明に係る圧電体膜積層体を用いて、例えば以下のようにして形成される。

まず、図１６に示す圧電体膜１２上に、導電膜を形成する。次に、公知のリソグラフィー技術およびエッチング技術を用いて導電膜をパターニングすることにより、圧電体膜１２上にＩＤＴ電極１８，１９を形成する。

６．５．周波数フィルタ
次に、本発明の絶縁性複合酸化物膜を適用した周波数フィルタの一例について、図面を参照しながら説明する。図１７は、本実施形態の周波数フィルタを模式的に示す図である。

図１８に示すように、周波数フィルタは基体１４０を有する。この基体１４０としては、上述した表面弾性波素子３００と同様の積層体（図１６参照）を用いることができる。

基体１４０の上面には、ＩＤＴ電極１４１、１４２が形成されている。また、ＩＤＴ電極１４１、１４２を挟むように、基体１４０の上面には吸音部１４３、１４４が形成されている。吸音部１４３、１４４は、基体１４０の表面を伝播する表面弾性波を吸収するものである。一方のＩＤＴ電極１４１には高周波信号源１４５が接続されており、他方のＩＤＴ電極１４２には信号線が接続されている。ここで、圧電体膜は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を用いて形成することができる。

次に、前述の周波数フィルタの動作について説明する。

前記構成において、高周波信号源１４５から高周波信号が出力されると、この高周波信号はＩＤＴ電極１４１に印加され、これによって基体１４０の上面に表面弾性波が発生する。ＩＤＴ電極１４１から吸音部１４３側へ伝播した表面弾性波は、吸音部１４３で吸収されるが、ＩＤＴ電極１４２側へ伝播した表面弾性波のうち、ＩＤＴ電極１４２のピッチ等に応じて定まる特定の周波数または特定の帯域の周波数の表面弾性波は電気信号に変換されて、信号線を介して端子１４６ａ、１４６ｂに取り出される。なお、前記特定の周波数または特定の帯域の周波数以外の周波数成分は、大部分がＩＤＴ電極１４２を通過して吸音部１４４に吸収される。このようにして、本実施形態の周波数フィルタが有するＩＤＴ電極１４１に供給した電気信号のうち、特定の周波数または特定の帯域の周波数の表面弾性波のみを得ること、すなわちフィルタリングをすることができる。

６．６．発振器
次に、本発明の絶縁性複合酸化物膜を適用した発振器の一例について、図面を参照しながら説明する。図１８は、本実施形態の発振器を模式的に示す図である。

図１８に示すように、発振器は基体１５０を有する。この基体１４０としては、上述した表面弾性波素子３００と同様の積層体（図１６参照）を用いることができる。

基体１５０の上面には、ＩＤＴ電極１５１が形成されており、さらに、ＩＤＴ電極１５１を挟むように、ＩＤＴ電極１５２、１５３が形成されている。ＩＤＴ電極１５１を構成する一方の櫛歯状電極１５１ａには、高周波信号源１５４が接続されており、他方の櫛歯状電極１５１ｂには、信号線が接続されている。なお、ＩＤＴ電極１５１は、電気信号印加用電極に相当し、ＩＤＴ電極１５２、１５３は、ＩＤＴ電極１５１によって発生される表面弾性波の特定の周波数成分または特定の帯域の周波数成分を共振させる共振用電極に相当する。ここで、圧電体膜は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を用いて形成することができる。

次に、前述の発振器の動作について説明する。

前記構成において、高周波信号源１５４から高周波信号が出力されると、この高周波信号は、ＩＤＴ電極１５１の一方の櫛歯状電極１５１ａに印加され、これによって基体１５０の上面にＩＤＴ電極１５２側に伝播する表面弾性波およびＩＤＴ電極１５３側に伝播する表面弾性波が発生する。これらの表面弾性波のうちの特定の周波数成分の表面弾性波は、ＩＤＴ電極１５２およびＩＤＴ電極１５３で反射され、ＩＤＴ電極１５２とＩＤＴ電極１５３との間には定在波が発生する。この特定の周波数成分の表面弾性波がＩＤＴ電極１５２、１５３で反射を繰り返すことにより、特定の周波数成分または特定の帯域の周波数成分が共振して、振幅が増大する。この特定の周波数成分または特定の帯域の周波数成分の表面弾性波の一部は、ＩＤＴ電極１５１の他方の櫛歯状電極１５１ｂから取り出され、ＩＤＴ電極１５２とＩＤＴ電極１５３との共振周波数に応じた周波数（または、ある程度の帯域を有する周波数）の電気信号を端子１５５ａと端子１５５ｂに取り出すことができる。

図１９および図２０は、前述した発振器をＶＣＳＯ（Voltage Controlled ＳＡＷ Oscillator：電圧制御ＳＡＷ発振器）に応用した場合の一例を模式的に示す図であり、図１９は側面透視図であり、図２０は上面透視図である。

ＶＣＳＯは、金属製（アルミニウムまたはステンレススチール製）の筐体６０内部に実装されて構成されている。基板６１上には、ＩＣ（Integrated Circuit）６２および発振器６３が実装されている。この場合、ＩＣ６２は、外部の回路（不図示）から入力される電圧値に応じて、発振器６３に印加する周波数を制御する発振回路である。

発振器６３は、基体６４上に、ＩＤＴ電極６５ａ〜６５ｃが形成されており、その構成は、図１８に示す発振器とほぼ同様である。基体６４としては、前述した図１８に示す発振器と同様な積層体を用いることができる。圧電体膜は、本発明の絶縁性複合酸化物膜を用いて形成することができる。

基板６１上には、ＩＣ６２と発振器６３とを電気的に接続するための配線６６がパターニングされている。ＩＣ６２および配線６６が、例えば金線等のワイヤー線６７によって接続され、発振器６３および配線６６が金線等のワイヤー線６８によって接続されている。これにより、ＩＣ６２と発振器６３とが配線６６を介して電気的に接続されている。

図１９および図２０に示すＶＣＳＯは、例えば、図２１に示すＰＬＬ回路のＶＣＯ（Voltage Controlled Oscillator）として用いられる。図２１は、ＰＬＬ回路の基本構成を示すブロック図である。ＰＬＬ回路は、位相比較器７１、低域フィルタ７２、増幅器７３、およびＶＣＯ７４から構成されている。位相比較器７１は、入力端子７０から入力される信号の位相（または周波数）と、ＶＣＯ７４から出力される信号の位相（または周波数）とを比較し、その差に応じて値が設定される誤差電圧信号を出力するものである。低域フィルタ７２は、位相比較器７１から出力される誤差電圧信号の位置の低周波成分のみを通過させるものである。増幅器７３は、低域フィルタ７２から出力される信号を増幅するものである。ＶＣＯ７４は、入力された電圧値に応じて発振する周波数が、ある範囲で連続的に変化する発振回路である。

このような構成のもとにＰＬＬ回路は、入力端子７０から入力される位相（または周波数）と、ＶＣＯ７４から出力される信号の位相（または周波数）との差が減少するように動作し、ＶＣＯ７４から出力される信号の周波数を入力端子７０から入力される信号の周波数に同期させる。ＶＣＯ７４から出力される信号の周波数が入力端子７０から入力される信号の周波数に同期すると、その後は一定の位相差を除いて入力端子７０から入力される信号に一致し、また、入力信号の変化に追従するような信号を出力するようになる。

以前述べたように、本実施形態に係る周波数フィルタおよび発振器は、本発明に係る電気機械結合係数の大きな表面弾性波素子を有する。従って、本実施形態によれば、周波数フィルタおよび発振器の小型化を実現することが可能となる。

６．７．第１の電子機器
６．７．１．次に、本発明を適用した第７の実施形態に係る電子回路および電子機器の第１の例について、図面を参照しながら説明する。図２２は、本実施形態に係るデバイスの電気的構成を示すブロック図である。電子機器とは、例えば携帯電話機である。

電子機器３００は、電子回路３１０、送話部８０、受話部９１、入力部９４、表示部９５、およびアンテナ部８６を有する。電子回路３１０は、送信信号処理回路８１、送信ミキサ８２、送信フィルタ８３、送信電力増幅器８４、送受分波器８５、低雑音増幅器８７、受信フィルタ８８、受信ミキサ８９、受信信号処理回路９０、周波数シンセサイザ９２、および制御回路９３を有する。

電子回路３１０において、送信フィルタ８３および受信フィルタ８８として、図１７に示す周波数フィルタを用いることができる。フィルタリングする周波数（通過させる周波数）は、送信ミキサ８２から出力される信号のうちの必要となる周波数、および、受信ミキサ８９で必要となる周波数に応じて、送信フィルタ８３および受信フィルタ８８で個別に設定されている。また、周波数シンセサイザ９２内に設けられるＰＬＬ回路（図２１参照）のＶＣＯ７４として、図１８に示す発振器、または図１９および図２０に示すＶＣＳＯを用いることができる。

送話部８０は、例えば音波信号を電気信号に変換するマイクロフォン等で実現されるものである。送信信号処理回路８１は、送話部８０から出力される電気信号に対して、例えばＤ／Ａ変換処理、変調処理等の処理を施す回路である。送信ミキサ８２は、周波数シンセサイザ９２から出力される信号を用いて送信信号処理回路８１から出力される信号をミキシングするものである。送信フィルタ８３は、中間周波数（以下、「ＩＦ」と表記する）の必要となる周波数の信号のみを通過させ、不要となる周波数の信号をカットするものである。送信フィルタ８３から出力される信号は、変換回路（図示せず）によってＲＦ信号に変換される。送信電力増幅器８４は、送信フィルタ８３から出力されるＲＦ信号の電力を増幅し、送受分波器８５へ出力するものである。

送受分波器８５は、送信電力増幅器８４から出力されるＲＦ信号をアンテナ部８６へ出力し、アンテナ部８６から電波の形で送信するものである。また、送受分波器８５は、アンテナ部８６で受信した受信信号を分波して、低雑音増幅器８７へ出力するものである。低雑音増幅器８７は、送受分波器８５からの受信信号を増幅するものである。低雑音増幅器８７から出力される信号は、変換回路（図示せず）によってＩＦに変換される。

受信フィルタ８８は、変換回路（図示せず）によって変換されたＩＦの必要となる周波数の信号のみを通過させ、不要となる周波数の信号をカットするものである。受信ミキサ８９は、周波数シンセサイザ９２から出力される信号を用いて、受信フィルタ８８から出力される信号をミキシングするものである。受信信号処理回路９０は、受信ミキサ８９から出力される信号に対して、例えばＡ／Ｄ変換処理、復調処理等の処理を施す回路である。受話部９１は、例えば電気信号を音波に変換する小型スピーカ等で実現されるものである。

周波数シンセサイザ９２は、送信ミキサ８２へ供給する信号、および、受信ミキサ８９へ供給する信号を生成する回路である。周波数シンセサイザ９２は、ＰＬＬ回路を有し、このＰＬＬ回路から出力される信号を分周して新たな信号を生成することができる。制御回路９３は、送信信号処理回路８１、受信信号処理回路９０、周波数シンセサイザ９２、入力部９４、および表示部９５を制御する。表示部９５は、例えば携帯電話機の使用者に対して機器の状態を表示する。入力部９４は、例えば携帯電話機の使用者の指示を入力する。

６．７．２．第２の電子機器
次に、本発明を適用した電子回路および電子機器の第２の例について、図面を参照しながら説明する。本実施形態では、デバイスの例として、リーダライタ２０００およびそれを用いた通信システム３０００について説明する。図２３は、本実施形態に係るリーダライタ２０００を用いた通信システム３０００を示す図であり、図２４は、図２３に示す通信システム３０００の概略ブロック図である。

図２３に示すように、通信システム３０００は、リーダライタ２０００と、非接触情報媒体２２００と、を含む。リーダライタ２０００は、キャリア周波数ｆ_ｃを有する電波Ｗ（以下「キャリア」ともいう）を非接触情報媒体２２００へ送信し、または非接触情報媒体２２００から受信し、無線通信を利用して非接触情報媒体２２００と交信する。電波Ｗは任意の周波数帯のキャリア周波数ｆｃを使用することができる。図２３および図２４に示されるように、リーダライタ２０００は、本体２１０５と、本体２１０５上面に位置するアンテナ部２１１０と、本体２１０５内部に格納される制御インターフェース部２１２０と、電源回路１７２と、を含む。アンテナ部２１１０と制御インターフェース部２１２０とは、ケーブル２１８０によって電気的に接続されている。また、図示はしないが、リーダライタ２０００は、制御インターフェース部２１２０を介して、外部ホスト装置（処理装置など）に接続されている。

アンテナ部２１１０は、非接触情報媒体２２００との間で情報の通信を行う機能を有する。アンテナ部２１１０は、図２３に示すように、所定の通信領域（点線で示す領域）を有する。アンテナ部２１１０は、ループアンテナ１１２および整合回路１１４により構成される。

制御インターフェース部２１２０は、送信部１６１と、減衰振動キャンセル部（以下「キャンセル部」という）１４０と、受信部１６８と、コントローラ１６０と、を含む。

送信部１６１は、外部装置（図示せず）より送信されたデータを変調し、ループアンテナ１１２に送信する。送信部１６１は、発振回路１６２と、変調回路１６３と、駆動回路１６４と、を含む。発振回路１６２は、所定の周波数のキァリアを発生させるための回路である。発振回路１６２は、通常、水晶振動子等を用いて構成されるが、前述した本発明に係る発振器を用いることにより、通信周波数の高周波化、検出感度の向上が可能となる。変調回路１６３は、キャリアを与えられた情報に従って変調する回路である。駆動回路１６４は、変調されたキャリアを受けて電力増幅し、アンテナ部２１１０を駆動する。

キャンセル部１６５は、キャリアのＯＮ／ＯＦＦに伴い、アンテナ部２１１０のループアンテナ１１２によって発生する減衰振動を抑制する機能を有する。キャンセル部１６５は、ロジック回路１６６と、キャンセル回路１６７と、を含む。

受信部１６８は、検波部１６９と、復調回路１７０と、を含む。受信部１６８は、非接触情報媒体２２００が送信した信号を復元する。検波部１６９は、例えば、ループアンテナ１１２に流れる電流の変化を検出する。復調回路１７０は、検波部１６９で検出された変化分を復調する回路である。

コントローラ１６０は、復調した信号から情報を取り出して外部装置に転送する。電源回路１７２は、外部より電力の供給を受けて適宜電圧変換を行い、各回路に対し必要電力を供給する回路である。なお、内蔵電池を電力源とすることもできる。

非接触情報媒体２２００は、リーダライタ２０００と電磁波（電波）を用いて交信する。非接触情報媒体２２００としては、例えば、非接触ＩＣタグ、非接触ＩＣカードなどを挙げることができる。

次に、本実施形態のリーダライタ２０００を用いた通信システム３０００の動作について説明する。リーダライタ２０００から非接触情報媒体２２００にデータが送られる場合には、図示しない外部装置からのデータは、リーダライタ２０００において、コントローラ１６０で処理されて送信部１６１に送られる。送信部１６１では、発振回路１６２から一定振幅の高周波信号がキャリアとして供給されており、このキャリアが変調回路１６３により変調されて、変調高周波信号が出力される。変調回路１６３から出力される変調高周波信号は、駆動回路１６４を介してアンテナ部２１１０に供給される。これと同時に、キャンセル部１６５が、変調高周波信号のＯＦＦタイミングに同期して、所定のパルス信号を生成し、ループアンテナ１１２における減衰振動の抑制に寄与する。

非接触情報媒体２２００においては、アンテナ部１８６を介して、変調高周波信号が受信回路１８０に供給される。また、変調高周波信号は、電源回路１８２に供給されて、非接触情報媒体２２００の各部に必要な所定の電源電圧が生成される。受信回路１８０から出力されたデータは、復調されてロジック制御回路１８４に供給される。ロジック制御回路１８４は、クロック１８３の出力に基づいて動作し、供給されるデータを処理して所定のデータをメモリ１８５に書き込む。

非接触情報媒体２２００からリーダライタ２０００にデータが送られる場合は、リーダライタ２０００において、変調回路１６３からは無変調で一定振幅の高周波信号が出力される。高周波信号は、駆動回路１６４、アンテナ部２１１０のループアンテナ１１２を介して、非接触情報媒体２２００に送られる。

非接触情報媒体２２００においては、メモリ１８５から読み出されたデータがロジック制御回路１８４で処理されて、送信回路１８１に供給される。送信回路１８１では、データの‘１’、‘０’ビットに応じて、スイッチがＯＮ／ＯＦＦする。

リーダライタ２０００においては、送信回路１８１のスイッチがＯＮ／ＯＦＦすると、アンテナ部２１１０のループアンテナ１１２の負荷が変動する。このため、ループアンテナ１１２に流れる高周波電流の振幅が変動する。即ち、高周波電流は、非接触情報媒体２２００から供給されるデータによって振幅変調される。この高周波電流は、受信部１６８の検波部１６９で検出され、復調回路１７０で復調されてデータが得られる。このデータは、コントローラ１６０で処理され、外部装置などに送られる。

上記のように、本発明の実施形態について詳細に説明したが、本発明の新規事項および効果から実体的に逸脱しない多くの変形が可能であることは当業者には容易に理解できるであろう。従って、このような変形例はすべて本発明の範囲に含まれるものとする。

例えば、本発明に係る周波数フィルタ、発振器はそれぞれ、ＵＷＢシステム、携帯電話機、無線ＬＡＮ等における広帯域フィルタ、ＶＣＯに適用することができる。

また、例えば、上記実施形態においては、デバイスとして携帯電話機およびリーダライタを用いた通信システムを、電子回路として携帯電話機およびリーダライタ内に設けられる電子回路をその一例として挙げて説明した。しかしながら、本発明はこれらに限定されることなく、種々の移動体通信機器およびその内部に設けられる電子回路に適用することができる。例えば、ＢＳ（Broadcast Satellite）放送等を受信するチューナなどの据置状態で使用される通信機器およびその内部に設けられる電子回路、光ケーブル中を伝播する光信号等を用いるＨＵＢなどのデバイスおよびその内部に設けられる電子回路にも適用することができる。

なお、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、種々の変形が可能である。たとえば、本発明は、実施の形態で説明した構成と実質的に同一の構成（たとえば、機能、方法及び結果が同一の構成、あるいは目的及び効果が同一の構成）を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成の本質的でない部分を置き換えた構成を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成と同一の作用効果を奏する構成または同一の目的を達成することができる構成を含む。また、本発明は、実施の形態で説明した構成に公知技術を付加した構成を含む。

本実施形態にかかる絶縁性ターゲット材料の製造方法を示すフローチャート図。 本実施形態において、チタン酸鉛中にＳｉを添加した場合の、Ａサイトイオンのラマン振動モードの変化を示す図。 本実施形態において用いられる、鉛を含むカルボン酸を示す図。 本実施形態において用いられる、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルを示す図。 本実施形態において用いられる、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルを示す図。 本実施形態において用いられる、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルを示す図。 本実施形態において用いられる、ポリカルボン酸またはポリカルボン酸エステルを示す図。 本実施形態に係る前駆体組成物における前駆体の生成反応を示す図。 本実施形態に係る前駆体組成物における前駆体の生成反応を示す図。 実施例１の絶縁性複合酸化物膜のＸ線解析結果を示す図。 実施例１のヒステリシス特性を示す図。 （Ａ），（Ｂ）は本実施形態にかかる半導体装置を示す図。 本実施形態に係る１Ｔ１Ｃ型強誘電体メモリを模式的に示す断面図。 図１０に示す強誘電体メモリの等価回路を示す図。 本実施形態の適用例に係る圧電素子を模式的に示す断面図。 本実施形態の適用例に係るインクジェット式記録ヘッドの概略構成図。 本実施形態の適用例に係るインクジェット式記録ヘッドの分解斜視図。 本実施形態の適用例に係るインクジェットプリンタの概略構成図。 本実施形態の適用例に係る表面弾性波素子を示す断面図。 本実施形態の適用例に係る周波数フィルタを示す斜視図。 本実施形態の適用例に係る発振器を示す斜視図。 本実施形態の適用例に係る発振器をＶＣＳＯに応用した一例を示す概略図。 本実施形態の適用例に係る発振器をＶＣＳＯに応用した一例を示す概略図。 本実施形態の適用例に係るＰＬＬ回路の基本構成を示すブロック図。 本実施形態の適用例に係る電子回路の構成を示すブロック図。 本実施形態の適用例に係るリーダライタを用いた通信システムを示す図。 図２３に示す通信システムの概略ブロック図。

符号の説明

１ 圧電素子、２ 基板、３ 下部電極、４ 圧電体膜、５ 上部電極、５０ インクジェット式記録ヘッド、５２１ インクキャビティー、２１０，５０１ 下部電極、２１５，５０３ 強誘電体膜、２２０，５０２ 上部電極、２３０ 強誘電体キャパシタ、４００ 半導体基板、２００ メモリセルアレイ、３００ 周辺回路、５００，１０００ 強誘電体メモリ装置、７０ 入力端子、７１ 位相比較器、７２ 低域フィルタ、７３ 増幅器、７４ ＶＣＯ、８０ 送話部、８１ 送信信号処理回路、８２ 送信ミキサ、８３ 送信フィルタ、８４ 送信電力増幅器、８５ 送受分波器、８６ アンテナ部、８７ 低雑音増幅器、８８ 受信フィルタ、８９ 受信ミキサ、９０ 受信信号処理回路、９１ 受話部、９２ 周波数シンセサイザ、９３ 制御回路、９４ 入力部、９５ 表示部、１００ 圧電体膜積層体、１１２ ループアンテナ、１１４ 整合回路、１４０ 基体、１４１ ＩＤＴ電極、１４２ ＩＤＴ電極、１４３ 吸音部、１４４ 吸音部、１４５ 高周波信号源、１５０ 基体、１５１ ＩＤＴ電極、１５２ ＩＤＴ電極、１５３ ＩＤＴ電極、１５４ 高周波信号源、１６０ コントローラ、１６１ 送信部、１６２ 発振回路、１６３ 変調回路、１６４ 駆動回路、１６５ キャンセル部、１６６ ロジック回路、１６７ キャンセル回路、１６８ 受信部、１６９ 検波部、１７０ 復調回路、１７２ 電源回路、１８０ 受信回路、１８１ 送信回路、１８２ 電源回路、１８３ クロック、１８４ ロジック制御回路、１８５ メモリ、１８６ アンテナ部、２００ 表面弾性波素子、２５０ 発振器、３００ デバイス、３１０ 電子回路、２０００ リーダライタ、２１０５ 本体、２１１０ アンテナ部、２１２０ 制御インターフェース部、２２００ 非接触情報媒体，３０００ 通信システム

Claims (14)

1. 一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜を得るための絶縁性ターゲット材料であって、
   Ａ元素は少なくともＰｂからなり、
   Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、
   Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなる、絶縁性ターゲット材料。
2. 請求項１において、
   前記Ｂ元素は、ＺｒおよびＴｉであり、
   前記Ｃ元素は、Ｎｂである、絶縁性ターゲット材料。
3. 請求項２において、
   ０．１≦ｘ≦０．３の範囲でＮｂを含む、絶縁性ターゲット材料。
4. 請求項１ないし３のいずれかにおいて、
   さらに、０．５モル％以上のＳｉおよびＧｅの少なくとも一方を含む、絶縁性ターゲット材料。
5. 一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物膜を得るための絶縁性ターゲット材料の製造方法であって、Ａ元素は少なくともＰｂからなり、Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなり、
   一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物からなる第１粉体を形成する工程と、
   前記第１粉体と、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表される絶縁性複合酸化物を形成するための前駆体を含む第１前駆体組成物とを共存させて、水熱合成法によって、前記第１粉体の粒子の周りに絶縁性複合酸化物を成長させて第２粉体を形成する工程と、を含む、絶縁性ターゲット材料の製造方法。
6. 請求項５において、
   前記第１前駆体組成物は、少なくとも前記Ｂ元素および前記Ｃ元素を含み、かつ一部にエステル結合を有する前駆体を含む、絶縁性ターゲット材料の製造方法。
7. 請求項５および６のいずれかにおいて、
   前記前駆体は、さらに、ＳｉおよびＧｅの少なくとも一方を含む、絶縁性ターゲット材料の製造方法。
8. 請求項５ないし７のいずれかにおいて、
   前記第１前駆体組成物は、前記前駆体が塩基性溶媒に溶解された、絶縁性ターゲット材料の製造方法。
9. 請求項５ないし８のいずれかにおいて、
   前記第１粉体は、第２前駆体組成物を加熱下で噴霧することによって形成され、該第２前駆体組成物は、少なくとも前記Ｂ元素および前記Ｃ元素を含み、かつ一部にエステル結合を有する前駆体を含む、絶縁性ターゲット材料の製造方法。
10. 請求項５ないし９のいずれかにおいて、
    前記第２粉体と、Ｓｉ原料およびＧｅ原料の少なくとも一方を含む溶液と、を混合した後、前記第２粉体を回収して第３粉体を得る工程と、
    前記第３粉体を圧着して成形する工程と、
    をさらに含む、絶縁性ターゲット材料の製造方法。
11. 請求項１０において、
    前記溶液は、前記Ｓｉ原料および前記Ｇｅ原料の少なくとも一方を、２ないし１０モル％含む、絶縁性ターゲット材料。
12. 請求項１ないし４のいずれかに記載の絶縁性ターゲット材料を用いて、ＲＦスパッタ法によって形成された絶縁性複合酸化物膜であって、一般式ＡＢ_１−ｘＣ_ｘＯ_３で表され、かつ、ＳｉおよびＧｅの少なくとも一方を含む、絶縁性複合酸化物膜。
13. 基体と、
    前記基体の上方に形成された、請求項１２に記載の絶縁性複合酸化物膜と、
    を含む、デバイス。
14. Ａ元素、Ｂ元素およびＣ元素を含む絶縁性ターゲット材料であって、
    前記Ａ元素は少なくともＰｂからなり、
    前記Ｂ元素はＺｒ、Ｔｉ、Ｖ、ＷおよびＨｆの少なくとも一つからなり、
    前記Ｃ元素は、ＮｂおよびＴａの少なくとも一つからなる、絶縁性ターゲット材料。