JP2007024567A - 水素センサ,燃料電池およびそれらを備える車輌 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ボールSAWデバイス(球状弾性表面波素子)を水素検出部とする水素センサであり、SAW(弾性表面波)の伝搬経路である円環状表面には、セラミック−金属コンポジット材料,イットリウムなどの希土類金属とその水素化物から選択される水素選択性の良好な材料からなる膜が形成されており、上記素子を伝搬するSAWを解析することで、水素検出部が置かれていた環境の水素濃度を評価する。
【選択図】図4
Description
燃料電池は、外部より燃料(還元剤)と酸素または空気(酸化剤)を連続的に供給し、電気化学的に反応させて電気エネルギーを取り出す装置であり、その作動温度,使用燃料の種類,用途等で分類することもあるが、最近では、主に使用される電解質の種類によって、固体高分子型(PEFC),りん酸型(PAFC),溶融炭酸塩型(MCFC),固体酸化物型(SOFC),アルカリ型(AFC)などに分類されるのが一般的である。
中でも、低温作動,高出力密度等の利点により、自動車用動力源や家庭用コージェネレーション(熱と電気を同時に供給することができる熱電併給システム)として固体高分子型燃料電池(PEFC)に対する期待が高まっている。
一般的に、実際に燃料電池に供給する水素量は、未反応水素量を考慮して、理論値より多めに設定されており、排気(水蒸気や二酸化炭素等)と共に未反応の水素が放出されてしまっているのが現状である。
水素センサの一例として、水素の熱伝導率が他のガスに比べて極めて大きいことを利用し、発熱素子の温度変化で水素濃度を検出する原理のものが提案されていた。
例えば、空気中で熱平衡に達した発熱素子に水素が到達すると、素子から奪われる熱量が変化し熱平衡が崩れるため、素子の温度が水素濃度に応じて変化する。
この温度変化を温度検出素子で電気的に検出するタイプの水素センサである。
上記タイプの水素センサの原理は、ガスの物理的性質のみに依存するため、化学反応を利用する他方式の水素センサに比べ、本質的には水素選択性が良いという特長がある。
白金は、金属の中では比抵抗が高い方なので、電流を流すと自己発熱し、さらに、抵抗温度係数も金属の中では大きい方なので、水素濃度に応じた温度変化を抵抗値変化として検出できる。
そこで、水素センサに応用する際は、温度変化を大きくするために、白金に表面積の大きい部材(例えば、多孔質アルミナ)を取り付けた検出素子構成のものが考案されており、これを用いたハンディタイプの水素漏洩検知機が市販されている。
従って、この水素センサの応答性は遅い。
実際に検出素子のみの応答性を評価すると、毎分500ccの流量の水素混入空気に切りかえると、出力が安定するまで3分程度かかっていた。
このため、この水素漏洩検知機では検出素子までできるだけ早くガスを到達させるための吸引ポンプを内蔵しており、これにより素早く水素漏洩を検知する構成としていた。
半導体ガス・センサーは,他の方式のガス・センサーと比較して,感度,応答速度,寿命,メンテナンス性,価格,他の電子回路との集積,消費電力の面で優位性がある、とされている。
一般的に半導体ガス・センサーでは、半導体の性質を持つ酸化スズ(SnO2)を用いた感ガス体とヒーターを同じ基板上に形成した構造を採っている。
使用時には、対象ガス検出に適した温度で加熱する。
そして、感ガス体表面に吸着した酸素と一酸化炭素,メタン,プロパン,水素,アルコールなどの還元性ガスの間で酸化反応が生じることによって、スズ半導体の抵抗値が変化する原理を利用している。
上記2タイプとは全く異なる原理で作動する光検知式水素センサは、素子の光透過率・反射率変化を利用して、光学的手法により水素の検知を行なうタイプである。
この方式では、室温作動が期待されることから、水素の安全検知が実現できる可能性がある。
水素選択性が顕著な材料としては、Pd/Ni合金,Pd/Ag合金が代表的であり、他にイットリウムなどの希土類金属とその水素化物が例示される。
本発明では、Pd(パラジウム)やPd合金の使用を積極的に除外するものではない。
Range(検出可能な水素濃度)は、0.1〜10%であり、
Environment(使用環境:温度)は、−30〜80℃であり、
Response time(応答速度)は、1秒未満であり、
Accuracy(要求精度)は、5%であり、
Gas environment(使用環境:設置箇所)は、湿度10〜98%の空気中
である。
Range(検出可能な水素濃度)は、1〜100%であり、
Environment(使用環境:温度)は、70〜150℃であり、
Response time(応答速度)は、0.1〜1秒であり、
Accuracy(要求精度)は、1〜10%であり、
Gas environment(使用環境:設置箇所)は、10〜30モル%溶液中
である。
請求項1による水素センサは、
測定対象ガスが流通するガス流路に設置され前記測定対象ガス中の水素濃度を測定する水素センサであり、
前記水素センサは、
少なくとも球面の一部で形成されていて円環状に連続している円環状表面を有しており、単結晶あるいは圧電性結晶材料で形成されている基材を水素検出部とし、
前記基材と、前記円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波を励起する弾性表面波励起手段との組み合わせにより構成される弾性表面波素子を備えており、
前記弾性表面波励起手段は、セラミック−金属コンポジット材料,希土類金属とその水素化物,イットリウム化合物から選択される材料からなる膜が表面に形成された前記円環状表面に沿って、前記基材から離間した状態で対向して設けられ、高周波電源に接続されるすだれ状電極を含んでおり、
前記弾性表面波素子を備える電気信号処理装置は、
前記弾性表面波励起手段への所定の電気信号の入力に応じて、前記弾性表面波励起手段が前記円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波を励起せしめる入力部と、
この円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波を検出する検出手段と、
前記検出手段により検出された弾性表面波に応じた電気信号を出力する出力部
とを備えており、
前記電気信号処理装置により出力された電気信号の周波数,前記電気信号の強度,前記電気信号の位相,および前記電気信号処理装置に電気信号が入力されてから前記電気信号処理装置により電気信号が出力されるまでの時間,のうちの少なくとも1つに基づいて、前記基材に付着した水素の量に応じて前記基材が置かれていた環境の水素濃度を評価する処理部をさらに備えていることを特徴とする。
基材が単結晶またはLiNbO3あるいはLiTaO3などの圧電体(以後、これらを、「圧電性結晶」と称する。)で形成されているか、又はすだれ状電極と基板の間には圧電体が設けられており、一方のすだれ状電極に高周波電圧を供給することにより、電極の並んでいる方向に弾性表面波を励起させる。他方のすだれ状電極はこの弾性表面波の伝搬方向に配置されていてこの弾性表面波を受信する。
1)伝搬速度が数千m/sであり、波長は周波数1GHzで、電磁波は30cmであるのに対して、弾性表面波は4μmと短いので、素子の小型化(1mm角以下)が可能。
2)表面付近にエネルギーのほぼ90%が集中しているため、表面から波の発生・検出及び伝搬途中での光等との自由なアクセスが可能。
3)固定化デバイスであるため無調整であり信頼性に優れている。
4)製造技術にLSIと同じフォトリソグラフィ技術が適用できるため量産化が容易。
特許文献1,2は、球形状の弾性表面波素子(以下、ボールSAWデバイスや球状弾性表面波素子と称する。)を開示している。
ボールSAWデバイスの基体は、弾性表面波が励起可能であり励起された弾性表面波を伝搬させることが可能な球形状の表面を有している。
ボールSAWデバイスにおける電気音響変換素子は、基体の球形状の表面において円環状に連続している所定の幅を有した帯域に配置されており、前記表面に励起した弾性表面波を前記帯域が連続している方向に沿い伝搬させ繰り返し周回させるよう構成される。
また、ボールSAWデバイスでは、電気音響変換素子を基体の表面に直接形成しなくとも、電気音響変換素子と基体とを近接した状態で離間させて配置した場合でも、SAWの励起や伝搬といった上記現象が同様に発生することが確認されている。
弾性表面波素子は単結晶の水晶で形成されている球状の基材210を有している。
基材210は石英ガラスで形成されている基台221に保持されている。
基台221には基材210の球面の一部に適合する凹部222が設けられている。
凹部222は基材210を透視して示されている。
基材210は凹部222に嵌合している。
本実施形態では、基材210の半径及び凹部222の曲率半径は共に5mmである。
すだれ状電極223は弾性表面波励起手段として用いられている。
基材210とすだれ状電極223は弾性表面波素子を構成している。
すだれ状電極223は基台221の表面に積層された厚さ500Åのクロムの層と、クロムの層の上に積層された厚さ1500Åの金の層とを有している。
これらの層は熱蒸着により形成され、その後フォトリソグラフィーによりすだれ状のパターンが形成されるようにパターニングされている。
すだれ状電極223はその他の形成方法により形成されても良い。
例えば、導電性の箔を櫛形に切り抜きこれを凹部222に貼り付けても良い。
また、印刷,スパッタリング,ゾルゲル法等を用いても良い。
このように弾性表面波を励起するとともに、すだれ状電極223は、円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波がこのすだれ状電極に入射した時にこの弾性表面波に応じた電気信号を発生する。
インピーダンスマッチング回路224はすだれ状電極223に設けられた入出力用電極220a,220bに接続されている。
入出力用電極220a,220bは、すだれ状電極223に所定の電気信号を入力すると共に、すだれ状電極223により発生された電気信号を出力する。
入出力用電極220a,220bは入出力部として用いられている。
すだれ状電極223に入力される電気信号は発信器226により発生され、すだれ状電極223により発生された電気信号はディジタルオシロスコープ228に入力される。
基材210とすだれ状電極223と入出力用電極220a,220bとは電気信号処理装置を構成している。
本実施形態では、電気信号処理装置は、周波数が15.1MHzの狭帯域周波数フィルタを形成する。
基材210は、経路aに沿って櫛形電極223の電極片が並ぶように凹部222に対して位置決めされている。
経路aはZ軸を地軸としたときの赤道である。
入力用電極220a,220bと検出用のすだれ状電極と出力用電極とは電気信号処理装置を構成している。
上述したように、ボールSAWデバイスについて水素センサに特化した用途で、素子に水素選択性(水素だけの影響による検出を、分離あるいは独立して可能)が要求される場合、素子を構成する材料としてイットリウム化合物は有効であり、円環状表面111に水素が付着・接触した場合に、弾性表面波の伝搬状態の変化が顕著に表れるためである。
本実施形態では、イットリウム化合物層を成膜しているが、セラミック−金属コンポジット材料,イットリウム以外の希土類金属とその水素化物に置き換えても有効である。
すだれ状電極223に電圧を印加すると、すだれ状電極223は電界を発生する。
この電界は、樹脂薄膜を通過し、凹部222に対向している基材210の表面に印加される。
これに対して、基台に凹部が設けられておらず、平板状の基台にすだれ状電極が形成され、これらが基材210に対向している場合は、電界は基材210の表面の比較的狭い領域にしか印加されない。
円環状表面211は経路aに沿って延びている。
すだれ状電極223の近傍での円環状表面211の幅はすだれ状電極223の重なり幅とほぼ等しい。
これにより、すだれ状電極223が円環状表面211から離間しているので、励起された弾性表面波はすだれ状電極223等により反射されたり散乱されたりしない。
すだれ状電極223と円環状表面211との間隔は電極周期の1/4以下が望ましい。
本実施形態では、この間隔は約10μmであり、電極周期は0.209mmである。
雑音信号が非常に小さく、10回まで周回することが確認できた。
入出力用電極220a,220bから出力された電気信号をディジタルオシロスコープ228で捉え、電気信号の周波数分析を行ったところ、15MHzの周波数成分のみが観測され、10MHzの周波数成分は除去されることが確認された。
水素センサは、図2に示す弾性表面波素子を有する電気信号処理装置を用いている。
ここでは、基材210が置かれていた環境の水素濃度を評価しようとしている。
基材210は、基台221に着脱可能に保持される。
基材210の表面には、水素と反応して変性するイットリウム化合物からなる反応膜が形成されている。
先ず、基材210を、水素濃度を評価したい環境に置く。
このとき、反応が起こり、水素濃度に応じて反応膜が変性する。
この後、基材210を基台221に保持させ、弾性表面波の周波数や速度を処理部に入力する。
反応膜の硬度に応じて弾性表面波の周波数や速度は決まる。
処理部はこれを利用して水素濃度を評価することができる。
即ち、基材210が置かれていた環境の水素濃度を評価できる。
しかしながら、本発明はこのような構成に限定されない。
例えば、高周波電源の代わりに、高周波の電波を受信するアンテナを入力用電極220a,220bに接続しても良い。
アンテナに高周波の電波が受信されると、高周波電源が接続されていた場合と同様に、すだれ状電極223に電界が発生し、弾性表面波が励起される。
すだれ状電極223は、電界が発生したとき、特定の周波数をもつ弾性表面波のみが励起されるように形成されている。
すだれ状電極の形状によって特徴づけられた周波数成分のみが励起される。
この弾性表面波に応じた電気信号が出力用電極から出力される。
燃料タンクにチャージされる燃料ガスとして、メタノール等の改質ガスの使用が有望であるが、より効率等を向上させる為に、改質ガス中の水素を直接検知できるセンサが必要になっているため、同図では上記構成を採用しているが、燃料タンクと改質機構を用いずに水素タンクに直接水素をチャージする構成の場合には、水素タンクから燃料電池本体に至る経路での水素を検知するセンサが必要である。
この場合、水素漏洩を検出するためのセンサは、内側タンク外の外側タンク内の空間に配置することが好適である。
本発明による水素センサは、気体中での水素もれを濃度検出するだけでなく、液体中での使用も可能であり、燃料電池システム内での液中における使用も可能である。
211 円環状表面
220a,220b 入力用電極
221 基台
222 凹部
223 すだれ状電極
Claims (5)
- 測定対象ガスが流通するガス流路に設置され前記測定対象ガス中の水素濃度を測定する水素センサであり、
前記水素センサは、
少なくとも球面の一部で形成されていて円環状に連続している円環状表面を有しており、単結晶あるいは圧電性結晶材料で形成されている基材を水素検出部とし、
前記基材と、前記円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波を励起する弾性表面波励起手段との組み合わせにより構成される弾性表面波素子を備えており、
前記弾性表面波励起手段は、セラミック−金属コンポジット材料,希土類金属とその水素化物,イットリウム化合物から選択される材料からなる膜が表面に形成された前記円環状表面に沿って、前記基材から離間した状態で対向して設けられ、高周波電源に接続されるすだれ状電極を含んでおり、
前記弾性表面波素子を備える電気信号処理装置は、
前記弾性表面波励起手段への所定の電気信号の入力に応じて、前記弾性表面波励起手段が前記円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波を励起せしめる入力部と、
この円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波を検出する検出手段と、
前記検出手段により検出された弾性表面波に応じた電気信号を出力する出力部
とを備えており、
前記電気信号処理装置により出力された電気信号の周波数,前記電気信号の強度,前記電気信号の位相,および前記電気信号処理装置に電気信号が入力されてから前記電気信号処理装置により電気信号が出力されるまでの時間,のうちの少なくとも1つに基づいて、前記基材に付着した水素の量に応じて前記基材が置かれていた環境の水素濃度を評価する処理部をさらに備えていることを特徴とする水素センサ。 - 請求項1記載の水素センサを内部に配置した構成の燃料電池。
- 請求項2記載の燃料電池を搭載してなる車輌であって、
車輌本体に、乗車空間,水素タンク収納空間,少なくともモーターと燃料電池から構成される駆動装置の収納空間を、乗車空間は他の空間と分離するように隔絶して設けておき、
少なくともそれらの1つの空間に請求項1記載の水素センサを設けてなる車輌。 - 請求項3記載の車輌において、
水素タンク収納空間には、燃料タンクおよび改質機構をさらに備える構成であり、前記改質機構から水素タンクに至る経路に請求項1記載の水素センサを設けてなる車輌。 - 駆動装置として、少なくともモーターと請求項2記載の燃料電池から構成される電気的駆動装置以外に、内燃機関を利用した他の駆動装置を具備する請求項3または4に記載の車輌。
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