JP2007018855A - 燃料電池スタック構造体 - Google Patents

Abstract

【課題】出力密度の向上を実現することができると共に、熱容量を低減して起動性の向上をも実現することが可能である燃料電池スタック構造体を提供する。
【解決手段】円形薄板状のセパレータ１１と、単セル１２を保持し且つその縁部をセパレータ１１の縁部に接合させた円形薄板状のセル板１３と、セパレータ１１及びセル板１３の各中心部間に位置してそのアノードガス導入流路１４ａ及びアノードガス排出流路１４ｂを介してセパレータ１１及びセル板１３の間に形成される空間内に対するアノードガスの供給排出を行う中央流路部品１４を具備した固体電解質型燃料電池１０を複数積層して成る積層体２を備えていて、この積層体２を一枚の皿ばね３とともに断熱容器４内に収容して、この断熱容器４に固定する断熱蓋６により積層体２を固体電解質型燃料電池１０の積層方向に加圧する。
【選択図】 図１

Description

本発明は、複数の固体電解質型燃料電池を積層して成る積層体を備えた燃料電池スタック構造体に関するものである。

従来、上記したような燃料電池スタック構造体としては、例えば、固体電解質型燃料電池を積層して成る積層体をフランジによって挟み込み、これらのフランジを貫通する複数本のボルトで積層体の両端に位置する一対のエンドプレートの周囲をボルト締めすることによりこの積層体を両側から加圧して、集電及びガスシールを行うようにした従来周知の燃料電池スタック構造体があるほか、特許文献１や特許文献２に示す燃料電池スタック構造体があった。
ＵＳＰ６３４４２９０ 特開２００４−２０７０２８

ところが、上記したような燃料電池スタック構造体において、フランジを貫通する複数本のボルトで一対のエンドプレートの周囲をボルト締めすることで積層体を両側から加圧するようにしていることから、ボルトの締結力に耐える強固なフランジが必要となる関係上、エンドプレートの重量や体積などが大きくなってしまい、単位重量当たりの発電出力密度や単位体積当たりの発電出力密度を高くすることができず、加えて、熱容量が大きくなる分だけ起動性が低下してしまい、車載用途としては好ましくないという問題があり、これらの問題を解決することが従来の課題となっていた。

本発明は、上記した従来の課題に着目してなされたもので、出力密度の向上を実現することができると共に、熱容量を低減して起動性の向上をも実現することが可能である燃料電池スタック構造体を提供することを目的としている。

本発明の燃料電池スタック構造体は、中心部にガス流路を有する薄板状のセパレータと、単セルを保持していると共に中心部にガス流路を有し且つその縁部をセパレータの縁部に接合させた薄板状のセル板と、セパレータ及びセル板の各中心部間に位置してセパレータ及びセル板の間に形成される空間内に対するガス供給及びガス排出を行う中央流路部品を具備した固体電解質型燃料電池を複数積層して成る積層体を備え、この積層体を弾性体とともに断熱容器内に収容して、この断熱容器に固定する断熱蓋により積層体を固体電解質型燃料電池の積層方向に加圧する構成としたことを特徴としており、この燃料電池スタック構造体の構成を前述した従来の課題を解決するための手段としている。

本発明の燃料電池スタック構造体において、固体電解質型燃料電池のセパレータ及びセル板がいずれも薄板状を成しているのに加えて、従来必要であった強固なフランジなどを用いなくても済むので、熱容量が小さくなって、出力密度が向上すると共に起動性が高まることとなる。

そして、本発明の燃料電池スタック構造体では、断熱蓋で閉塞される断熱容器内に積層体を弾性体とともに収容して、弾性体により積層体を固体電解質型燃料電池の積層方向に加圧するようにしているので、積層体の積層状態及び重なり合う固体電解質型燃料電池間のシール性（層間シール性）が良好に保たれることとなり、加えて、弾性体の弾性により耐振性に優れたものとなり、その結果、特に車載用に適したものとなる。

本発明の燃料電池スタック構造体によれば、上記した構成としているので、熱容量の低減を実現して、出力密度を向上させることが可能であると共に、起動性を高めることができ、特に車載用として好適なものとすることが可能であるという非常に優れた効果がもたらされる。

本発明の燃料電池スタック構造体において、起動性や積層密度を向上させて車載用として好適なものとするうえで、固体電解質型燃料電池のセパレータ及びセル板には、板厚が０．０５〜０．５ｍｍのＮｉ又はＦｅを主成分とする合金材料を用いることが望ましく、この際、セルに負荷される応力でセルが破壊するのを阻止するために、セパレータ及びセル板に用いる合金材料の熱膨張率をセルの熱膨張率とほぼ一致させて、セルに負荷される応力を緩和するように成すことが望ましい。

また、本発明の燃料電池スタック構造体において、固体電解質型燃料電池のセパレータとセル板との間及び互いに重なり合う固体電解質型燃料電池の間（層間）には、メッシュや不織布や発泡金属などから成る集電体を配置するが、その材料としてＮｉ，Ｆｅ，Ｃｒなどを主成分とする合金や、Ｐｔ，Ａｇ，Ｎｉの単体を用いることができるほか、これらの材料にＰｔ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｒ，Ａｌなどのコーティングを施したものを用いることができる。

例えば、高温下（８００℃程度）においても弾性力を失わないインコネル７５０などの合金を用いることが望ましく、このように、集電体にインコネル７５０などの合金を採用した場合には、この集電体の弾性力によってセパレータとセル板のセルと間の接触性が確実に保たれることとなり、その結果、セパレータとセルと間の接触抵抗を低く抑え得ることとなる。この際、アノード側及びカソード側にそれぞれ挿入する集電体は、挿入時に同程度の弾性率を有しているものとすることが望ましい。

さらに、本発明の燃料電池スタック構造体において、互いに重なり合う固体電解質型燃料電池同士の接合には、セラミックス接着剤やガラス接着剤を用いることができ、このようにセラミックス接着剤やガラス接着剤を用いることで、層間の絶縁性及びガスシール性を確保し得ることとなる。

さらにまた、本発明の燃料電池スタック構造体において、積層体を収容する断熱容器及びこれを閉塞する断熱蓋には、ＳＵＳ３０６などの金属製薄板で二重構造体を形成してその二重構造部分を真空引きした真空断熱容器（真空断熱蓋）や、二重構造部分にグラスウールなどの繊維体や多孔質セラミックスなどの低熱伝導材料を充填した断熱容器（断熱蓋）を用いることができる。

さらにまた、本発明の燃料電池スタック構造体において、積層体とともに断熱容器内に収容する少なくとも一枚の皿ばねを弾性体とした構成とすることが可能であり、この場合、皿ばねの材料としては、Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｒなどを主成分とする合金で且つ発電時の高温下（８００℃程度）において弾性力を失わない材料、例えば、インコネル７５０を用いることが望ましい。

さらにまた、本発明の燃料電池スタック構造体において、積層体と、断熱容器を閉塞する断熱蓋との間隔は、熱膨張や振動によって変化することから、断熱容器外の配管を接続する断熱蓋のガス孔と、積層体の積層端に位置する固体電解質型燃料電池のガス流路とを伸縮性のある配管で接続した構成とすることが望ましい。

この際、伸縮性のある配管としては、例えば、Ｎｉ系又はＦｅ系を主成分とする合金から成るベローズを挙げることができ、このようなベローズを採用した場合には、断熱蓋のガス孔及び積層体の積層端に位置する固体電解質型燃料電池のガス流路に対して、ベローズの両端を溶接により接合することが望ましい。

さらにまた、本発明の燃料電池スタック構造体において、積層体を構成する固体電解質型燃料電池のセパレータ及びセル板の各中心部と中央流路部品との間の隙間をなくすために、固体電解質型燃料電池の中央流路部品をセパレータ及びセル板の各中心部に対してクリップやリベットなどのかしめ部材を用いて固定する構成を採用することができる。

この構成を採用すると、固体電解質型燃料電池のセパレータ及びセル板の各中心部と中央流路部品との間の隙間がなくなって、ガス導入流路とガス排出流路との間のショートカットが回避されることとなり、加えて、固体電解質型燃料電池の各中心部を個々に事前に加圧することができるので、積層体製作時において、重なり合う固体電解質型燃料電池同士が偏って当たることがなくなって積層し易くなると共に、断熱容器及び断熱蓋による積層体全体の加圧力が小さくて済むこととなり、発電面積も大きくなる。

さらにまた、本発明の燃料電池スタック構造体において、上記かしめ部材がセパレータやセル板の面から固体電解質型燃料電池の積層方向に突出すると、重なり合う固体電解質型燃料電池間の接着剤を塗布する領域に凹凸ができて、ガスシール性が損なわれる可能性があることから、かしめ部材のかしめ時において、かしめ部材が固体電解質型燃料電池の積層方向に出っ張ることがないように、固体電解質型燃料電池の各中心部に、かしめ部材逃げを設けることが望ましい。

例えば、かしめ部材がクリップである場合には、セパレータやセル板に対してあらかじめプレス加工でかしめ部材逃げとしての凸部を複数箇所に形成し、これらの凸部間にクリップを位置させて出っ張らないようにし、また、かしめ部材がリベットである場合には、頭部が皿状を成す皿リベットを用い、この皿リベットの頭が中央流路部品（セパレータやセル板の面）以上に出っ張らないようにするために、あらかじめ中央流路部品に皿もみ加工を行ってかしめ部材逃げとしての面取り部を形成する。

この場合、かしめ部材の熱膨張率をセパレータ，セル板及び中央流路部品の各熱膨張率以下とすることが望ましい。例えば、ジルコニア（熱膨張率１０．５Ｅ−６［１／Ｋ］）を主成分とするセルの場合、セパレータとセル板とかしめ部材にＳＵＳ４３０（熱膨張率１０．４Ｅ−６［１／Ｋ］）を用い、中央流路部品にＳＵＳ３１６（熱膨張率１６．５Ｅ−６［１／Ｋ］）を用いるとよい。

上記したように、かしめ部材の熱膨張率を中央流路部品の熱膨張率以下にすることで、高温運転時（８００℃程度）において、両者の熱膨張差によって、かしめ部材による締結力が維持ないし向上することとなる。

以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

図１〜図７は、本発明の燃料電池スタック構造体の一実施例を示しており、図１及び図２に示すように、この燃料電池スタック構造体１は、０．２mm厚のＳＵＳ４３０から成る円形状のセパレータ１１と、単セル１２を保持し且つその縁部をセパレータ１１の縁部に接合させた同じく０．２mm厚のＳＵＳ４３０から成る円形状のセル板１３と、セパレータ１１及びセル板１３の各中心部間に位置してそのアノードガス導入流路１４ａ及びアノードガス排出流路１４ｂを介してセパレータ１１及びセル板１３の間に形成される空間内に対するアノードガスの供給排出を行う中央流路部品１４（ＳＵＳ４３０製）を具備した固体電解質型燃料電池１０を複数積層して成る積層体２を備えていて、この積層体２を弾性体である一枚の皿ばね３（インコネル７５０製）とともに断熱容器４内に収容して、この断熱容器４にボルト５によって固定する断熱蓋６により積層体２を固体電解質型燃料電池１０の積層方向に加圧するようになっている。

この燃料電池スタック構造体１において、固体電解質型燃料電池１０のセパレータ１１とセル板１３との間及び互いに重なり合う固体電解質型燃料電池１０，１０の間（層間）には、メッシュや不織布や発泡金属などから成る集電体１８が配置してある。

上記断熱容器４及び断熱蓋６は、ＳＵＳ３０６製の０．２５ｍｍ厚の薄板で二重構造体を形成してその二重構造部分にゲッター材を添加したうえで真空引きしてなる真空断熱容器４（真空断熱蓋６）であって、断熱蓋６には、断熱容器４外のアノードガス導入配管２１と接続するガス孔６ａ及び断熱容器４外のアノードガス排出配管２２と接続するガス孔６ｂが設けてある。

断熱容器４の内部と積層体２を収容するカソード容器７の表面は、ＡＤ法によりアルミナコーティングを施して電気絶縁性をとるようにしている。また、積層体２を挟み込むエンドプレート８には、積層体２を位置決めして断熱容器４に入れた後に、断熱容器４の側面及び断熱蓋６を通して電極棒８ａがねじ込まれるよになっており、セラミックス接着剤及びガラスによってシール性が確保されるようになっている。

この場合、図３に拡大して示すように、断熱蓋６のガス孔６ａと、積層体２の積層端に位置する固体電解質型燃料電池１０のアノードガス導入流路１４ａとを伸縮性のある配管としてのベローズ９（ＳＵＳ４３０製）で接続していると共に、断熱蓋６のガス孔６ｂと、積層体２の積層端に位置する固体電解質型燃料電池１０のアノードガス排出流路１４ｂとを同じくベローズ９で接続しており、これらの接続は溶接により行うようにしている。

上記皿ばね３には、図４に拡大して示すように、上記アノードガス導入用のベローズ９を通すための中心貫通孔３ａが設けてあると共に、上記アノードガス排出用のベローズ９を通すための複数の小貫通孔３ｂが設けてある。

また、この燃料電池スタック構造体１において、積層体２を構成する固体電解質型燃料電池１０のセパレータ１１及びセル板１３の各中心部と中央流路部品１４との間の隙間をなくすために、固体電解質型燃料電池１０の中央流路部品１４をセパレータ１１及びセル板１３の各中心部に対してかしめ部材としてのＳＵＳ３１６Ｌ製のクリップ１５（厚さ０．３ｍｍ，幅４ｍｍ，長さ１２ｍｍ）を用いて固定するようにしている。

かしめ部材としてクリップ１５を用いて中央流路部品１４をセパレータ１１及びセル板１３の各中心部に固定する場合、まず、図５に示すように、セパレータ１１（セル板１３）に対してあらかじめプレス加工を施して、中心部にかしめ部材逃げとしての凸部１１ａ（１３ａ）を形成し、一方、図６に示すように、中央流路部品１４のリブの高さを２ｍｍとすると共にリブ先端及びリブ根元の高さを３ｍｍとすることによって、リブ先端及びリブ根元にセパレータ１１（セル板１３）の凸部１１ａ（１３ａ）に合致する凸部１４ｃを形成する。

そして、図７にも示すように、中央流路部品１４の凸部１４ｃが係合するセパレータ１１（セル板１３）の凸部１１ａ（１３ａ）間に８個のクリップ１５をそれぞれ嵌め込んで、凸部１１ａ（１３ａ）からクリップ１５が出っ張らないようにしてかしめることによって、中央流路部品１４をセパレータ１１及びセル板１３の各中心部に対して隙間なく固定する。

上記クリップ１５を用いて中央流路部品１４をセパレータ１１及びセル板１３の各中心部に固定した固体電解質型燃料電池１０を積層する際の接着剤塗布領域は、セパレータ１１及びセル板１３にプレスによりそれぞれ設けた凸部１１ａ，１３ａの領域となる。

上記した燃料電池スタック構造体１では、固体電解質型燃料電池１０のセパレータ１１及びセル板１３がいずれも薄板状を成しているのに加えて、従来必要であった強固なフランジなどを用いなくても済むので、熱容量が小さくなって、出力密度が向上すると共に起動性が高まることとなる。

そして、上記燃料電池スタック構造体１では、断熱蓋６で閉塞される断熱容器４内に積層体２を皿ばね３とともに収容して、この皿ばね３の弾性力により積層体２を固体電解質型燃料電池１０の積層方向に加圧するようにしているので、積層体２の積層状態及び重なり合う固体電解質型燃料電池１０間のシール性（層間シール性）が良好に保たれることとなり、加えて、皿ばね３の弾性力で耐振性に優れたものとなり、その結果、特に車載用に適したものとなる。

また、上記した燃料電池スタック構造体１において、断熱蓋６のガス孔６ａと固体電解質型燃料電池１０のアノードガス導入流路１４ａとをベローズ９で接続していると共に、断熱蓋６のガス孔６ｂと固体電解質型燃料電池１０のアノードガス排出流路１４ｂとを同じくベローズ９で接続しているので、熱膨張や振動による積層体２と断熱蓋６との間隔の変化に対応し得ることとなる。

さらに、上記した燃料電池スタック構造体１では、積層体２を構成する固体電解質型燃料電池１０のセパレータ１１及びセル板１３の各中心部と中央流路部品１４との間の隙間をなくすために、固体電解質型燃料電池１０の中央流路部品１４をセパレータ１１及びセル板１３の各中心部に対してクリップ１５を用いて固定するようにしているので、ガス導入流路とガス排出流路との間のショートカットが回避されることとなり、加えて、固体電解質型燃料電池１０の各中心部を個々に事前に加圧することができるので、積層体２の製作時において、重なり合う固体電解質型燃料電池１０同士が偏って当たることがなくなって積層し易くなると共に、断熱容器４及び断熱蓋６による積層体２全体の加圧力が小さくて済むこととなる。

さらにまた、上記した燃料電池スタック構造体１では、セパレータ１１やセル板１３に対してあらかじめプレス加工でかしめ部材逃げとしての凸部１１ａ，１３ａを形成して、この凸部１１ａ，１３ａからクリップ１５が出っ張らないようにしているので、重なり合う固体電解質型燃料電池１０間の接着剤を塗布する領域には凹凸がほとんどなく、したがって、ガスシール性が良好に保たれることとなる。

図８は、本発明の燃料電池スタック構造体の他の実施例を示している。図８に示すように、この燃料電池スタック構造体８１では、０．１mm厚のＳＵＳ４３０製流路板９４Ａを四枚重ねて成るものを固体電解質型燃料電池９０の中央流路部品９４とし、二枚の流路板９４Ａでセパレータ９１の中心部を挟み込んで拡散接合すると共に二枚の流路板９４Ａでセル板９３の中心部を挟み込んで拡散接合したうえで、セパレータ９１側の二枚の流路板９４Ａとセル板９３側の二枚の流路板９４Ａとをかしめ部材としてのＳＵＳ３１６Ｌ製の皿リベット９５（φ０．８ｍｍ）を用いて互いに固定した構成としており、他の構成は先の実施例における燃料電池スタック構造体１と同じである。

セパレータ９１及びセル板９３の各中心部間に中央流路部品９４を固定する場合、まず、二枚の流路板９４Ａでセパレータ９１の中心部を挟み込んで拡散接合すると共に二枚の流路板９４Ａでセル板９３の中心部を挟み込んで拡散接合する。

この際、四枚の流路板９４Ａに対してあらかじめ孔明け加工を施して、φ０．８ｍｍのリベット孔９４ａを複数形成すると共に、四枚の流路板９４Ａのうちの両端に位置する二枚の流路板９４Ａのリベット孔９４ａに対して、皿リベット９５の頭が中央流路部品９４の面以上に出っ張らないようにするために、あらかじめ皿もみ加工を行ってかしめ部材逃げとしての面取り部９４ｂを形成する。

そして、皿リベット９５を四枚の流路板９４Ａの各リベット孔９４ａに挿入して、皿リベット９５の皿状頭部が面取り部９４ｂに嵌まり込むようにしてかしめることによって、中央流路部品９４をセパレータ９１及びセル板９３の各中心部に対して隙間なく固定する。

上記皿リベット９５を用いて中央流路部品９４をセパレータ９１及びセル板９３の各中心部に固定した固体電解質型燃料電池９０を積層する際の接着剤塗布領域は、中央流路部品９４の両端に位置する二枚の流路板９４Ａの外向き面全体となり、接着強度及びガスシール性がいずれも向上することとなる。

上記した燃料電池スタック構造体８１においても、固体電解質型燃料電池９０のセパレータ９１及びセル板９３がいずれも薄板状を成しているので、熱容量が小さくなって、出力密度が向上すると共に起動性が高まることとなる。

また、上記した燃料電池スタック構造体８１では、固体電解質型燃料電池９０のセパレータ９１及びセル板９３の各中心部と中央流路部品９４との間の隙間をなくすために、固体電解質型燃料電池９０の中央流路部品９４をセパレータ９１及びセル板９３の各中心部に対して皿リベット９５を用いて固定するようにしているので、ガス導入流路とガス排出流路との間のショートカットが回避されることとなり、加えて、固体電解質型燃料電池９０の各中心部を個々に事前に加圧することができるので、製作時において、重なり合う固体電解質型燃料電池９０同士が偏って当たることがなくなって積層し易くなると共に、全体の加圧力が小さくて済むこととなる。

さらに、上記した燃料電池スタック構造体８１では、四枚の流路板９４Ａのうちの両端に位置する二枚の流路板９４Ａのリベット孔９４ａに対してあらかじめ皿もみ加工を行ってかしめ部材逃げとしての面取り部９４ｂを形成して、皿リベット９５の頭が中央流路部品９４の面以上に出っ張らないようにしているので、重なり合う固体電解質型燃料電池９０間の接着剤を塗布する領域がフラットになり、したがって、ガスシール性が良好に保たれることとなる。

本発明の燃料電池スタック構造体の一実施例を示す断面説明図である。（実施例１） 図１の燃料電池スタック構造体の平面説明図である。 図１の燃料電池スタック構造体における積層体と断熱蓋との間の部分を拡大して示す部分拡大断面説明図である。 図１の燃料電池スタック構造体における皿ばねの平面説明図である。 図１の燃料電池スタック構造体におけるセパレータの平面説明図（ａ）及び図５Ａ−Ａ線位置に基づく断面説明図（ｂ）である。 図１の燃料電池スタック構造体における中央流路部品の平面説明図（ａ）及び断面説明図（ｂ）である。 図１の燃料電池スタック構造体における積層体を構成する固体電解質型燃料電池の平面説明図（ａ），図７Ｂ−Ｂ線位置に基づく断面説明図（ｂ）及び図７Ｃ−Ｃ線位置に基づく断面説明図（ｃ）である。 本発明の燃料電池スタック構造体の他の実施例を示すセパレータの平面説明図（ａ），図８Ｄ−Ｄ線位置に基づく断面説明図（ｂ）及び積層体を構成する固体電解質型燃料電池の図８Ｄ−Ｄ線相当位置での断面説明図（ｃ）である。（実施例２）

符号の説明

１，８１ 燃料電池スタック構造体固体電解質型燃料電池
２ 積層体
３ 皿ばね（弾性体）
４ 断熱容器
６ 断熱蓋
６ａ，６ｂ ガス孔
９ ベローズ（伸縮性のある配管）
１０，９０ 固体電解質型燃料電池
１１，９１ セパレータ
１１ａ，１３ａ 凸部（かしめ部材逃げ）
１２ セル
１３，９３ セル板
１４，９４ 中央流路部品
１４ａ アノードガス導入流路(ガス流路)
１４ｂ アノードガス排出流路(ガス流路)
１５ クリップ（かしめ部材）
９４Ａ 流路板（中央流路部品）
９４ａ リベット孔
９４ｂ 面取り部（かしめ部材逃げ）
９５ 皿リベット（かしめ部材）

Claims (7)

1. 中心部にガス流路を有する薄板状のセパレータと、単セルを保持していると共に中心部にガス流路を有し且つその縁部をセパレータの縁部に接合させた薄板状のセル板と、セパレータ及びセル板の各中心部間に位置してセパレータ及びセル板の間に形成される空間内に対するガス供給及びガス排出を行う中央流路部品を具備した固体電解質型燃料電池を複数積層して成る積層体を備え、この積層体を弾性体とともに断熱容器内に収容して、この断熱容器に固定する断熱蓋により積層体を固体電解質型燃料電池の積層方向に加圧することを特徴とする燃料電池スタック構造体。
2. 積層体とともに断熱容器内に収容する少なくとも一枚の皿ばねを弾性体とした請求項１に記載の燃料電池スタック構造体。
3. 断熱容器外の配管を接続する断熱蓋のガス孔と、積層体の積層端に位置する固体電解質型燃料電池のガス流路とを伸縮性のある配管で接続した請求項１又は２に記載の燃料電池スタック構造体。
4. 固体電解質型燃料電池の中央流路部品をセパレータ及びセル板の各中心部に対してかしめ部材を用いて固定してある請求項１〜３のいずれか一つの項に記載の燃料電池スタック構造体。
5. 固体電解質型燃料電池の各中心部には、かしめ部材が固体電解質型燃料電池の積層方向に突出するのを防ぐかしめ部材逃げが設けてある請求項４に記載の燃料電池スタック構造体。
6. かしめ部材の熱膨張率をセパレータ，セル板及び中央流路部品の各熱膨張率以下とした請求項４又は５に記載の燃料電池スタック構造体。
7. 固体電解質型燃料電池のセパレータ及びセル板は、Ｎｉ又はＦｅを主成分とする合金材料からなり、板厚を０．０５〜０．５ｍｍとした請求項１〜６のいずれか一つの項に記載の燃料電池スタック構造体。

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