JP5283210B2 - 燃料電池 - Google Patents

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Description

本発明は、固体酸化物型電解質をアノード電極とカソード電極とで挟んで構成される電解質・電極接合体が、セパレータ間に積層される燃料電池に関する。
通常、固体酸化物型燃料電池(SOFC)は、電解質に酸化物イオン導電体、例えば、安定化ジルコニアを用いており、この電解質の両側にアノード電極及びカソード電極を配設した電解質・電極接合体(MEA)を、セパレータ(バイポーラ板)によって挟持している。この燃料電池は、通常、電解質・電極接合体とセパレータとが、所定数だけ積層されることにより、燃料電池スタックとして使用されている。
この種の燃料電池では、アノード電極に供給される燃料ガス及びカソード電極に供給される酸化剤ガスを、互いに良好にシールする必要がある。このため、種々の異なる機能を有する多種類のシール材が選択的に採用されている。
シール材は、形態によって、例えば、圧縮型(圧着型)シール材と液状型(接着型)シール材とに分類されている。圧縮型シール材は、主に締め付け力によるシール材の圧縮復元力によってシール性を確保するものであり、金属ガスケットやセラミックス系のマイカ材等が含まれる。
ところで、この圧縮型シール材は、セパレータにおいてシール性を高めようとすると、このセパレータの積層方向への締め付け力を大きくする必要がある。従って、セパレータやMEAに過度の荷重が付与されてしまい、前記セパレータが変形したり、前記MEAが破損したりするおそれがある。
一方、液状型シール材は、シール材の接着性によってシール性を確保するものであり、この種の性質を有するシール材としては、例えば、ガラス系シール材がある。ガラス系シール材は、ガラスが溶融状態となることにより、セパレータに粘着(接着)して所望のシール性を維持するものである。
その際、特に、SOFCでは、発電可能温度域が相当に高いため、高温で接着性を維持できるシール材が必要となる。しかしながら、ガラス系シール材は、高温状態で接着し得るものの、セパレータに比べて熱膨張収縮が大きいため、起動停止等の温度変化を繰り返すと、前記ガラス系シール材が急激に劣化するという問題がある。
そこで、例えば、特許文献1に開示されている低温作動固体酸化物形燃料電池用シール材では、熱膨張係数が(8.0〜14.0)×10-6-1、軟化点が500℃〜1200℃、接合温度が750℃〜1200℃のガラスからなるか、当該ガラスにセラミックス粉又は金属粉を混合してなるガラスからなることを特徴としている。
また、特許文献2に開示されている固体酸化物形燃料電池用シール材は、構成元素にケイ素を含むガラス粉と酸化マグネシウム粉とマグネシウムのケイ酸塩粉とを混合した混合粉からなることを特徴としている。
さらに、特許文献3に開示されている固体電解質型燃料電池のガスシール構造では、固体電解質板の片面に燃料極を、また反対面に空気極を設けた単電池とセパレータとを交互に積層して固体電解質型燃料電池を形成するに際し、固体電解質板の周縁外側に、該固体電解質板より少々厚肉のセラミックスファイバを周設するとともに、該セラミックスファイバの上下面に位置してニッケル箔を固体電解質板とセパレータとの間に介設し、セパレータとセラミックスファイバとにより挟圧している。
また、特許文献4に開示されている固体酸化物型燃料電池では、固体電解質層及び燃料極セパレータ間の燃料極シール部材が、燃料給排通路と外気とを遮断し、固体電解質層及び空気極セパレータ間の空気極シール部材が、空気給排通路と外気とを遮断するとともに、燃料極シール部材及び空気極シール部材は、合金製のシール本体の両面に、ガラス製材料及び希釈材料の混合体により構成された一対の粘性ガラス体が塗布されている。
さらに、特許文献5に開示されている固体酸化物型燃料電池セル板では、固体酸化物型燃料電池セルを支持するとともに、燃料ガスと空気とを分離するセル支持体と、固体酸化物型燃料電池セルとセル支持体とを接着するための接合部とを備え、セル支持体は、金属製リングと、金属製リング表面をガラスにて被覆した保護被膜層とを備え、接合部は、電解質層に接着された第1のガラス層と、保護被膜層と第1のガラス層との間に配置され、両者を接着する第2のガラス層とを備えている。
特開2004−39573号公報 特開2007−149430号公報 特開平10−199555号公報 特開2002−141083号公報 特開2007−115481号公報
しかしながら、上記の特許文献1では、ガラスシール材が軟化することによってシール性を発揮するものの、セパレータの積層方向に荷重が付与されるため、この軟化したガラスシール材が飛散し易くなり、耐久性が低下するという問題がある。
また、上記の特許文献2では、シール材の主成分がガラスであるため、熱膨張収縮や積層方向の荷重によって耐久性が低下するという問題がある。
さらに、上記の特許文献3では、セパレータの積層方向に対しガスシール性を維持するための荷重が付与されることにより、ガスシール材やニッケル箔が劣化し易いという問題がある。
さらにまた、上記の特許文献4では、合金製のシール本体と粘性ガラス体とを組合せており、セパレータ間には、ガスシール性を高めるために比較的大きな荷重が付与されている。このため、粘性ガラス体が飛散し、前記粘性ガラス体自体が劣化し易いという問題がある。
また、上記の特許文献5では、ガスシール性を保つためにセル支持体及び接合体を備えているものの、積層方向に荷重が付与される際、ガラス層が劣化し易いという問題がある。
本発明はこの種の問題を解決するものであり、燃料ガスや酸化剤ガスのシール性を良好に維持するとともに、積層方向の荷重を軽減し、しかも長期間にわたって所望のシール性を確保することが可能な燃料電池を提供することを目的とする。
本発明は、固体酸化物型電解質をアノード電極とカソード電極とで挟んで構成される電解質・電極接合体が、セパレータ間に積層される燃料電池に関するものである。
セパレータは、アノード電極に燃料ガスを供給するための燃料ガス供給部又はカソード電極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給部を設けるとともに、少なくとも前記燃料ガス供給部又は前記酸化剤ガス供給部のいずれかには、前記電解質・電極接合体を挟持する前記セパレータ間に位置して、前記燃料ガス又は前記酸化剤ガスをシールするシール部材が配置され、前記シール部材は、ガスシール性を有し且つ前記セパレータに接着するために、粘土鉱物及び有機高分子が複合化された粘土膜を備え、前記燃料ガス及び前記酸化剤ガスに対する室温におけるガス透過係数が3.2×10 -11 cm 2 -1 cmHg -1 未満である。
さらに、シール部材は、厚さが1mm以下で且つ面積が0.1cm2以上に設定され、且つ面圧が0.1MPa〜10MPaに設定されることが好ましい。従って、シール部材は、ガスとの接触面積が大幅に削減されて耐久性を高めることが可能になる。
さらにまた、燃料電池は、シール部材に対し前記燃料電池の積層方向に10N〜1000Nの締め付け荷重を付与する締め付け部を備えることが好ましい。これにより、セパレータの変形及びMEAの破損を阻止することができる。
燃料電池のシール材には、ガスの漏れ、ガス同士の混合又はガスと排ガスとの混合を阻止し得る気密状態を維持するためのガスバリア性、発電環境で連続使用することによって劣化し難い耐熱性、及び積層方向の荷重を低減しつつ、シール性を高めるための柔軟性が要求されている。特に、SOFCでは、燃料ガス若しくは酸化剤ガスが排ガスと混合しないシール性が要求されるとともに、800℃〜1000℃の高温環境で発電されるため、高い耐熱性が要求されている。
そこで、本発明では、粘土鉱物及び有機高分子が複合化された粘土膜を備えるシール部材を用いている。これにより、特に、SOFCのシール材として要求される使用環境における高いシール性、高い耐熱性及び少ない荷重でのシール性の維持を図ることが可能になる。
すなわち、シール部材は、粘土鉱物及び有機高分子によって複合化された粘土膜を有しており、圧縮型及び接着型の両方の性質を備えている。従って、高いガスシール性を有するとともに、粘土鉱物を主成分とするため、耐熱性及び絶縁性を有することができ、さらに、柔軟性も備えている。このため、シール部材は、通常の圧縮型シール材に比べてより少ない荷重でシール面に密着することが可能になり、積層方向の荷重を大幅に低減させることができる。
しかも、SOFCの高発電温域に昇温する際、シール部材は、セパレータと確実に密着し、ガスシール性を一層向上させることが可能になる。
図1は、本発明の第1の実施形態に係る燃料電池20が、矢印A方向に複数積層された燃料電池スタック22の概略斜視説明図である。
燃料電池20は、固体酸化物型燃料電池であり、定置用の他、車載用等の種々の用途に用いられている。燃料電池20は、図2及び図3に示すように、例えば、安定化ジルコニア等の酸化物イオン導電体で構成される電解質(電解質板)30の両面に、カソード電極32及びアノード電極34が設けられた電解質・電極接合体36を備える。電解質・電極接合体36は、円板状に形成され、セパレータ38により挟持される。
セパレータ38は、例えば、Fe系合金(SUS)等の金属プレートで構成される。図2に示すように、セパレータ38は、中央部に積層方向(矢印A方向)に沿って燃料ガスを供給するための燃料ガス供給連通孔(反応ガス供給連通孔)40を形成する燃料ガス供給部42を有する。この燃料ガス供給部42から外方に等角度間隔ずつ離間して放射状に延在する8本の橋架部44が設けられるとともに、各橋架部44には、円板状の挟持部46が一体的に設けられる。
各挟持部46は、電解質・電極接合体36と略同一寸法に設定されており、燃料ガスを供給するための燃料ガス導入口48が、例えば、前記挟持部46の中心又は中心に対して酸化剤ガスの流れ方向上流側に偏心した位置に設定される。挟持部46同士は、切り欠き50を介して分離されている。
図2及び図4に示すように、各挟持部46のアノード電極34に接触する面46a上には、前記アノード電極34の電極面に沿って燃料ガスを供給するための燃料ガス通路52を形成する複数の突起部54が設けられる。各挟持部46のカソード電極32に接触する面46b上には、前記カソード電極32の電極面に沿って酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス通路56を形成する複数の突起部58が設けられる。
セパレータ38のカソード電極32に対向する面には、通路蓋部材60が、例えば、ろう付けやレーザ溶接等により固着される。通路蓋部材60は、平板状に構成されるとともに、中央部に燃料ガス供給連通孔40を形成する燃料ガス供給部62を備える。燃料ガス供給部62から放射状に8本の橋架部64が延在するとともに、各橋架部64は、セパレータ38の橋架部44から挟持部46の面にわたり燃料ガス導入口48を覆って固着される。橋架部44、64間には、燃料ガス供給連通孔40から燃料ガス導入口48に連通する燃料ガス供給通路65が形成される。
各セパレータ38間には、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材66が配置される。図2及び図4に示すように、シール部材66は、略リング状を有するとともに、ガスシール性、耐熱性及び柔軟性を有する材料で構成される。このシール部材66は、粘土鉱物及び有機高分子が複合化された粘土膜を備える薄膜状シールにより構成される。
シール部材66として、例えば、(独)産業技術総合研究所によるクレースト(登録商標)を使用することができ、燃料ガス及び酸化剤ガスに対する室温におけるガス透過係数が3.2×10-11cm2-1cmHg-1未満である。シール部材66は、厚さが1mm以下で且つ面積が0.1cm2以上に設定され、且つ面圧が0.1MPa〜10MPaに設定されており、各セパレータ38同士の間隔に応じて、所定の枚数だけ積層される。ここで、面圧が0.1MPa以下であると良好なシール性が得られない。一方、面圧が10MPaを超えても良好なシール性を得ることができるが、過度の荷重がかかることによって、セパレータ38や電解質・電極接合体36が変形したり、破損したりし易くなる。
燃料電池20には、図2〜図4に示すように、挟持部46の外方に位置して積層方向(矢印A方向)に沿って酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給通路68が設けられる一方、燃料ガス供給部42の周囲には、使用済みの燃料ガス及び酸化剤ガスを排出する排ガス通路70が形成される。
図1に示すように、燃料電池スタック22は、複数の燃料電池20の積層方向両端にエンドプレート74a、74bを配置する。エンドプレート74aは、略円板状を有しており、中央部には、燃料ガス供給連通孔40に対応して孔部76が設けられる。孔部76の周囲には、排ガス通路70に対応して複数の孔部78が設けられる。
エンドプレート74a、74b間は、ねじ孔80に螺合するボルト82により矢印A方向に締め付けられ、前記ねじ孔80及び前記ボルト82により締め付け部84が構成される。締め付け部84は、シール部材66に対し燃料電池スタック22の積層方向に10N〜1000Nの締め付け荷重を付与する。ここで、締め付け荷重が10N未満であると、良好なシール性が得られない。一方、締め付け荷重が1000Nを超えると、セパレータ38に余分な荷重がかかってしまい、このセパレータ38が変形し易くなる。
このように構成される燃料電池20を組み込む燃料電池スタック22の動作について、以下に説明する。
図1に示すように、エンドプレート74aの孔部76から燃料ガス(例えば、水素含有ガス)が供給されるとともに、燃料電池20の外周側に設けられた酸化剤ガス供給通路68から酸化剤ガスである酸素含有ガス(以下、空気ともいう)が供給される。
燃料ガスは、図4に示すように、燃料ガス供給部42から橋架部44内の燃料ガス供給通路65に沿って移動し、挟持部46に形成された燃料ガス導入口48から複数の突起部54により形成された燃料ガス通路52に導入される。燃料ガス導入口48は、各電解質・電極接合体36のアノード電極34の略中心位置に設定されている。このため、燃料ガスは、燃料ガス導入口48からアノード電極34の略中心に供給され、燃料ガス通路52に沿って該アノード電極34の外周部に向かって移動する。
一方、酸化剤ガスは、電解質・電極接合体36の外側周端部と挟持部46の外側周端部との間から矢印B方向に流入し、酸化剤ガス通路56に送られる。酸化剤ガス通路56では、電解質・電極接合体36のカソード電極32の外側周端部(セパレータ38の外側周端部)側から内側周端部(セパレータ38の中央部)側に向かって酸化剤ガスが流動する。
従って、電解質・電極接合体36では、アノード電極34の電極面の中心側から周端部側に向かって燃料ガスが供給されるとともに、カソード電極32の電極面の一方向(矢印B方向)に向かって酸化剤ガスが供給される。その際、酸化物イオンが電解質30を通ってアノード電極34に移動し、化学反応により発電が行われる。なお、各電解質・電極接合体36の外周部に排出される排ガスは、排ガス通路70を介して積層方向に移動し、燃料電池スタック22から排出される。
この場合、第1の実施形態では、図4に示すように、セパレータ38を構成する燃料ガス供給部42には、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材66が配置されている。
このシール部材66は、粘土鉱物及び有機高分子が複合化された粘土膜を備えている。従って、シール部材66は、高いガスシール性を有するとともに、主成分である粘土鉱物により高い耐熱性及び絶縁性の他、柔軟性をも備えている。これにより、例えば、マイカ材やセラミックス系シール材等の圧縮性(圧着性)シール材に比べて、積層方向に対して少ない荷重でセパレータ38のシール面にシール部材66を密着させることができる。
例えば、マイカ材等のガスケットでは、所望のシール性を得るために、(1〜2)×104Nの締め付け荷重が必要であるのに対して、第1の実施形態では、シール部材66を用いることにより、締め付け部84による締め付け荷重は、10N〜1000Nの範囲内に大幅に減少させることが可能になる。
このため、セパレータ38及び電解質・電極接合体36には、積層方向に対して必要以上に大きな荷重が付与されることがない。従って、セパレータ38の変形や、電解質・電極接合体36の破損を、良好に阻止することができるという効果が得られる。
しかも、シール部材66は、燃料ガス及び酸化剤ガスに対する室温におけるガス透過係数が3.2×10-11cm2-1cmHg-1未満に設定されている。これにより、燃料ガスと酸化剤ガスとの間や、これらのガスと排ガスとの間で、ガス同士の混合を確実に阻止することが可能になり、長期間にわたって所望のシール性を維持することができる。
図5は、本発明の第2の実施形態に係る燃料電池100が、矢印A方向に複数積層された燃料電池スタック102の概略斜視説明図である。なお、第1の実施形態に係る燃料電池20と同一の構成要素には同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。また、以下に説明する第3〜第9の実施形態においても同様に、その詳細な説明は省略する。
燃料電池100は、各セパレータ103間に8個の電解質・電極接合体36が、このセパレータ103の中心部である燃料ガス供給連通孔40と同心円上に配列される。
セパレータ103は、中央部に燃料ガス供給連通孔40を形成する燃料ガス供給部104を有する。この燃料ガス供給部104から外方に等角度間隔ずつ離間して放射状に延在する複数の第1橋架部106を介し、比較的大径な挟持部108が一体的に設けられる。燃料ガス供給部104と各挟持部108との中心間距離は、同一距離に設定される。
各挟持部108のアノード電極34に接触する面108aには、前記アノード電極34の電極面に沿って燃料ガスを供給するための燃料ガス通路52が形成される。面108aには、燃料ガス通路52を通って使用された燃料ガスを排出する燃料ガス排出通路110と、アノード電極34に接触するとともに、前記燃料ガスが燃料ガス導入口48から前記燃料ガス排出通路110に直線状に流れることを阻止する迂回路形成用の円弧状壁部112とが設けられる。
円弧状壁部112は、第1橋架部106の端部から二股に分岐する略馬蹄形状を有し、その先端側内部に燃料ガス導入口48が配置される一方、その基端部側(第1橋架部106側)に燃料ガス排出通路110が設けられる。面108aには、燃料ガス通路52側に突出してアノード電極34の外周縁部に接触する外縁周回用凸部114と、前記アノード電極34に接触する複数の突起部54とが設けられる。
凸部114は、燃料ガス排出通路110に対応して一部が切り欠かれた略リング状を有するとともに、突起部54は、面108aに、例えば、エッチングにより形成される中実部、又はプレスにより形成される中空部で構成される。
円弧状壁部112、凸部114及び突起部54は、燃料ガス通路52における燃料ガスの圧力損失が燃料ガス供給部104における前記燃料ガスの圧力損失よりも小さくなるように、高さ寸法が設定される。
各挟持部108のカソード電極32に接触する面108bは、略平坦面に形成されるとともに、燃料ガス供給部104には、燃料ガス供給連通孔40を周回して複数の燃料ガス絞り口116が形成される。燃料ガス絞り口116の開口径は、燃料ガス導入口48の開口径よりも小径に設定される。
セパレータ103のカソード電極32に対向する面には、通路蓋部材120が、例えば、ろう付け、拡散接合やレーザ溶接等により固着される。通路蓋部材120は、平板状に構成されるとともに、中央部に燃料ガス供給連通孔40を形成する燃料ガス供給部62を備える。燃料ガス供給部62から放射状に8本の橋架部64が延在するとともに、各橋架部64は、セパレータ103の第1橋架部106から挟持部108の面108bに燃料ガス導入口48を覆って固着される(図参照)。
燃料ガス供給部62から橋架部64には、燃料ガス供給連通孔40から燃料ガス導入口48に連通する燃料ガス供給通路65が形成される。燃料ガス供給通路65は、例えば、エッチングにより形成される。燃料ガス供給部62には、燃料ガス供給連通孔40を囲繞してリング状凸部122が設けられる。この凸部122は、燃料ガス供給連通孔40を燃料ガス供給通路65に対してシールする。
挟持部108の面108bには、カソード電極32の電極面に沿って酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス通路56を形成し且つ前記カソード電極32に密着する変形可能な弾性通路部、例えば、導電性メッシュ部材124が配設される。
メッシュ部材124は、例えば、ステンレス鋼(SUS材)の線材で構成され、円板状を有する。このメッシュ部材124は、積層方向(矢印A方向)の荷重に対して所望の弾性変形が可能な厚さに設定されて挟持部108の面108bに直接接触するとともに、通路蓋部材120を避けるために切り欠き部124aを設ける(図6及び図8参照)。
図8に示すように、メッシュ部材124に設けられる酸化剤ガス通路56は、電解質・電極接合体36の内側周端部と挟持部108の内側周端部との間から矢印C方向に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給通路68に連通する。この酸化剤ガス供給通路68は、各挟持部108の内方と第1橋架部106との間に位置して積層方向(矢印A方向)に延在している。
各セパレータ103間には、燃料ガス絞り口116を囲繞するとともに、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材66が配置される。このシール部材66は、第1の実施形態で使用されたシール部材66と同一に構成されている。
燃料電池100には、挟持部108の外方に位置して排ガス通路70が形成される。図8に示すように、燃料電池100が積層される際に、各セパレータ103間には、燃料ガス供給連通孔40から分岐してセパレータ面方向(矢印C方向)へ向かう分岐通路126が設けられる。分岐通路126と燃料ガス供給通路65とは、積層方向(矢印A方向)に連通する燃料ガス絞り口116を介して連通する。
図5に示すように、燃料電池スタック102は、複数の燃料電池100の積層方向両端に略円板状のエンドプレート130a、130bを配置する。エンドプレート130aの中央部には、燃料ガス供給連通孔40に対応して孔部76が設けられるとともに、前記孔部76の周囲には、酸化剤ガス供給通路68に対応して複数の孔部132が設けられる。
このように構成される燃料電池スタック102の動作について、以下に説明する。
図5に示すように、エンドプレート130aの孔部76から燃料ガス供給連通孔40に燃料ガスが供給されるとともに、孔部132から酸化剤ガス供給通路68に空気が供給される。
図8に示すように、燃料ガスは、燃料電池スタック102の燃料ガス供給連通孔40に沿って積層方向(矢印A方向)に移動しながら、各燃料電池100に設けられる分岐通路126に分岐供給される。このため、燃料ガスは、積層方向からセパレータ面方向(矢印C方向)に分岐した後、燃料ガス絞り口116を通って一旦前記積層方向に向かい、さらに前記燃料ガス絞り口116に連通する燃料ガス供給通路65に沿って前記セパレータ面方向に移動する。
燃料ガスは、燃料ガス供給通路65から挟持部108に形成された燃料ガス導入口48を通って燃料ガス通路52に導入される。このため、燃料ガスは、燃料ガス導入口48からアノード電極34の略中心に供給された後、燃料ガス通路52に沿って前記アノード電極34の外周部に向かって移動する。
その際、図6に示すように、セパレータ103を構成する挟持部108の面108aには、燃料ガス導入口48と燃料ガス排出通路110とを結ぶ経路上に、第1橋架部106の端部から二股に分岐する円弧状壁部112が設けられており、この円弧状壁部112は、電解質・電極接合体36のアノード電極34に接触している。
従って、燃料ガス導入口48から燃料ガス通路52に供給される燃料ガスは、円弧状壁部112に阻止されて前記燃料ガス導入口48から燃料ガス排出通路110に直線状に流れることがない。燃料ガス通路52に供給された使用済みの燃料ガスは、燃料ガス排出通路110から酸化剤ガス供給通路68に(矢印B方向に)排出される。このため、酸化剤ガス供給通路68では、使用済みの排ガスに含まれる燃料ガスと使用前の酸化剤ガスの一部とが反応することによって、使用前の他の酸化剤ガスが加熱される。
一方、酸化剤ガス供給通路68に供給された空気は、電解質・電極接合体36の内側周端部と挟持部108の内側周端部との間から矢印C方向に流入し、メッシュ部材124に形成された酸化剤ガス通路56に送られる。酸化剤ガス通路56では、電解質・電極接合体36のカソード電極32の内側周端部(セパレータ103の中央部)側から外側周端部(セパレータ103の外側周端部側)に向かって空気が流動する。
従って、電解質・電極接合体36では、アノード電極34の電極面の中心側から周端部側に向かって燃料ガスが供給されるとともに、カソード電極32の電極面の一方向(矢印C方向)に向かって空気が供給される。その際、酸化物イオンが電解質30を通ってアノード電極34に移動し、化学反応により発電が行われる。
なお、各電解質・電極接合体36の外周部に排出される主に発電反応後の空気を含む排ガスは、オフガスとして排ガス通路70を介して燃料電池スタック102から排出される(図5参照)。
この場合、第2の実施形態では、各セパレータ103間には、燃料ガス絞り口116を囲繞するとともに、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材66が配置されている。従って、この第2の実施形態では、上記の第1の実施形態と同様の効果が得られる。
図9は、本発明の第3の実施形態に係る燃料電池140が、矢印A方向に複数積層された燃料電池スタック142の概略斜視説明図である。
燃料電池140は、図10及び図11に示すように、単一の電解質・電極接合体36を挟持するセパレータ144を備える。セパレータ144は、第1及び第2プレート146、148と、前記第1及び第2プレート146、148間に配設される第3プレート150とを備える。第1〜第3プレート146、148及び150は、例えば、ステンレス合金等の板金で構成され、前記第3プレート150の両面に、前記第1プレート146と前記第2プレート148とが、例えば、ろう付けにより接合される。
図10に示すように、第1プレート146は、積層方向(矢印A方向)に沿って燃料ガスを供給するための燃料ガス供給連通孔40が形成される第1燃料ガス供給部152を備え、この第1燃料ガス供給部152には、幅狭な第1橋架部154を介して比較的大径な第1挟持部156が一体的に設けられる。第1挟持部156は、電解質・電極接合体36のアノード電極34と略同一寸法に設定されている。
第1挟持部156のアノード電極34に接触する面には、燃料ガス通路52を形成するための多数の突起部54が外周縁部近傍から中心部にわたって設けられるとともに、前記第1挟持部156の外周縁部には、略リング状突起部157が設けられる。突起部54及び略リング状突起部157は、集電部を構成する。
第1挟持部156の中央には、アノード電極34の略中央部に向かって燃料ガスを供給するための燃料ガス導入口48が形成される。なお、突起部54は、略リング状突起部157と同一平面内に複数の凹部を形成することによって構成してもよい。
第2プレート148は、積層方向(矢印A方向)に沿って酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給連通孔68aが形成される第1酸化剤ガス供給部158を備える。この第1酸化剤ガス供給部158には、幅狭な第2橋架部160を介して比較的大径な第2挟持部162が一体的に設けられる。
第2挟持部162は、電解質・電極接合体36のカソード電極32に接する面に、酸化剤ガス通路56を形成するための複数の突起部58が面内全面にわたって形成される(図12参照)。第2挟持部162の中央部には、酸化剤ガスをカソード電極32の略中央部に向かって供給するための酸化剤ガス導入口164が形成される。
第3プレート150は、燃料ガス供給連通孔40が形成される第2燃料ガス供給部166と、酸化剤ガス供給連通孔68aが形成される第2酸化剤ガス供給部168とを備える。第2燃料ガス供給部166及び第2酸化剤ガス供給部168は、幅狭な第3及び第4橋架部170、172を介して比較的大径な第3挟持部174と一体的に構成される。第3挟持部174は、第1及び第2挟持部156、162と同一直径に設定される。
第3プレート150の第1プレート146に向かう面において、第2燃料ガス供給部166には、燃料ガス供給連通孔40に連通する複数のスリット状通路176が放射状に形成される。燃料ガス供給連通孔40から通路176を介して第3橋架部170及び第3挟持部174の面内に燃料ガス供給通路65が形成される。第3挟持部174には、複数の突起部178が形成され、この突起部178は、燃料ガス供給通路65の一部を構成する。
第3プレート150の第2プレート148に接する面において、第2酸化剤ガス供給部168には、酸化剤ガス供給連通孔68aに連通する複数のスリット状通路180が放射状に形成される。酸化剤ガス供給連通孔68aから通路180を介して第3挟持部174には、酸化剤ガス供給通路182が形成され、この酸化剤ガス供給通路182は、前記第3挟持部174の周縁部によって閉塞される。
第1プレート146が第3プレート150の一方の面にろう付けされることにより、第1及び第3プレート146、150間には、燃料ガス供給連通孔40に連通する燃料ガス供給通路65が設けられる。この燃料ガス供給通路65は、第1及び第3挟持部156、174間に該第1挟持部156を挟んでアノード電極34の電極面を覆い、且つ燃料ガスが供給されることにより前記第1挟持部156を前記アノード電極34に圧接可能な燃料ガス圧力室186を構成する(図12参照)。電解質・電極接合体36の外周外方には、使用済みの燃料ガス及び酸化剤ガスを排出する排ガス通路70が設けられる。
第2プレート148が第3プレート150にろう付けされることにより、第2及び第3プレート148、150間には、酸化剤ガス供給連通孔68aに連通する酸化剤ガス供給通路182が形成される。この酸化剤ガス供給通路182は、第2及び第3挟持部162、174間に該第2挟持部162を挟んでカソード電極32の電極面を覆い、且つ酸化剤ガスが供給されることにより前記第2挟持部162を前記カソード電極32に圧接可能な酸化剤ガス圧力室188を構成する(図12参照)。
セパレータ144は、第1プレート146の第1挟持部156と、第2プレート148の第2挟持部162と、第3プレート150の第3挟持部174とが接合されることにより、円板状の挟持部190を構成する。挟持部190には、第1及び第3橋架部154、170が接合されて構成される橋架部192と、第2及び第4橋架部160、172が接合されて構成される橋架部194とが連結される。
橋架部192には、第1燃料ガス供給部152と第2燃料ガス供給部166とが接合されて形成される燃料ガス供給部196が連結される。橋架部194には、第1酸化剤ガス供給部158と第2酸化剤ガス供給部168とが接合されて形成される酸化剤ガス供給部198が連結される。
図10及び図12に示すように、各セパレータ144間には、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材197が配置されるとともに、酸化剤ガス供給連通孔68aの外周縁に対応してシール部材199が配置される。
シール部材197、199は、第1の実施形態に用いられているシール部材66と同様に構成されており、粘土鉱物及び有機高分子が複合化された粘土膜を備える。シール部材197、199は、好適には、それぞれセパレータ144同士の間隔に応じて、所定の枚数だけ積層される。
図9に示すように、燃料電池スタック142は、複数の燃料電池140の積層方向両端にエンドプレート200a、200bを配置する。エンドプレート200a又はエンドプレート200bは、締付手段202と電気的に絶縁される。エンドプレート200aには、燃料電池140の燃料ガス供給連通孔40に連通する第1配管204と、酸化剤ガス供給連通孔68aに連通する第2配管206とが接続される。エンドプレート200a、200bには、電解質・電極接合体36よりも燃料ガス供給連通孔40及び酸化剤ガス供給連通孔68aに近接する位置に、矢印A方向に積層された電解質・電極接合体36とセパレータ144とに積層方向に締付荷重を付与する締付手段202が配設される。
締付手段202は、燃料ガス供給連通孔40の両側及び酸化剤ガス供給連通孔68aの両側に位置してエンドプレート200a、200bに形成されるボルト孔208を備える。各ボルト孔208に締付ボルト210が挿入されるとともに、各締付ボルト210の先端にナット212が螺合することによって、燃料電池スタック142が締め付け保持される。シール部材197、199には、積層方向に10N〜1000Nの締め付け荷重が付与される。
このように構成される燃料電池スタック142の動作について、以下に説明する。
図9に示すように、エンドプレート200aに接続されている第1配管204から燃料ガス供給連通孔40に燃料ガスが供給されるとともに、前記エンドプレート200aに接続された第2配管206から酸化剤ガス供給連通孔68aに酸化剤ガスが供給される。
燃料ガス供給連通孔40に供給された燃料ガスは、図12に示すように、積層方向(矢印A方向)に移動しながら、各燃料電池140を構成するセパレータ144内の燃料ガス供給通路65に供給される。燃料ガスは、燃料ガス供給通路65に沿って第1及び第3挟持部156、174間に形成された燃料ガス圧力室186に導入され、複数の突起部178間を移動して第1挟持部156の中央部に形成される燃料ガス導入口48に導入される。
燃料ガス導入口48は、各電解質・電極接合体36のアノード電極34の中心位置に対応して設けられている。このため、燃料ガスは、燃料ガス導入口48から燃料ガス通路52に供給され、アノード電極34内を中心部から外周部に向かって流動する。
一方、酸化剤ガス供給連通孔68aに供給される酸化剤ガスは、セパレータ144内の酸化剤ガス供給通路182を移動し、第2及び第3挟持部162、174間に形成された酸化剤ガス圧力室188に供給される。さらに、酸化剤ガスは、第2挟持部162の中心位置に設けられる酸化剤ガス導入口164に導入される。
酸化剤ガス導入口164は、各電解質・電極接合体36のカソード電極32の中心位置に対応して設けられている。このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス導入口164から酸化剤ガス通路56に供給され、カソード電極32の中心部から外周部に向かって流動する。
従って、各電解質・電極接合体36では、アノード電極34の中心部から外周部に向かって燃料ガスが供給されるとともに、カソード電極32の中心部から外周部に向かって酸化剤ガスが供給され、発電が行われる。そして、発電に使用された燃料ガス及び酸化剤ガスは、排ガスとして挟持部190の外周部から排気される。
この場合、第3の実施形態では、図12に示すように、各セパレータ144間には、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材197が配置されるとともに、酸化剤ガス供給連通孔68aの外周縁に対応してシール部材199が配置されている。このため、第3の実施形態では、上記の第1及び第2の実施形態と同様の効果が得られる。
図13は、本発明の第4の実施形態に係る燃料電池220の分解斜視説明図である。
燃料電池220は、第1セパレータ222a及び第2セパレータ222b間に複数、例えば、2個の電解質・電極接合体36が挟持される。第1セパレータ222a及び第2セパレータ222bは、同一形状のセパレータ構造体を互いに180°反転させることにより構成される。
第1セパレータ222aは、例えば、ステンレス等の板金で構成される第1プレート224a及び第2プレート226aを有する。第1プレート224a及び第2プレート226aは、互いに拡散接合、レーザ溶接又はろう付け等により接合される。
第1プレート224aは、略平板状に形成されるとともに、積層方向(矢印A方向)に沿って燃料ガスを供給するための燃料ガス供給連通孔40が形成される第1燃料ガス供給部228を有する。この第1燃料ガス供給部228から外方に延在する2つの第1橋架部230a、230bを介して第1挟持部232a、232bが一体に設けられる。
第1挟持部232a、232bは、電解質・電極接合体36と略同一寸法に設定されるとともに、前記第1挟持部232a、232bのアノード電極34に接する面には、それぞれ複数の突起部234a、234bが設けられる。突起部234a、234bは、アノード電極34の電極面に沿って燃料ガスを供給するための燃料ガス通路52a、52bを形成するとともに、集電機能を有する。第1挟持部232a、232bの略中央部には、アノード電極34の略中央部に向かって燃料ガスを供給するための燃料ガス導入口48a、48bが形成される。
第2プレート226aは、燃料ガス供給連通孔40が形成される第2燃料ガス供給部236を有する。この第2燃料ガス供給部236から外方に延在する2つの第2橋架部238a、238bを介して第2挟持部240a、240bが一体に設けられる。第2プレート226aの外周を周回して第1プレート224a側に突出する周回突起部242が設けられ、この周回突起部242に前記第1プレート224aが接合される。
第2燃料ガス供給部236、第2橋架部238a、238b及び第2挟持部240a、240bの第1プレート224aに向かう面には、前記第1プレート224aに接して積層方向の荷重に対する潰れ防止機能を有する複数の突起部243が形成される。
第1及び第2橋架部230a、238a間と第1及び第2橋架部230b、238b間には、燃料ガス供給連通孔40に連通する燃料ガス供給通路65a、65bが形成される。燃料ガス供給通路65a、65bは、第1及び第2挟持部232a、240a間と第1及び第2挟持部232b、240b間に形成される燃料ガス充填室248a、248bを介して燃料ガス導入口48a、48bに連通する。
第2セパレータ222bは、第1セパレータ222aと同一形状に構成されており、第1プレート224a及び第2プレート226aに対応する第1プレート224b及び第2プレート226bを有する。第1及び第2プレート224b、226bは、積層方向に沿って酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給連通孔68aが形成される第1及び第2酸化剤ガス供給部250、252を有する。
第1及び第2プレート224b、226bは、第1及び第2酸化剤ガス供給部250、252から外方に突出する2つの第1橋架部254a、254b及び第2橋架部256a、256bを介して第1挟持部258a、258b及び第2挟持部260a、260bが一体に設けられる。
第1挟持部258a、258bのカソード電極32に接触する面には、複数の突起部234a、234bを介し前記カソード電極32の電極面に沿って酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス通路56a、56bが形成される。第1挟持部258a、258bの略中央部には、カソード電極32の略中央部に向かって酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス導入口164a、164bが形成される。
第2プレート226b内には、第1プレート224bが接合されることにより酸化剤ガス供給連通孔68aに連通する酸化剤ガス供給通路182a、182bが、第1橋架部254a、254bと第2橋架部256a、256bとの間に対応して形成される。
第2挟持部260a、260b内には、酸化剤ガス供給連通孔68aと酸化剤ガス供給通路182a、182bを介して連通する酸化剤ガス充填室266a、266bが形成される。
図15に示すように、各燃料電池220間には、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材197が配置されるとともに、酸化剤ガス供給連通孔68aの外周縁に対応してシール部材199が配置される。
このように構成される燃料電池220の動作について、以下に説明する。
燃料ガスは、積層方向(矢印A方向)に移動しながら各燃料電池220を構成する第1セパレータ222aに形成された燃料ガス供給通路65a、65bに導入される(図14及び図15参照)。
燃料ガスは、燃料ガス供給通路65a、65bに沿って移動し、一旦、燃料ガス充填室248a、248bに充填される。さらに、燃料ガスは、燃料ガス導入口48a、48bから燃料ガス通路52a、52bに導入される。その際、燃料ガス導入口48a、48bは、各電解質・電極接合体36のアノード電極34の略中央位置に設定されている。このため、燃料ガスは、アノード電極34の略中心から燃料ガス通路52a、52bに沿って前記アノード電極34の外周部に向かって移動する。
一方、空気は、各燃料電池220の酸化剤ガス供給連通孔68aに供給される。図14及び図15に示すように、酸化剤ガス供給連通孔68aに供給された空気は、酸化剤ガス供給通路182a、182bに沿って移動し、一旦、酸化剤ガス充填室266a、266bに充填される。さらに、酸化剤ガスは、酸化剤ガス導入口164a、164bから酸化剤ガス通路56a、56bに導入される。
酸化剤ガス導入口164a、164bは、各電解質・電極接合体36のカソード電極32の略中央位置に設定されている。このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス通路56a、56bに沿ってカソード電極32の略中央位置から外周部に向かって移動する。
燃料ガス通路52a、52bを移動した使用済みの燃料ガス、及び酸化剤ガス通路56a、56bを移動した使用済みの空気は、各電解質・電極接合体36の外周部から排ガス通路70に導出され、この排ガス通路70で混合されて比較的高温の排ガスとして排出される。
この場合、第4の実施形態では、図15に示すように、各燃料電池220間には、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材197が配置されるとともに、酸化剤ガス供給連通孔68aの外周縁に対応してシール部材199が配置される。従って、第4の実施形態では、上記の第3の実施形態と同様の効果が得られる。
図16は、本発明の第5の実施形態に係る燃料電池280の分解斜視説明図である。
燃料電池280は、2個の電解質・電極接合体36を挟持するセパレータ282を備える。セパレータ282は、第3の実施形態に用いられるセパレータ144と同様に3枚のプレート(図示せず)により構成される。セパレータ282は、それぞれ電解質・電極接合体36を挟持する円板状の第1挟持部190aと第2挟持部190bとを備える。
第1挟持部190a及び第2挟持部190bには、橋架部192a、192bを介して燃料ガス供給部196が連結されるとともに、橋架部194a、194bを介して酸化剤ガス供給部198に連結される。橋架部192a、192b内には、燃料ガス供給通路65a、65bが形成されるとともに、橋架部194a、194b内には、酸化剤ガス供給通路182a、182bが形成される。
第1挟持部190aと電解質・電極接合体36との間には、燃料ガス通路52a及び酸化剤ガス通路56aが形成される一方、第2挟持部190bと前記電解質・電極接合体36との間には、燃料ガス通路52b及び酸化剤ガス通路56bが形成される。
各セパレータ282では、燃料ガス供給部196に燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材197が配置されるとともに、酸化剤ガス供給部198に酸化剤ガス供給連通孔68aの外周縁に対応してシール部材199が配置される。
このように構成される第5の実施形態では、上記の各実施形態と同様の効果を有する。
図17は、本発明の第6の実施形態に係る燃料電池290の断面説明図である。
燃料電池290は、1個の電解質・電極接合体36を挟持するセパレータ292を備える。図18に示すように、セパレータ292は、中央部に挟持部294を有し、前記挟持部294の対角位置には、それぞれ橋架部296a、296bを介して燃料ガス供給部298及び酸化剤ガス供給部300が一体成形される。
燃料ガス供給部298に設けられる燃料ガス供給連通孔40は、燃料ガス供給通路65を介して挟持部294の略中央部に設けられる燃料ガス導入口48に連通する。酸化剤ガス供給部300に設けられる酸化剤ガス供給連通孔68aは、酸化剤ガス供給通路182を介して挟持部294の略中央部に設けられる酸化剤ガス導入口164に連通する。
図17に示すように、セパレータ292間には、燃料ガス供給連通孔40の外周縁に対応してシール部材197が配置されるとともに、酸化剤ガス供給連通孔68aの外周縁に対応してシール部材199が配置される。
このように構成される第6の実施形態では、上記の各実施形態と同様の効果が得られる。
図19は、本発明の第7の実施形態に係る燃料電池310の断面説明図である。
燃料電池310は、1個の電解質・電極接合体312をセパレータ314で挟持する。電解質・電極接合体312は、電解質層316をカソード電極32及びアノード電極34で挟んで構成される。電解質層316は、カソード電極32及びアノード電極34よりも大きな表面積に設定される。
セパレータ314は、アノード電極34側の面に燃料ガス通路52を形成する一方、カソード電極32側の面に酸化剤ガス通路56を形成する。セパレータ314とアノード電極34との間には、金属メッシュ318が介装される。
セパレータ314と電解質層316との間には、燃料ガス供給部320を周回してシール部材322が介装されるとともに、酸化剤ガス供給部324を周回してシール部材326が介装される。シール部材322、326は、上記のシール部材66と同様に、粘土鉱物及び有機高分子が複合化された粘土膜を備える。シール部材322、326は、それぞれ所定の枚数ずつ積層される。
従って、このように構成される第7の実施形態では、上記の第1〜第6の実施形態と同様の効果を有する。
図20は、本発明の第8の実施形態に係る燃料電池340の断面説明図である。
この燃料電池340は、実質的に第1の実施形態に係る燃料電池20と同様に構成されているが、第2〜第7の実施形態においても適用することができる。また、以下に説明する第9の実施形態においても同様である。
燃料電池340は、セパレータ342を備えるとともに、このセパレータ342は、燃料ガス供給連通孔40を形成する燃料ガス供給部344に前記燃料ガス供給連通孔40を囲繞して積層方向に突出する突起部346を設ける。突起部346と隣り合う他のセパレータ342との間には、シール部材348が介装される。
シール部材348は、その厚さhが1mm以下で且つ面積が0.1cm2以上に設定され、且つ面圧が0.1MPa〜10MPaに設定される。このシール部材348は、一方のセパレータ342の突起部346の頂部と他方のセパレータ342との間に、1枚又は2枚以上積層して配置される。
このように、第8の実施形態では、シール部材348を一層薄肉化することができる。これにより、シール部材348は、燃料ガスに接する露出面積を大幅に削減することが可能になり、耐久性の向上が図られるという効果が得られる。
図21は、本発明の第9の実施形態に係る燃料電池350の断面説明図である。
燃料電池350を構成するセパレータ342は、燃料ガス供給部42にスペーサとしてリング部材352を配置し、このリング部材352の両側には、薄肉状のシール部材66a、66aが配設される。従って、シール部材66aを一層薄肉化することができ、上記の第8の実施形態と同様の効果が得られる。
本発明の第1の実施形態に係る燃料電池が複数積層された燃料電池スタックの概略斜視説明図である。 前記燃料電池の分解斜視図である。 前記燃料電池のガス流れ状態を示す一部分解斜視説明図ある。 前記燃料電池の動作を説明する概略断面説明図である。 本発明の第2の実施形態に係る燃料電池が積層された燃料電池スタックの概略斜視説明図である。 前記燃料電池の分解斜視説明図である。 前記燃料電池のガス流れ状態を示す一部分解斜視説明図である。 前記燃料電池の動作を説明する概略断面説明図である。 本発明の第3の実施形態に係る燃料電池が複数積層された燃料電池スタックの概略斜視説明図である。 前記燃料電池の分解斜視図である。 前記燃料電池のガス流れ状態を示す一部分解斜視説明図ある。 前記燃料電池の動作を説明する概略断面説明図である。 本発明の第4の実施形態に係る燃料電池の分解斜視説明図である。 前記燃料電池のガス流れ状態を示す一部分解斜視説明図である。 前記燃料電池の動作を説明する概略断面説明図である。 本発明の第5の実施形態に係る燃料電池の分解斜視説明図である。 本発明の第6の実施形態に係る燃料電池の断面説明図である。 前記燃料電池を構成するセパレータの平面図である。 本発明の第7の実施形態に係る燃料電池の断面説明図である。 本発明の第8の実施形態に係る燃料電池の断面説明図である。 本発明の第9の実施形態に係る燃料電池の断面説明図である。
符号の説明
20、100、140、220、280、290、310、340、350…燃料電池
22、102、142…燃料電池スタック
30…電解質 32…カソード電極
34…アノード電極 36、312…電解質・電極接合体
38、103、144、222a、222b、282、292、314、342…セパレータ
40…燃料ガス供給連通孔
42、62、104、152、166、196、228、236、298、320、344…燃料ガス供給部
44、64、106、154、160、170、172、192、192a、192b、194、194a、194b、230a、230b、238a、238b、254a、254b、256a、256b、296a、296b…橋架部
46、108、156、162、174、190、190a、190b、232a、232b、240a、240b、258a、258b、260a、260b、294…挟持部
48、48a、48b…燃料ガス導入口
52、52a、52b…燃料ガス通路 56、56a、56b…酸化剤ガス通路
60…通路蓋部材
65、65a、65b…燃料ガス供給通路
66、66a、197、199、322、326、348…シール部材
70…排ガス通路 110…燃料ガス排出通路
146、148、150、224a、224b、226a、226b…プレート
158、168、198、250、252、324…酸化剤ガス供給部
186…燃料ガス圧力室 188…酸化剤ガス圧力室
248a、248b…燃料ガス充填室
266a、266b…酸化剤ガス充填室
352…リング部材

Claims (3)

  1. 固体酸化物型電解質をアノード電極とカソード電極とで挟んで構成される電解質・電極接合体が、セパレータ間に積層される燃料電池であって、
    前記セパレータは、前記アノード電極に燃料ガスを供給するための燃料ガス供給部又は前記カソード電極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給部を設けるとともに、
    少なくとも前記燃料ガス供給部又は前記酸化剤ガス供給部のいずれかには、前記電解質・電極接合体を挟持する前記セパレータ間に位置して、前記燃料ガス又は前記酸化剤ガスをシールするシール部材が配置され、
    前記シール部材は、ガスシール性を有し且つ前記セパレータに接着するために、粘土鉱物及び有機高分子が複合化された粘土膜を備え、前記燃料ガス及び前記酸化剤ガスに対する室温におけるガス透過係数が3.2×10 -11 cm 2 -1 cmHg -1 未満であることを特徴とする燃料電池。
  2. 請求項1記載の燃料電池において、前記シール部材は、厚さが1mm以下で且つ面積が0.1cm2以上に設定され、且つ面圧が0.1MPa〜10MPaに設定されることを特徴とする燃料電池。
  3. 請求項1又は2記載の燃料電池において、前記シール部材に対し前記燃料電池の積層方向に10N〜1000Nの締め付け荷重を付与する締め付け部を備えることを特徴とする燃料電池。
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