JP2007012596A - 鉛蓄電池用電極体および鉛蓄電池ならびに鉛蓄電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の単板鉛蓄電池Vaは、活物質を含む正極板1aおよび負極板6aのそれぞれの表面に正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bが形成されていることを特徴とする。この単板鉛蓄電池Vaでは、正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bに電荷が蓄えられる。その結果、この単板鉛蓄電池Vaは、従来の鉛蓄電池と比較してより高い出力を発揮する。
【選択図】図1
Description
この鉛蓄電池用電極体は、キャパシタ層に電荷を蓄える。その結果、この鉛蓄電池用電極体を使用した鉛蓄電池では、従来の鉛蓄電池(例えば、特許文献1参照)と比較してより高い出力を発揮する。
また、このような鉛蓄電池用電極体によれば、活物質を含む電極の表面に電荷を貯めるキャパシタ層が形成された鉛蓄電池用電極体を備える鉛蓄電池を提供することができる。
次に、本発明の第1実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。まず、本発明の一例として、簡素な構造である単板鉛蓄電池と、これに組み込まれる電極体とについて説明する。参照する図面において、図1は、本実施形態に係る電極体が組み込まれた単板鉛蓄電池の構成説明図である。
この活性炭としては、公知のものでよいが、比表面積が700m2/g以上、3500m2/g以下のものが好ましい。また、単板鉛蓄電池Vaの出力特性の向上とコストとのバランスを考慮すると1200m2/g以上、1800m2/g以下のものがさらに好ましい。
この導電助剤としては、例えば、カーボンブラック、アセチレンブラック、ファーネスブラック、天然黒鉛、人造黒鉛、等方性黒鉛、メソフェーズカーボン、ピッチ系炭素繊維、気相成長炭素繊維、ナノカーボン、PAN系炭素繊維等が挙げられる。中でも、カーボンブラック、アセチレンブラック、およびファーネスブラックは、一次粒子径が数十nmから100nmと小さく、少量の添加で前記した電子伝導性(導電パス)を良好にすることができるので好ましい。
正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bにおける活性炭、結着剤および導電助剤の含有率は、活性炭が15質量%以上、94質量%以下であり、結着剤が、1質量%以上、50質量%以下であり、導電助剤が、5質量%以上、80質量%以下であることが好ましい。さらに好ましい前記含有率は、活性炭が、40質量%以上、87質量%以下であり、結着剤が、3質量%以上、30質量%以下であり、導電助剤が、5質量%以上、30質量%以下である。
鉛化合物としては、例えば、一塩基性硫酸鉛、三塩基性硫酸鉛、四塩基性硫酸鉛、硫酸鉛、酸化鉛等が挙げられる。ちなみに、酸化鉛としては、例えば、亜酸化鉛(Pb2O)、一酸化鉛(PbO(リサージ、およびマシコットを含む))、および二酸化鉛(PbO2)等に加えて、三酸化二鉛(Pb2O3)、四酸化三鉛(Pb3O4(鉛丹を含む))等の酸化鉛(IV)鉛(II)等が挙げられる。中でも、金属鉛粉、および酸化鉛が好ましい。
正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5における金属鉛粉末および/または鉛化合物の含有率は、正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5における活性炭、結着剤および導電助剤の合計を100質量%とした場合に、5質量%以上、75質量%以下が望ましい。
この隔壁2としては、公知のものでよく、例えば、ポリエチレン等の樹脂からなるセパレータや、ガラス繊維からなるリテーナが挙げられる。
この単板鉛蓄電池Vaの正極板1aでは、次式(1)で示される正極反応が進行する。
この製造方法では、前記した活性炭、結着剤、導電助剤、ならびに金属鉛粉末および/または鉛化合物を含むキャパシタ層形成用組成物が調製される(第1工程)。
このようにして得られたスラリー状のキャパシタ層形成用組成物は、その粘度の調整を容易に行うことができるので、キャパシタ層の形成が容易となる。
次に、本発明の第2実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。ここでは、本発明の一例として、自動車用鉛蓄電池と、これに組み込まれる電極体とについて説明する。参照する図面において、図2は、本実施形態に係る電極体が組み込まれた自動車用鉛蓄電池の構成を説明するための斜視図であり、電槽および電極体の一部に切欠きを含む図である。
次に、本発明の第3実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。ここでは、本発明の一例として、捲回式鉛蓄電池と、これに組み込まれる電極体とについて説明する。参照する図面において、図3は、本実施形態に係る電極体が組み込まれた捲回式鉛蓄電池の構成を説明するための斜視図であり、電槽の一部に切欠きを含む図である。なお、本実施形態において、第2実施形態と同様の構成要素については同じ符号を付して、その詳細な説明は省略する。
次に、本発明の第4実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。ここでは、本発明の一例として、制御弁式鉛蓄電池と、これに組み込まれる電極体とについて説明する。参照する図面において、図4は、本実施形態に係る電極体が組み込まれた制御弁式鉛蓄電池の構成を説明するための斜視図であり、電槽の一部に切欠きを含む図である。なお、本実施形態において、第2実施形態と同様の構成要素については同じ符号を付して、その詳細な説明は省略する。
次に、本発明の第5実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。ここでは、本発明の一例として、クラッド式鉛蓄電池と、これに組み込まれる電極体とについて説明する。参照する図面において、図5(a)は、本実施形態に係るクラッド式鉛蓄電池の外観斜視図、図5(b)は、クラッド式鉛蓄電池を構成する積層極板群の外観斜視図、図5(c)は、本実施形態に係る電極体の外観斜視図である。なお、本実施形態において、第2実施形態と同様の構成要素については同じ符号を付して、その詳細な説明は省略する。
例えば、第1実施形態乃至第4実施形態での正極側キャパシタ層5a,18および負極側キャパシタ層5b,19、ならびに第5実施形態でのキャパシタ層33は、多孔質体であるものを想定しているが、本発明はこれに限定されるものではなく、本発明の鉛蓄電池用電極体は次のように構成されたものであってもよい。図6(a)は、他の実施形態に係る鉛蓄電池用電極体の斜視図、図6(b)は、図6(a)のX−X断面図である。
図1に示す単板鉛蓄電池Vaを作製した。
まず、鉛粉に対して、0.3 質量%のリグニン、0.2質量%の硫酸バリウム、および0.1質量%のカーボン粉末を加えた後に、これにポリエステル繊維を添加して混練機で約10分混練した。そして、得られた混合物に、さらに前記鉛粉に対して、12質量%の水を加えて混合し、さらに前記鉛粉に対して13質量%の希硫酸(比重1.26 、20℃)を加えて負極用活物質ペーストを調製した。この負極用活物質ペースト55gをl116mm×100mm×1.4mmの鉛−カルシウム−錫合金からなる集電体格子に充填して、温度50℃、湿度98RH%の雰囲気下で18時間放置して熟成した後に、温度110℃で2時間放置して乾燥させ、未化成の負極板6aを作製した。
まず、鉛粉と鉛丹との混合物に、ポリエステル繊維を添加し、前記鉛粉に対して水と希硫酸(比重1.26 、20℃)とを加え、これを混練して正極用活物質ペーストを作製した。この正極用活物質ペースト55gを、l116mm×100mm×1.7mmの鉛−カルシウム−錫合金からなる集電体格子に充填をして、温度50°C、湿度98RH%の雰囲気下で18時間放置して熟成した後に、温度110℃で2時間放置して乾燥させ、未化成の正極板1aを作製した。
実施例1から実施例8の各実施例ごとに、後記する表1に示す比表面積を有する活性炭粉末を80質量%、比表面積が65m2/gのアセチレンブラックを15質量%の配合比率で秤量し、よく混合した後に、ポリテトラフルオロエチレン粉末5質量%を加えて乾式練合した。これをカッターミキサで粉砕した。次に、得られた粉状物を正極板1aの片面に、正極板1aの一枚当たりに400mg添着させた。そして、正極板1a上の粉状物を油圧プレスで50MPaの圧力で加圧することによって、正極板1aの片面に正極側キャパシタ層5aを形成することで、実施例1から実施例8の各実施例で使用する正極側電極体1を作製した。なお、正極板1aの片面における極板面の表面に対する正極側キャパシタ層5aの接着面積は、50%とした。
作製した正極側電極体1および負極側電極体6を使用して、図1に示す単板鉛蓄電池Vaを実施例1から実施例8の実施例ごとに作製した。電解液には、比重1.225(20℃)の希硫酸が使用された。なお、単板鉛蓄電池Vaの化成は、2.2Aで20時間行った。そして、化成後に比重1.4(20℃)の希硫酸を追加して、電解液が比重1.28(20℃)の濃度の希硫酸となるように調整した。
正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bを有していない以外は、実施例1から実施例8の単板鉛蓄電池Vaと同様の単板鉛蓄電池を作製した。そして、この単板鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表1に示す。
活性炭粉末80質量%に代えて、比表面積が65m2/gのアセチレンブラック80質量%を使用した以外は、実施例1から実施例8の単板鉛蓄電池Vaと同様の単板鉛蓄電池を作製した。そして、この単板鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表1に示す。
表1から明らかなように、700m2/g以上の比表面積を有する活性炭を使用した正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bを備えた本発明の単板鉛蓄電池Vaは、これらのキャパシタ層5a,5bを備えていない単板鉛蓄電池(比較例1参照)、および前記活性炭を含まないキャパシタ層5a,5bを備えた単板鉛蓄電池(比較例2参照)と比較して、15CAで放電させたときの放電時間が長く、その放電性能に優れている。ちなみに、1500m2/g以上の比表面積を有する活性炭を含むもの(実施例4から実施例8参照)は、放電時間がさらに長い。
比表面積1500m2/gのフェノール系活性炭粉末と、後記する表2に示す導電助剤とを使用した以外は、実施例1から実施例8と同様にして単板鉛蓄電池Vaを作製した。そして、この単板鉛蓄電池Vaを15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表2に示す。
表2の導電助剤15質量%に代えて、比表面積1500m2/gのフェノール系活性炭粉末15質量%を使用した以外は、実施例1から実施例8と同様に単板鉛蓄電池を作製した。そして、この単板鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表2に示す。
表2から明らかなように、導電助剤を使用した正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bを備えた本発明の単板鉛蓄電池Vaは、導電助剤を含まないキャパシタ層5a,5bを備えた単板鉛蓄電池(比較例3参照)と比較して、15CAで放電させたときの放電時間が長く、その放電性能に優れている。
比表面積1500m2/gのフェノール系活性炭粉末70質量%と、比表面積が65m2/gのアセチレンブラック20質量%と、後記する表3に示す結着剤10質量%(固形分として)とを使用した以外は、実施例1から実施例8と同様にして単板鉛蓄電池Vaを作製した。そして、この単板鉛蓄電池Vaを15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表3に示す。なお、参考として、比較例1における放電時間を表3に併記している。
表3から明らかなように、正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bを有していない単板鉛蓄電池(比較例1)と比較して、結着剤としてポリテトラフルオロエチレン粉末をキャパシタ層5a,5bに使用した実施例19の単板鉛蓄電池Vaは、15CAで放電させたときの放電時間が長く、その放電性能が優れている。そして、この実施例19の単板鉛蓄電池Vaと比較して、実施例20から実施例35の単板鉛蓄電池Vaは、同程度に放電時間が長く、放電性能に優れている。
比表面積1500m2/gのフェノール系活性炭粉末と、後記する表4に示す導電助剤および結着剤とを組み合わせて使用するとともに、フェノール系活性炭粉末を70質量%、導電助剤を15質量%、そして、結着剤を15質量%(固形分として)とを使用した以外は、実施例1から実施例8と同様にして単板鉛蓄電池Vaを作製した。そして、この単板鉛蓄電池Vaを15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表4に示す。
表4に示す組み合わせでフェノール系活性炭粉末、導電助剤および結着剤を使用した単板鉛蓄電池Vaにおいても、放電時間が長く、放電性能に優れている。
比表面積1500m2/gのフェノール系活性炭粉末60質量%と、比表面積が65m2/gのアセチレンブラック15質量%と、後記する表5に示す「結着剤1」10質量%(固形分として)と、「結着剤2」15質量%(固形分として)とを混合することでキャパシタ層形成用組成物を調製した。この際、「結着剤2」は、その水溶液として混合された。その結果、キャパシタ層形成用組成物の粘度の調整を行うことができた。次に、このキャパシタ層形成用組成物を実施例1から実施例8で使用した正極板1aおよび負極板6aの片面にそれぞれ塗布することで、キャパシタ層5a,5bをそれぞれ有する正極側電極体1および負極側電極体6を作製した。このときキャパシタ層形成用組成物の粘度の調整を行うことができたので、正極側電極体1および負極側電極体6の作製が容易であった。
このような正極側電極体1および負極側電極体6を使用した以外は、実施例1から実施例8と同様にして単板鉛蓄電池Vaを作製した。そして、この単板鉛蓄電池Vaを15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表5に示す。
この実施例は、結着剤として、「結着剤1」と、「結着剤2」との2種類を使用するとともに、「結着剤2」をその水溶液として添加することでスラリー状のキャパシタ層形成用組成物を調製している。つまり、このキャパシタ層形成用組成物は、各成分が湿式で混合されて調製されている。
表5から明らかなように、このようにして得られた実施例45から実施例48の単板鉛蓄電池Vaは、15CAで放電させたときの放電時間が長く、その放電性能に優れている。
比表面積1500m2/gのヤシ殻系活性炭粉末、および比表面積が65m2/gのアセチレンブラックに、結着剤としての、スチレンブタジエンゴム10質量%(固形分として)、およびポリビニルアルコール15質量%(固形分として)をその水溶液として添加して混合することで、キャパシタ層形成用組成物を調製した。ちなみに、ヤシ殻系活性炭粉末の配合割合、およびアセチレンブラックの配合割合を、表6中に、「導電助剤の割合」および「活性炭の割合」として記す。
このようなキャパシタ層形成用組成物を使用した以外は、実施例45から実施例48と同様にして単板鉛蓄電池Vaを作製した。そして、この単板鉛蓄電池Vaを15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表6に示す。なお、参考として、比較例1における放電時間を表6に併記している。
表6から明らかなように、導電助剤を5質量%以上、80質量%以下で含むキャパシタ層5a,5bを備える単板鉛蓄電池Vaは、比較例1の単板鉛蓄電池と比較して、15CAで放電させたときの放電時間が長く、その放電性能に優れている。また、導電助剤を5質量%以上、30質量%以下で含むもの(実施例49から実施例51参照)は、さらにその放電性能に優れている。
比表面積1500m2/gのヤシ殻系活性炭粉末と、結着剤としてのスチレンブタジエンゴムおよびポリビニルアルコールと、ファーネスブラックとを使用するとともに、後記する表7に示す割合でヤシ殻系活性炭粉末および結着剤を含み、ファーネスブラックを15質量%含む以外は、実施例1から実施例8と同様にして単板鉛蓄電池Vaを作製した。なお、結着剤の割合は、スチレンブタジエンゴムおよびポリビニルアルコールの合計量(固形分として)で割合を記している。そして、この単板鉛蓄電池Vaを15CAで放電させたときの初期の放電時間(以下、単に「初期放電時間」という)と、充放電を10回繰り返した後に15CAで放電させたときの放電時間(以下、単に「10サイクル後の放電時間」という)とを測定した。その結果を表7に示す。なお、参考として、比較例1における初期放電時間と、10サイクル後の放電時間とを表7に併記している。
表7から明らかなように、結着剤の割合が1質量%以上、50質量%以下の単板鉛蓄電池Va(実施例55から実施例60参照)は、比較例1の単板鉛蓄電池と比較して、初期放電時間および10サイクル後の放電時間が長く、その放電性能が優れている。また、結着剤の割合が3質量%以上、30質量%以下の単板鉛蓄電池Va(実施例55、および実施例57から実施例59参照)は、さらにその放電性能が優れている。
比表面積1500m2/gのフェノール系活性炭粉末80質量%と、比表面積が65m2/gのアセチレンブラック15質量%と、ポリテトラフルオロエチレン粉末5質量%(固形分として)とを使用した以外は、実施例1から実施例8と同様にしてキャパシタ層5a,5bを形成した正極側電極体1および負極側電極体6を製造した。そして、この正極側電極体1および負極側電極体6を、後記する表8に示す温度で10分間熱処理を施した。この正極側電極体1および負極側電極体6を使用して単板鉛蓄電池Vaを作製した。そして、この単板鉛蓄電池Vaについて、初期放電時間、および10サイクル後の放電時間を測定した。その結果を表8に示す。
表8から明らかなように、この正極側電極体1および負極側電極体6を200℃以上、350℃以下で熱処理したものは、熱処理の温度が200℃未満もの(実施例62、実施例63)および熱処理の温度が350℃を超えるもの(実施例66)と比較して、初期放電時間、および10サイクル後の放電時間がともに長くなっており、その放電性能が優れている。
比表面積1500m2/gのフェノール系活性炭粉末80質量%と、比表面積が65m2/gのアセチレンブラック15質量%と、ポリテトラフルオロエチレン粉末5質量%(固形分として)とを使用するとともに、正極板1aの片面、および負極板6aの片面のそれぞれに、その極板面の表面に対する各キャパシタ層5a,5bの接着面積を、後記する表9に示すように設定した以外は、実施例1から実施例8と同様にして単板鉛蓄電池Vaを作製した。そして、この単板鉛蓄電池Vaを15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表9に示す。なお、参考として、比較例1における放電時間を表9に併記している。
表9から明らかなように、極板面の表面に対する各キャパシタ層5a,5bの接着面積の割合が20%以上、100未満のもの(実施例67から実施例69参照)は、放電時間が長く、放電性能に優れている。
比表面積1500m2/gのヤシ殻系活性炭粉末45質量%、比表面積が65m2/gのアセチレンブラック15質量%、スチレンブタジエンゴム10質量%、および後記する表10に示す「鉛および鉛化合物」30質量%(表10中、2種以上のものは合計量で換算)を使用した以外は、実施例1から実施例8と同様にして単板鉛蓄電池Vaを作製した。
そして、この単板鉛蓄電池Vaを15CAで放電させたときの放電時間を測定した。その結果を表10に示す。なお、参考として、比較例1における放電時間を表10に併記している。
表10から明らかなように、鉛および鉛化合物を含むキャパシタ層5a,5bを備えた単板鉛蓄電池Vaは、放電時間が長く、放電性能に優れている。
図1に示す単板鉛蓄電池Vaを作製した。
まず、鉛粉に対して、0.3 質量%のリグニン、0.2質量%の硫酸バリウム、および0.1質量%のカーボン粉末を加えた後に、これにポリエステル繊維を添加して混練機で約10分混練した。そして、得られた混合物に、さらに前記鉛粉に対して、12質量%の水を加えて混合し、さらに前記鉛粉に対して13質量%の希硫酸(比重1.26 、20℃)を加えて負極用活物質ペーストを調製した。この負極用活物質ペースト55gをl116mm×100mm×1.4mmの鉛−カルシウム−錫合金からなる集電体格子に充填して、温度50℃、湿度98RH%の雰囲気下で18時間放置して熟成した後に、温度110℃で2時間放置して乾燥させ、未化成の負極板6aを作製した。
まず、鉛粉と鉛丹との混合物に、ポリエステル繊維を添加し、前記鉛粉に対して水と希硫酸(比重1.26 、20℃)とを加え、これを混練して正極用活物質ペーストを作製した。この正極用活物質ペースト55gを、l116mm×100mm×1.7mmの鉛−カルシウム−錫合金からなる集電体格子に充填をして、温度50°C、湿度98RH%の雰囲気下で18時間放置して熟成した後に、温度110℃で2時間放置して乾燥させ、未化成の正極板1aを作製した。
比表面積が1300m2/gのフェノール系活性炭粉末を80質量%、比表面積が65m2/gのアセチレンブラックを15質量%の配合比率で秤量し、よく混合した後に、ポリテトラフルオロエチレン粉末5質量%を加えて乾式練合した。これをカッターミキサで粉砕した。次に、得られた粉状物を正極板1aの片面に、正極板1aの一枚当たりに400mg添着させた。そして、正極板1a上の粉状物を油圧プレスで50MPaの圧力で加圧することによって、正極板1aの片面に正極側キャパシタ層5aを形成して正極側電極体1を作製した。
作製した正極側電極体1および負極側電極体6を使用して、図1に示す単板鉛蓄電池Vaを作製した。電解液には、比重1.225(20℃)の希硫酸が使用された。なお、単板鉛蓄電池Vaの化成は、2.2Aで20時間行った。そして、化成後に比重1.4(20℃)の希硫酸を追加して、電解液が比重1.28(20℃)の濃度の希硫酸となるように調整した。得られた単板鉛蓄電池Vaの電池容量は1.75Ahであり、平均放電電圧は2Vであった。
正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bを有していない以外は、実施例88の単板鉛蓄電池Vaと同様の単板鉛蓄電池を作製した。そして、この単板鉛蓄電池を15CA(26A)で放電させた。このときの放電カーブを図7中、Bとして示す。
正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bに代えて、比表面積が1500m2/gのフェノール系活性炭粉末のみからなる活性炭層を正極板1aおよび負極板6aの片面のそれぞれに形成した以外は、実施例88の単板鉛蓄電池Vaと同様の単板鉛蓄電池を作製した。そして、この単板鉛蓄電池を15CA(26A)で放電させた。このときの放電カーブを図7中、Cとして示す。
正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bに代えて、比表面積が65m2/gのアセチレンブラックのみからなるカーボン層を正極板1aおよび負極板6aの片面のそれぞれに形成した以外は、実施例88の単板鉛蓄電池Vaと同様の単板鉛蓄電池を作製した。そして、この単板鉛蓄電池を15CA(26A)で放電させた。このときの放電カーブを図7中、Dとして示す。
正極側キャパシタ層5aおよび負極側キャパシタ層5bを有しておらず、そして負極用活物質ペーストとして、比表面積1500m2/gのフェノール系活性炭粉末と、比表面積65m2/gのアセチレンブラックを練り込んだものを使用した以外は実施例88の単板鉛蓄電池Vaと同様の単板鉛蓄電池を作製した。そして、この単板鉛蓄電池を15CA(26A)で放電させた。このときの放電カーブを図7中、Eとして示す。
図7に示すように、実施例88の単板鉛蓄電池Vaでは、放電電圧が高く、放電時間も長いことがわかる(放電カーブA参照)。
これに対して、比較例4から比較例7の各単板鉛蓄電池では、いずれも実施例88の単板鉛蓄電池Vaと比較して放電電圧が低く、放電時間も短い。
図2に示す自動車用鉛蓄電池Vbを作製した。実施例88で作製した正極側電極体1および負極側電極体6のそれぞれを、図2に示す正極側電極体11および負極側電極体10として使用した。そして、セパレータ12は、1.5mmのポリエチレン樹脂製のものを使用した。そして、積層極板群20には、5枚の負極側電極体10と、4枚の正極側電極体11とが使用された。また、セパレータ12は、負極側電極体10と正極側電極体11との間に配置される8枚と、および両外側に配置された負極側電極体10をさらに外側からに配置される2枚との合計10枚が積層極板群20に使用された。電解液には、比重1.25(20℃)の希硫酸が使用された。なお、自動車用鉛蓄電池Vbの化成は、9Aで20時間行った。そして、化成後に比重1.4(20℃)の希硫酸を追加して、電解液が比重1.28(20℃)の濃度の希硫酸となるように調整した。得られた単板鉛蓄電池Vaの電池容量は28Ahであり、平均放電電圧は12Vであった。
そして、この自動車用鉛蓄電池Vbを15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。なお、表11中、「放電開始後10秒目の放電電圧」は、「10秒目電圧」と略記する(以下、同じ)。
図3に示す捲回式鉛蓄電池Vcを作製した。
まず、実施例88と同様にして負極用活物質ペーストを調製した。次に、この負極用活物質ペースト275gをl116mm×1000mm×0.7mmの鉛−錫合金からなる集電体格子に充填をして、温度50℃、湿度98RH%の雰囲気下で18時間放置して熟成した後に、温度110℃で2時間放置して乾燥させて負極板10aを作製した。
まず、実施例88と同様にして正極用活物質ペーストを調製した。この正極用活物質ペースト220gを、l116mm×1000mm×0.7mmの鉛−錫合金からなる集電体格子に充填をして、温度50°C、湿度98RH%の雰囲気下で18時間放置して熟成した後に、温度110℃で2時間放置して乾燥させて、正極板11aを作製した。
比表面積が1700m2/gのやしがら系活性炭粉末を80質量%、および比表面積が1050m2/gのカーボンブラックを15質量%の配合比率で秤量し、よく混合した後に、これに3質量%のポリテトラフルオロエチレンのディスパージョンをポリテトラフルオロエチレンの固形分で5質量%の添加量となるように加えて湿式練合した。次に、得られた練合物1.6gを正極板11aの片面にドクターブレードを用いて塗布した。そして、正極板11a上の練合物を200℃で20分間乾燥した後に、ロールプレスで加圧することによって、正極板11aの片面に正極側キャパシタ層18を形成して正極側電極体11を作製した。
作製した正極側電極体11および負極側電極体10、ならびにガラス繊維からなる厚みが0.6mmのリテーナ22を使用して、図3に示す捲回式鉛蓄電池Vcを作製した。電解液には、比重1.28(20℃)の希硫酸が使用された。そして、捲回式鉛蓄電池Vcの化成後に比重1.4(20℃)の希硫酸を追加して、電解液が比重1.28(20℃)の濃度の希硫酸となるように調整した。得られた捲回式鉛蓄電池Vcの電池容量は16Ahであり、平均放電電圧は12Vであった。
そして、この捲回式鉛蓄電池Vcを15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
図4に示す制御弁式鉛蓄電池Vdを作製した。
集電体格子のサイズが、l240mm×140mm×4.2mmであること以外は、実施例1での負極板6aおよび正極板1aと同様にして、負極板10aおよび正極板11aを作製した。
比表面積が3000m2/gのフェノール系活性炭粉末を77質量%、比表面積が350m2/gのファーネスブラックを15質量%の配合比率で秤量し、よく混合した後に、これに3質量%のスチレンブタジエンゴムのディスパージョンをスチレンブタジエンゴムの固形分で5質量%の添加量となるように加えるとともに、1質量%のヒドロキシエチルセルロース水溶液をヒドロキシエチルセルロースの固形分で3質量%の添加量となるように加えて湿式練合した。次に、得られた練合物1.6gを正極板11aの片面にドクターブレードを用いて塗布した。そして、正極板11a上の練合物を200℃で20分間乾燥した後に、ロールプレスで加圧することによって、正極板11aの片面に正極側キャパシタ層18を形成して正極側電極体11を作製した。
作製した正極側電極体11および負極側電極体10、ならびにガラス繊維からなるリテーナ22を使用して、図4に示す制御弁式鉛蓄電池Vdを作製した。積層極板群20には、9枚の負極側電極体10と、8枚の正極側電極体11とが使用された。また、リテーナ22は、負極側電極体10と正極側電極体11との間に配置される16枚が積層極板群20に使用された。電解液には、比重1.28(20℃)の希硫酸が使用された。そして、制御弁式鉛蓄電池Vdの化成後に比重1.4(20℃)の希硫酸を追加して、電解液が比重1.32(20℃)の濃度の希硫酸となるように調整した。得られた制御弁式鉛蓄電池Vdの電池容量は200Ahであり、平均放電電圧は2Vであった。
そして、この制御弁式鉛蓄電池Vdを15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
図5(a)、(b)および(c)に示すクラッド式鉛蓄電池Veを作製した。
熱硬化性樹脂の水分散液にガラス繊維の織布チューブを浸漬し、これを90℃で1分間加熱した後に、さらに170℃で40秒加熱することによってチューブ部材30を作製した。その一方で、比表面積が1000m2/gのフェノール系活性炭粉末を77質量%、黒鉛を15質量%の配合比率で秤量し、よく混合した。これに3質量%のポリテトラフルオロエチレンのディスパージョンをポリテトラフルオロエチレンの固形分で5質量%の添加量となるように加えるとともに、1質量%のヒドロキシエチルセルロース水溶液をヒドロキシエチルセルロースの固形分で3質量%の添加量となるように加えて湿式練合した。
作製した負極側電極体26bを袋28に入れるとともに、この袋28に入れた7枚の負極側電極体26b、および作製した6枚の正極側電極体26aを使用して、図5(a)乃至(c)に示すクラッド式鉛蓄電池Veを作製した。電解液には、比重1.28(20℃)の希硫酸が使用された。そして、クラッド式鉛蓄電池Veの化成後に比重1.4(20℃)の希硫酸を追加して、電解液が比重1.28(20℃)の濃度の希硫酸となるように調整した。得られたクラッド式鉛蓄電池Veの電池容量は390Ahであり、平均放電電圧は2Vであった。
そして、このクラッド式鉛蓄電池Veを15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
実施例90の捲回式鉛蓄電池Vcにおいて、正極板11aの両面に正極側キャパシタ層18を形成し、負極板10aには負極側キャパシタ層19を形成しなかった以外は、捲回式鉛蓄電池Vcと同様にして捲回式鉛蓄電池を作製した。
そして、この捲回式鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
実施例90の捲回式鉛蓄電池Vcにおいて、正極板11aの片面のみに正極側キャパシタ層18を形成し、負極板10aには負極側キャパシタ層19を形成しなかった以外は、捲回式鉛蓄電池Vcと同様にして捲回式鉛蓄電池を作製した。
そして、この捲回式鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
実施例90の捲回式鉛蓄電池Vcにおいて、負極板10aの両面に負極側キャパシタ層19を形成し、正極板11aには正極側キャパシタ層18を形成しなかった以外は、捲回式鉛蓄電池Vcと同様にして捲回式鉛蓄電池を作製した。
そして、この捲回式鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
実施例90の捲回式鉛蓄電池Vcにおいて、負極板10aの片面のみに負極側キャパシタ層19を形成し、正極板11aには正極側キャパシタ層18を形成しなかった以外は、捲回式鉛蓄電池Vcと同様にして捲回式鉛蓄電池を作製した。
そして、この捲回式鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
実施例89の自動車用鉛蓄電池Vbにおいて、正極板11aに正極側キャパシタ層18を形成せず、負極板10aに負極側キャパシタ層19を形成しなかった以外は、自動車用鉛蓄電池Vbと同様にして自動車用鉛蓄電池を作製した。
そして、この自動車用鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
実施例90の捲回式鉛蓄電池Vcにおいて、正極板11aに正極側キャパシタ層18を形成せず、負極板10aに負極側キャパシタ層19を形成しなかった以外は、捲回式鉛蓄電池Vcと同様にして捲回式鉛蓄電池を作製した。
そして、この捲回式鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
実施例91の制御弁式鉛蓄電池Vdにおいて、正極板11aに正極側キャパシタ層18を形成せず、負極板10aに負極側キャパシタ層19を形成しなかった以外は、制御弁式鉛蓄電池Vdと同様にして制御弁式鉛蓄電池を作製した。
そして、この制御弁式鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
実施例92のクラッド式鉛蓄電池Veにおいて、チューブ部材30の内周面にキャパシタ層33を形成しなかった以外は正極側電極体26aおよび負極側電極体26bと同様にして正極側電極体および負極側電極体を作製した。そして、クラッド式鉛蓄電池Veにおいて、正極側電極体26aおよび負極側電極体26bに代えて、本比較例で作製した前記正極側電極体および負極側電極体を使用した以外は、クラッド式鉛蓄電池Veと同様にしてクラッド式鉛蓄電池を作製した。
そして、このクラッド式鉛蓄電池を15CAで放電させたときの放電時間と、放電開始後10秒目の放電電圧を測定した。その結果を表11に示す。
表11に示す、実施例89と比較例8との対比、実施例90および実施例93乃至実施例96と比較例9との対比、実施例91と比較例10との対比、ならびに実施例92と比較例11との対比から明らかなように、本発明の実施例に係る鉛蓄電池は、比較例の鉛蓄電池と比較して、放電時間が長く、放電開始後10秒目の放電電圧が高いことが判明した。
1a 正極板(電極)
5a 負極板(電極)
5a 正極側キャパシタ層(キャパシタ層)
5b 負極側キャパシタ層(キャパシタ層)
6 負極側電極体(鉛蓄電池用電極体)
6a 負極板(電極)
10 負極側電極体(鉛蓄電池用電極体)
10a 負極板(電極)
11 正極側電極体(鉛蓄電池用電極体)
11a 正極板(電極)
18 正極側キャパシタ層(キャパシタ層)
19 負極側キャパシタ層(キャパシタ層)
26a 正極側電極体(鉛蓄電池用電極体)
26b 負極側電極体(鉛蓄電池用電極体)
31 電極部(電極)
33 キャパシタ層
40 鉛蓄電池用電極体
41 電極板(電極)
42 キャパシタ層
Va 単板鉛蓄電池
Vb 自動車用鉛蓄電池
Vc 捲回式鉛蓄電池
Vd 制御弁式鉛蓄電池
Ve クラッド式鉛蓄電池
Claims (27)
- 活物質を含む電極の表面に電荷を貯めるキャパシタ層が形成されていることを特徴とする鉛蓄電池用電極体。
- 前記キャパシタ層が、活性炭と、結着剤と、導電助剤とを含むことを特徴とする請求項1に記載の鉛蓄電池用電極体。
- 前記活性炭が、700m2/g以上、3500m2/g以下の比表面積を有しており、前記結着剤が、フッ素樹脂、セルロース樹脂および合成ゴムのうちの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項2に記載の鉛蓄電池用電極体。
- 前記キャパシタ層が、多孔質体であることを特徴とする請求項2に記載の鉛蓄電池用電極体。
- 活物質を含む電極の表面に電荷を貯めるキャパシタ層が形成された鉛蓄電池用電極体を備えることを特徴とする鉛蓄電池。
- 前記キャパシタ層が、板状の正電極および/または板状の負電極における片面または両面に形成されていることを特徴とする請求項5に記載の鉛蓄電池。
- 前記キャパシタ層が、正電極のみ、または負電極のみに形成されていることを特徴とする請求項6に記載の鉛蓄電池。
- 前記キャパシタ層が、活性炭と、結着剤と、導電助剤とを含むことを特徴とする請求項6に記載の鉛蓄電池。
- 前記活性炭が、700m2/g以上、3500m2/g以下の比表面積を有していることを特徴とする請求項8に記載の鉛蓄電池。
- 前記結着剤が、フッ素樹脂、セルロース樹脂および合成ゴムのうちの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項8に記載の鉛蓄電池。
- 前記結着剤が、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ソジウムカルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレンオキサイド、エチレンプロピレンゴム、スチレンブタジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ニトリルゴム、メタクリル酸メチルブタジエンゴム、ブチルグリコールアセテート、およびエチルジグリコールアセテートから選ばれる少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項10に記載の鉛蓄電池。
- 前記結着剤が、ポリテトラフルオロエチレン、エチレンプロピレンゴム、スチレンブタジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ニトリルゴム、およびメタクリル酸メチルブタジエンゴムから選ばれる少なくとも一つと、
ポリビニルアルコール、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ソジウムカルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、およびポリエチレンオキサイドから選ばれる少なくとも一つとの組み合わせで含まれることを特徴とする請求項11に記載の鉛蓄電池。 - 前記導電助剤が、カーボンブラック、アセチレンブラック、ファーネスブラック、天然黒鉛、人造黒鉛、等方性黒鉛、メソフェーズカーボン、ピッチ系炭素繊維、気相成長炭素繊維、ナノカーボン、およびPAN系炭素繊維から選ばれる少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項8に記載の鉛蓄電池。
- 前記キャパシタ層が、金属鉛粉末および/または鉛化合物をさらに含むことを特徴とする請求項8に記載の鉛蓄電池。
- 前記鉛化合物が、一塩基性硫酸鉛、三塩基性硫酸鉛、四塩基性硫酸鉛、硫酸鉛、および酸化鉛からから選ばれる少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項14に記載の鉛蓄電池。
- 前記キャパシタ層における前記結着剤の含有率が、1質量%以上、50質量%以下であることを特徴とする請求項8に記載の鉛蓄電池。
- 前記キャパシタ層における前記導電助剤の含有率が、5質量%以上、80質量%以下であることを特徴とする請求項8に記載の鉛蓄電池。
- 前記キャパシタ層が、前記ポリテトラフルオロエチレンを含んでおり、熱処理時における融着層形成能を有していることを特徴とする請求項11に記載の鉛蓄電池。
- 前記電極の表面に対する前記キャパシタ層の接着面積が、前記電極の表面の面積の20%以上、100%未満であることを特徴とする請求項5に記載の鉛蓄電池。
- 捲回式鉛蓄電池であることを特徴とする請求項5に記載の鉛蓄電池。
- 制御弁式鉛蓄電池であることを特徴とする請求項5に記載の鉛蓄電池。
- クラッド式鉛蓄電池であることを特徴とする請求項5に記載の鉛蓄電池。
- 活性炭、結着剤、および導電助剤を含むキャパシタ層形成用組成物を調製する第1工程と、
活物質を含む電極の表面に前記キャパシタ層形成用組成物を展延してキャパシタ層を形成する第2工程と、
前記キャパシタ層が形成された前記電極を電解液とともにケーシング内に収容する第3工程とを有することを特徴とする鉛蓄電池の製造方法。 - 前記キャパシタ層形成用組成物は、金属鉛粉末および/または鉛化合物をさらに含むことを特徴とする請求項23に記載の鉛蓄電池の製造方法。
- 前記結着剤としての、ポリテトラフルオロエチレン、エチレンプロピレンゴム、スチレンブタジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ニトリルゴム、およびメタクリル酸メチルブタジエンゴムから選ばれる少なくとも一つと、
ポリビニルアルコール、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ソジウムカルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、およびポリエチレンオキサイドから選ばれる少なくとも一つの水溶液と、
が前記第1工程で用いられて、前記キャパシタ層形成用組成物が調製されることを特徴とする請求項23に記載の鉛蓄電池の製造方法。 - 前記結着剤としての、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ソジウムカルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレンオキサイド、エチレンプロピレンゴム、スチレンブタジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ニトリルゴム、メタクリル酸メチルブタジエンゴム、ブチルグリコールアセテート、およびエチルジグリコールアセテートから選ばれる少なくとも一つの水溶液または水分散液と、
金属鉛粉末、一塩基性硫酸鉛、三塩基性硫酸鉛、四塩基性硫酸鉛、硫酸鉛、および酸化鉛から選ばれる少なくとも一つと、
が前記第1工程で用いられて、前記キャパシタ層形成用組成物が調製されることを特徴とする請求項24に記載の鉛蓄電池の製造方法。 - 前記結着剤としての、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ソジウムカルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレンオキサイド、エチレンプロピレンゴム、スチレンブタジエンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ニトリルゴム、メタクリル酸メチルブタジエンゴム、ブチルグリコールアセテート、およびエチルジグリコールアセテートから選ばれる少なくとも一つと、
金属鉛粉末、一塩基性硫酸鉛、三塩基性硫酸鉛、四塩基性硫酸鉛、硫酸鉛、および酸化鉛から選ばれる少なくとも一つと、
さらに硫酸水溶液と、
が混練されて、前記キャパシタ層形成用組成物がスラリー状で調製されることを特徴とする請求項24に記載の鉛蓄電池の製造方法。
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