JP2007001953A - 毛髪化粧料 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 (a)毛髪補修剤、
(b)浸透促進剤、
(c)芳香族カルボン酸及び芳香族カルボン酸塩、ならびに3−イソチアゾロン及び3−イソチアゾロン誘導体から選ばれる1種又は2種以上の化合物
を含有する毛髪化粧料。
【選択図】 なし
Description
[1].(a)毛髪補修剤、
(b)浸透促進剤、
(c)下記一般式(1)で表わされる芳香族カルボン酸及び芳香族カルボン酸塩、ならびに下記一般式(2)又は(3)で表される3−イソチアゾロン及び3−イソチアゾロン誘導体から選ばれる1種又は2種以上の化合物
を含有する毛髪化粧料。
(式中、R1、R2及びR3は独立に、炭素数1〜3のアルキル基、水酸基又は水素原子を示し、Xはカルボキシル基又はその塩を示す。)
(式中、R4、R5は独立に、水素原子、ハロゲン原子又は炭素数1〜5のアルキル基であり、Yは水素原子又は炭素数1〜18のアルキル基である。)
[2].(a)成分が、下記(i)〜(iv)
(i)1分子中に少なくともベンゼン環とカルボキシル基とを有し、さらに水酸基又はエーテル基を有する有機酸又はその誘導体、
(ii)水酸基をr個(rは4以上)有する多価アルコ−ルと炭素数8以上の脂肪酸とがs個(2≦s≦r−2)エステル化したエステル化物、
(iii)セラミド及びセラミド類似物質、
(iv)アミノ酸、タンパク加水分解物及びケラチン加水分解物
からなる群から選ばれる1種又は2種以上の化合物である[1]記載の毛髪化粧料。
[3].(b)成分が、芳香族アルコール、ピロリドン誘導体、低級アルキレンカーボネート、ポリエチレングリコール及び1,3−ジオキソラン−2−オン誘導体から選ばれる1種又は2種以上の化合物である[1]又は[2]記載の毛髪化粧料。
[4].(c)成分が安息香酸、サリチル酸、サリチル酸アルカリ金属塩、サリチル酸アルカリ土類金属塩、サリチル酸アンモニウム塩、及びサリチル酸アルカノールアミン塩、ならびに3−イソチアゾロン、及び4−ベンゾ−3−イソチアゾロンから選ばれる1種又は2種以上の化合物である[1]〜[3]のいずれかに記載の毛髪化粧料。
[5].さらに、(d)カチオン性界面活性剤を含有する[1]〜[4]のいずれかに記載の毛髪化粧料。
[6].さらに、(e)下記一般式(4)で表わされるアルキルエトキシサルフェート又はその塩を含有する[1]〜[5]のいずれかに記載の毛髪化粧料。
R6O−(CH2CH2O)n−SO3M (4)
(式中、R6は炭素数6〜24の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基又はアルケニル基、nはエチレンオキシドの平均付加モル数を示し1〜6の範囲である。Mは水素原子、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカノールアミン又はアンモニウムを示す。但し、複数のエチレンオキシド付加体を含み、エチレンオキシド付加モル数が0のものが占める質量%が全付加体の中で最大値を示すことはなく、最大値を示すエチレンオキシド付加体が15〜35質量%の範囲であり、最大値をmとした時にm±1の付加モル数のエチレンオキシド付加体との合計量が55〜75質量%の範囲である。)
(i)有機酸又はその誘導体、
(ii)水酸基をr個(rは4以上)有する多価アルコ−ルと炭素数8以上の脂肪酸とがs個(2≦s≦r−2)エステル化したエステル化物、
(iii)セラミド及びセラミド類似物質
(iv)アミノ酸、タンパク加水分解物及びケラチン加水分解物
(式中、R1、R2及びR3は独立に炭素数1〜3のアルキル基、水酸基又は水素原子を示し、Xはカルボキシル基又はその塩を示す。)
(式中、R11は炭素数1〜21の直鎖状もしくは分岐鎖状のアルキル基又はアルケニル基、Aは炭素数1〜10の直鎖状もしくは分岐鎖状のアルキレン基又はアルケニレン基であり、tは1〜5の整数であって、tが2以上の場合、各ブロック中のAは互いに異なってもよい。)
低級アルキルエステル成分としては、メチルエステル、エチルエステル、プロピルエステル、ブチルエステル、ペンチルエステル、ヘキシルエステル、ヘプチルエステル及びオクチルエステルが好適である。低級アルキルエステル成分は、通常、塩の形で配合され、具体的には塩酸塩、臭素酸塩、硫酸塩、リン酸塩等の無機塩類、グリコール酸塩、酢酸塩、乳酸塩、コハク酸塩、酒石酸塩、クエン酸塩、酸性アミノ酸塩、高級脂肪酸塩、L−又はDL−ピロリドンカルボン酸塩、ピログルタミン酸塩、p−トルエンスルホン酸塩等の有機酸塩等として用いることができる。これらのうち、塩酸塩、L−又はDL−ピロリドンカルボン酸塩及び酸性アミノ酸塩の形が好ましい。
R6O−(CH2CH2O)n−SO3M (4)
(式中、R6は炭素数6〜24の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基又はアルケニル基、nはエチレンオキシドの平均付加モル数を示し1〜6の範囲である。Mは水素原子、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカノールアミン又はアンモニウムを示す。但し、複数のエチレンオキシド付加体を含み、エチレンオキシド付加モル数が0のものが占める質量%が全付加体の中で最大値を示すことはなく、最大値を示すエチレンオキシド付加体が15〜35質量%の範囲であり、最大値をmとした時にm±1の付加モル数のエチレンオキシド付加体との合計量が55〜75質量%の範囲である。)
毛髪化粧料全体に対して1〜10質量%が好ましく、より好ましくは1〜5質量%である。1質量%未満では、美しい真珠様光沢が得られず、10質量%を超えると分散安定性が著しく悪化する場合がある。
アルキルエトキシサルフェートの調製とオキシエチレン鎖の分布
<分布の狭いアルキルエトキシサルフェート:サンプルS−1,S−2>
4Lのオートクレーブ中にラウリルアルコール400g及びAl/Mg/Mnで構成される複合金属酸化物ルイス酸焼結固体触媒0.4gを仕込み、オートクレーブ内を窒素置換し、撹拌しながら昇温した。その後、温度180℃、圧力0.3mPaに維持しながらエチレンオキシド54gを導入し、反応物を得た。次に、このようにして得たアルコールエトキシレート274gを撹拌装置付の500mLフラスコにとり、窒素置換後、液体無水硫酸(サルファン)81gを反応温度を40℃に保ちながらゆっくりと滴下した。滴下終了後、1時間撹拌を続け、目的とするアルキルエトキシサルフェート(S−1)を得た。得られたアルキルエトキシサルフェートの性状及びオキシエチレン鎖長の分布を表1に示す。なお、サンプルS−2の調製も同様の方法により行った。
<分布の広いアルキルエトキシサルフェート:サンプルS−3,S−4>
4Lのオートクレーブ中にラウリルアルコール400g及び水酸化カリウム触媒0.8gを仕込み、オートクレーブ内を窒素置換し、撹拌しながら昇温した。その後、温度180℃、圧力0.3mPaに維持しながらエチレンオキシド54gを導入し、反応物を得た。次に、このようにして得たアルコールエトキシレート274gを撹拌装置付の500mLフラスコにとり、窒素置換後、液体無水硫酸(サルファン)81gを反応温度を40℃に保ちながらゆっくりと滴下した。滴下終了後、1時間撹拌を続け、目的とするアルキルエトキシサルフェートを得た。得られたアルキルエトキシサルフェートの性状及びオキシエチレン鎖長の分布は表−1に示した通りであった。なお、サンプルS−4の調製も同様の方法により行った。
サンプル50μg、BSTFA(N,O−ビス[トリメチルシリル]トリフルオロアセトアミド(シリル化試薬)200μL及びピリジン400μLを混合し、80℃・30分過熱し、サンプルの前処理を行った。
Agilent 6890N(Agilent製)を用い、下記条件のキャピラリーガスクロマトグラフィー法により、FIDによりピークを検出し、得られたエリア%から算出した。
カラム:Ultra1(25mm×0.2mm、膜厚0.11μm:Agilent製)
キャリアガス:ヘリウム 30cm/s
カラム温度:60℃→320℃ 20℃/minで昇温
表2〜4に示す毛髪化粧料を常法に基づいて調製し、下記方法で評価を行った。結果を表2〜4に併記する。
うるおい感、なめらかさ、まとまりの良さ
染毛やパーマにより毛髪に損傷を受けたパネラー20名がそれぞれの毛髪化粧料を下記方法で使用し、使用後の毛髪のうるおい感、なめらかさ、まとまりのよさについて使用前と比較し、下記評価基準に基づいて評価した。
<使用方法>
シャンプーの場合 :塗布→泡立て→すすぎ→自然乾燥→評価
コンディショナーの場合 :塗布→すすぎ→自然乾燥→評価
アウトバスヘアケア剤の場合 :塗布→自然乾燥→評価
<評価基準>
◎:使用後の方が良好と回答したものが20名中16名以上
○:使用後の方が良好と回答したものが20名中10〜15名
△:使用後の方が良好と回答したものが20名中4〜9名
×:使用後の方が良好と回答したものが20名中3名以下
市販のブリーチ剤で染色した人毛束3gに、各毛髪化粧料0.2gを均一に塗布し、下記方法で処理し、引っ張り強度を測定した。
<使用方法>
シャンプーの場合 :塗布→泡立て→すすぎ→自然乾燥
コンディショナーの場合 :塗布→すすぎ→自然乾燥
アウトバスヘアケア剤の場合 :塗布→自然乾燥
<試験方法>
処理された人毛からランダムに10本取りだし、引張り試験機(INSTRON社製 材料試験機 3342型)を用いて、100gで引張ったときの切れない本数を数え、下記評価基準で評価した。
<評価基準>
◎:切れない本数 7〜10本
○:切れない本数 4〜 6本
△:切れない本数 2〜 3本
×:切れない本数 0〜 1本
香料A:特願2004−249835号 表5〜10に記載の香料A
香料B:特願2004−249835号 表5〜10に記載の香料B
香料C:特願2004−249835号 表5〜10に記載の香料C
香料D:特願2004−249835号 表5〜10に記載の香料D
香料B:特願2004−294848号 表5〜19に記載の香料B
香料C:特願2004−294848号 表5〜19に記載の香料C
香料D:特願2004−294848号 表5〜19に記載の香料D
香料A:特開2003−95895号公報 表5〜19に記載の香料A
香料B:特開2003−95895号公報 表5〜19に記載の香料B
香料C:特開2003−95895号公報 表5〜19に記載の香料C
香料D:特開2003−95895号公報 表5〜19に記載の香料D
香料E:特開2003−95895号公報 表5〜19に記載の香料E
下記に示す処方のヘアジェルを常法に基づいて調製した。
没食子酸−3,5−ジグルコシド 1.0%
ベンジルアルコール 0.5%
安息香酸ナトリウム 0.9%
塩化ステアリルトリメチルアンモニウム 3.0%
ヒドロキシエチルセルロース 0.5%
ポリエーテル変性シリコーン(A) 2.0%
N−メタクリロイルオキシエチルN,N−ジメチルアミノエチル−α−N−メチルカルボキシベタイン・メタクリル酸アルキルエステル共重合体(A) 3.0%
ジステアリン酸トリグリセリル 3.0%
ポリオキシエチレン(40)硬化ヒマシ油 0.3%
ジヒドロキシベンゾフェノン 0.1%
パラオキシ安息香酸メチル 0.1%
トリエタノールアミン 0.5%
香料A 0.2%
エタノール 10.0%
精製水 残部
合計 100.0%
下記に示す処方のヘアワックスを常法に基づいて調製した。
没食子酸−3−グルコシド 1.0%
テトラオレイン酸POE(6)ソルビット 3.0%
フェノキシエタノール 0.5%
サリチル酸 0.2%
塩化ステアリルトリメチルアンモニウム 3.0%
カルボキシビニルポリマー 0.5%
塩化ベンザルコニウム 1.0%
キサンタンガム 0.3%
EO変性シリコーン 2.0%
ワセリン 3.0%
スクワラン 2.0%
キャンデリラロウ 1.0%
ポリオキシプロピレン(9)ジグリセリルエーテル 4.0%
ジヒドロキシベンゾフェノン 0.1%
パラオキシ安息香酸プロピル 0.1%
パラオキシ安息香酸メチル 0.3%
エデト酸四ナトリウム 0.05%
トリエタノールアミン 0.5%
エタノール 10.0%
香料B 0.2%
精製水 残部
合計 100.0%
下記に示す処方のヘアクリームを常法に基づいて調製した。
没食子酸−3,5−ジグルコシド 1.0%
トリステアリン酸ヘキサグリセリル 3.0%
フェノキシエタノール 0.5%
4−ベンゾ−3−イソチアゾロン 0.01%
塩化ジステアリルジメチルアンモニウム 3.0%
アミノ変性シリコーン 0.5%
ジメチルポリシロキサン(10万mm2/s) 5.0%
流動パラフィン 5.0%
パラフィンワックス 3.0%
ポリオキシエチレン(40)硬化ヒマシ油 2.0%
3−メチル−1,3−ブタンジオール 10.0%
ジヒドロキシベンゾフェノン 0.1%
パラオキシ安息香酸プロピル 0.1%
パラオキシ安息香酸メチル 0.3%
ヤシ油脂肪酸ソルビタン 2.0%
モノステアリン酸グリセリル 1.0%
モノステアリン酸プロピレングリコール 2.0%
トリエタノールアミン 0.5%
エタノール 5.0%
香料C 0.2%
精製水 残部
合計 100.0%
下記に示す処方のヘアフォームを常法に基づいて調製した。
没食子酸−3,5−ジグルコシド 1.0%
グルコン酸銅 0.3%
ベンジルアルコール 0.5%
安息香酸ナトリウム 0.9%
塩化ステアリルトリメチルアンモニウム 0.5%
S−1 0.5%
N−メタクリロイルオキシエチルNメタクリル酸アルキルエステル共重合体
3.0%
ポリエーテル変性シリコーン(B) 0.5%
3−メチル−1,3−ブタンジオール 2.0%
テトラステアリン酸POE(6)ソルビット 3.0%
パラオキシ安息香酸メチル 0.3%
トリエタノールアミン 0.1%
香料E 0.1%
エタノール 30.0%
液化石油ガス(0.49MPa) 7.0%
精製水 残部
合計 100.0%
下記に示す処方のヘアフォームを常法に基づいて調製した。
没食子酸−3,4−ジグルコシド 0.5%
グルコン酸亜鉛 0.3%
フェノキシエタノール 0.5%
サリチル酸 0.2%
塩化セチルトリメチルアンモニウム 1.0%
S−2 0.5%
ポリエーテル変性シリコーン(B) 5.0%
3−メチル−1,3−ブタンジオール 2.0%
カチオン化セルロース(ライオン(株)製、レオガードGPS) 0.1%
N−ヤシ油脂肪酸アシル−L−グルタミン酸 0.5%
ジオレイン酸POE(8)エリトリット 3.0%
ポリオキシエチレン(40)硬化ヒマシ油 0.4%
パラオキシ安息香酸メチル 0.3%
クエン酸 0.1%
香料D 0.1%
エタノール 20.0%
液化石油ガス(0.49MPa) 7.0%
精製水 残部
合計 100.0%
下記に示す処方のヘアスプレーを常法に基づいて調製した。
〔原液〕
没食子酸メチルエステル−3,5−ジグルコシド 0.5%
グルコン酸第一鉄 0.3%
1,3−ジオキソラン−2−オン誘導体 0.5%
安息香酸ナトリウム 0.3%
テトラオレイン酸ポリオキシエチレン(40)ソルビット 3.0%
塩化セチルトリメチルアンモニウム 1.0%
ポリビニルピロリドン(K−30) 2.0%
アミノ変性シリコーン 0.5%
ポリオキシエチレン(40)硬化ヒマシ油 0.5%
パラオキシ安息香酸メチル 0.3%
香料B 0.1%
エタノール 90.0%
精製水 残部
原液合計 100.0%
上記原液 50%
液化石油ガス(0.29MPa) 30%
ジメチルエーテル 20%
下記に示す処方のヘアウォーターを常法に基づいて調製した。
没食子酸−3,5−ジグルコシド 1.0%
テトラオレイン酸POE(60)ソルビット 2.5%
フェノキシエタノール 0.5%
サリチル酸 0.2%
EO変性シリコーン(KF6004、信越化学工業(株)製) 0.5%
塩化ステアリルトリメチルアンモニウム 0.5%
ラウリルジメチルアミンオキシド 0.2%
S−1 0.5%
3−メチル−1,3−ブタンジオール 2.0%
塩化ステアリルトリメチルアンモニウム 0.5%
テトラオレイン酸ポリオキシエチレン(60)ソルビット 2.5%
ピロリドンカルボン酸ナトリウム 1.0%
パラオキシ安息香酸メチル 0.3%
グリコール酸 0.2%
ピロリン酸ナトリウム 0.3%
ヒドロキシメトキシベンゾフェノンスルホン酸 0.1%
香料A 0.1%
エタノール 20.0%
精製水 残部
合計 100.0%
下記に示す処方の養毛剤を常法に基づいて調製した。
没食子酸−3−グルコシド 1.0%
ポリエチレングリコール 0.5%
安息香酸ナトリウム 0.5%
塩化ラウリルトリメチルアンモニウム 1.0%
アミノ変性シリコーンエマルジョン(B) 0.5%
トリステアリン酸デカグリセリル 1.0%
モノペンタデカン酸グリセリド 3.0%
酢酸DL−α−トコフェロール 0.1%
ヤシ油脂肪酸ソルビタン 1.0%
蔗糖ミリスチン酸エステル 0.5%
ビオチン 0.002%
コハク酸 0.3%
センブリエキス 1.0%
ヒノキチオール 0.1%
L−メントール 0.3%
香料B 0.1%
99.5%エタノール 残部
合計 100.0%
下記に示す処方の育毛スプレーを常法に基づいて調製した。
没食子酸3,5−ジグルコシド 1.0%
フェノキシエタノール 0.5%
サリチル酸 0.2%
塩化ジステアリルジメチルアンモニウム 1.0%
カルボキシル変性シリコーン 1.0%
モノペンタデカン酸グリセリド 1.0%
テトラオレイン酸POE(6)ソルビット 0.5%
N−メタクリロイルオキシエチルN,N−ジメチルアンモニウム−α−N−メチルカル ボキシベタイン・メタクリル酸アルキル共重合体(B) 0.2%
オレイン酸エチル 0.1%
クエン酸 0.3%
蔗糖ラウリン酸エステル 0.5%
香料A 0.1%
L−メントール 0.1%
99.5%エタノール 残部
合計 100.0%
*
下記に示す処方のシャンプーを常法に準じて調製した。
没食子酸−3,5−ジグルコシド 1.0%
ベンジルアルコール 0.5%
POE(3)ラウリルエーテル硫酸ナトリウム 15.0%
ラウリルジメチルアミンオキシド 2.0%
POE(10)セチルエーテル 1.0%
ジオレイン酸ジグリセリル 1.0%
POE(20)硬化ヒマシ油 4.0%
POE(2)ラウリン酸モノエタノールアミド 5.0%
高重合メチルポリシロキサン/ポリエーテル変性シリコーン エマルジョン
3.0%
セトステアリルアルコール 2.0%
カチオン化セルロース 0.5%
塩化ジメチルジアリルアンモニウム・アクリルアミド共重合体 0.2%
ピロクトン オラミン 0.5%
塩化ベンザルコニウム 0.05%
グリセリン 1.0%
1,3−ブチレングリコール 0.5%
硫酸ナトリウム 2.0%
安息香酸ナトリウム 1.0%
パラオキシ安息香酸メチル 0.2%
4−ベンゾ−3−イソチアゾロン 0.01%
緑3号 0.002%
香料A 0.5%
クエン酸 0.5%
精製水 残部
合計 100.0%
下記に示す処方のヘアコンディショナーを常法に準じて調製した。
没食子酸−3,5−ジグルコシド 1.0%
フェノキシエタノール 0.5%
サリチル酸 0.2%
4−グアニジノブチルラウリルアミド 0.8%
N−[3−アルキル(12,14)オキシ−2−ヒドロキシプロピル]−L−アルギニン 0.5%
ポリエチレングリコール(平均分子量500万) 0.2%
べヘニン酸ジエチルアミノエチルアミド 0.2%
ジメチルポリシロキサン(粘度100万mm2/s) 1.0%
ジメチルポリシロキサン(粘度10万mm2/s) 1.0%
ジメチルポリシロキサン(粘度50mm2/s) 1.0%
ジグリセリンイソパルミチン酸エステルセバシン酸縮合物 1.0%
グリシン 0.7%
セタノール 1.5%
ベヘニルアルコール 0.2%
オレイルアルコール 0.3%
オレイン酸 0.2%
イソステアリン酸 0.2%
トリメチルグリシン 0.2%
アルギニン 0.3%
システイン 0.3%
ペンタステアリン酸ヘキサグリセリル 1.0%
モノラウリン酸ソルビタン 0.1%
リン酸 適量
パラオキシ安息香酸メチル 適量
パラオキシ安息香酸プロピル 適量
香料B 0.6%
精製水 残部
合計 100.0%
pH3.4 (25℃)
下記に示す処方のヘアトリートメントを常法に準じて調製した。
没食子酸−3−マルトシド 1.0%
塩化ラウリルトリメチルアンモニウム 1.0%
4−グアニジノブチルラウリルアミド 1.5%
N−ヤシ油脂肪酸アシル−L−アルギニンエチル−DL−ピロリドンカルボン酸塩
0.5%
ジメチルポリシロキサン(粘度10万mm2/s) 1.0%
ジメチルポリシロキサン(粘度30mm2/s) 1.5%
ジグリセリンイソパルミチン酸エステルセバシン酸縮合物 1.5%
セタノール 1.5%
べヘニルアルコール 3.0%
ステアリルアルコール 2.0%
イソステアリン酸 0.2%
グリセリン 3.0%
プロピレングリコール 5.0%
ジリシノレイン酸デカグリセリル 0.1%
モノラウリン酸ソルビタン 0.1%
ポリエチレングリコール(平均分子量90万) 0.4%
リン酸 適量
パラオキシ安息香酸メチル 適量
パラオキシ安息香酸プロピル 適量
香料B 0.6%
精製水 残部
合計 100.0%
Claims (6)
- (a)成分が、下記(i)〜(iv)
(i)1分子中に少なくともベンゼン環とカルボキシル基とを有し、さらに水酸基又はエーテル基を有する有機酸又はその誘導体、
(ii)水酸基をr個(rは4以上)有する多価アルコ−ルと炭素数8以上の脂肪酸とがs個(2≦s≦r−2)エステル化したエステル化物、
(iii)セラミド及びセラミド類似物質、
(iv)アミノ酸、タンパク加水分解物及びケラチン加水分解物
からなる群から選ばれる1種又は2種以上の化合物である請求項1記載の毛髪化粧料。 - (b)成分が、芳香族アルコール、ピロリドン誘導体、低級アルキレンカーボネート、ポリエチレングリコール及び1,3−ジオキソラン−2−オン誘導体から選ばれる1種又は2種以上の化合物である請求項1又は2記載の毛髪化粧料。
- (c)成分が安息香酸、サリチル酸、サリチル酸アルカリ金属塩、サリチル酸アルカリ土類金属塩、サリチル酸アンモニウム塩及びサリチル酸アルカノールアミン塩、ならびに3−イソチアゾロン及び4−ベンゾ−3−イソチアゾロンから選ばれる1種又は2種以上の化合物である請求項1〜3のいずれか1項記載の毛髪化粧料。
- さらに、(d)カチオン性界面活性剤を含有する請求項1〜4のいずれか1項記載の毛髪化粧料。
- さらに、(e)下記一般式(4)で表わされるアルキルエトキシサルフェート又はその塩を含有する請求項1〜5のいずれか1項記載の毛髪化粧料。
R6O−(CH2CH2O)n−SO3M (4)
(式中、R6は炭素数6〜24の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基又はアルケニル基、nはエチレンオキシドの平均付加モル数を示し1〜6の範囲である。Mは水素原子、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカノールアミン又はアンモニウムを示す。但し、複数のエチレンオキシド付加体を含み、エチレンオキシド付加モル数が0のものが占める質量%が全付加体の中で最大値を示すことはなく、最大値を示すエチレンオキシド付加体が15〜35質量%の範囲であり、最大値をmとした時にm±1の付加モル数のエチレンオキシド付加体との合計量が55〜75質量%の範囲である。)
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