JP2006527906A - フローフィールドプレートジオメトリ - Google Patents

Abstract

本発明は、その間に相互接続される流体拡散流路のネットワークを形成するランドのアレイによって画定される、より細い二次流体拡散流路に注ぎ込む、１つ又は複数の枝分かれした一次流体送出／除去流路を備える、燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート（セパレータ）を提供する。流体送出／除去流路及び流体拡散流路は、それぞれガス送出／除去流路及びガス拡散流路にすることができる。枝分かれした流体送出流路がそのまま流体拡散流路に注ぎ込むことができ、流体拡散流路自体は直に、又は流体除去流路を経由して流体出口に繋がる。本発明はさらに、反応物フローフィールドを画定するフローフィールドセグメントのタイル張りされたアレイを含み、各セグメントが、その間に相互接続される流体拡散流路のネットワークを形成するランドのアレイによって画定される、より細い二次流体拡散流路に注ぎ込む、１つ又は複数の枝分かれした一次流体送出／除去流路を備える、燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート（セパレータ）を提供する。フローフィールドセグメントは並列に、直列に、又はその組み合わせで接続することができる。それらのセグメントは、直列に接続されるか、又は直列に接続されるセグメントを並列に構成して接続されることが好ましい。

Description

本発明は燃料電池及び電解槽に関し、特に、限定はされないが、プロトン交換膜型燃料電池及び電解槽に適用され得るものである。

燃料電池とは、燃料及び酸化剤を、制御された方法で化合して、直接的に電気を発生させる装置である。中間燃焼や発電段階を経ずに直接電力を発生させるため、従来の発電機において燃料を使用するよりも、燃料電池の発電効率が高いことは公知である。燃料電池は単純で望ましいように聞こえるが、実用的な燃料電池システムの開発に、近年多数の人員と年月の労力が費やされてきた。電解槽は事実上燃料電池の逆であり、電気を用いて水を水素と酸素に分解する。

燃料電池及び電解槽は、共にいわゆる「水素経済（hydrogen economy）」の主要部になり得る。以下では燃料電池について言及するが、同様の原理は電解槽にもあてはまることを忘れてはならない。量産されている燃料電池の１つの型は、いわゆるプロトン交換膜型（ＰＥＭ）燃料電池［高分子電解質又は固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）とも言われる］である。かかる電池は水素を燃料として用い、両面に多孔質電極を配置した絶縁性（但しイオン伝導性）高分子膜を備える。膜は通常、フルオロスルホン酸ポリマーであり、電極は通常、炭素質粉末基板に分散させた貴金属触媒を備える。この電極と膜との組み合わせは、しばしば膜電極接合体（ＭＥＡ）と呼ばれる。

水素燃料は一方の電極（陽極）に供給され、そこで酸化されて、陽極に電子を、電解質に水素イオンを放出する。酸化剤（通常、空気又は酸素）はもう一方の電極（陰極）に供給され、そこで陰極からの電子が酸素及び水素イオンと結合し水を生成する。プロトン交換膜型燃料電池の下位分類（sub-class）には、メタノールを燃料として供給する直接メタノール燃料電池がある。本発明は、そのような燃料電池及びあらゆる他の燃料電池を対象とすることを目的とする。

商業用ＰＥＭ燃料電池では、そのような複数のＭＥＡがフローフィールドプレート（二極プレート又はセパレータとも呼ばれる）で隔てられて積層されている。フローフィールドプレートは通常、或る膜の陽極と隣接する膜の陰極間の電子移動を良好にするために、金属、黒鉛又は炭素複合材料でできている。フローフィールドプレートは流体（燃料又は酸化剤）を供給し、燃料電池の反応生成物として生成した水を除去するため、それら表面に、溝のパターンを有する。

溝の形成には、さまざまな方法が説明されており、例えば、機械加工、エンボス加工又は成形加工（国際公開第００／４１２６０号）、及び（本発明に特に有用である）、レジストを通じてのサンドブラスト法（国際公開第０１／０４９８２号）により、これら溝を形成することが提案されている。

国際公開第０１／０４９８２号は、プレートにレジスト又はマスクを施し、サンドブラスト法（又は移動粒子の運動量を表面の研磨に利用するウォータージェット加工等の他のエッチング方法）により、フローフィールドプレートを機械加工し、マスク又はレジストで形成されたパターンに対応する形状（features）を形成する方法を開示している。

そのようなプロセスは、国際公開第０１／０４９８２号が示すように、フローフィールドプレートを貫通する孔を形成すること、又はフローフィールドプレートに閉じられた底くぼみ（closed bottom pits）や流路を形成することが可能である。本発明を可能にするために十分な背景を提供することとして、国際公開第０１／０４９８２号のプロセス全体を本明細書に援用する。

実際には、これまでの大半のプレートは、流路を切削すること（milling）によって形成されてきた。

国際公開第００／４１２６０号は、幅約０．７５ｍｍ未満の、実質的に直線的な並行流路が提供されるフローフィールドジオメトリを開示している。

国際公開第００／２６９８１号は、幅８００μｍ未満の流路間ランドで隔てられた、幅８００μｍ未満の高度並流流路（highly parallel flow channels）を用い、流路間ランド領域（land area）がフローフィールドの２５％未満である類似するジオメトリを開示している。好ましいランド幅はさらに狭い。このジオメトリは、ガス分布を向上し、ＭＥＡ（国際公開第００/２６９８１号ではＤＣＣ［拡散電流コレクター（diffusion current collectors）］と呼ぶ）を通過して、横方向のガス分散の必要性を低減すると記載されている。このジオメトリはまた、ランド領域への電気的な経路長を低減するので、電気抵抗を低減すると記載されている。

国際公開第００／２６９８１号に記載された電気特性及びガス特性には、縮小されたランド領域は電気抵抗を増加すると記載されているという矛盾がある。国際公開第００／２６９８１号には、これら相反する必要条件を最適化することができると記載されている。国際公開第００／２６９８１号には、高度並列微細流路パターン（the pattern of highly parallel micro-channels）は、ハッチング又はグリッドパターンのような、相互連絡点又は分岐点を含むことができると記載されている。狭い流路を用いる利点として、水滴の生成を促進して、流路から効率的に水分を除去することと記載されている。しかしながら、水滴両側の圧力が実質的に同等になり得るため、グリッドパターンが使用されているところでは、この利点は見られない。

国際公開第００／２６９８１号に対して引用された従来の文献は、以下の通りである。
・米国特許第３，８１４，６３１号は、加工電極（textured electrode）につながり、一方の電極面の突起が他方の電極面のくぼみと一致する枠体に、幅０．３ｍｍより大きい微細流路が設けられた電極構成を開示している。
・米国特許第５，１０８，８４９号は、幅０．７６ｍｍ（０．０３インチ）以上の蛇行する行路（tracks）を有し、ランド幅が０．２５４ｍｍ（０．０１インチ）以上のプレートを開示している。
・国際公開第９４／１１９１２号は、幅及び深さが０．７６ｍｍ（０．０３インチ）の不連続行路を有するプレートを開示している。これらの行路は交互に組み合わされていてもよい。
・国際公開第９８／５２２４２号は、膜を湿らせる手段を開示している。

狭い流路は他の装置でも知られており、例えば国際公開第９４／２１３７２号は、隣接するディスクの複数の部分流路を一列に並べることによって形成された、３次元的に曲がった流路を備える化学処理装置を開示している。このような構成は、燃料電池には用いられていない。

どの燃料電池に関連する特許も、比較的粗い（coarse）ガス送出流路が細かい（fine）ガス流路につながる構造を開示していない。

流体がそれぞれの電極表面に均一に分散されることを確実にするため、いわゆるガス拡散層（ＧＤＬ）が、電極とフローフィールドプレートとの間に設置される。ガス拡散層は多孔質材料であり、通常カーボン紙又は布を備え、その一面にしばしば炭素粉末の結合層を有し、撥水性を促進するために疎水性材料で被覆されている。ガス拡散層のサイズを低減できる、孔径範囲が２０〜１００μｍの連結開孔率（connected porosity）を有するマクロ孔質材料（米国特許第５，６４１，５８６号）の下方に、交互に組み合わされたフローフィールドプレートを設けることが提案されている。このような配置は、塞がれた孔の周囲にガスが流れるのを可能にするため、不都合である。（水のような）反応生成物の蓄積がこれらの孔に生じる可能性があり、ガス輸送効率を低下させる。さらに、このような構造はフローフィールドプレートの厚みを増加する。

フローフィールドプレートと、関連する燃料及び酸化剤供給マニホルドを備えた膜との集合体は、しばしば燃料電池スタックと呼ばれる。

上記技術は試作品や限定された幾つかの商業用途において有用であることが認められているが、幅広く商業的に支持されるために、現在では、燃料電池スタックの物理的サイズ及びコストの低減が要求されている。したがって、部品数の低減は、サイズ及びコストに有益な結果をもたらす（両者とも原料及び組み立てのコストによる）。

また、従来技術のフローフィールドプレートは、マトリクス状、蛇行形状、線形、又は交互に組み合わされた形状のフローフィールドを提案しているが、ガス流通経路を向上するための他の物理的システムには目を向けてこなかった。（ガス拡散層を支持するために、ランドのグリッドが設けられ、ランド間にガスが流れる）マトリクスフローフィールドは、理論的には良好なガスの流れをもたらすが、実際には、マトリクス内に水が捕捉されやすくマトリクスが塞がれるという欠点を有する。さらに、マトリクスが塞がれることにより、フローフィールドに流れが滞留する領域ができる可能性がある。

線形及び蛇行形状のフローフィールドは、水により塞がれること、すなわち滞留領域が生じることに関しては、マトリクス状のフローフィールドよりも問題が少ないが、フローフィールドにおける所与の圧力損失に関して、低ガス流となる。蛇行形状のフローフィールドパターンは、１つの流路から著しく低圧の隣接流路へ通過する、ガスの「短絡」が生じるという問題を有する傾向もある。

交互に組み合わされたフローフィールドは、効率の高いガスの送出を提供するが、入口側（incoming）フローフィールドからガス拡散層を通って、出口側（outgoing）フローフィールドへガスを押し進めるためには、高い圧力が必要であり、これにより大きい寄生損失（parasitic losses）が生じる、という利点を有する。

さらに、本出願人は、高需要の条件下（例えば０．６Ａ／ｃｍ^２以上の電流）では、このような従来のプレートは、フローフィールドプレートの大部分で、酸化剤及び／又は燃料が枯渇する（depletion）傾向があることを見出した。

ガスフローフィールドの既知の要件は、
・ＧＤＬを支持し、ガスが流れるキャビティを維持するのに十分なランド領域
・スタックをつなぎ合わせる圧縮力下で、ＧＤＬが流路に押し込まれて流路を塞ぐことを防ぐのに十分狭い流路
・国際公開第００／２６９８１号に記載されるように、流路上の領域からランドへの電流の経路長を低減するのに十分狭い流路、及びランド上の領域へのガスの拡散距離を低減するのに十分狭いランド
である。

フローフィールドプレートを別個の領域に区切ることによる以外で、国際公開第００／２６９８１号により解決されないのは、狭い流路は大きい圧力損失、したがって流路の一端から他端までのガスの利用性（availability）が明らかに異なることを意味することである。

従来のフローフィールドプレートの設計では、反応ガスがいずれも燃料電池の動作で消費されるため、及びガスの流れに対する抵抗のため、フローフィールドの一端（出口端）の圧力は他端（入口端）の圧力よりも著しく低い。燃料又は酸化剤に対する需要が増大すると、このような配置では、反応ガスを反応ガス出口に効果的に送出することができなくなる。本出願人は、反応物の欠乏（starvation）が生じないように、燃料電池の作用面（working surface）全体（有効な発電が行われるエリア）、特にフローフィールド出口の領域に、効率的にガスを送出する手段が必要であることに気づいた。

米国特許第５，６８６，１９９号は、複数のフローフィールドセグメントがタイル張りされて、ガスが各セグメントに迅速に流れるようにフローフィールド全体を形成し、それにより全圧力降下を少なくし、フローフィールドを横断する流れの均一性を改善する構成を記載する。しかしながら、米国特許第５，６８６，１９９号は、平行に配列された流路を用いており、ガスの横方向への流れが制限されるので、フローフィールド内での混合が制限されていた。

本出願人は、生理系（肺）に目を向けることによって、ガス流経路が短いことに起因して寄生損が小さく、フローフィールドにわたって反応物を良好に分布させる見込みがある、改善されたフローフィールドジオメトリを実現できることに気づいた。

国際公開第０２／０６５５６６号において、本出願人は、徐々に細くなる流路パターンのアセンブリを有し、反対側にある類似の流路アセンブリと関連させるか、又は組み合わされることができる、フローフィールドプレートを特許請求した。

同時係属中の国際公開第０４／００１８７４号において、本出願人は、ガスがガス送出流路によって浸透壁まで移送され、その後、浸透壁を通ってガス除去流路に移送されるジオメトリを含むフローフィールドを開示している。ガス分布の均一性が改善されることが示したが、この特許出願は、水の処理に関する問題について配慮していなかった。

本出願人はさらに試行を重ねており、ガス送出流路及びガス除去流路の構成を変更することによって国際公開第０４／００１８７４のジオメトリを改善できること、及び同じようにしてマトリクスフローフィールドを改善できることに気づいた。

したがって、本発明は、その間に相互接続される拡散流路のネットワークを形成するランドのアレイによって画定される、より細い二次流体拡散流路に注ぎ込む、１つ又は複数の枝分かれした一次流体送出／除去流路を備える、燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート（セパレータ）を提供する。

流体送出／除去流路及び流体拡散流路は、それぞれガス送出／除去流路及びガス拡散流路にすることができ、以下の説明では、これらの用語は、その文脈において別段の要求をされる場合を除いて、互いに入れ替えて用いることができる。

枝分かれした流体送出流路はそのまま流体拡散流路に注ぎ込むことができ、流体拡散流路そのものは直に流体出口に繋がるか、又は流体除去流路を経由して流体出口に繋がる。

フローフィールドプレートは、１つ又は複数の枝分かれした流体除去流路と交互に組み合わせられる、１つ又は複数の枝分かれした流体送出流路と、ランドのアレイによって形成される、流路を分離する浸透壁とを備えることが好ましい。

国際公開第０２／０６５５６６号及び国際公開第０４／００１８７４号に記載されるジオメトリは、フローフィールドを横断する反応物をより均一に分布させるために、フローフィールドを横断する流体のための複数の枝分かれした経路を配設するという共通の特徴を有する。しかしながら、本出願人は、それらの設計がさらに大きなサイズに単純に拡大される場合に、拡散経路が長くなり、供給流路の幅が大きくなりすぎる可能性があるという点で、そのようなジオメトリを拡張する際に問題を生じる可能性があることに気づいた。

したがって、本発明は、反応物フローフィールドを画定する、フローフィールドセグメントのタイル張りされたアレイを含み、各セグメントが１つ又は複数の枝分かれした一次流体送出／除去流路を含み、その一次流体送出／除去流路が、その間に相互接続される流体拡散流路のネットワークを形成するランドのアレイによって画定される、さらに細い二次流体拡散流路に注ぎ込む、燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート（セパレータ）をさらに提供する。フローフィールドセグメントは並列に、又は直列に、又はその組み合わせにおいて接続することができる。それらのセグメントは直列に接続されるか、又は直列に接続されるセグメントを並列に構成して接続されることが好ましい。

フローフィールドはまた、フローフィールドの複数の領域を分離する非浸透障壁を含み、非浸透障壁内にあるか、又は非浸透障壁によって画定される開口が、流体が通過するためのチョークポイントを与えることができる。

本発明のさらに別の特徴は特許請求の範囲において明示され、図面とともに、以下に記載される説明によって例示される。

図１及び図２は、国際公開第０４／００１８７４号の発明によるフローフィールドプレートを示す。フローフィールドプレート１は、実際のフローフィールド部分を形成しない周囲枠１８に、マニホルド及び締結穴２を備える。プレートは、マニホルド（図示せず）により反応ガスが送出されるガス供給流路３も備える。ガス供給流路３は、ガス送出流路４と連通している。ガス送出流路４自体は、ガス送出副流路５につながる。同様にして、ガス抜き流路６が、ガス除去流路７及びガス除去副流路８につながる。

ガス送出流路４及びガス送出副流路５とガス除去流路７及びガス除去副流路８との間には、複数の拡散流路１０を有する壁９が画定され、拡散流路１０は、ガス送出流路４及びガス送出副流路５からガス除去流路７及びガス除去副流路８への流通経路を提供する。通常の場合、約１０ｃｍ×１０ｃｍのプレートサイズ及び約６．５ｃｍ×６．５ｃｍのフローフィールド作用領域を有する小型の燃料電池では、ガス送出流路の幅は約１．２５ｍｍ、ガス送出副流路の幅は約０．５ｍｍ、拡散流路の幅は約０．１２５ｍｍである。

壁は２つのスケール（scales）で回旋している。

第１のスケールでは、壁はガス供給流路３からガス抜き流路６まで、プリーツ状（pleated）又は蛇腹状に延び、壁の各皺に沿った壁セグメント１６と、壁の各折り返し地点（turn）ごとの端壁セグメント１７とを備える。壁の各皺の長さは、図示の例では約６ｃｍである。

第２のスケールでは、端壁セグメント１７間の壁は、ガス送出流路５及びガス除去副流路８を形成するために、それら自体がプリーツ状又は蛇腹状である。ガス送出流路及びガス除去副流路の長さは、図示の例では約２．５ｍｍである。

しかしながら、このパターンは、より小さいか又はより大きいスケールで繰り返してもよい。

徐々に狭まる流路をガスが通る、フローフィールドのこのフラクタル型の配置は、この配置が、（以下にさらに示すように、フローフィールドを反復することにより克服されることができるスケーリングに制限がある場合があるが、）フローフィールドプレートのサイズまで、或る程度拡張可能であることを意味する。これによりさらに、浸透壁に大きい表面積が確保される。

この配置はまた、ＧＤＬがフローフィールドによって十分に支持されることを確実にするとともに、フローフィールドのランド領域上にあるＭＥＡの部分が、流路からごくわずかしか離れないことを確実にする（図示の配置では通常、壁セグメント１６は最も近い流路から０．５ｍｍ以内にあり、端壁セグメント１７は最も近い流路から１．２５ｍｍ以内にある）。ガスをランド上の領域へさらに効率的に送出するのに、より小さい壁セグメント１６を用いることができるように、この配置は容易に拡張可能である。フローフィールドの（特に壁セグメント１６の）どの部分も、最も近いガス送出流路又は拡散流路から０．２５ｍｍより大きく離れていないことが好ましい。

ガス送出流路及びガス拡散流路の両方を形成するには、パターン化された（patterned）テンプレート又はレジストを、プレート表面に対向して配置するサンドブラスト処理のような技法を用いてもよく、そのテンプレート又はレジストは、望ましい流路ジオメトリに対応するパターンを有する。このような技法は国際公開第０１／０４９８２号に記載されており、本発明を可能にするために、国際公開第０１／０４９８２号の全体を本明細書に援用する。この技法では、プレートは、黒鉛／樹脂複合材料又は用いる反応物と著しく反応しない他の非孔質な導電性材料から形成してもよい。

別法として、壁はプレート上に（例えばスクリーン印刷等により）堆積してもよく、この場合には、ガス拡散流路を用いずに、ガス透過性材料で形成してもよい。浸透壁を形成する多くの方法があることは、当業者には容易に明らかとなるであろう。

そのような方法を用いて、本明細書に記載されるフローフィールドの全てを形成することができる。

図３及び図４は、本発明の原理による別のフローフィールドプレート設計を示す。フローフィールドプレートは中央エリア１９（図１と同様の周囲フレーム１８（図示せず）とともに用いられる）を含む。図１と同様に、これはガス供給流路３、ガス排出流路６及び端壁セグメント１７を有する。

ランド２０のアレイによって浸透壁が画定され、ランド間に細かいガス拡散流路のネットワークが形成される。円形のランドが示されるが、本出願人は、その間に互いに非接触の流路幅を与える六角形又は他のランド（たとえば多角形ランド）が好ましいことに気づいている。ランドの通常のサイズは約７５０μｍ±２５０μｍであり、ランド間の間隔は約３００μｍ±１５０μｍである。

図５は、入口流路２９を出口流路３０に接続する流路の六角形アレイを含むアレイタイプフローフィールドのための設計の一部を示す。そのアレイは、それぞれが複数の相互接続されるガス拡散流路を含む一連のブロック３２を画定する、一次ガス送出／除去流路３１を備える。図５では、ガス拡散流路そのものは六角形のアレイを形成するが、図１１は、相互接続されるガス拡散流路の他のアレイが実現可能であり、考えられることを示す。図３及び図４の場合と同様に、円形のランドを用いることができるが、本出願人は、その間に互いに比較的一定の流路幅を与える六角形又は他のランドが好ましいことに気づいている。再び、ランドの通常のサイズは約７５０μｍ±２５０μｍであり、ランド間の間隔は約３００μｍ±１５０μｍである。

図６は、国際公開第０４／００１８７４号の発明によるさらに別の設計を類似の図において示しており、浸透壁は、ガス送出流路に対して或る角度を成して延在する一連のガス拡散流路を含む。ガス拡散流路のための通常の幅は約４００μｍ±２５０μｍであるが、１０μｍ程度に小さくすることもできる。

図７は、本発明による設計をさらに詳細に示しており、入口流路２１が、枝２３を有する主幹２２を含む、枝分かれしたガス送出流路に接続される。枝２３は、出口流路２６に注ぎ込む、２つの枝分かれしたガス除去流路の幹２５からの枝２４と交互に組み合わせられる。ランドによって画定される浸透壁が、枝分かれしたガス送出流路を枝分かれしたガス除去流路から分離する。

支流流路２７及び２８は、それぞれ入口流路２１及び出口流路２６から延在し、枝分かれしたガス送出／除去流路が延在しない領域に対して付加的なガス送出／除去を提供する。

図１２では、フローフィールドの別の変形形態が、扇形に広がる１組の分配通路２２を示しており、それらの通路は圧力を等しくするための徐々に細くなる部分を含むことができるが、含まなくてもよい。図示される例は、結合用の二次通路２３を有し、ガスの拡散を助ける。これに対する代替形態は、図７に示される流路２７及び２８のような「排出」通路を用いることである。流路間のエリア２９は、その間に相互接続されるガス拡散流路のネットワークを画定するランドのアレイから形成され、これらの流路を通してガスを拡散することにより、フローフィールドプレートの残りの部分にガスが搬送される。ガスは、結果として方向Ａ−Ｂに流れ、ガス除去流路３０を通ってフローフィールドから離れる。

一例では、
・主幹２２は、入口端における約１．２５ｍｍ幅から、入口から離れた端部における約０．３３ｍｍまで徐々に細くなり、
・主幹は、入口端における約１ｍｍから、入口から離れた端部における約０．５ｍｍまで深さが変化し、
・枝２３は約０．４５ｍｍ幅である。

エリア２９は、六角形アレイに配置される、最も長い軸において約１．２ｍｍのダイヤモンドすなわち菱形のランドのアレイから形成され、ランド間の分離は０．４ｍｍである。

種々のフローフィールドジオメトリの性能が空気サイドジオメトリと比較され（その場合、水を処理する問題が明らかにされるであろう）、それらの相対的な性能が図８及び図９に示されており、図８は種々の設計の分極曲線の比較であり、図９は対応する電力曲線である。

このデータを得るために用いられる装置は、ナフィオン膜及び東レガス拡散媒体を用いる、Hydrogenics社のＳｃｒｅｅｎｅｒテストスタンドから構成された。その装置は、湿度８０％陽極の水素で、同じく湿度８０％の空気で動かされた。全てのテストは単一のセル上において８０℃の等温であった。

テストされたジオメトリは表１に示された。全てのフローフィールドプレートが概ね１００ｍｍ×１００ｍｍの大きさの正方形であり、有効面積は７０ｍｍ×７０ｍｍの大きさであった。

それらのグラフから、テストされた設計のうちでＣｏｌ設計の性能が明らかに最も悪いことがわかるであろう。本出願人は、これは、ガス拡散流路の断面が変化することに起因して、水がアレイの隙間に閉じ込められることによるものと考えた（図４に示されるように、円形ドットのアレイでは、それらの長さに沿って流路が凸凹することになる）。そのように水が閉じ込められるリスクを小さくするために、本出願人はＨｅｘアレイを作製し、それにより大幅な改善を示すことができる。

同様に、Ｂｉｏ Ｏｒｉｇ設計は、水を処理する問題に起因して、蛇行設計に比べて（良好なガス分布を与える場合でも）性能が劣ることがわかった。Ｂｉｏ１０００設計は、これを改善しようとする試みであったが、再び、円柱状のものを用いる結果として、水を閉じ込める問題が生じる。

Ｂｉｏ２０００設計は、概ね一様な断面のガス拡散流路を設けることにより、水が閉じ込められる状況を少なくしようとする試みであった。この設計は、従来のＳｅｒｐ設計と比較して、高電圧／低電流密度条件及び低電圧／高電流密度条件において性能が改善されるが、中間の領域で性能が劣ることがわかる。

Ｌｅａｆ設計は、低電圧／電流条件から中間の電圧／電流条件ではＳｅｒｐ設計に類似であるが、セルが高い電流密度において大きな負荷をかけられたときに、Ｌｅａｆ設計は、はるかに高い電力（１．５Ａ．ｃｍ^−２を超えて動作するとき１０％以上）を与える。本出願人は、六角形ランドを用いるＬｅａｆ設計が、この性能よりも優れているものと確信している。

上記のテストの後に、一定の幅のガス拡散流路を有する場合、そのこと自体が閉じ込められた水滴が動かないことの一因になることがわかった。その後、本出願人は、流路の幅を大きく変化させることにより、水滴を動きやすくするように促すことができることに気づいた。たとえばランド配列の対称性と整合しない非円形ランド（たとえば、六角形アレイ上にあるダイヤモンド形、正方形又は三角形のランド）を用いることにより、流路の幅が大きく変化し、その結果として、液滴が動きやすくなり、水の処理が改善されるようになる。［六角形アレイ上にあり、且つ位置合わせされた六角形ランドのアレイでは、流路の幅が一定になるので、この利点はもたらされない。］

燃料電池は通常、最適な電圧／電流密度の値において動作するように管理され、蛇行した流路の場合、その最適値は一般的に０．６〜０．８Ａ．ｃｍ^−２未満を意味する。Ｌｅａｆ設計は、高い電力（フローフィールドの作用面上で計算して、７５０ｍＷ．ｃｍ^−２以上、さらには８００ｍＷ．ｃｍ^−２を超える電力密度を達成することができる）を与えながら、より高い電流密度（たとえば１．６Ａ．ｃｍ^−２）で動作できるようにする。このフローフィールドジオメトリに合わせるように燃料電池管理システムを最適化しない場合であっても、そのような高負荷時の性能は、断続的に高い負荷を受ける応用形態の場合に特に重要である。

流路に沿って圧力を等しくするのを助けるために、国際特許出願第ＷＯ０２／０６５５６５号に記載されるように、流路を徐々に細くすることができる。

高いアスペクト比及び他の多角形プレートのように、プレートがさらに大きい場合、及び他の複雑なジオメトリの場合、反復ユニット又はユニットセルの手法を用いて、所望のフローフィールドをタイル張りすることができる。これは部分的には、形状を合わせるために実行されるが、フローフィールドにわたって、さらに均一なガス流を生成し、それゆえ、さらに均一な電流を生成する有効な方法でもある。図１３及び図１４は、葉状のセルに基づく４つの個別の小さなフローフィールドを含むフローフィールドを有する小さなプレートの場合の一例を示す。小さなフローフィールドが２つ一組で設けられ、各対にはフローフィールドの周辺に共通のガス供給流路及び排出流路が設けられている。

再び、幹構造及び枝構造は、図７、図１３及び図１４に示される枝分かれした例、及び図１２に示される扇形の構造を含む複数の変形形態から成ることができる。セルは、図１３及び図１４に示されるように、中央で繋げられるか、又は図１５の場合のように、対角線上で繋げられることができる。蛇行したフローフィールドを用いることもできる。

さらに詳細には、図１３及び図１４では、フローフィールドプレート１００が４つのフローフィールドセグメント１０１を備え、各セグメントは、枝分かれしたガス送出流路１０２と、枝分かれしたガス送出流路を包囲する浸透壁１０３とを備える。

マニホルド１０４、並びに一次ガス送出流路１０５及び接続用ガス送出流路１０６が、枝分かれしたガス送出流路１０２に注ぎ込む。［この例では、接続用ガス送出流路１０６は枝分かれしているが、各フローフィールドセグメントへの個別の流路を設けることもできる。］

浸透壁１０３は、ガス除去流路１０７によって部分的に包囲される。ガス除去流路１０７は接続用ガス除去流路１０８に接続し、その接続用ガス除去流路１０８自体は一次ガス除去流路１０９及びガス除去マニホルド１１０に接続する。

非浸透障壁１１１は、一次ガス送出流路１０５及び接続用ガス送出流路１０６を、接続用ガス除去流路１０８及び一次ガス除去流路１０９から分離する。

さらに別のランドが追加されて、複数の態様で役割を果たす。ランド１１２が必要に応じて設けられ、ガス拡散層が流路に進入するのを阻止する。これは通常、チャネル幅が大きなリスクを生じるようになる場合に、又はガス拡散層が大きく変形する可能性がある場合にのみ適用することができる。供給路の中央幹内のランド１１２の他の役割は、ガス流を分割するように促すガス分流デバイスとしての役割を果たすことであり、それゆえ、これは、流れが枝の末端まで広がるのを助ける。

要するに、共通のガス送出システム（一次ガス送出流路１０５及び接続用ガス送出流路１０６）は複数のフローフィールドセグメント１０１に注ぎ込み、そのフローフィールドセグメント１０１は、共通のガス除去システム（ガス除去流路１０７、接続用ガス除去流路１０８及び一次ガス除去流路１０９）に注ぐ。

燃料電池の構成は肺の構成に類似である。人間の肺は２つしかないが、この構成によれば、多数のそのようなフローフィールドが一纏めにされるか、又は一緒にタイル張りされ、より広いフローフィールドを形成できるようになる。

この概念から形成することができる複数の構成が存在し、２つの主な分類は、直列に接続されたセグメントからなるセル及び並列に接続されたセグメントからなるセルである。並列に接続された構成では、各フローフィールドセグメントは同時に供給され、それぞれ共通の排出路に注ぐ。直列の構成では、１つのフローフィールドセグメントから排出する流れは、別のフローフィールドセグメントのための供給源として用いられる。

図１５は、共通の供給路を有する並列に接続されたセルの一例を示しており、１１４がガスの入口であり、１１３がガスの出口である。５つの小さなフローフィールドが設けられており、それぞれ上記のように、主幹２２と、二次供給枝２３と、排出枝２４及び２５とを備える。

図１６は、各セルへの直接供給路を有する並列設計を示しており、この例は４つのセルを有する。各入口流路１１４はランド１２０によって分割されて、主幹２２を経由して個々のセルに注ぎ込む個別の流路１２１が形成され、主幹２２は単一パターンの設計と同じようにして枝分かれすることができる。個々のセグメント内に枝分かれした流れを与えるために、入口流路１１４の個々の部分は異なる断面を有することができる。再び、各セグメント又は反復はランドストリップ１１１によって分離され、その排出路は、浸透材料としての役割を果たす柱状物のアレイによって供給路から分離される。

同じように、図１７は直列設計の第１の変形形態を示しており、フローフィールドアレイのフローフィールドセグメントのための入口が別のフローフィールドセグメントの出口から注ぎ込まれる。個々のセグメントは、上記の構成のうちの任意のものにおいて形成することができる。図示される例は、枝分かれした「葉」状の供給路の場合であり、主幹２２と、二次枝２３と、浸透材料１０３によって分離される排出枝２４とを有する。

フローフィールドセグメントは障壁１１１によって分割されており、その障壁はセグメント間の大きなガス流を分割するほど十分に大きく、且つランド領域上の膜において電流を生成できるようにするほど十分に小さいサイズを有することが好ましい。反復されるセグメントのこれらのストリップをアレイとして構成して、図１７に示されるようなフローフィールドプレートの有効エリア全体を覆うことができる。ここでは、セグメントの２つの列が別々に直列に注ぎ込まれており、フローフィールド全体が、直列に接続されるフローフィールドの並列なアセンブリと見なすことができるようにする。

図１８は、直列設計の別の変形形態を示しており、セグメントが障壁１１１を用いて先に記載されたのと同じようにして分離され、ここでは、セグメントは六角形であるか、又は隣接するセグメントと隙間なく並べられるように設計することができる形状を有する。各セグメントは排出流路に注ぎ込み、これは後続の下流のセグメントに注ぎ込まれる。このようにガス流を一直線にされた流路に集め直すことにより、ガス速度が増し、水が混合して単相の流体になるのを助け、濃縮及び通路封鎖の可能性が小さくなる。再び、この構成は、直列に接続されるフローフィールドの並列な構成と見なすことができる。

別の構成は、並列のフローフィールドの直列のアセンブリを設けることであり、たとえば、１つのアセンブリの排出路１１３が隣接するアセンブリの供給源１１４になるように、フローフィールドにわたって図１５に示されるようないくつかのアセンブリをタイル張りすることであるのは明らかである。図１９は、そのような構成を示しており、概ね矢印の方向に流れる。

本出願人は、隙間なく並べられたフローフィールドを用いることによって、その流れが１つのセグメントの面にわたって分散され、その後、次の領域に進む前に集め直されるか、又は一纏めにされる構成には、大きな利点があることに気づいている。このように集め直すことは、流体の混合を促すのを助ける、或るレベルの逆圧を与えるものと思われる。

図２０は、流体入口１１５が、非浸透障壁１１１によって分離される分配通路１１６と連通するフローフィールドプレートを示す。分配通路１１６は、その間に相互接続される流体拡散流路のネットワークを形成するランドのアレイから形成される浸透障壁１１８によって画定される枝分かれした流体送出流路１１７と連通する。フローフィールド内にはさらに、フローフィールドの複数の領域を分離して、流体が通過するためのチョークポイント１２０を与える非浸透障壁が散在する。出口にあるランド１２１は、ガス拡散層がフローフィールド内に進入するのを防ぐための役割、及びシステムに或る逆圧を与えるための役割の両方を果たす。

図２１〜図２４は、同じ面積の従来の蛇行したプレートとセグメント化されたフローフィールドプレートとの間の比較を与えることを目的とした実験の結果を示す（出願人の参照１０４Ｒ−図１７と同じ）。

図２１から明らかなように、セグメント化されたフローフィールドプレートの電圧出力及び電力出力は、蛇行システムに極めて似ており、それらは概ね入れ替えることができる。

図２２は、０．１５Ａｃｍ^−２のセル電流における、セル電圧に対する「陰極化学量論比」を表す。陰極化学量論比は、電流を生成するために必要とされる酸化剤の量に対する、セルに供給される酸化剤の比であり、拡散効果及び他の障害を克服して、反応を完了するために供給される必要がある過剰空気を指示する値である。図２２から、陰極化学量論比の変化に対して、セグメント化されたフローフィールドプレートが蛇行プレートよりもかなり影響を受けにくいことが明らかである。本出願人は、陽極化学量論比に対する影響の受けやすさを測定していないが、同じようなことが当てはまることが想定される。

図２３は、「等価流量」（所与の化学量論比における電流密度として表される特定の電流密度を生成するために必要とされる流量）に対するフローフィールドにわたる圧力降下を表す。蛇行プレートと比較して、セグメント化されたフローフィールドプレート設計の場合に、圧力降下が大きく減少することが明らかである。

これは、電圧出力及び電力出力が同じ場合に、蛇行したフローフィールドと比較して、本発明によるフローフィールドが、
・出力の変動性が小さいので、電圧／電流レギュレーションの必要性が小さくなり、
・必要とする反応物化学量論比が小さいので、反応物を送り込むための電力要件が小さくなり、空気に対する燃料のガス抜きが小さくなり、
・所与の電流の場合に必要とされる圧力降下が小さいので、反応物を供給するための電力要件が小さくなることを意味する。

燃料及び酸化剤供給における寄生損並びに電圧レギュレーションによる寄生損が燃料電池によって生成される電力の大きな割合を占める可能性があるので、これらの要因は非常に重要である。

本出願人はコンピュータモデリングに取り組んでおり、表２は、それぞれの側にある正方形のフローフィールドプレート３００ｃｍに基づく、蛇行設計、１０４Ｒセグメント化設計、及びそれらの１０６設計（図２０を参照）の場合の結果の概要を与える。

同じ電圧で動作するセルの場合、本発明による設計は、従来の蛇行設計（電流を生成しない領域を含む）よりも、電流が高く、圧力降下が低く、フローフィールドにわたってさらに均一な電流を生成する。

これらの要因は、言い換えると、反応物供給装置内の寄生損が小さく、膜の耐久性がより長いということである（より均一に電流が生成される結果として、温度分布がより均一になる）。

本発明の設計によって、より均一な温度分布が与えられる結果として、「ホットスポット」を処理する能力を備えるために冷却剤を用いる必要がないので、冷却要件も小さくなる。

１０４Ｒ設計及び１０６設計は等価ではなく、本発明の背後にある設計哲学は、種々の機械的特性（たとえば圧力降下）及び電気的特性（たとえば電圧及び電流）が、応用形態に応じて或る程度まで個別に調整できることを意味することに留意されたい。上記の要因と組み合わせて、これは、本発明によるフローフィールドプレートが少なくとも２つの態様において用いることができることを意味する。
１）同様の圧力降下を有するが、電力出力が高い、蛇行したフローフィールドにそのまま置き換えることができる。
２）蛇行したフローフィールドと同等の電力出力を与えるが、寄生損が小さいシステムの一部として用いることができる。

本発明のフローフィールド設計は、開発中に明らかになりつつある、さらに別の利点を有する。たとえば、低い電流密度において化学量論比が低いことは、かなりの量のガスを送出する際に有利であることを暗示する。

また本発明のフローフィールドは、流体が流路に沿って直列にではなく、プレートにわたって並列に送出されるので、従来の蛇行したフローフィールドに比べて、起動時の応答がより高速であるという利点も有する。

要するに、本発明のフローフィールドは、マトリクスの流路よりも大きな、マトリクス内に流路を有するマトリクスフローフィールドを含むものと見なすことができ、マトリクスから迅速に流体を送出及び除去することができる。

これまでの説明は反応物フローフィールドに焦点を当ててきたが、同じ考慮事項が冷却剤フローフィールドにも当てはまることは当業者には明らかであろう。

国際公開第０４／００１８７４号の発明によるフローフィールドプレート設計を示す平面図である。 図１のエリアＡの拡大した平面図である。 国際公開第０４／００１８７４号の発明及び本発明の両方による別のフローフィールドプレート設計を示す図である。 図３のエリアＥの拡大した平面図である。 本発明による流路の六角形アレイを含むアレイタイプフローフィールドの設計の一部を示す図である。 国際公開第０４／００１８７４号の発明によるさらに別の設計を示す図である。 本発明による設計を示す図である。 いくつかのフローフィールド設計の分極曲線を示すグラフである。 いくつかの設計のための電力曲線を示すグラフである。 本発明による設計及び従来の設計の場合に測定された電力出力の改善を示すグラフである。 図５の設計において用いるための別の流路構成の図である。 本発明とともに用いることができるさらに別の設計を示す図である。 本発明によるフローフィールドを示す図である。 図１３のフローフィールドの拡大した部分図である。 本発明によるフローフィールドセグメントの並列のアレイの別の実施形態を示す図である。 本発明によるフローフィールドセグメントの並列のアレイのさらに別の実施形態を示す図である。 本発明によるフローフィールドセグメントの直列に接続されたアレイを示す図である。 本発明によるフローフィールドセグメントのさらに別の直列に接続されたアレイを示す図である。 本発明による並列に接続されるフローフィールドセグメントを含むアセンブリの直列に接続されたアレイを示す図である。 本発明によるフローフィールドのさらに別の実施形態を示す図である。 従来の蛇行したフローフィールド及び本発明によるフローフィールドの場合の、電流に対する電圧及び電力両方をプロットする分極曲線を示すグラフである。 従来の蛇行したフローフィールド及び本発明によるフローフィールドの場合の、陰極化学量論比に対して電圧をプロットしたグラフである。 従来の蛇行したフローフィールド及び本発明によるフローフィールドの場合の、「等価流量」に対するフローフィールドにわたる圧力両電圧をプロットしたグラフである。

符号の説明

１ フローフィールドプレート、２ 締結穴、３ ガス供給流路、４ ガス送出流路、５ ガス送出副流路、６ ガス排出流路、７ ガス除去流路、８ ガス除去副流路、９ 壁、１０ 拡散流路、１６ 壁セグメント、１７ 端壁セグメント、１８ 周囲フレーム、１、９ 中央エリア、２０ ランド、２１ 入口流路、２２ 主幹、２２ 分配通路、２３ 二次供給枝、２４ 排出枝、２５ 幹、２６ 出口流路、２７ 支流流路、２９ エリア、２９ 入口流路、３０ ガス除去流路、３１ 除去流路、１００ フローフィールドプレート、１０１ フローフィールドセグメント、１０２ ガス送出流路、１０３ 浸透壁、１０４ マニホルド、１０５ 一次ガス送出流路、１０６ 接続用ガス送出流路、１０７ ガス除去流路、１０８ 接続用ガス除去流路、１０９ 一次ガス除去流路、１１０ ガス除去マニホルド、１１１ ランドストリップ、１１１ 非浸透障壁、１１２ ランド、１、１３ 排出路、１１４ 入口流路、１１５ 流体入口、１１６ 分配通路、１１７ 流体送出流路、１１８ 浸透障壁、１２０ チョークポイント、１２０ ランド、１２１ 流、路。

Claims (20)

1. 燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート（セパレータ）であって、その間に相互接続される流体拡散流路のネットワークを形成するランドのアレイによって画定される、より細い二次流体拡散流路に注ぎ込む、１つ又は複数の枝分かれした一次流体送出／除去流路を備える、燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
2. 前記フローフィールドは反応物フローフィールドを画定するフローフィールドセグメントのタイル張りされたアレイを含み、各セグメントは、その間に相互接続される流体拡散流路のネットワークを形成するランドのアレイによって画定される、より細い二次流体拡散流路に注ぎ込む、１つ又は複数の枝分かれした一次流体送出／除去流路を備える、請求項１に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
3. 前記フローフィールドセグメントは並列に配列される、請求項２に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
4. 前記フローフィールドセグメントは直列に配列される、請求項２に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
5. 前記フローフィールドセグメントは、直列に接続されるフローフィールドセグメントの並列なアセンブリとして配列される、請求項２に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
6. 前記フローフィールドセグメントは、並列に接続されるフローフィールドセグメントの直列なアセンブリとして配列される、請求項２に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
7. 前記枝分かれした一次流体送出／除去流路は、流路の六角形のネットワークを含む、請求項１ないし６のいずれか一項に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
8. １つ又は複数の枝分かれした流体除去流路と交互に組み合わせられる、１つ又は複数の枝分かれした流体送出流路と、前記ランドのアレイによって形成される、該流路を分離する浸透壁とを備える、請求項１ないし６のいずれか一項に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
9. 前記浸透壁は蛇腹状であり、該浸透壁の各襞に沿って延在する壁セグメントと、該浸透壁の折り返し場所毎にある端壁セグメントとを有する、請求項８に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドセグメント。
10. 前記ランドは、概ね一定の幅を有する流体拡散流路を画定するような形状になされる、請求項１ないし９のいずれか一項に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
11. 前記ランドは、非常に可変の流路幅を有する流体拡散流路を画定するような形状になされる、請求項１ないし９のいずれか一項に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
12. 前記ランドは円形ではなく、該ランドの配列の対称性とは整合しない、請求項１１に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
13. 前記ランドは六角形アレイ上にあるダイヤモンド形、正方形又は三角形のランドである、請求項１２に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
14. 前記ランドは多角形である、請求項１０に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
15. 前記ランドは六角形である、請求項１４に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
16. 前記フローフィールドは、該フローフィールドの複数の領域を分離する非浸透障壁を含み、該非浸透障壁内にあるか、又は該非浸透障壁によって画定される開口が、前記流体が通過するためのチョークポイントを与える、請求項１ないし１５のいずれか一項に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
17. 前記流体送出／除去流路及び前記流体拡散流路は、それぞれガス送出／除去流路及びガス拡散流路である、請求項１ないし１６のいずれか一項に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
18. 前記ガス送出／除去流路内にランドが設けられ、ガス拡散層の使用中に前記フローフィールドの流路内に進入するのを阻止する、請求項１７に記載の燃料電池又は電解槽のためのフローフィールドプレート。
19. 請求項１ないし１８のいずれか一項に記載の１つ又は複数のフローフィールドプレートを含む燃料電池。
20. 各フローフィールドプレートによって供給可能な電力は、前記フローフィールドの作用面上で計算して、７５０Ｗｃｍ^−２よりも大きい、請求項１９に記載の燃料電池。
    

Images