JP2006342152A - 抗アレルギー組成物 - Google Patents
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Abstract
【課題】花粉症などのアレルギー症の治療を、経口投薬を行わず手軽にしかも簡単におこなうことができるようにする。
【解決手段】
亜鉛材、鼻腔中に滞留可能な形態を有する組成物により、鼻腔内に直接当該組成物を塗布接触させることで、花粉等の鼻腔内への付着によるアレルギー症状を可及的に抑制する。
【解決手段】
亜鉛材、鼻腔中に滞留可能な形態を有する組成物により、鼻腔内に直接当該組成物を塗布接触させることで、花粉等の鼻腔内への付着によるアレルギー症状を可及的に抑制する。
Description
本発明は、鼻腔に塗布装着する等して使用される抗アレルギー組成物に関する。
太古の昔から花粉は地球上を乱舞していて、数10年前迄はなかった症状なのに花粉症と言う症状は凡そ10年程前から突如として現れた現代の環境病の一つである。
これはアレルギー症状の一つであり、図1に示すメカニズムで花粉、空気中の塵、ごみ、 嗅物質等の異種蛋白質(抗原)が鼻腔、眼等の粘膜に付着すると生体内の複雑な反応 が起こり、IgE(免疫グロブリン)が産生される。このIgE産生は体内への抗原侵入部位、 即ち上記の鼻腔、眼等の粘膜表面及び局所リンパ節で起こる局所的な反応である。
B-細胞によるIgE産生は、抗原が抗原提示細胞(APC)に取り込まれるとAPCは抗原 のプロセッシング(修飾)を行いTH-細胞に提示する。TH2細胞はB-細胞を増殖させ、 抗原特異的なIgEの産生を促進するサイトカイン(IL-4、IL-10)を分泌する。
これはアレルギー症状の一つであり、図1に示すメカニズムで花粉、空気中の塵、ごみ、 嗅物質等の異種蛋白質(抗原)が鼻腔、眼等の粘膜に付着すると生体内の複雑な反応 が起こり、IgE(免疫グロブリン)が産生される。このIgE産生は体内への抗原侵入部位、 即ち上記の鼻腔、眼等の粘膜表面及び局所リンパ節で起こる局所的な反応である。
B-細胞によるIgE産生は、抗原が抗原提示細胞(APC)に取り込まれるとAPCは抗原 のプロセッシング(修飾)を行いTH-細胞に提示する。TH2細胞はB-細胞を増殖させ、 抗原特異的なIgEの産生を促進するサイトカイン(IL-4、IL-10)を分泌する。
IgEはFcεレセプター(FcεRI)を介してマスト細胞に接着し、これを感作する。抗原がすでに感作されているマスト細胞に到達すると、表面に結合したIgEが架橋され、細胞内カルシウム(Ca2+)が増加する。Ca2+ 増加により、貯蔵されていたヒスタミンやプロテアーゼ等の伝達物質が放出され、ロイコトリエンやプロスタグランジン等の脂質由来の伝達物質が生合成される。これらのオータコイドがアレルギーの臨床像を形成する。
サイトカインは崩壊したマスト細胞からも放出され、これが炎症反応やIgEへの反応を増悪させている可能性がある。
図1に花粉症 (▼1▲型過敏症)のメカニズムを図2に鼻腔内の模式的な図を示した。
サイトカインは崩壊したマスト細胞からも放出され、これが炎症反応やIgEへの反応を増悪させている可能性がある。
図1に花粉症 (▼1▲型過敏症)のメカニズムを図2に鼻腔内の模式的な図を示した。
花粉症は以上の免疫系の応答即ちアレルギー応答のメカニズムで起こるのであるが、実際に花粉等の抗原が鼻腔粘膜に付着する様子は、図2に示すように花粉等の異種蛋白質(抗原)が鼻腔内のボーマン腺や支持細胞などから分泌される粘液に溶け粘液層を拡散して嗅線毛に至り、それから図1に示すメカニズムで細胞膜を通過してアレルギー症状を発現するが、日本人の多くがこのアレルギー症状に悩んでいるのである。
上記に鑑み本発明は、亜鉛材、抗ヒスタミン剤を成分とし、鼻腔、目頭、目尻中に滞留可能な形態を有する組成物により、鼻腔内に直接当該組成物を塗布接触させることで、花粉等の鼻腔内への付着によるアレルギー症状を可及的に抑制することを知見し本発明に到達したものである。
即ち、本発明は、抗ヒスタミン剤、亜鉛材を生体内主に外部との接触部を持つ粘膜に滞留性をもって付することで、初期段階で亜鉛が花粉等のアレルギー物質に作用しながら抗ヒスタミン剤が作用するといった高い持続効果を可能とし、個々の成分を付するよりも優れた持続性をもつアレルギー症状の抑制を実現する。
即ち、本発明は、抗ヒスタミン剤、亜鉛材を生体内主に外部との接触部を持つ粘膜に滞留性をもって付することで、初期段階で亜鉛が花粉等のアレルギー物質に作用しながら抗ヒスタミン剤が作用するといった高い持続効果を可能とし、個々の成分を付するよりも優れた持続性をもつアレルギー症状の抑制を実現する。
本法の特徴
(1) 花粉症状は▼1▲-(i)で述べた如く鼻腔、眼等の粘膜表面及び局所リンパ節で起る局所的な反応であるために、症状を阻止するには花粉の最初の通り道である鼻腔で花粉症状を阻止する事である。
阻止のメカニズムは本剤に使用しているマレイン酸クロルフェニラミンは図1のメカ ニズムでマスト細胞(肥満細胞)から放出されるアレルギー発症物質であるヒスタミンの拮抗剤であるため、鼻腔に塗布する事によって花粉の通り道の最初の段階でヒスタミン の放出を阻止し、花粉症状を停止する事が出来る事が本法の特徴である。
(1) 花粉症状は▼1▲-(i)で述べた如く鼻腔、眼等の粘膜表面及び局所リンパ節で起る局所的な反応であるために、症状を阻止するには花粉の最初の通り道である鼻腔で花粉症状を阻止する事である。
阻止のメカニズムは本剤に使用しているマレイン酸クロルフェニラミンは図1のメカ ニズムでマスト細胞(肥満細胞)から放出されるアレルギー発症物質であるヒスタミンの拮抗剤であるため、鼻腔に塗布する事によって花粉の通り道の最初の段階でヒスタミン の放出を阻止し、花粉症状を停止する事が出来る事が本法の特徴である。
(2) 1日1回鼻腔に塗布するマレイン酸クロルフェニラミンの量は0.08〜0.1mgである。市販されている花粉用製剤1錠中に含まれるマレイン酸クロルフェニラミンは、おおよそ2/3mgである。市販製剤である経口投与の飲み薬(錠剤)は、体内で色々 な代謝系に影響を与えることが判明しており、毎日連続して飲み続ける事は健康上不可能である。このような生体系を錯乱する錠剤に対して本剤は僅か少量で局所(鼻腔) 的に用いるので安全である。
(3) 本剤をスプレーで塗布する方法もあるが、スプレーにすると図2に示すボーマン腺や支持細胞から分泌される粘液で稀釈され体内に吸収されるか、鼻汁として出てしまうかして、効果が無効になる。これに対して本法では本剤(マレイン酸クロルフェニラミン)を乳剤に溶かし塗布するので、粘液による稀釈効果が遅く、鼻腔粘膜に付着している時間が長く、その時間内で充分効果が発揮される。
本発明における抗ヒスタミン剤は、例えば、マレイン酸クロルフェニラミン、塩酸ジフェンヒドラジン、プロメタジン、塩酸シ゛フェニルピラリン、フマル酸クレマスチン等が例示される。又、亜鉛材としては、亜鉛華、酸化亜鉛、亜鉛等の顆粒状、粉末状のものが好適に使用されるが、両者共にこれに限るものではない。
本発明における「鼻腔中に滞留可能な形態」とは、例えばクリーム、ゲル、軟膏の様な形態が例示される他、鼻腔内で粘性の高い液体であればいかなる形態でも良い。
又、目頭、目尻など目に使用する場合は、鼻腔中に塗布する乳剤を2倍程度に希釈して使用することが好ましい。
本発明における「鼻腔中に滞留可能な形態」とは、例えばクリーム、ゲル、軟膏の様な形態が例示される他、鼻腔内で粘性の高い液体であればいかなる形態でも良い。
又、目頭、目尻など目に使用する場合は、鼻腔中に塗布する乳剤を2倍程度に希釈して使用することが好ましい。
本発明では、単に鼻腔内に当該組成物を塗布するだけで、長時間アレルギー症状を抑えることができることから、手軽でしかも経口投与よりも有効な抗アレルギー作用が期待できる。
以下本発明について詳細に分説する。
(1) マレイン酸クロルフェニラミン(Maleic acid chrol phenylamine)の抑制及び阻止作用花粉症は上記▼1▲.図1の花粉等抗原蛋白に対する免疫応答のメカニズムで起ることが分った。この症状の発現は図1における最終段階で起るマスト細胞(肥満細胞)からのヒスタミン放出が主たる原因である。このヒスタミンの放出を阻止するためにはヒスタミンのアナログ(類似体)であるマレイン酸クロルフェニラミンを鼻腔粘膜に塗布することによ って、マスト細胞から放出されるヒスタミンとクロルフェニラミンが拮抗して、ヒスタミンの放出を阻止し、花粉等によるアレルギー症状を阻止することが臨床実験で確められた。
(1) マレイン酸クロルフェニラミン(Maleic acid chrol phenylamine)の抑制及び阻止作用花粉症は上記▼1▲.図1の花粉等抗原蛋白に対する免疫応答のメカニズムで起ることが分った。この症状の発現は図1における最終段階で起るマスト細胞(肥満細胞)からのヒスタミン放出が主たる原因である。このヒスタミンの放出を阻止するためにはヒスタミンのアナログ(類似体)であるマレイン酸クロルフェニラミンを鼻腔粘膜に塗布することによ って、マスト細胞から放出されるヒスタミンとクロルフェニラミンが拮抗して、ヒスタミンの放出を阻止し、花粉等によるアレルギー症状を阻止することが臨床実験で確められた。
更に、マレイン酸クロルフェニラミンと共同作用をして花粉症状を阻止する物質として二価亜鉛(Zn2+)がある。この亜鉛は花粉等の抗原蛋白質のペプチド結合を開裂させ蛋白質の加水分解を行う作用がある(▼2▲・[(2)-(i)])。即ち二価亜鉛(Zn2+)は花粉等抗原蛋白質が鼻腔膜を通過する前の初期段階でその蛋白質を分解してしまい、免疫応答を阻止する作用がある。
しかし無機亜鉛(Zn2+)は水に不溶性のため、次項目(2)-(iv)に記載した如く過剰摂取は諸粘膜及び血管等に付着、沈着して血栓や梗塞を起す可能性があるため、下述の範囲が好ましい。尚、本発明における亜鉛の配合量は、生体に含まれる生理的量(2g-Zn/体重70kg男性)を基準にして調整した。
本発明におけるマレイン酸クロルフェニラミンの配合量は、0.001〜0.5重量%(好ましくは 0.008〜0.1重量%)で亜鉛の配合量は、0.001〜1.5重量%(好ましくは 0.004〜0.005重量%)アルギン酸Na等の凝固成分は、30〜80重量% (好ましくは、60〜75重量%)が例示される。
しかし無機亜鉛(Zn2+)は水に不溶性のため、次項目(2)-(iv)に記載した如く過剰摂取は諸粘膜及び血管等に付着、沈着して血栓や梗塞を起す可能性があるため、下述の範囲が好ましい。尚、本発明における亜鉛の配合量は、生体に含まれる生理的量(2g-Zn/体重70kg男性)を基準にして調整した。
本発明におけるマレイン酸クロルフェニラミンの配合量は、0.001〜0.5重量%(好ましくは 0.008〜0.1重量%)で亜鉛の配合量は、0.001〜1.5重量%(好ましくは 0.004〜0.005重量%)アルギン酸Na等の凝固成分は、30〜80重量% (好ましくは、60〜75重量%)が例示される。
次に亜鉛(Zn2+)の生理作用を列記すると、
亜鉛は生理的にα-信号波(8〜13Hz.)誘発作用があり、このα-波はヒスタミン等の伝達物質の放出を阻止するため神経を鎮静させる。このため少し催眠をさそう場合がある。
(2) 亜鉛(Zn2+)の生理作用
(i) 亜鉛の生理作用の1つにα-信号波を誘発する作用がある。 しかし、上記のマレイン酸クロルフェニラミン.のα-波誘発作用より弱い。
(ii) 化学反応として亜鉛(Zn2+)はルイス酸(電子を受け取る性質のあるイオンの全てをルイス酸と言う)であり、水(H2O)分子から酸(H+プロトン)を放ち次式(1)式に示す如く亜鉛の周囲に塩基を作る性質をもっている。
Zn2+(H2O) → Zn2+(OH-)+H+ (1)
(1)式の反応は蛋白質のペプチド結合(−NH−CO−)を攻撃して(−N−C−)結合を開裂させるため蛋白質の加水分解を行う作用がある。 即ち粘膜を保護する作用がある。
(iii) 亜鉛は蛋白質が構成される際に、その蛋白質の構造内に組み込まれてその蛋白質の安定性に寄与している。
亜鉛は生理的にα-信号波(8〜13Hz.)誘発作用があり、このα-波はヒスタミン等の伝達物質の放出を阻止するため神経を鎮静させる。このため少し催眠をさそう場合がある。
(2) 亜鉛(Zn2+)の生理作用
(i) 亜鉛の生理作用の1つにα-信号波を誘発する作用がある。 しかし、上記のマレイン酸クロルフェニラミン.のα-波誘発作用より弱い。
(ii) 化学反応として亜鉛(Zn2+)はルイス酸(電子を受け取る性質のあるイオンの全てをルイス酸と言う)であり、水(H2O)分子から酸(H+プロトン)を放ち次式(1)式に示す如く亜鉛の周囲に塩基を作る性質をもっている。
Zn2+(H2O) → Zn2+(OH-)+H+ (1)
(1)式の反応は蛋白質のペプチド結合(−NH−CO−)を攻撃して(−N−C−)結合を開裂させるため蛋白質の加水分解を行う作用がある。 即ち粘膜を保護する作用がある。
(iii) 亜鉛は蛋白質が構成される際に、その蛋白質の構造内に組み込まれてその蛋白質の安定性に寄与している。
(iv) 上記(iii)に関連して亜鉛は酵素蛋白の活性基近傍に組み込まれ、基質と結合して酵素に基質を固定させ酵素の触媒反応を活性化する作用がある。
以上(iii)と(iv)は蛋白質の構造内に組み込まれた状態で蛋白質の安定化に寄与する作用を有することであり、花粉症阻止には直接関係はない。亜鉛が花粉症等のアレルギー応答に寄与する作用は(i)のα-波誘発作用があることと(ii)の(1)式に示す遊離の二価亜鉛(Zn2+)が直接水(H2O)と反応してルイス酸を生成することが必要である。
しかし無機亜鉛(Zn2+)は水に不溶性のため過剰に摂取された亜鉛の一部は尿中に排泄されるが残存亜鉛は諸粘膜や血管等に沈着付着して血栓や梗塞を起す場合もあり、適量に使用される。
それには亜鉛華と必要に応じてマレイン酸クロルフェニラミンを混ぜて少量の純水(溶解の最少量)に溶かし、これをアルギン酸、コラーゲン等の乳剤とこね混ぜて鼻腔全体に塗布する構成が好ましい。
以上(iii)と(iv)は蛋白質の構造内に組み込まれた状態で蛋白質の安定化に寄与する作用を有することであり、花粉症阻止には直接関係はない。亜鉛が花粉症等のアレルギー応答に寄与する作用は(i)のα-波誘発作用があることと(ii)の(1)式に示す遊離の二価亜鉛(Zn2+)が直接水(H2O)と反応してルイス酸を生成することが必要である。
しかし無機亜鉛(Zn2+)は水に不溶性のため過剰に摂取された亜鉛の一部は尿中に排泄されるが残存亜鉛は諸粘膜や血管等に沈着付着して血栓や梗塞を起す場合もあり、適量に使用される。
それには亜鉛華と必要に応じてマレイン酸クロルフェニラミンを混ぜて少量の純水(溶解の最少量)に溶かし、これをアルギン酸、コラーゲン等の乳剤とこね混ぜて鼻腔全体に塗布する構成が好ましい。
(3)アルギン酸の作用(効果)
アルギン酸Naはゲル化作用(凝固作用)があり、このため亜鉛或いは亜鉛華と混ぜて鼻腔に塗布すると鼻腔膜上で凝固作用が働くため、アルギン酸Naと亜鉛の混合物のみでも花粉の侵入を阻止する効果がある。
但し、マレイン酸クロルフェニラミンは催眠薬なので、毎日の使用には生体系を撹乱するおそれがあるため、 なるべく花粉飛来期間の長期にわたる毎日の使用は避けなければならないが、本発明では、マレイン酸クロルフェニラミンを除く亜鉛材と凝固成分の組み合わせ構成においても、ある程度の期間アレルギー症状を抑えることができるのである。
亜鉛の経鼻吸収性から塗布後、短時間で、上述の特許文献2に示されているように亜鉛のヒスタミン抑制作用が期待され、更にアルギン酸等のゲル基材の硬化により、花粉から、鼻腔内を安定した状態でゲル基材の硬化により保護し得るものである。
尚、アルギン酸ナトリウムの他、カルボキシメチルセルロース、寒天、キチン、キトサン、アラビアガム、コラーゲン、カラヤガム等の天然ポリマー、ポリアクリル酸ナトリウム、ポリビニルピロリドン等の合成ポリマー及びその誘導体が例示される。
グリセリン、キシリトール、α−ソルビトール、ジプロピレングリコール等の多価アルコール等の保湿成分を配合することにより、使用時鼻腔周辺の乾きを防止することで、安定した使用を実現する。
処方例及び製法
A-液
10mg-マレイン酸クロルフェニラミン(Maleic acid chrol phenylamine)
0.2ml-純水(無菌)に溶解
B-液
A-液に5mg-亜鉛華を混ぜる。よくかき混ぜる。
C-液
2.5g-乳剤
C-液(実施例2に記載の乳剤)にB-液をこね混ぜる。
A-液
10mg-マレイン酸クロルフェニラミン(Maleic acid chrol phenylamine)
0.2ml-純水(無菌)に溶解
B-液
A-液に5mg-亜鉛華を混ぜる。よくかき混ぜる。
C-液
2.5g-乳剤
C-液(実施例2に記載の乳剤)にB-液をこね混ぜる。
使用例:
鼻腔など生体上に塗布する。塗布後10分〜15分の間、塗布による刺激のため鼻汁が出て来るが、それをかみ取らずに、ちり紙、脱脂綿、綿棒等で中に押し込むように押える。塗布後30分〜1時間後経過するとアレルギー症状が抑制される。
鼻腔など生体上に塗布する。塗布後10分〜15分の間、塗布による刺激のため鼻汁が出て来るが、それをかみ取らずに、ちり紙、脱脂綿、綿棒等で中に押し込むように押える。塗布後30分〜1時間後経過するとアレルギー症状が抑制される。
マレイン酸クロルフェニラミン1gに純水(無菌)20mlを加え、溶解してA液を作る。
A液に0.5g-酸化亜鉛(亜鉛華)或いは0.6g−亜鉛粉末を加え、良くかき混ぜ、B液を作る。
C液(乳剤):アルギン酸ジェリー
50g−アルギン酸Naに1000ml−水(温水)を加え、この容器を熱湯に浸し、透明なエマルジョン(乳液状)にし室温に戻して、乳剤とする。
D 花粉症阻止製剤
B-液にC-液のアルギン酸ジェリー(乳剤)100gを加え、良く混合する。はじめ混合物中の酸素が放出するため数時間室温に放置し脱泡した後使用する。
当該混合物(本剤)0.1〜0.2gをチューブに充填するなどした後、鼻腔全体にまんべんなく塗布する。
或いは、人差し指に0.1〜0.2gをとり鼻腔内に満遍なく塗布する。
A液に0.5g-酸化亜鉛(亜鉛華)或いは0.6g−亜鉛粉末を加え、良くかき混ぜ、B液を作る。
C液(乳剤):アルギン酸ジェリー
50g−アルギン酸Naに1000ml−水(温水)を加え、この容器を熱湯に浸し、透明なエマルジョン(乳液状)にし室温に戻して、乳剤とする。
D 花粉症阻止製剤
B-液にC-液のアルギン酸ジェリー(乳剤)100gを加え、良く混合する。はじめ混合物中の酸素が放出するため数時間室温に放置し脱泡した後使用する。
当該混合物(本剤)0.1〜0.2gをチューブに充填するなどした後、鼻腔全体にまんべんなく塗布する。
或いは、人差し指に0.1〜0.2gをとり鼻腔内に満遍なく塗布する。
その他の使用例
塗布前に目頭・目尻と鼻腔内を水で良く洗浄する。
本剤を鼻腔全体に塗布する際、刺激によってでてくる鼻汁をちり紙、テイッシュペーパーで抑えるようにして15分から20分その状態を保つ。
結果:30分で症状がおさまり始め、1時間以上で十分に収まった。
塗布前に目頭・目尻と鼻腔内を水で良く洗浄する。
本剤を鼻腔全体に塗布する際、刺激によってでてくる鼻汁をちり紙、テイッシュペーパーで抑えるようにして15分から20分その状態を保つ。
結果:30分で症状がおさまり始め、1時間以上で十分に収まった。
本実施例では、生体の免役系とは無関係に鼻腔内で花粉の侵入を阻止する構成並びに方法を示した。
本実施例では、実施例1における凝固作用のあるアルギン酸Na及び同じく凝固作用があり、生体成分であるコラーゲンと粘膜保護作用のある少量の亜鉛華の三相混合物を示す。
0.1g − コラーゲン(和光純薬 社製 魚類より抽出)、
0.3ml − H2O(50℃位のぬるま湯)、
0.005g(5mg) − 亜鉛華(ZnO)
以上の三者混合物がエマルジョンになるようによく混合する。
更に 7g−((アルギン酸.-H2Oシ゛ェリー) アルキ゛ン酸シ゛ェリー(*))を混合する。
注 (*)アルギン酸ジェリーは、以下の成分を混合する。
1g − アルギン酸Na、
10ml − H2O
アルギン酸、コラーゲン及び亜鉛の混合物を鼻腔内及びその周辺に人差し指、綿棒を使用して塗布する。
塗布した後、刺激によって鼻汁や “くしゃみ” が出た場合、かき取らず、テッシュ紙で鼻穴口を押え、 しばらくすると鼻腔内が固まり、症状が消えた。
本実施例では、実施例1における凝固作用のあるアルギン酸Na及び同じく凝固作用があり、生体成分であるコラーゲンと粘膜保護作用のある少量の亜鉛華の三相混合物を示す。
0.1g − コラーゲン(和光純薬 社製 魚類より抽出)、
0.3ml − H2O(50℃位のぬるま湯)、
0.005g(5mg) − 亜鉛華(ZnO)
以上の三者混合物がエマルジョンになるようによく混合する。
更に 7g−((アルギン酸.-H2Oシ゛ェリー) アルキ゛ン酸シ゛ェリー(*))を混合する。
注 (*)アルギン酸ジェリーは、以下の成分を混合する。
1g − アルギン酸Na、
10ml − H2O
アルギン酸、コラーゲン及び亜鉛の混合物を鼻腔内及びその周辺に人差し指、綿棒を使用して塗布する。
塗布した後、刺激によって鼻汁や “くしゃみ” が出た場合、かき取らず、テッシュ紙で鼻穴口を押え、 しばらくすると鼻腔内が固まり、症状が消えた。
本発明は、単に塗るだけで、長時間、アレルギー反応を抑えることができ、花粉症等のアレルギー症の治療に適当である。
Claims (5)
- 亜鉛材及び塗布後、皮膚表面で凝固する凝固成分を主成分とし、生体上で滞留可能な形態を有する抗アレルギー組成物。
- 前記亜鉛材が亜鉛華、亜鉛の何れか一方又は両方である請求項1に記載の抗アレルギー組成物。
- 前記凝固成分が、コラーゲン、アルギン酸ナトリウム等の天然ポリマー、合成ポリマー及びその誘導体から選ばれた請求項1に記載の抗アレルギー組成物。
- 前記抗ヒスタミン剤(マレイン酸クロルフェニラミン)を更に添加する請求項1に記載の抗アレルギー組成物。
- 前記組成物がクリーム状、ゲル状である請求項1に記載の抗アレルギー組成物。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP2006058752A JP2006342152A (ja) | 2005-03-03 | 2006-03-03 | 抗アレルギー組成物 |
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---|---|---|---|
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JP2005140302 | 2005-05-12 | ||
JP2006058752A JP2006342152A (ja) | 2005-03-03 | 2006-03-03 | 抗アレルギー組成物 |
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Publication Number | Publication Date |
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