JP2006316209A - ゴム組成物及び空気入りタイヤ - Google Patents
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Abstract
【課題】 シリカの分散性を改善し、加工性を良好にしてシリカ配合の特長を十分発現させ、耐摩耗性と転がり抵抗及びウェット性能の両立させて向上を図ることのできるシリカ配合のゴム組成物を提供する。
【解決手段】 ジエン系ゴム成分100重量部に対して、シリカを20〜120重量部含むゴム組成物において、少なくとも一方の分子片末端に炭素−炭素2重結合を有し、分子内に前記シリカのシラノール基と結合する官能基を有する化合物を前記ゴム成分100重量部に対して0.5〜10重量部含んでなり、前記官能基としては水酸基、エポキシ基、アミンが好ましい。
【選択図】 なし
【解決手段】 ジエン系ゴム成分100重量部に対して、シリカを20〜120重量部含むゴム組成物において、少なくとも一方の分子片末端に炭素−炭素2重結合を有し、分子内に前記シリカのシラノール基と結合する官能基を有する化合物を前記ゴム成分100重量部に対して0.5〜10重量部含んでなり、前記官能基としては水酸基、エポキシ基、アミンが好ましい。
【選択図】 なし
Description
本発明は、ゴム組成物に関し、さらに詳しくは、シリカ配合でのシリカの分散性を改善し、加工性を良好にして耐摩耗性と転がり抵抗及びウェット性能の向上を図るゴム組成物、及びそれをトレッドに用いた空気入りタイヤに関する。
例えば、タイヤトレッドに用いられるゴム組成物は、低燃費性の市場ニーズから転がり抵抗の低減要求が強く、また安全性の面からの湿潤路面での制動性能や操縦安定性(以下、ウエット性能という)の向上が求められ、さらに耐久性、経済性の点で優れた耐摩耗性が求められており、ゴム特性として背反傾向を示すこれら低転がり抵抗とウェット性能を高次元でバランスよく向上させることが望まれている。
これらの要求に対して、従来からゴムの補強用充填材として使用されているカーボンブラックに代えて、上記転がり抵抗とウェット性能とのバランスが得られやすいシリカを配合したゴム組成物がタイヤトレッドに使用されるようになっている。
ところが、シリカは、親水性を有し、表面がシラノール基に覆われているため強い自己凝集性を持ち、バンバリーミキサーなどのゴム混練装置を用いてゴム中へ混合する際にゴム中への良好な分散が困難であり、ゴムの混練時間を長く必要とし分散不良を起こしやすく加工性を悪化させるという欠点がある。
従来より、シランカップリング剤を併用することでシリカとゴムとの親和性を高めて、両者の結合力を高めてシリカ配合のゴム特性を改善することが数多く開示されている(例えば、特許文献1)、また、混練作業の改善と転がり抵抗などの特性を向上する表面処理シリカの提案(例えば、特許文献2)、低分子量BRと高分子量BRとをプリブレンドし用いることでシリカの分散性、加工性を改善すること(特許文献3)など、シリカ配合の上記欠点を改良する検討が多くなされており、その技術改良により効果は認められるものの、さらなる高い要求を満足することが社会的に求められている。
特開平11−269305号公報
特開平11−124474号公報
特開2004−51797号公報
本発明は、上記の点に鑑みてなしたものであり、シリカ配合のゴム組成物においてシリカの分散性を改善し、加工性を良好にしてシリカ配合の特長を十分発現させ、耐摩耗性と転がり抵抗及びウェット性能を両立させ向上を図ることのできるゴム組成物の提供を目的とするものである。
本発明者は、混合中や加硫中にジエン系ゴム成分と結合するとともに、シリカ表面のシラノール基との親和性(結合性)に富む官能基を有する化合物を用いることでゴム組成物中でのシリカ分散性を改善し、加工性に優れるゴム組成物が得られることを見出し本発明の完成に到達した。
すなわち、本発明は、ジエン系ゴム成分100重量部に対して、シリカを20〜120重量部含むゴム組成物において、少なくとも一方の分子片末端に炭素−炭素2重結合を有し、分子内に前記シリカのシラノール基と結合する官能基を有する化合物を前記ゴム成分100重量部に対して0.5〜10重量部含んでなることを特徴とするゴム組成物である。
本発明のゴム組成物においては、前記官能基が水酸基からなる化合物であり、また、前記官能基がエポキシ基からなる化合物であり、また、前記官能基がアミンからなる化合物であることが好ましい。
また、前記官能基がアミンからなる化合物はヒンダードアミン化合物であってもよい。
本発明のゴム組成物においては、前記官能基が水酸基からなる化合物、前記官能基がエポキシ基からなる化合物、前記官能基がアミンからなる化合物、及びヒンダードアミン化合物の群の中の複数の化合物を含んでいてもよい。
そして、本発明の空気入りタイヤは、上記ゴム組成物をトレッドに用いたタイヤである。
本発明のゴム組成物によると、化合物の少なくとも一方の分子片末端の炭素−炭素2重結合がジエン系ゴム分子と混合中や加硫中に結合し、さらにシラノール基と親和性に富む分子内の官能基がシリカのシラノール基と結合することにより、該化合物を介してゴムとシリカとを結合させることでシリカの分散性を改善し、シリカ配合の加工性を良好にすることができる。その結果、シリカ配合の特長を活かしてゴム組成物の耐摩耗性と転がり抵抗及びウェット性能の背反事象を両立させ向上することができる。
本発明のゴム組成物は、ジエン系ゴム成分100重量部に対して、シリカを20〜120重量部含み、少なくとも分子片末端に炭素−炭素2重結合を有し、分子内に前記シリカのシラノール基と結合する官能基を有する化合物を前記ゴム成分100重量部に対して0.5〜10重量部含むものである。
ジエン系ゴム成分としては、天然ゴム(NR)とポリイソプレンゴム(IR)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ブタジエンゴム(BR)、ニトリルゴム(NBR)、クロロプレンゴム(CR)等のジエン系合成ゴムが挙げられ、ジエン系合成ゴムはその重合方法や分子量、ミクロ構造などに制限を受けることがなく、これらの1種類又は2種類以上のブレンドゴムを使用することができる。
また、本発明に使用されるシリカとしては、湿式シリカ、乾式シリカ、ケイ酸カルシウム,ケイ酸アルミニウム等が挙げられるが、中でも破壊特性の改良効果並びに低転がり抵抗性とウェット性能の両立効果が良好である湿式シリカが好ましく、またアミン類や有機高分子などの各種処理剤により表面が改質された表面処理シリカを使用することもできる。
上記シリカは、窒素吸着比表面積(BET)が100〜300m2/g、DBP吸油量が150〜300ml/100gにあるものが好ましく、BETが100m2/g未満であるとシリカの補強効果が得られにくくなり、300m2/gを越えるとシリカの分散性が著しく低下し、加工性(混合、押出性)が悪化する傾向にある。また、DBP吸油量を150〜300ml/100gとすることで分散性を良好に維持することができる。なお、シリカのBETはISO 5794に記載のBET法に、DBP吸油量はJIS K6221に記載の方法に準拠し測定される。
上記シリカの配合量は、ゴム成分100重量部に対して20〜120重量部である。シリカの配合量が20重量部未満ではシリカ配合による補強性、低発熱性などの効果が得られず、120重量部を越えるとシリカの分散性を改善したとしてもゴムのムーニー粘度が上昇し加工性が悪化し、耐摩耗性も低下していく。
本発明のゴム組成物に用いられる前記化合物としては、一方の分子片末端に炭素−炭素2重結合を持ち、他方の分子片末端或いは分子内にシリカのシラノール基との親和性の高い水酸基を持つ化合物を使用することができる。
このような炭素−炭素2重結合と水酸基を兼ね備える化合物としては、4−ヒドロキシブチルアクリレート、1,4−シクロヘキサンジメタノールモノアクリレート、2−ヒドロキシエチルアクリレート、3−ヒドロキシプロピルアクリレートなどが挙げられる。
また、本発明のゴム組成物に用いられる前記化合物としては、分子片末端に炭素−炭素2重結合を持ち、他方の分子片末端或いは分子内に極性が高くシリカのシラノール基と親和性が高く結合しやすいエポキシ基を持つ化合物を使用することができる。
この炭素−炭素2重結合とエポキシ基を兼ね備える化合物としては、4−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、3−ヒドロキシプロピルアクリレートグリシジルエーテル、2−ヒドロキシエチルアクリレートグリシジルエーテルなどが挙げられる。
また、本発明のゴム組成物に用いられる前記化合物としては、一方の分子片末端に炭素−炭素2重結合を持ち、他方の分子片末端或いは分子内にシリカのシラノール基と親和性の高いアミン構造を持つ化合物を使用することができる。
この炭素−炭素2重結合とアミン構造を兼ね備える化合物としては、ヒンダードアミン化合物が好適である。
上記ヒンダードアミン化合物としては、分子片末端に炭素−炭素2重結合と分子内にヒンダードアミン構造を有するものであれば特に制限されることはないが、下記一般式(1)で表される化合物(ここに、R1は水素原子又は炭化水素基、R2は水素原子又はメチル基を示す)が使用できる。
上記一般式(1)で表されるヒンダードアミン化合物の具体例としては、下記式(2)で表される、1,2,2,6−テトラメチル−4−ピペリジル−メタクリレート、また、式(3)で表される、2,2,2,6−テトラメチル−4−ピペリジル−メタクリレートが挙げられる。
また、上記アミン化合物としては、下記一般式(4)で表される化合物(ここに、R3は水素原子又はメチル基を示す)が使用できる。
上記一般式(4)で表されるアミン化合物の具体例としては、下記式(5)で表される、N−フェニル−N’(3メタクリロイルオキシ−2ヒドロキシプロピル)pフェニレンジアミンなどが挙げられる。
このような分子末端に炭素−炭素2重結合と分子内に水酸基、またはエポキシ基、またはアミン構造とを合わせ持つ化合物は1種類単独で用いてもよく、或いは2種類以上を組み合わせて使用することもできる。
これらの化合物は、分子末端の炭素−炭素2重結合が混合中や加硫中にゴム分子と反応して結合し、かつ分子内の水酸基、エポキシ基、アミン構造がシリカのシラノール基との親和性を高めてシリカと結合することで、ゴム中へのシリカの分散性を改善することができる。
これらの化合物の配合量は、ジエン系ゴム成分100重量部に対して0.5〜10重量部であり、その配合量が0.5重量部未満ではゴムとシリカの親和性向上の効果が十分得られず、10重量部を超えて用いても転がり抵抗の低減効果は飽和し、逆にウェット性能が悪化傾向を示すようになりゴム特性のバランスが崩れ好ましくない。
本発明のゴム組成物には、従来からシリカと併用される任意のシランカップリング剤を配合することが好ましい。シランカップリング剤としては、ビス−(3−(トリエトキシシリル)プロピル)テトラスルフィドなどのスルフィド系、3−メルカプトプロピルトリメトキシシランなどのメルカプト系、3−アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ系、ビニルトリエトキシシランなどのビニル系などの通常ゴム用に使用されるシランカップリング剤が挙げられ、その1種類または2種類以上を併用することができる。
このシランカップリング剤の配合量は、シリカ配合量の1〜20重量%であり、シランカップリング剤が1重量%未満ではそのカップリング効果が十分得られずシリカ配合の長所が発揮されず、20重量%を越えるとコストの上昇の割にそれ以上のカップリング効果が得られず、逆に補強性、耐摩耗性が低下し加工性も悪くなる傾向にある。
本発明のゴム組成物には、上記ゴム成分とシリカ、上記化合物及びシランカップリング剤に加えて、補強剤としてカーボンブラック、通常の各種ゴム用配合剤、例えば、加硫剤、加硫促進剤、加硫促進助剤、オイル、亜鉛華、ステアリン酸、軟化剤、老化防止剤、クレーや炭酸カルシウムなどを適宜配合することができ、その配合量も本発明の効果を損なわない範囲で用いることができる。
本発明のゴム組成物は、上記ゴム成分、シリカ、化合物に各種配合剤を配合しバンバリーミキサー、ロール、ニーダーなどの各種混練機を使用して常法に従い作製することができ、タイヤのトレッドを始めとしてサイドウォール、ビード部などのタイヤ各部位に、また防振ゴムや各種の工業用ゴム製品に使用することができる。特に、低転がり抵抗性とウェット性能を両立するタイヤトレッド用ゴムとして好適に使用される。
以下に実施例を用いて本発明を説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されるものではない。
下記のスチレンブタジエンゴム(SBR)をゴム成分とし、シリカと分子片末端に炭素−炭素2重結合と分子内に水酸基を持つ化合物(化合物−1,2)、分子内にエポキシ基を持つ化合物(化合物−3)、及びヒンダードアミン化合物(化合物−4,5)に、下記の各種配合剤を表1〜3の配合量(重量部)で配合し、容量20リットルのバンバリーミキサーを用いて混合し表記載のゴム組成物を作製した。
[SBR、シリカ、シランカップリング剤]
・SBR:旭化成工業(株)、TUFDENE 3335
・シリカ:日本シリカ工業(株)、ニップシールAQ
・シランカップリング剤:デグサ社製 Si69
・SBR:旭化成工業(株)、TUFDENE 3335
・シリカ:日本シリカ工業(株)、ニップシールAQ
・シランカップリング剤:デグサ社製 Si69
[化合物]
・化合物−1:4−ヒドロキシブチルアクリレート
・化合物−2:1,4−シクロヘキサンジメタノールモノアクリレート
・化合物−3:4−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル
・化合物−4:1,2,2,6−テトラメチル−4−ピペリジル−メタクリレート
・化合物−5:N−フェニル−N’(3メタクリロイルオキシ−2ヒドロキシプロピル)pフェニレンジアミン
・化合物−1:4−ヒドロキシブチルアクリレート
・化合物−2:1,4−シクロヘキサンジメタノールモノアクリレート
・化合物−3:4−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル
・化合物−4:1,2,2,6−テトラメチル−4−ピペリジル−メタクリレート
・化合物−5:N−フェニル−N’(3メタクリロイルオキシ−2ヒドロキシプロピル)pフェニレンジアミン
[共通配合成分]
・アロマオイル:ジャパンエナジー(株)、プロセスX−140
・亜鉛華:三井金属鉱業(株)、亜鉛華1号
・ワックス:大内新興化学工業(株)、サンノック
・老化防止剤6C:大内新興化学工業(株)、ノクラック6C
・硫黄:細井化学工業(株)、ゴム用粉末硫黄150メッシュ
・加硫促進剤CZ:大内新興化学工業(株)、ノクセラーCZ
・アロマオイル:ジャパンエナジー(株)、プロセスX−140
・亜鉛華:三井金属鉱業(株)、亜鉛華1号
・ワックス:大内新興化学工業(株)、サンノック
・老化防止剤6C:大内新興化学工業(株)、ノクラック6C
・硫黄:細井化学工業(株)、ゴム用粉末硫黄150メッシュ
・加硫促進剤CZ:大内新興化学工業(株)、ノクセラーCZ
得られた各ゴム組成物をトレッド部に適用したサイズ205/60R15のラジアルタイヤを製造し、各タイヤの転がり抵抗、ウェット性能を下記の方法に従い評価し、その結果を比較例1のタイヤを100とする指数で表1〜3に示した。
試験方法
[転がり抵抗]
1軸ドラム試験機を用い、内圧200kPa、負荷荷重400Kg、速度80Km/hでドラム上を走行する時の転がり抵抗を測定し、次式により各試験タイヤの転がり抵抗指数を計算した。値が小さいほど燃費性が良く良好である。 転がり抵抗(指数)=(各試験タイヤの転がり抵抗)×100/(比較例1のタイヤの転がり抵抗)
[転がり抵抗]
1軸ドラム試験機を用い、内圧200kPa、負荷荷重400Kg、速度80Km/hでドラム上を走行する時の転がり抵抗を測定し、次式により各試験タイヤの転がり抵抗指数を計算した。値が小さいほど燃費性が良く良好である。 転がり抵抗(指数)=(各試験タイヤの転がり抵抗)×100/(比較例1のタイヤの転がり抵抗)
[ウェット性能]
排気量2000ccの国産乗用車に同種の試験タイヤ4本を内圧200kPaに調整し取り付け、水深2〜3mmに水没したアスファルト路面を時速60Km/hで通過中に急ブレーキをかけてから停止するまでの距離を測定し、次式により各試験タイヤのウエット制動性指数を計算し、ウエット性を評価した。値が大きいほど制動性が良く良好である。 ウエット性(指数)=(比較例1の試験タイヤの停止距離)×100/(各試験タイヤの停止距離)
排気量2000ccの国産乗用車に同種の試験タイヤ4本を内圧200kPaに調整し取り付け、水深2〜3mmに水没したアスファルト路面を時速60Km/hで通過中に急ブレーキをかけてから停止するまでの距離を測定し、次式により各試験タイヤのウエット制動性指数を計算し、ウエット性を評価した。値が大きいほど制動性が良く良好である。 ウエット性(指数)=(比較例1の試験タイヤの停止距離)×100/(各試験タイヤの停止距離)
分子片末端に炭素−炭素2重結合と分子内に水酸基を持つ化合物−1,2を用いた表1、分子内にエポキシ基を持つ化合物−3を用いた表2、及びヒンダードアミン化合物−4,5を用いた表3の結果に示す通り、各化合物の配合量に従って比較例1に対して転がり抵抗が改善され、ウェット性能は比較例1と同等性能を維持乃至向上の傾向を示す。しかし、その配合量が10重量部を超えると転がり抵抗の改善効果は飽和状態を示し、反対にウェット性能は悪化することが分かる。
本発明のゴム組成物は、シリカの分散性を改善させることで、シリカ配合のゴム加工性を良好にして、シリカ配合ゴム組成物の特長を活かすことができるので、タイヤを始めとして防振ゴムや各種の工業用ゴム製品に使用することができる。中でも、低転がり抵抗性とウェット性能及び耐摩耗性の各性能をバランスよく向上するものなり、低燃費性、安全性、耐久性に優れた空気入りタイヤのトレッドゴムとして好適である。
Claims (7)
- ジエン系ゴム成分100重量部に対して、シリカを20〜120重量部含むゴム組成物において、
少なくとも一方の分子片末端に炭素−炭素2重結合を有し、分子内に前記シリカのシラノール基と結合する官能基を有する化合物を前記ゴム成分100重量部に対して0.5〜10重量部含んでなる
ことを特徴とするゴム組成物。 - 前記官能基が水酸基からなる化合物である
ことを特徴とする請求項1に記載のゴム組成物。 - 前記官能基がエポキシ基からなる化合物である
ことを特徴とする請求項1に記載のゴム組成物。 - 前記官能基がアミンからなる化合物である
ことを特徴とする請求項1に記載のゴム組成物。 - 前記化合物がヒンダードアミン化合物である
ことを特徴とする請求項4に記載のゴム組成物。 - 請求項2〜5のいずれかに記載の化合物の群中の複数の化合物を含んでなる
ことを特徴とする請求項1に記載のゴム組成物。 - 請求項1〜6のいずれかに記載のゴム組成物をトレッドに用いた
ことを特長とする空気入りタイヤ。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP2005142267A JP2006316209A (ja) | 2005-05-16 | 2005-05-16 | ゴム組成物及び空気入りタイヤ |
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Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2009062430A (ja) * | 2007-09-05 | 2009-03-26 | Toyo Tire & Rubber Co Ltd | ゴム組成物及び空気入りタイヤ |
JP2009114253A (ja) * | 2007-11-02 | 2009-05-28 | Toyo Tire & Rubber Co Ltd | タイヤトレッド用ゴム組成物 |
JP2009114252A (ja) * | 2007-11-02 | 2009-05-28 | Toyo Tire & Rubber Co Ltd | タイヤトレッド用ゴム組成物 |
JP2014009251A (ja) * | 2012-06-27 | 2014-01-20 | Sumitomo Rubber Ind Ltd | タイヤ用ゴム組成物およびそれを用いた空気入りタイヤ |
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2005
- 2005-05-16 JP JP2005142267A patent/JP2006316209A/ja not_active Withdrawn
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Legal Events
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---|---|---|---|
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