JP2006272079A - 燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒及び排ガス浄化方法 - Google Patents
燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒及び排ガス浄化方法 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンを低温域において酸化除去するための触媒であって、多孔質酸化スズに白金を担持した触媒に対して助触媒としてイリジウムを担持させてなることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒、この酸化除去用触媒による燃焼排ガス中のメタンの酸化除去方法、およびその酸化除去用触媒の製造方法。
【選択図】図2
Description
本実施例1は、Pt/SnO2触媒に対して各種金属を添加担持し、耐久性向上の有無を探査するのに行った実験である。
Pt/SnO2触媒及びこれに表1に示す各種金属を担持したペレット触媒を含浸法により調製した。調製で用いる触媒担体粉末は、酸化スズ(関東化学社製)を昇温速度1℃/minで600℃とし、3時間焼成して得た。Pt担持時のPt水溶液は、所定量のジニトロジアンミン白金〔Pt(NO2)2(NH2)2〕をアンモニア水で溶解した水溶液を用い、これに硝酸水溶液を加えることでpHを調製した。各金属については、Vはバナジン酸アンモニウム、Wはタングステン酸アンモニウム、Moはモリブデン酸アンモニウム、Bはホウ酸(H3BO3)を用い、その他の各金属については硝酸塩を用い、それらの所定量をそれぞれ蒸留水に溶解した溶液として用いた。Ir担持時のIr水溶液は、所定量のヘキサクロロイリジウム酸(H2IrCl6)を蒸留水に溶解した溶液を用いた。
上記〈ペレット触媒の調製〉で得た各種ペレット触媒を用いて、図1に示すような通常の固定床流通型反応装置を用いて触媒耐久試験を実施した。試験条件は下記のとおりである。排ガス温度(=反応温度):400℃、空間速度(SV):160,000h-1(全流量3.35L/min、触媒体積1.26cm3)、排ガスすなわち試験ガス:CH4=2000ppm(volppm、以下同じ)、CO=820ppm、NO=80ppm、CO2=4.9%(vol%、以下同じ)、O2=10.5%、H2O=10%、SO2=1ppm、N2=バランス。これら試験条件は、特に記載しない限り、以下の実施例についても同じである。
本実施例2は、実施例1の結果を踏まえて、Ir担持量如何によるPt/SnO2触媒の性能試験を行った実施例である。Pt/SnO2触媒及びIr担持量を変えたPt/SnO2触媒を実施例1の〈ペレット触媒の調製〉と同様にして調製した。比較のため、同様にして、SnO2にIrのみを担持したものも調製した。こうして得られた各触媒について実施例1の〈性能試験〉と同様にして性能試験を行った。表2に本性能試験の結果を示している。
本実施例3は、SnO2に対するPt、Irの担持順序如何によるPt/SnO2触媒の性能試験を行った実施例である。実施例1の〈ペレット触媒の調製〉と同様にして、(a)SnO2に対してPtを担持し、次いでIrを担持する、(b)SnO2に対してIrを担持し、次いでPtを担持する、(c)SnO2に対してPtとIrを同時に担持する、の各順序で調製した。またこれらはpHを変えて調製した。Ptの担持量は2.0wt%、Irの担持量は0.2wt%とした。こうして得られた各触媒について実施例1の〈性能試験〉と同様にして性能試験を行った。
本実施例4は、ハニカム基材を用い、SnO2にPtのみを担持したPt/SnO2触媒とSnO2にPtとIrを担持したIr−Pt/SnO2触媒による性能試験を行った実施例である。
コージェライト製ハニカムに対して、SnO2粉末の水性スラリーを用いたウォッシュコート法によりSnO2をコートした。その後、ジニトロジアンミン白金〔Pt(NO2)2(NH2)2〕をアンモニア水に溶解し、アンモニア水、硝酸水溶液を用いてpH=12に調製した水溶液中に上記SnO2担持のハニカムを室温で3時間浸漬した後、引き上げて、175℃で6時間、次いで275℃で12時間乾燥した。この工程を数回繰り返した後、昇温速度10℃/minで200℃とし、この温度に3時間保持した後、昇温速度1℃/minで270℃とし、この温度に6時間保持し、さらに昇温速度1℃/minで550℃とし、この温度に3時間保持して焼成してPt/SnO2ハニカム触媒を得た。こうして同じ条件でPt/SnO2ハニカム触媒を複数個作製した。
上記〈ハニカム触媒の調製〉で得たPt/SnO2ハニカム触媒及びIr−Pt/SnO2ハニカム触媒を用いて、図1に示すような通常の固定床流通型反応装置を用いて触媒耐久試験を実施した。試験条件は下記のとおりである。排ガス温度(=反応温度):400℃、空間速度(SV):40,000h-1(全流量3.35L/min、触媒形状20mm(直径)×8mm(長さ)(触媒体積2.51cm3)、排ガス=希薄燃焼ガスエンジンの実機排ガス、実機排ガス組成:CH4=1800〜2000ppm、THC(CH4を含む全炭化水素濃度)=2700〜3200ppm、CO=200〜400ppm、NOX=200〜400ppm、SO2=0.1〜0.5ppm、CO2=7〜8%、O2=5〜6%(ドライガス組成)。なお、各成分の濃度に幅があるのはその範囲内で変動したことを示している。
本実施例5は、Pt/SnO2触媒に対するIr担持による耐久性改善効果の要因解明の一環として試みた実験である。実施例1の〈ペレット触媒の調製〉と同様にして製造した、Irを担持しないPt/SnO2触媒(Pt=2wt%)及びIrを担持したIr−Pt/SnO2触媒(Pt=2wt%、Ir=0.2wt%)を、熱劣化加速試験として、1000℃の空気雰囲気中に10時間保持した。そして自然冷却後、X線回折法により分析した。表4にその結果を示している。表4中、結晶子径D(nm)は、Scherrerの式:D=K・λ/(β・cosθ)により算出した。ここで、KはScherrer定数、λは使用X線管球の波長、βは半値幅、θは回折角を示す。
B 酸化触媒層(反応管)
C 処理済み排ガスの導出管
Claims (11)
- 硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンを低温域において酸化除去するための触媒であって、酸化スズに白金を担持した触媒に対して助触媒としてイリジウムを担持させてなることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項1の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記低温域が450〜350℃の範囲の低温域であることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項1または2の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記酸化触媒が粒状、顆粒状、ペレット状またはタブレット状であることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項1または2の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記酸化触媒がハニカム状であることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項1〜4のいずれか1項の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記燃焼排ガスが希薄燃焼ガスエンジンからの燃焼排ガスであることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去方法であって、該燃焼排ガスを酸化スズに白金を担持した触媒に対して助触媒としてイリジウムを担持させてなるメタンの酸化除去用触媒に低温域で通すことによりメタンを酸化除去することを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去方法。
- 請求項6の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去方法において、前記低温域が450〜350℃の範囲の低温域であることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去方法。
- 請求項6または7の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去方法において、前記燃焼排ガスが希薄燃焼ガスエンジンからの燃焼排ガスであることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去方法。
- 酸化スズに白金を担持した触媒に対して助触媒としてイリジウムを担持させてなる、硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒の製造方法であって、白金化合物及びイリジウム化合物を酸化スズに対して白金化合物及びイリジウム化合物の水溶液による含浸法または平衡吸着法により担持した後、焼成することを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒の製造方法。
- 請求項9の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒の製造方法において、酸化スズに対して白金化合物を担持した後、イリジウム化合物を担持し、焼成することを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒の製造方法。
- 請求項9または10の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒の製造方法において、白金化合物の水溶液としてpH=12以上の白金化合物の水溶液を用いることを特徴とする燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒の製造方法。
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