JP2006232906A - 蛍光体およびそれを用いた発光装置 - Google Patents
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Abstract
実用上、発光強度および温度変化に対する安定性において問題の少ない蛍光体を提供することにある。
【解決手段】
式aM1 2O・bM2O・cM3O2(式中のM1はLi、Na、K、RbおよびCsからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeであって、aは0.1以上1.5以下の範囲であり、bは0.8以上1.2以下の範囲であり、cは0.8以上1.2以下の範囲である。ただしa=b=c=1でかつM1=LiかつM3=Siのとき、M2はSrのみであることはない。)で表される化合物に、少なくとも付活剤としてEuが含有されることを特徴とする蛍光体。
【選択図】 なし
Description
<1>式aM1 2O・bM2O・cM3O2(式中のM1はLi、Na、K、RbおよびCsからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeであって、aは0.1以上1.5以下の範囲であり、bは0.8以上1.2以下の範囲であり、cは0.8以上1.2以下の範囲である。ただしa=b=c=1でかつM1=LiかつM3=Siのとき、M2はSrのみであることはない。)で表される化合物に、少なくとも付活剤としてEuが含有されることを特徴とする蛍光体。
<2>M2がCa、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種またはCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる2種以上の元素である前記の蛍光体。
<3>式M1 2(M2 1-xEux)M3O4(式中のM1はLi、Na、K、RbおよびCsからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はCa、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種またはCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる2種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeであり、xの値は0を超え1以下の範囲である。)で表される化合物を含有する前記<2>記載の蛍光体。
<4>さらに付活剤としてSc、Y、La、Gd、Ce、Pr、Nd、Sm、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、LuおよびBiからなる群より選ばれる1種以上の元素を含有する前記いずれかに記載の蛍光体。
<5>さらにF、Cl、BrおよびIからなる群より選ばれる1種以上の元素を蛍光体重量に対して30ppm以上10000ppm以下含有する前記いずれかに記載の蛍光体。
<6>前記いずれかに記載の蛍光体を用いてなることを特徴とする発光装置。
<7>発光素子と該発光素子からの発光の少なくとも一部により励起され発光する蛍光体とを有する発光装置において、該蛍光体が前記<1>〜<5>のいずれかに記載の蛍光体である前記<6>に記載の発光装置。
<8>発光素子からの発光の波長が200nm以上550nm以下である前記<7>に記載の発光装置。
aM1 2O・bM2O・cM3O2 (1)
で表される化合物に少なくとも付活剤としてEuが含有されてなる。式(1)のM1はLi、Na、K、RbおよびCsからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeであって、aは0.1以上1.5以下の範囲であり、bは0.8以上1.2以下の範囲であり、cは0.8以上1.2以下の範囲である。ただしa=b=c=1でかつM1=LiかつM3=Siのとき、M2はSrのみであることはない。
M1 2(M2 1-xEux)M3O4 (2)
式(2)のM1はLi、Na、K、RbおよびCsからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はCa、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種またはCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる2種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeであり、xの値は0を超え1以下の範囲である。
なお、蛍光体の発光強度の測定は蛍光分光測定装置(ジョバンイボン社製SPEX Fluorog−3)を用いて行った。
酸化イットリウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)、酸化ガドリニウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)、酸化セリウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)、酸化アルミニウム(住友化学株式会社製:純度99.99%)の各原料をY:Gd:Ce:Alのモル比が1.71:1.2:0.09:5.0となるように秤量し、イソプロピルアルコールを用いた湿式ボールミルにより4時間混合してスラリーを得た。得られたスラリーをエバポレーターにより乾燥後、得られた金属化合物混合物を大気雰囲気中において1600℃の温度で24時間保持して焼成し、その後室温まで徐冷して、組成式が(Y0.57Gd0.4Ce0.03)3Al5O12で表される化合物を含有する蛍光体1を得た。
炭酸リチウム(関東化学株式会社製、純度99%)、炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製、純度99%以上)、炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)、酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製、純度99.99%)、二酸化珪素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)の各原料をLi:Sr:Ca:Eu:Siのモル比が2.0:0.88:0.1:0.02:1.0となるように秤量し、イソプロピルアルコールを用いた湿式ボールミルにより4時間混合してスラリーを得た。得られたスラリーをエバポレーターにより乾燥後、得られた金属化合物混合物を、大気雰囲気中において900℃の温度で12時間保持して焼成し、その後室温まで徐冷した。次いで、メノウ乳鉢による粉砕後、2体積%H2含有N2雰囲気中で900℃の温度で12時間保持して焼成し、その後室温まで徐冷して組成式がLi2(Sr0.88Ca0.1Eu0.02)SiO4で表される化合物を含有する蛍光体2を得た。蛍光体2に含有されるフッ素量は8ppm、塩素量は15ppm、臭素量は2ppm、ヨウ素量は4ppmであった。
炭酸リチウム(関東化学株式会社製、純度99%)、炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製、純度99%以上)、炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)、酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製、純度99.99%)、二酸化珪素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)の各原料をLi:Sr:Ba:Eu:Siのモル比が2.0:0.88:0.1:0.02:1.0となるように秤量した以外は、実施例1と同様の操作を行い、組成式がLi2(Sr0.88Ba0.1Eu0.02)SiO4で表される化合物を含有する蛍光体3を得た。蛍光体3に含有されるフッ素量は7ppm、塩素量は11ppm、臭素量は4ppm、ヨウ素量は6ppmであった。
炭酸リチウム(関東化学株式会社製、純度99%)、炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製、純度99%以上)、炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)、酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製、純度99.99%)、二酸化珪素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)、塩化アンモニウム(和光純薬工業株式会社製:純度99%)の各原料をLi:Sr:Ca:Eu:Si:Clのモル比が2.0:0.88:0.1:0.02:1.0:0.05となるように秤量し、イソプロピルアルコールを用いた湿式ボールミルにより4時間混合してスラリーを得た。得られたスラリーをエバポレーターにより乾燥後、得られた金属化合物混合物を、大気雰囲気中において900℃の温度で12時間保持して焼成し、その後室温まで徐冷した。次いで、メノウ乳鉢による粉砕後、2体積%H2含有N2雰囲気中で900℃の温度で12時間保持して焼成し、その後室温まで徐冷し、さらに純水で洗浄を行い、乾燥して組成式がLi2(Sr0.88Ca0.1Eu0.02)SiO4で表される化合物を含有する蛍光体4を得た。蛍光体4に含有される塩素量は130ppmであった。
炭酸リチウム(関東化学株式会社製、純度99%)、炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製、純度99%以上)、炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99.9%)、酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製、純度99.99%)、二酸化珪素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)、フッ化リチウム(株式会社高純度化学研究所製:純度99%以上)の各原料をLi:Sr:Ca:Eu:Si:Fのモル比が2.0:0.88:0.1:0.02:1.0:0.05となるように秤量した以外は(ただし、炭酸リチウムとフッ化リチウムとの比率はモル比でLi2CO3:LiF=0.975:0.05とした。)、実施例3と同様の操作を行い、組成式がLi2(Sr0.88Ca0.1Eu0.02)SiO4で表される化合物を含有する蛍光体5を得た。蛍光体5に含有されるフッ素量は270ppmであった。
炭酸リチウム(関東化学株式会社製、純度99%)、炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製、純度99%以上)、酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製、純度99.99%)、二酸化珪素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)の各原料をLi:Sr:Eu:Siのモル比が2.0:0.98:0.02:1.0となるように秤量した以外は、実施例1と同様の操作を行い、組成式がLi2(Sr0.98Eu0.02)SiO4で表される化合物を含有する蛍光体6を得た。
室温(25℃)において、蛍光体6に波長460nmの光を照射して得られる発光強度を100とすると、蛍光体2の発光強度は110、蛍光体3の発光強度は107、蛍光体4の発光強度は134、蛍光体5の発光強度は121であった。
In0.3Ga0.7Nからなる発光層を有する青色LEDを作製し、該青色LEDを取り込むように青色LEDを取り込むように蛍光体4を塗布して作製した発光装置を発光させると、青色LEDからの光とそれにより蛍光体4が励起され発する光との混色によって白色光を発した。
Claims (8)
- 式aM1 2O・bM2O・cM3O2(式中のM1はLi、Na、K、RbおよびCsからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeであって、aは0.1以上1.5以下の範囲であり、bは0.8以上1.2以下の範囲であり、cは0.8以上1.2以下の範囲である。ただしa=b=c=1でかつM1=LiかつM3=Siのとき、M2はSrのみであることはない。)で表される化合物に、少なくとも付活剤としてEuが含有されることを特徴とする蛍光体。
- M2がCa、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種またはCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる2種以上の元素である請求項1記載の蛍光体。
- 式M1 2(M2 1-xEux)M3O4(式中のM1はLi、Na、K、RbおよびCsからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M2はCa、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる1種またはCa、Sr、Ba、MgおよびZnからなる群より選ばれる2種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeであり、xの値は0を超え1以下の範囲である。)で表される化合物を含有する請求項2記載の蛍光体。
- さらに付活剤としてSc、Y、La、Gd、Ce、Pr、Nd、Sm、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、LuおよびBiからなる群より選ばれる1種以上の元素を含有する請求項1〜3いずれかに記載の蛍光体。
- さらにF、Cl、BrおよびIからなる群より選ばれる1種以上の元素を蛍光体重量に対して30ppm以上10000ppm以下含有する請求項1〜4いずれかに記載の蛍光体。
- 請求項1〜5いずれかに記載の蛍光体を用いてなることを特徴とする発光装置。
- 発光素子と該発光素子からの発光の少なくとも一部により励起され発光する蛍光体とを有する発光装置において、該蛍光体が請求項1〜5いずれかに記載の蛍光体である請求項6記載の発光装置。
- 発光素子からの発光の波長が200nm以上550nm以下である請求項7記載の発光装置。
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A521 | Written amendment |
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A02 | Decision of refusal |
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