JP2006062925A - 合成ガスを製造するための反応器および合成ガスの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】筒状容器内に、ガス透過層と、該ガス透過層を軸方向に貫通し下流に向かって開口する末端を有する複数のチューブと、該ガス透過層および該複数のチューブ開口の下流に形成されたガス混合空間と、該ガス混合空間の下流に形成された触媒層とを含んでなり、原料ガスは該ガス透過層を通過して該ガス混合空間に噴出し、酸化ガスは該複数のチューブ開口から該ガス混合空間に噴出し、該ガス混合空間に噴出した原料ガスと酸化ガスとが相互に混合して実質的に均一な混合ガスを形成し、触媒層を通過して合成ガスに転化される。
【選択図】図1
Description
CH4 + 1/2O2 −−−> 2H2 + CO ・・・(1)
となる。上記(1)式の発熱量は36kJ/モルであり、メタンの完全燃焼の発熱量(802kJ/モル)と比べて桁違いに小さく、かつ吸熱反応を伴わずに合成ガスを製造するので、ホットスポットが形成されにくい。しかしながら、メタンの酸化を一酸化炭素(と水素)で止めるようにコントロールするには、きわめて高い選択性が触媒に要求される。すなわち、接触部分酸化法の実用化に際しては、上記直接的部分酸化を実現する触媒の開発が第一に必要である。本発明者らは、そのような触媒を既に開発し、別途に出願している。
(1)実施例1と比較例1との比較からわかるように、チューブの配列形態としては、三角ピッチに代表されるような隣接チューブ間の間隔を均一にする均一ピッチ(図2(a)参照)と、複数のチューブを同心円状に配列し、かつ、各チューブの占有面積(すなわち各チューブから噴出するガスの流体断面積)が等しくなるように配列する円筒(同心円)ピッチ(図2(b)参照)とがあるが、通常の円筒形容器内に配列する場合には、円筒ピッチが好ましい。これは、三角ピッチ等の均一ピッチでは容器壁面近傍でチューブと壁面との距離が不均一になり、その結果ガスの噴出が不均一になるのに対し、円筒ピッチではそのようなことがなく、中心から壁面近傍に至るまで均一に噴出が生じるからである。
2 チューブシート
3 ガス透過層
4 チューブ
5 触媒層
6 酸化ガス受容空間
7 原料ガス受容空間
8 ガス混合空間
Claims (14)
- 主として低級炭化水素からなる原料ガスと酸素を含む酸化ガスとをそれぞれ別々に導入して混合し、得られた混合ガスを触媒と接触させることにより水素と一酸化炭素を主成分とする合成ガスに転化するための反応器であって、
筒状容器内に、ガス透過層と、該ガス透過層を軸方向に貫通し下流に向かって開口する末端を有する複数のチューブと、該ガス透過層および該複数のチューブ開口の下流に形成されたガス混合空間と、該ガス混合空間の下流に形成された触媒層とを含んでなり、
該容器内に導入された原料ガスは該ガス透過層を通過して該ガス混合空間に噴出し、該容器内に導入された酸化ガスは該複数のチューブ開口から該ガス混合空間に噴出し、該ガス混合空間に噴出した原料ガスと酸化ガスとが相互に混合して実質的に均一な混合ガスを形成し、形成された混合ガスが該触媒層を通過して合成ガスに転化された後、該容器から排出されるように構成されたことを特徴とする反応器。 - 酸化ガスの該複数のチューブ開口からの平均噴出速度Ftと、原料ガスの該ガス透過層からの平均噴出速度Stとの比Ft/Stが、3以上となるように構成された請求項1記載の反応器。
- 該筒状容器の単位断面積当たりのチューブ本数が、50本/m2以上である請求項1または2記載の反応器。
- 該複数のチューブが、同心円状で、かつ、各チューブの占有面積が等しくなるように配置された請求項1〜3のいずれか記載の反応器。
- 該ガス混合空間が、上端から下端にわたって同一断面積を有する円筒状である請求項1〜4のいずれか記載の反応器。
- 該ガス透過層が、粒状体の充填層からなる請求項1〜5のいずれか記載の反応器。
- 該ガス透過層が、三次元多孔質体からなる請求項1〜5のいずれか記載の反応器。
- 該触媒層を構成する触媒が、マグネシウムまたはカルシウムの酸化物である第1の成分と、セリウムの酸化物である第2の成分と、ジルコニアまたはジルコニアを主成分とする固体電解質性を有する物質である第3の成分とを含んでなる担体上に、ロジウムを担持した触媒である請求項1〜7のいずれか記載の反応器。
- 第1の成分に対する第2の成分のモル比が0.01〜2.5であり、第1の成分に対する第3の成分のモル比が0.1〜2である請求項8記載の反応器。
- 担体に対するロジウムの担持量が、300〜5000重量ppmである請求項9記載の反応器。
- 筒状容器内に、ガス透過層と、該ガス透過層を軸方向に貫通し下流に向かって開口する末端を有する複数のチューブと、該ガス透過層および該複数のチューブ開口の下流に形成されたガス混合空間と、該ガス混合空間の下流に形成された触媒層とを含んでなる反応器を用意する工程、
主として低級炭化水素からなる原料ガスと酸素を含む酸化ガスとを、原料ガスが該ガス透過層を通過して該ガス混合空間に噴出し、同時に、酸化ガスが該複数のチューブ開口から該ガス混合空間に噴出し、該混合空間内に噴出した原料ガスと酸化ガスとが相互に混合して実質的に均一な混合ガスを形成し、形成された混合ガスが該触媒層を通過することにより水素と一酸化炭素を主成分とする合成ガスに転化されるように、該反応器に導入する工程、および
生成した合成ガスを該反応器から排出する工程からなる合成ガスの製造方法において、
混合ガスと該触媒層を構成する触媒との接触時間が9ms以下であることを特徴とする方法。 - 酸化ガスの該複数のチューブ開口からの平均噴出速度Ftと、原料ガスの該ガス透過層からの平均噴出速度Stとの比Ft/Stが、3以上であり、該筒状容器の単位断面積当たりのチューブ本数が、50本/m2以上であり、該複数のチューブが、同心円状で、かつ、各チューブの占有面積が等しくなるように配置され、該ガス混合空間が、流入端から流出端にわたって同一断面積を有する円筒状である請求項11記載の方法。
- 該触媒層を構成する触媒が、マグネシウムまたはカルシウムの酸化物である第1の成分と、セリウムの酸化物である第2の成分と、ジルコニアまたはジルコニアを主成分とする固体電解質性を有する物質である第3の成分とを含んでなる担体上に、ロジウムを担持した触媒であり、第1の成分に対する第2の成分のモル比が0.01〜2.5であり、第1の成分に対する第3の成分のモル比が0.1〜2であり、担体に対するロジウムの担持量が、300〜5000重量ppmである請求項11または12記載の方法。
- 該混合空間に噴出させる前に、予め、原料ガスを100〜500℃、酸化ガスを100〜300℃に加熱する請求項11〜13のいずれか記載の方法。
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