JP2005199264A - 合成ガス製造用触媒およびこれを用いた合成ガスの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 本発明の合成ガス製造用触媒は、担体と、この担体に担持されたVIII族金属を有し、担体は、担体の基材となる多孔質体と、この多孔質体にコーティングされた被膜体とを有し、被膜体は、第1の成分と、第2の成分と、第3の成分とを含み、第1の成分は、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、およびバリウム(Ba)のグループから選択された少なくとも1種のアルカリ土類金属の酸化物であり、第2の成分は、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)およびランタノイドのグループから選択された少なくとも1種の元素の酸化物であり、第3の成分は、ジルコニアまたはジルコニアを主成分とする、固体電解質性を有する物質から構成される。
【選択図】 なし
Description
本発明の合成ガス製造用触媒は、炭素数1〜5の炭化水素と、酸素とを含有する原料ガスから、COとH2とを主成分とする合成ガスを製造する際に使用される合成ガス製造用触媒である。
VIII族金属は、金属状態で担持されていても良いし、酸化物等の金属化合物の状態で担持されていてもよい。
本発明における合成ガスの製造方法は、上述してきたような合成ガス製造用触媒を例えば反応管などの反応容器に装填し、炭素数1〜5の炭化水素と、酸素とを含有する原料ガスを反応容器の入口から供給するとともに、反応容器内部で原料ガスを合成ガス製造用触媒に接触させることによって不完全酸化させ、COとH2とを主成分とする合成ガス(反応管出口から取り出される)を製造する方法である。
また、原料ガスには希釈ガスとしてアルゴン等の不活性ガスを含有させてもよい。
(実施例I−1)
担体の基材となる多孔質体として外径16mm、内径7mm、厚さ5mmのドーナツ状に成形したアルミナ製フォーム(20 cells per inch、黒崎播磨製)を準備した。
上記実施例I−1において用いた担体を、MgO/CeO2/ZrO2の被膜体のないアルミナ製フォーム(20 cells per inch、黒崎播磨製)のみとした。それ以外は、上記実施例I−1と同様の要領で比較例I−1のサンプルを作製し、同様の合成ガス製造実験を行なった。
さらに、本願発明における触媒の圧力損失の優位性を確認する実験を行なった。
フォーム触媒の圧力損失を実測した。すなわち、直径80mm、厚さ50mmに成型したアルミナフォームを上記実施例I−1と同様な手法で触媒化した後、内径80mmのチューブに装着した。その後、チューブ出口圧力を大気開放として空気を流して圧力損失を測定したところ、Linear Velocity =4.8m/secでの圧力損失は0.04MPaであった。
比較対象物としてリング状触媒(16mm×16mm)を反応管に充填したときの触媒層の圧力損失を試算した。試算条件として、触媒層出口圧力を常圧、接触時間10msec(Linear Velocity =4.8m/sec)、触媒層高さ50mmとした。試算には、ズードケミー(株)発行の触媒手帳に記載されている推算式を用いた。
その結果、比較対象物を用いた場合における圧力損失は0.3MPaであった。
Claims (16)
- 炭素数1〜5の炭化水素と、酸素とを含有する原料ガスから、COとH2とを主成分とする合成ガスを製造する際に使用される合成ガス製造用触媒であって、
該合成ガス製造用触媒は、担体と、この担体に担持されたVIII族金属を有し、
前記担体は、担体の基材となる多孔質体と、この多孔質体にコーティングされた被膜体とを有し、
前記被膜体は、第1の成分と、第2の成分と、第3の成分とを含み、
前記第1の成分は、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、およびバリウム(Ba)のグループから選択された少なくとも1種のアルカリ土類金属の酸化物であり、
前記第2の成分は、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)およびランタノイドのグループから選択された少なくとも1種の元素の酸化物であり、
前記第3の成分は、ジルコニアまたはジルコニアを主成分とする、固体電解質性を有する物質である、ことを特徴とする合成ガス製造用触媒。 - 前記多孔質体は、セラミックフォーム、セラミックハニカムから選択された少なくとも1種である請求項1に記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記多孔質体は、セラミックフォームからなり、10〜40cells per inchの網目構造を有してなる請求項2に記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記多孔質体は、セラミックハニカムからなり、100〜400cells per square inchである請求項2に記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記第1の成分がマグネシア(MgO)であるか、あるいはカルシア(CaO)を含有するマグネシアである請求項1ないし請求項4のいずれかに記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記第2の成分が、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)、ランタン(La)、セリウム(Ce)、プラセオジウム(Pr)、ネオジウム(Nd)、およびサマリウム(Sm)のグループから選択された少なくとも1種の元素の酸化物である請求項1ないし請求項5のいずれかに記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記第2の成分が、セリウム(Ce)の酸化物である請求項6に記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記第3の成分が、ジルコニア、カルシウム安定化ジルコニア、マグネシウム安定化ジルコニア、イットリウム安定化ジルコニア、スカンジウム安定化ジルコニア、およびセリウム安定化ジルコニアのグループから選択された少なくとも1種である請求項1ないし請求項7のいずれかに記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記第3の成分が、ジルコニア、またはカルシウム安定化ジルコニアである請求項8に記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記第1の成分に対する前記第2の成分のモル比が0.02〜0.40であり、前記第1の成分に対する前記第3の成分のモル比が0.04〜1.5である請求項1ないし請求項9のいずれかに記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記VIII族金属がロジウム(Rh)、白金(Pt)、パラジウム(Pd)、ルテニウム(Ru)およびイリジウム(Ir)のグループから選択された少なくとも1種である請求項1ないし請求項10のいずれかに記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記VIII族金属がロジウム(Rh)である請求項11に記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記VIII族金属の担持量が、担体の単位表面積に対し2×10-7〜5×10-3モル/m2である請求項1ないし請求項9のいずれかに記載の合成ガス製造用触媒。
- 炭素数1〜5の炭化水素と、酸素とを含有する原料ガスを、合成ガス製造用触媒に接触させながら、COとH2とを主成分とする合成ガスを製造する方法であって、
該方法に使用される合成ガス製造用触媒は、担体と、この担体に担持されたVIII族金属を有し、
前記担体は、担体の基材となる多孔質体と、この多孔質体にコーティングされた被膜体とを有し、
前記被膜体は、第1の成分と、第2の成分と、第3の成分とを含み、
前記第1の成分は、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、およびバリウム(Ba)のグループから選択された少なくとも1種のアルカリ土類金属の酸化物であり、
前記第2の成分は、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)およびランタノイドのグループから選択された少なくとも1種の元素の酸化物であり、
前記第3の成分は、ジルコニアまたはジルコニアを主成分とする、固体電解質性を有する物質である、ことを特徴とする合成ガスの製造方法。 - 原料である炭化水素由来の炭素モル数をCで表わしたとき、原料ガス中のO2/C(モル比)が0.3〜0.6の範囲内にあり、
合成ガス製造用触媒が充填された触媒層の入口のガス温度が100〜500℃の範囲内であり、触媒層出口のガス温度が600〜1200℃であり、
触媒層の入口のガス圧力が0.1MPa〜10MPaの範囲内に設定されてなる請求項14に記載の合成ガスの製造方法。 - 接触時間(τ)が5×10-4〜3×10-2(sec)の範囲内に設定されてなる請求項14または請求項15に記載の合成ガスの製造方法。
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