JP2006061909A - セラミックフィルタ集合体 - Google Patents

Abstract

【課題】フィルタ間の熱伝導が阻害されにくいため、均熱性に優れたセラミックフィルタ集合体を提供すること。
【解決手段】このセラミックフィルタ集合体９は、排気ガス浄化装置１の一部を構成する。セラミック集合体９は、α型炭化珪素焼結体からなる複数のフィルタＦ１の外周面同士をセラミック質シール材層１５を介して接着することにより、各フィルタＦ１を一体化したものである。セラミック集合体は、断面円形状に外形カットされており、シール材層１５の厚さｔ１は０．３ｍｍ〜５ｍｍであり、かつその熱伝導率は０．１Ｗ／ｍ・Ｋ〜１０Ｗ／ｍ・Ｋである。
【選択図】図２

Description

本発明は、セラミック焼結体からなる複数のフィルタを接着して一体化した構造のセラミックフィルタ集合体に関するものである。

自動車の台数は今世紀に入って飛躍的に増加しており、それに比例して自動車の内燃機関から出される排気ガスの量も急激な増加の一途を辿っている。特にディーゼルエンジンの出す排気ガス中に含まれる種々の物質は、汚染を引き起こす原因となるため、現在では世界環境にとって深刻な影響を与えつつある。また、最近では排気ガス中の微粒子（ディーゼルパティキュレート）が、ときとしてアレルギー障害や精子数の減少を引き起こす原因となるとの研究結果も報告されている。つまり、排気ガス中の微粒子を除去する対策を講じることが、人類にとって急務の課題であると考えられている。

このような事情のもと、従来より、多様多種の排気ガス浄化装置が提案されている。一般的な排気ガス浄化装置は、エンジンの排気マニホールドに連結された排気管の途上にケーシングを設け、その中に微細な孔を有するフィルタを配置した構造を有している。フィルタの形成材料としては、金属や合金のほか、セラミックがある。セラミックからなるフィルタの代表例としては、コーディエライト製のハニカムフィルタが知られている。最近では、耐熱性・機械的強度・捕集効率が高い、化学的に安定している、圧力損失が小さい等の利点があることから、多孔質炭化珪素焼結体をフィルタ形成材料として用いることが多い。

ハニカムフィルタは自身の軸線方向に沿って延びる多数のセルを有している。排気ガスがフィルタを通り抜ける際、そのセル壁によって微粒子がトラップされる。その結果、排気ガス中から微粒子が除去される。

しかし、多孔質炭化珪素焼結体製のハニカムフィルタは熱衝撃に弱い。そのため、大型化するほどフィルタにクラックが生じやすくなる。よって、クラックによる破損を避ける手段として、複数の小さなフィルタ個片を一体化して１つの大きなセラミックフィルタ集合体を製造する技術が近年提案されている。

上述の集合体を製造する一般的な方法を簡単に紹介する。まず、押出成形機の金型を介してセラミック原料を連続的に押し出すことにより、四角柱状のハニカム成形体を形成する。ハニカム成形体を等しい長さに切断した後、その切断片を焼成してフィルタとする。焼成工程の後、フィルタの外周面同士を４ｍｍ〜５ｍｍ厚のセラミック質シール材層を介して接着することにより、複数のフィルタを束ねて一体化する。以上の結果、所望のセラミックフィルタ集合体が完成する。

そして、セラミックフィルタ集合体の外周面には、セラミックファイバ等からなるマット状の断熱材が巻き付けられる。この状態で、集合体は排気管の途上に設けられたケーシング内に収容される。

ところが、従来技術の場合、セラミックフィルタ集合体内にトラップされた微粒子が完全に焼失せず、部分的に燃え残りが生じやすいという問題があった。従って、排気ガスを処理する効率が悪かった。

そこで本発明者らは、このような問題が起こる１つの原因は、シール材層が熱抵抗となることによりフィルタ間の熱伝導が阻害され、これが集合体内に温度差を生じさせることにある、という結論に達した。そして、本発明者らはこの考えに基づいて鋭意研究を行い、最終的に以下のような発明を想到するに至った。

即ち、本発明は上記の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、フィルタ間の熱伝導が阻害されにくいため、均熱性に優れたセラミックフィルタ集合体を提供することにある。

上記の課題を解決するために開発した本発明は、
多孔質セラミック焼結体からなる複数のフィルタの外周面同士をセラミック質シール材層を介して接着することにより、前記各フィルタを一体化してなる集合体であって、
前記集合体は、断面円形状に外形カットされており、前記多孔質セラミック焼結体がα型炭化珪素焼結体にて構成され、前記シール材層は、その厚さが０．３ｍｍ〜５ｍｍであり、かつその熱伝導率が０．１Ｗ／ｍ・Ｋ〜１０Ｗ／ｍ・Ｋであることを特徴とするセラミックフィルタ集合体である。

本発明において、α型炭化珪素焼結体からなるフィルタの熱伝導率は、２０〜８０Ｗ／ｍ・Ｋとすることができる。

また、本発明において、前記各フィルタは、軸線方向に直交する方向に沿って互いにずらした状態で配置することができる。

また、本発明において、前記シール材層は、固形分で７０重量％以下のセラミックファイバを含有することができる。

また、本発明において、前記シール材層は、繊維長が１００ｍｍ以下のセラミックファイバを含有することができる。

また、本発明において、前記シール材層は、固形分で３重量％〜８０重量％の無機粒子を含有することができる。

本発明によると、多孔質セラミック焼結体をα型炭化珪素焼結体にて構成し、フィルタ集合体を断面円形状に外形カットすると共に、シール材層の厚さ及び熱伝導率を上記好適範囲内に設定したことにより、シール材層の熱伝導性が改善される結果、シール材層によってフィルタ間の熱伝導が阻害されにくくなると共に、フィルタ集合体の外周への熱の伝達を均等にすることができる。従って、使用時において集合体内に温度差が生じにくくなる。

ここでシール材層の熱伝導率が０．１Ｗ／ｍ・Ｋ未満であると、シール材層の熱伝導性を十分に改善することができないため、シール材層が依然として大きな熱抵抗となり、フィルタ間の熱伝導が阻害されてしまう。逆に、１０Ｗ／ｍ・Ｋを超える熱伝導率のものを得ようとすると、接着性や耐熱性等といった性能が損なわれるおそれがあり、事実上製造が困難になるおそれがある。

また、シール材層の厚さが５ｍｍを超えるようになると、たとえ熱伝導率が高くてもシール材層が依然として大きな熱抵抗となり、フィルタ間の熱伝導が阻害されてしまう。逆に、シール材層の厚さが０．３ｍｍ未満であると、大きな熱抵抗にはならない反面、フィルタ同士を接着する力が不足してしまい、集合体が破壊しやすくなる。

本発明によると、α型炭化珪素焼結体からなるフィルタの熱伝導率を、２０〜８０Ｗ／ｍ・Ｋとすることができる。
また、各フィルタを、軸線方向に直交する方向に沿って互いにずらした状態で配置することにより、集合体の均熱性をよりいっそう向上させることができる。

本発明によると、シール材層に高い熱伝導率及び弾力性が付与される。なお、セラミックファイバの含有量が固形分で７０重量％を超えると、熱伝導率の低下を招くばかりでなく、弾力性も低下する。

本発明によると、シール材層におけるファイバの毛玉化が回避されるため、シール材層を比較的簡単に薄くすることができる。従って、その厚さを５ｍｍ以下に設定することができ、フィルタ間の熱伝導性の改善に寄与することができる。なお、繊維長が１００ｍｍを超えると、ファイバが毛玉化しやすくなる。

本発明によると、シール材層に高い熱伝導率が付与される。なお、無機粒子の含有量が固形分で３重量％未満であると、シール材層の熱伝導率の低下を招くため、シール材層が依然として大きな熱抵抗となってしまう。

以下、本発明を具体化した一実施形態のディーゼルエンジン用の排気ガス浄化装置１を、図１〜図５に基づき詳細に説明する。

図１に示されるように、この排気ガス浄化装置１は、内燃機関としてのディーゼルエンジン２から排出される排気ガスを浄化するための装置である。ディーゼルエンジン２は、図示しない複数の気筒を備えている。各気筒には、金属材料からなる排気マニホールド３の分岐部４がそれぞれ連結されている。各分岐部４は１本のマニホールド本体５にそれぞれ接続されている。従って、各気筒から排出された排気ガスは一箇所に集中する。

排気マニホールド３の下流側には、金属材料からなる第1排気管６及び第２排気管７が配設されている。第1排気管６の上流側端は、マニホールド本体５に連結されている。第1排気管６と第２排気管７との間には、同じく金属材料からなる筒状のケーシング８が配設されている。ケーシング８の上流側端は第1排気管６の下流側端に連結され、ケーシング８の下流側端は第２排気管７の上流側端に連結されている。排気管６，７の途上にケーシング８が配設されていると把握することもできる。そして、この結果、第1排気管６、ケーシング８及び第2排気管７の内部領域が互いに連通し、その中を排気ガスが流れるようになっている。

図１に示されるように、ケーシング８はその中央部が排気管６，７よりも大径となるように形成されている。従って、ケーシング８の内部領域は、排気管６，７の内部領域に比べて広くなっている。このケーシング８内には、セラミックフィルタ集合体９が収容されている。

集合体９の外周面とケーシング８の内周面との間には、断熱材１０が配設されている。断熱材１０はセラミックファイバを含んで形成されたマット状物であり、その厚さは数ｍｍ〜数十ｍｍである。断熱材１０は熱膨張性を有していることがよい。ここでいう熱膨張性とは、弾性構造を有するため熱応力を解放する機能があることを指す。その理由は、集合体９の最外周部から熱が逃げることを防止することにより、再生時のエネルギーロスを最小限に抑えるためである。また、再生時の熱によってセラミックファイバを膨張させることにより、排気ガスの圧力や走行による振動等のもたらすセラミックフィルタ集合体９の位置ずれを防止するためである。

本実施形態において用いられるセラミックフィルタ集合体９は、上記のごとくディーゼルパティキュレートを除去するものであるため、一般にディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）と呼ばれる。図２、図４に示されるように、本実施形態の集合体９は、複数個のフィルタＦ1を束ねて一体化することによって形成されている。集合体９の中心部分に位置するフィルタＦ1は四角柱状であって、その外形寸法は３３ｍｍ×３３ｍｍ×１６７ｍｍである（図３参照）。四角柱状のフィルタＦ1の周囲には、四角柱状でない異型のフィルタＦ１が複数個配置されている。その結果、全体としてみると円柱状のセラミックフィルタ集合体９（直径１３５ｍｍ前後）が構成されている。

これらのフィルタＦ1は、セラミック焼結体の一種である多孔質炭化珪素焼結体製である。炭化珪素焼結体を採用した理由は、他のセラミックに比較して、とりわけ耐熱性及び熱伝導性に優れるという利点があるからである。炭化珪素以外の焼結体として、例えば窒化珪素、サイアロン、アルミナ、コーディエライト、ムライト等の焼結体を選択することもできる。

図３等に示されるように、これらのフィルタＦ１は、いわゆるハニカム構造体である。ハニカム構造体を採用した理由は、微粒子の捕集量が増加したときでも圧力損失が小さいという利点があるからである。各フィルタＦ１には、断面略正方形状をなす複数の貫通孔１２がその軸線方向に沿って規則的に形成されている。各貫通孔１２は薄いセル壁１３によって互いに仕切られている。セル壁１３の外表面には、白金族元素（例えばＰｔ等）やその他の金属元素及びその酸化物等からなる酸化触媒が担持されている。各貫通孔１２の開口部は、いずれか一方の端面９ａ，９ｂの側において封止体１４（ここでは多孔質炭化珪素焼結体）により封止されている。従って、端面９ａ，９ｂ全体としてみると市松模様状を呈している。その結果、フィルタＦ１には、断面四角形状をした多数のセルが形成されている。セルの密度は２００個／インチ前後に設定され、セル壁１３の厚さは０．３ｍｍ前後に設定され、セルピッチは１．８ｍｍ前後に設定されている。多数あるセルのうち、約半数のものは上流側端面９ａにおいて開口し、残りのものは下流側端面９ｂにおいて開口している。

フィルタＦ１の平均気孔径は１μｍ〜５０μｍ、さらには５μｍ〜２０μｍであることが好ましい。平均気孔径が１μｍ未満であると、微粒子の堆積によるフィルタＦ１の目詰まりが著しくなる。一方、平均気孔径が５０μｍを越えると、細かい微粒子を捕集することができなくなるため、捕集効率が低下してしまう。

フィルタＦ１の気孔率は３０％〜７０％、さらには４０％〜６０％であることが好ましい。気孔率が３０％未満であると、フィルタＦ１が緻密になりすぎてしまい、内部に排気ガスを流通させることができなくなるおそれがある。一方、気孔率が７０％を越えると、フィルタＦ１中に空隙が多くなりすぎてしまうため、強度的に弱くなりかつ微粒子の捕集効率が低下してしまうおそれがある。

多孔質炭化珪素焼結体を選択した場合においてフィルタＦ１の熱伝導率は、２０Ｗ／ｍ・Ｋ〜８０Ｗ／ｍ・Ｋであることがよく、さらには３０Ｗ／ｍ・Ｋ〜７０Ｗ／ｍ・Ｋであることが特によい。

図４、図５に示されるように、合計１６個のフィルタＦ1は、外周面同士がセラミック質シール材層１５を介して互いに接着されている。ここで、本実施形態のセラミック質シール材層１５について詳細に述べる。

シール材層１５の熱伝導率は０．１Ｗ／ｍ・Ｋ〜１０Ｗ／ｍ・Ｋであることが必要であり、さらには０．２Ｗ／ｍ・Ｋ〜２Ｗ／ｍ・Ｋであることが好ましい。熱伝導率が０．１Ｗ／ｍ・Ｋ未満であると、シール材層１５の熱伝導性を十分に改善することができないため、シール材層１５が依然として大きな熱抵抗となり、フィルタＦ１間の熱伝導が阻害されてしまう。逆に、１０Ｗ／ｍ・Ｋを超える熱伝導率のものを得ようとすると、接着性や耐熱性等といった性能が損なわれるおそれがあり、事実上製造が困難になるおそれがある。

また、シール材層１５の厚さｔ１は０．３ｍｍ〜５ｍｍであることが必要であり、さらには０．５ｍｍ〜４ｍｍ、特には１ｍｍ〜３ｍｍであることが好ましい。

厚さｔ１が５ｍｍを超えるようになると、たとえ熱伝導率が高くてもシール材層１５が依然として大きな熱抵抗となり、フィルタＦ１間の熱伝導が阻害されてしまう。しかも、集合体９においてフィルタＦ１部分の占める割合が相対的に減るため、濾過能力の低下につながってしまう。逆に、シール材層１５の厚さｔ１が０．３ｍｍ未満であると、大きな熱抵抗にはならない反面、フィルタＦ１同士を接着する力が不足してしまい、集合体９が破壊しやすくなる。

前記シール材層１５は、少なくとも無機繊維、無機バインダ、有機バインダ及び無機粒子からなり、かつ三次元的に交錯する前記無機繊維と無機粒子とを、前記無機バインダ及び有機バインダを介して互いに結合してなる弾性質素材からなることが望ましい。

前記シール材層１５に含まれる無機繊維としては、シリカ−アルミナファイバ、ムライトファイバ、アルミナファイバ及びシリカファイバから選ばれる少なくとも１種以上のセラミックファイバが挙げられる。これらのなかでも、特に、シリカ−アルミナセラミックファイバを選択することが望ましい。シリカ−アルミナセラミックファイバは、弾性に優れるとともに熱応力を吸収する作用を示すからである。

この場合、シール材層１５におけるシリカ−アルミナセラミックファイバの含有量は、固形分で１０重量％〜７０重量％、好ましくは１０重量％〜４０重量％、より好ましくは２０重量％〜３０重量％である。含有量が１０重量％未満であると、弾性体としての効果が低下するからである。一方、含有量が７０重量％を超えると、熱伝導率の低下を招くばかりでなく、弾力性も低下するからである。

シリカ−アルミナセラミックファイバにおけるショット含有量は、１重量％〜１０重量％、好ましくは１重量％〜５重量％、より好ましくは１重量％〜３重量％である。ショット含有量を１重量％未満にすることは、製造上困難だからである。一方、ショット含有量が５０重量％を超えると、フィルタＦ１の外周面が傷付いてしまうからである。

シリカ−アルミナセラミックファイバの繊維長は、１ｍｍ〜１００ｍｍ、好ましくは１ｍｍ〜５０ｍｍ、より好ましくは１ｍｍ〜２０ｍｍである。繊維長が１ｍｍ未満であると、弾性構造体を形成することができないからである。繊維長が１００ｍｍを超えると、繊維が毛玉化して無機微粒子の分散性が悪化するからである。また、シール材層１５を３ｍｍ以下に薄くすることが困難になり、フィルタＦ１間の熱伝導性の改善を図れなくなるからである。

前記シール材層１５に含まれる無機バインダとしては、シリカゾル及びアルミナゾルから選ばれる少なくとも１種以上のコロイダルゾルが望ましい。そのなかでも、特にシリカゾルを選択することが望ましい。その理由は、シリカゾルは入手しやすく、焼成により容易にＳｉＯ₂となるため、高温領域での接着剤として好適だからである。しかも、シリカゾルは絶縁性に優れているからである。

この場合、シール材層１５におけるシリカゾルの含有量は、固形分で１重量％〜３０重量％、好ましくは１重量％〜１５重量％、より好ましくは５重量％〜９重量％である。含有量が１重量％未満であると、接着強度の低下を招くからである。逆に、含有量が３０重量％を超えると、熱伝導率の低下を招くからである。

前記シール材層１５に含まれる有機バインダとしては親水性有機高分子が好ましく、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセルロース及びカルボメトキシセルロースから選ばれる少なくとも１種以上の多糖類がより好ましい。これらのなかでも、特にカルボキシメチルセルロースを選択することが望ましい。その理由は、カルボキシメチルセルロースは、シール材層１５に好適な流動性を付与するため、常温領域において優れた接着性を示すからである。

この場合、シール材層１５におけるカルボキシメチルセルロースの含有量は、固形分で０．１重量％〜５．０重量％、好ましくは０．２重量％〜１．０重量％、より好ましくは０．４重量％〜０．６重量％である。含有量が０．１重量％未満であると、十分にマイグレーションを抑制することができないからである。なお、「マイグレーション」とは、被シール体間に充填されたシール材層１５が硬化する際に、シール材層１５中のバインダが、溶媒の乾燥除去に伴って移動する現象のことをいう。一方、含有量が５．０重量％を超えると、高温によって有機バインダが焼失し、シール材層１５の強度が低下するからである。

前記シール材層１５に含まれる無機粒子としては、炭化珪素、窒化珪素及び窒化硼素から選ばれる少なくとも１種以上の無機粉末またはウィスカーを用いた弾性質素材であることが好ましい。このような炭化物や窒化物は、熱伝導率が非常に大きく、セラミックファイバ表面やコロイダルゾルの表面及び内部に介在して熱伝導性の向上に寄与するからである。

上記炭化物及び窒化物の無機粒子のなかでも、特に炭化珪素粉末を選択することが望ましい。その理由は、炭化珪素は熱伝導率が極めて高いことに加え、セラミックファイバと馴染みやすいという性質があるからである。しかも、本実施形態では、被シール体であるフィルタＦ１が同種のもの、即ち多孔質炭化珪素製だからである。

この場合、炭化珪素粉末の含有量は、固形分で３重量％〜８０重量％、好ましくは１０重量％〜６０重量％、より好ましくは２０重量％〜４０重量％である。含有量が３重量％未満であると、シール材層１５の熱伝導率の低下を招き、シール材層１５が依然として大きな熱抵抗となるからである。一方、含有量が８０重量％を超えると、高温時における接着強度の低下を招くからである。

炭化珪素粉末の粒径は、０．０１μｍ〜１００μｍ、好ましくは０．１μｍ〜１５μｍ、より好ましくは０．１μｍ〜１０μｍである。粒径が１００μｍを超えると、接着力及び熱伝導性の低下を招くからである。一方、粒径が０．０１μｍ未満であると、シール材層１５のコスト高につながるからである。

次に、上記のセラミックフィルタ集合体９を製造する手順を説明する。まず、押出成形工程で使用するセラミック原料スラリー、端面封止工程で使用する封止用ペースト、フィルタ接着工程で使用するシール材層形成用ペーストをあらかじめ作製しておく。

セラミック原料スラリーとしては、炭化珪素粉末に有機バインダ及び水を所定分量ずつ配合し、かつ混練したものを用いる。封止用ペーストとしては、炭化珪素粉末に有機バインダ、潤滑剤、可塑剤及び水を配合し、かつ混練したものを用いる。シール材層形成用ペーストとしては、無機繊維、無機バインダ、有機バインダ、無機粒子及び水を所定分量ずつ配合し、かつ混練したものを用いる。

次に、前記セラミック原料スラリーを押出成形機に投入し、かつ金型を介してそれを連続的に押し出す。その後、押出成形されたハニカム成形体を等しい長さに切断し、四角柱状のハニカム成形体切断片を得る。さらに、切断片の各セルの片側開口部に所定量ずつ封止用ペーストを充填し、各切断片の両端面を封止する。

続いて、温度・時間等を所定の条件に設定して本焼成を行い、ハニカム成形体切断片及び封止体１４を完全に焼結させる。このようにして得られる多孔質炭化珪素焼結体製のフィルタＦ１は、この時点ではまだ全てのものが四角柱状である。

なお、平均気孔径を６μｍ〜１５μｍとしかつ気孔率を３５％〜５０％とするために、本実施形態では焼成温度を２１００℃〜２３００℃に設定している。また、焼成時間を０．１時間〜５時間に設定している。また、焼成時の炉内雰囲気を不活性雰囲気とし、そのときの雰囲気の圧力を常圧としている。

次に、必要に応じてフィルタＦ１の外周面にセラミック質からなる下地層を形成した後、さらにその上にシール材層形成用ペーストを塗布する。そして、このようなフィルタＦ１を１６個用い、その外周面同士を互いに接着して一体化する。

続く外形カット工程では、前記フィルタ接着工程を経て得られた断面正方形状の集合体９を研削し、外周部における不要部分を除去してその外形を整える。その結果、断面円形状のセラミックフィルタ集合体９とする。

次に、上記のセラミックフィルタ集合体９による微粒子トラップ作用について簡単に説明する。ケーシング８内に収容されたセラミックフィルタ集合体９には、上流側端面９ａの側から排気ガスが供給される。第1排気管６を経て供給されてくる排気ガスは、まず、上流側端面９ａにおいて開口するセル内に流入する。次いで、この排気ガスはセル壁１３を通過し、それに隣接しているセル、即ち下流側端面９ｂにおいて開口するセルの内部に到る。そして、排気ガスは、同セルの開口を介してフィルタＦ１の下流側端面９ｂから流出する。しかし、排気ガス中に含まれる微粒子はセル壁１３を通過することができず、そこにトラップされてしまう。その結果、浄化された排気ガスがフィルタＦ１の下流側端面９ｂから排出される。浄化された排気ガスは、さらに第２排気管７を通過した後、最終的には大気中へと放出される。また、トラップされた微粒子は、集合体９の内部温度が所定の温度に達すると、前記触媒の作用により着火して燃焼するようになっている。

（実施例１）
（１）平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末５１．５重量％と、平均粒径０．５μｍのα型炭化珪素粉末２２重量％とを湿式混合し、得られた混合物に有機バインダ（メチルセルロース）と水とをそれぞれ６．５重量％、２０重量％ずつ加えて混練した。次に、前記混練物に可塑剤と潤滑剤とを少量加えてさらに混練したものを押出成形することにより、ハニカム状の生成形体を得た。

（２）次に、この生成形体をマイクロ波乾燥機を用いて乾燥した後、成形体の貫通孔１２を多孔質炭化珪素焼結体製の封止用ペーストによって封止した。次いで、再び乾燥機を用いて封止用ペーストを乾燥させた。端面封止工程に続いて、この乾燥体を４００℃で脱脂した後、さらにそれを常圧のアルゴン雰囲気下において２２００℃で約３時間焼成した。その結果、多孔質でハニカム状の炭化珪素製フィルタＦ１を得た。

（３）セラミックファイバ（アルミナシリケートセラミックファイバ、ショット含有率３％、繊維長さ０．１ｍｍ〜１００ｍｍ）２３．３重量％、平均粒径０．３μｍの炭化珪素粉末３０．２重量％、無機バインダとしてのシリカゾル（ゾルのＳｉＯ_２の換算量は３０％）７重量％、有機バインダとしてのカルボキシメチルセルロース０．５重量％及び水３９重量％を混合・混練した。この混練物を適当な粘度に調整することにより、シール材層１５の形成に使用されるペーストを作製した。

（４）次に、フィルタＦ１の外周面に前記シール材層形成用ペーストを均一に塗布するとともに、フィルタＦ１の外周面同士を互いに密着させた状態で、５０℃〜１００℃×１時間の条件にて乾燥・硬化させる。その結果、フィルタＦ１同士をシール材層１５を介して接着する。ここではシール材層１５の厚さｔ１を０．５ｍｍに設定した。シール材層１５の熱伝導率は０．３Ｗ／ｍ・Ｋであった。

（５）次に、外形カットを実施して外形を整えることにより、断面円形状のセラミックフィルタ集合体９を完成させた。次に、上記のようにして得られた集合体９に断熱材１０を巻き付け、この状態で集合体９をケーシング８内に収容し、実際に排気ガスを供給した。そして、一定期間経過した後に集合体９を取り出してそれを複数箇所で切断し、各切断面を肉眼で観察した。

その結果、燃え残りの起こりやすい集合体９の外周部分（とりわけ下流側端面付近の外周部分）について、微粒子の残留は認められなかった。勿論、それ以外の部分についても、微粒子は完全に焼失していた。これは、前記シール材層１５の使用によりフィルタＦ１間の熱伝導が阻害されにくくなり、集合体９の外周部分も十分に温度上昇したことによる利益であると考えられる。従って、実施例１によれば、排気ガスを効率よく処理できることが明らかとなった。
（実施例２，３，４，５）
実施例２では、シール材層１５の厚さｔ１を１．０ｍｍに設定し、それ以外の事項については基本的に実施例１に準ずるようにして、セラミックフィルタ集合体９を作製した。実施例３では、シール材層１５の厚さｔ１を２．５ｍｍに設定し、それ以外の事項については基本的に実施例１に準ずるようにして、セラミックフィルタ集合体９を作製した。実施例４では、シール材層１５の厚さｔ１を３．０ｍｍに設定し、それ以外の事項については基本的に実施例１に準ずるようにして、セラミックフィルタ集合体９を作製した。実施例５では、シール材層１５の厚さｔ１を４．５ｍｍに設定し、それ以外の事項については基本的に実施例１に準ずるようにして、セラミックフィルタ集合体９を作製した。

次に、得られた４種の集合体９を、実施例１のときと同様に一定期間使用し、その後で切断面の肉眼観察を行ったところ、いずれも実施例１に匹敵する好適な結果が得られた。よって、実施例２，３，４，５についても排気ガスを効率よく処理できることが明らかとなった。
（実施例６）
実施例６では、セラミックファイバ（ムライトファイバ、ショット含有率５重量％，繊維長さ０．１ｍｍ〜１００ｍｍ）２５重量％、平均粒径１．０μｍの窒化珪素粉末３０重量％、無機バインダとしてのアルミナゾル（アルミナゾルの換算量は２０％）７重量％、有機バインダとしてのポリビニルアルコール０．５重量％及びアルコール３７．５重量％を混合・混練したものを、前記シール材層形成用ペーストとして使用した。それ以外の事項については実施例１に準ずるようにして、セラミックフィルタ集合体９を作製した。ここではシール材層１５の厚さｔ１を１．０ｍｍに設定した。シール材層１５の熱伝導率は０．２Ｗ／ｍ・Ｋであった。

次に、得られた集合体９を、実施例１のときと同様に一定期間使用し、その後で切断面の肉眼観察を行ったところ、実施例１に匹敵する好適な結果が得られた。よって、実施例６についても排気ガスを効率よく処理できることが明らかとなった。
（実施例７）
実施例７は、セラミックファイバ（アルミナファイバ、ショット含有率４重量％， 繊維長さ０．１ｍｍ〜１００ｍｍ）２３重量％、平均粒径１μｍの窒化硼素粉末３５重量％、無機バインダとしてのアルミナゾル（アルミナゾルの換算量は２０％）８重量％、有機バインダとしてのエチルセルロース０．５重量％及びアセトン３５．５重量％を混合・混練したものを、前記シール材層形成用ペーストとして使用した。それ以外の事項については実施例１に準ずるようにして、セラミックフィルタ集合体９を作製した。ここではシール材層１５の厚さｔ１を１．０ｍｍに設定した。シール材層１５の熱伝導率は２Ｗ／ｍ・Ｋであった。

次に、得られた集合体９を、実施例１のときと同様に一定期間使用し、その後で切断面の肉眼観察を行ったところ、実施例１に匹敵する好適な結果が得られた。よって、実施例７についても排気ガスを効率よく処理できることが明らかとなった。

従って、本実施形態の各実施例によれば以下のような効果を得ることができる。
（１）各実施例では、いずれも、シール材層１５の厚さｔ１を０．３ｍｍ〜５ｍｍという好適範囲内に設定し、かつその熱伝導率を０．１Ｗ／ｍ・Ｋ〜１０Ｗ／ｍ・Ｋという好適範囲内に設定している。このため、シール材層１５の熱伝導性が改善される結果、シール材層１５の介在によってフィルタＦ１間の熱伝導が阻害されにくくなる。従って、使用時において熱が集合体９の全体に均一にかつ速やかに伝導し、集合体９内に温度差が生じにくくなる。よって、集合体９の均熱性が向上し、部分的な燃え残りの発生も回避される。そして、このような集合体９を使用した排気ガス浄化装置１は、排気ガスの処理効率に優れたものとなる。

また、厚さｔ１及び熱伝導率が上記範囲内であるならば、接着性や耐熱性等といった基本性能も維持されるため、シール材層１５の製造が困難になることも回避できる。しかも、フィルタＦ１同士を接着する力も備えているため、集合体９の破壊も回避できる。つまり、比較的製造しやすくて耐久性に優れた集合体９を実現することができる。

（２）各実施例におけるシール材層１５は、固形分で１０重量％〜７０重量％のセラミックファイバを含有している。このため、シール材層１５に高い熱伝導率及び弾力性を付与することができる。よって、フィルタＦ１間の熱伝導性が改善され、集合体９の均熱性がよりいっそう向上する。

（３）各実施例におけるシール材層１５は、繊維長が１００ｍｍ以下のセラミックファイバを含有している。従って、シール材層１５の厚さｔ１を困難なく５ｍｍ以下に設定することができる。このことはフィルタＦ１間の熱伝導性の改善、ひいては集合体９の均熱化に寄与している。

（４）各実施例におけるシール材層１５は、固形分で３重量％〜８０重量％の無機粒子を含有している。従って、シール材層１５に高い熱伝導率が付与される。このこともフィルタＦ１間の熱伝導性の改善、ひいては集合体９の均熱化に寄与している。

（５）各実施例におけるシール材層１５は、少なくとも無機繊維、無機バインダ、有機バインダ及び無機粒子からなり、かつ三次元的に交錯する前記無機繊維と無機粒子とを、前記無機バインダ及び有機バインダを介して互いに結合してなる弾性質素材からなる。

このような材料には下記のような利点がある。即ち、低温域及び高温域の両方において十分な接着強度を期待することができる。また、この材料は弾性質素材であることから、集合体９に熱応力が加わるときでも、その熱応力を確実に開放することができる。

なお、本発明の実施形態は以下のように変更してもよい。
） フィルタＦ１の組み合わせ数は、前記実施形態のように１６個でなくてもよく、任意の数にすることが可能である。この場合、サイズ・形状等の異なるフィルタＦ１を適宜組み合わせて使用することも勿論可能である。

図６に示される別例のセラミックフィルタ集合体２１のように、フィルタ軸線方向に直交する方向に沿って各フィルタＦ１をあらかじめ互いにずらした状態にして、各フィルタＦ１を接着しかつ一体化してもよい。このようにした場合には、ケーシング８への収容時にフィルタＦ１にずれが生じにくくなるため、集合体２１の破壊強度が向上する。前記実施形態とは異なり、別例ではシール材層１５が十字状になる箇所ができず、このことが破壊強度の向上に寄与しているものと考えられる。また、集合体２１の径方向に沿った熱伝導性がさらに向上する結果、集合体２１のよりいっそうの均熱化が図られる。

フィルタＦ１は前記実施形態にて示したようなハニカム状構造を有するもののみに限られず、例えば三次元網目構造、フォーム状構造、ヌードル状構造、ファイバ状構造等であってもよい。

外形カット工程前におけるフィルタＦ１の形状は、実施形態のような四角柱状に限定されることはなく、三角柱状や六角柱状等であっても構わない。また、外形カット工程によって集合体９の全体形状を断面円形状に加工するのみならず、例えば断面楕円形状等に加工してもよい。

実施形態においては、本発明のセラミックフィルタ集合体を、ディーゼルエンジン２に取り付けられる排気ガス浄化装置用フィルタとして具体化していた。勿論、本発明のセラミックフィルタ集合体は、排気ガス浄化装置用フィルタ以外のものとして具体化されることができ、例えば熱交換器用部材、高温流体や高温蒸気のための濾過フィルタ等として具体化されることができる。

次に、特許請求の範囲に記載された技術的思想のほかに、前述した実施形態によって把握される技術的思想を以下に列挙する。
（１）前記集合体はディーゼルパティキュレートフィルタであること。

（２）前記シール材層は、少なくとも無機繊維、無機バインダ、有機バインダ及び無機粒子からなり、かつ三次元的に交錯する前記無機繊維と無機粒子とを、前記無機バインダ及び有機バインダを介して互いに結合してなる弾性質素材からなること。

（３）前記シール材層は、固形分で１０重量％〜７０重量％のシリカ−アルミナセラミックファイバ、１重量％〜３０重量％のシリカゾル、０．１重量％〜５．０重量％のカルボメトキシセルロース及び３重量％〜８０重量％の炭化珪素粉末からなること。

（４） 内燃機関の排気管の途上に設けられたケーシング内に、多孔質セラミック焼結体からなる複数のフィルタの外周面同士をセラミック質シール材層を介して接着することにより前記各フィルタを一体化してなるセラミックフィルタ集合体を収容するとともに、その集合体の外周面と前記ケーシングの内周面とがなす隙間に断熱材を充填した排気ガス浄化装置において、前記セラミックフィルタ集合体が断面円形状に外形カットされ、前記多孔質セラミック焼結体がα型炭化珪素焼結体にて構成され、前記シール材層の厚さが０．３ｍｍ〜５ｍｍであり、かつその熱伝導率が０．１Ｗ／ｍ・Ｋ〜１０Ｗ／ｍ・Ｋであることを特徴とする排気ガス浄化装置。従って、この技術的思想４に記載の発明によれば、排気ガスの処理効率が高くて実用性に優れた装置を提供することができる。

本発明を具体化した一実施形態の排気ガス浄化装置の全体概略図。 実施形態のセラミックフィルタ集合体の斜視図。 実施形態のフィルタの斜視図。 前記排気ガス浄化装置の要部拡大断面図。 前記セラミックフィルタ集合体の要部拡大断面図。 別例のセラミックフィルタ集合体の要部拡大断面図。

符号の説明

９，２１…セラミックフィルタ集合体、
１５…セラミック質シール材層、
ｔ１…シール材層の厚さ、
Ｆ１…フィルタ。

Claims (6)

1. 多孔質セラミック焼結体からなる複数のフィルタの外周面同士をセラミック質シール材層を介して接着することにより、前記各フィルタを一体化してなる集合体であって、
   前記集合体は、断面円形状に外形カットされており、前記多孔質セラミック焼結体がα型炭化珪素焼結体にて構成され、前記シール材層は、その厚さが０．３ｍｍ〜５ｍｍであり、かつその熱伝導率が０．１Ｗ／ｍ・Ｋ〜１０Ｗ／ｍ・Ｋであることを特徴とするセラミックフィルタ集合体。
2. α型炭化珪素焼結体からなるフィルタの熱伝導率は、２０〜８０Ｗ／ｍ・Ｋであることを特徴とする請求項１に記載のセラミックフィルタ集合体。
3. 前記各フィルタは、軸線方向に直交する方向に沿って互いにずらした状態で配置されていることを特徴とする請求項１または２に記載のセラミックフィルタ集合体。
4. 前記シール材層は、固形分で７０重量％以下のセラミックファイバを含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のセラミックフィルタ集合体。
5. 前記シール材層は、繊維長が１００ｍｍ以下のセラミックファイバを含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載のセラミックフィルタ集合体。
6. 前記シール材層は、固形分で３重量％〜８０重量％の無機粒子を含有することを特徴とする請求項１〜５のいずれか1項に記載のセラミックフィルタ集合体。

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