JP2006024727A - 電気化学素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】 内部抵抗が十分に低減された電気化学素子を提供する。
【解決手段】 絶縁層11を介して、第一の電極12と、第二の電極13が積層された電気化学素子であって、第一の電極および第二の電極の少なくとも一方が、アルミニウムからなる集電体シート15、18と、電気化学的に安定な貴金属材料によって、集電体シート上に形成された貴金属層16、19と、少なくとも活物質とバインダを含み、貴金属層上に形成された電極層17、20を含んだことを特徴とする電気化学素子。
【選択図】 図2
【解決手段】 絶縁層11を介して、第一の電極12と、第二の電極13が積層された電気化学素子であって、第一の電極および第二の電極の少なくとも一方が、アルミニウムからなる集電体シート15、18と、電気化学的に安定な貴金属材料によって、集電体シート上に形成された貴金属層16、19と、少なくとも活物質とバインダを含み、貴金属層上に形成された電極層17、20を含んだことを特徴とする電気化学素子。
【選択図】 図2
Description
本発明は、電気化学素子に関するものであり、さらに詳細には、内部抵抗が十分に低減された電気化学素子に関するものである。
リチウムイオン二次電池や、電気二重層キャパシタなどの電気化学素子は、小型化、軽量化が容易であるため、携帯機器(小型電子機器)などのバックアップ用電源、電気自動車やハイブリッド自動車向けの補助電源などとしての利用が期待されており、その性能向上のため、種々の試みがなされている。
このような電気化学素子としては、コイン型、ボタン型、円筒型、積層型など、種々の形態のものが知られているが、いずれも、絶縁体材料によって形成されたセパレータを、介して、第一の電極と第二の電極が積層された構造を有し、第一の電極および第二の電極が、それぞれ、電極層と、アルミニウム、ニッケル、銅、ステンレスなどからなる集電体シートが密着されて、形成されている。
しかしながら、アルミニウムからなる集電体シートの表面に、電極層を形成する場合には、集電体シートの表面に、不動態膜が形成されるため、集電体シートと電極層との電気的導通が悪化し、内部抵抗を十分に低減させることができないという問題があった。
したがって、本発明は、内部抵抗が十分に低減された電気化学素子を提供することを目的とするものである。
本発明者は、本発明のかかる目的を達成するため、鋭意研究を重ねた結果、アルミニウムからなる集電体シートの表面に、電気化学的に安定な貴金属材料によって、貴金属層を形成し、貴金属層上に、少なくとも活物質とバインダを含む電極層を形成して、電気化学素子の電極を作製することによって、電気化学素子の内部抵抗を大幅に低減させることが可能になることを見出した。
本発明はかかる知見に基づくものであり、本発明によれば、本発明の前記目的は、絶縁層を介して、第一の電極と、第二の電極が積層された電気化学素子であって、前記第一の電極および前記第二の電極の少なくとも一方が、アルミニウムからなる集電体シートと、電気化学的に安定な貴金属材料によって、前記集電体シート上に形成された貴金属層と、少なくとも活物質とバインダを含み、前記貴金属層上に形成された電極層を含んだことを特徴とする電気化学素子によって達成される。
アルミニウムからなる集電体シートの表面に、電気化学的に安定な貴金属材料によって、貴金属層を形成し、貴金属層上に、少なくとも活物質とバインダを含む電極層を形成して、電気化学素子の電極を作製した場合に、電気化学素子の内部抵抗を大幅に低減させることが可能になる理由は必ずしも明らかでないが、従来の電気化学素子においては、アルミニウムからなる集電体シートの表面に形成された不動態膜の薄い部分や、不動態膜が形成されていない部分を介して、集電体シートと電極層との電気的な導通が図られており、電気的なパスが狭く、また、電極層は、活物質に加えて、バインダを含んでいるため、均一な電気的パスが形成されにくいのに対して、アルミニウムからなる集電体シートの表面に、電気化学的に安定な貴金属材料によって、貴金属層を形成した場合には、貴金属層全体に、均一で、広い電気的なパスが形成されるため、電気化学素子の内部抵抗を大幅に低減させることが可能になったものと推測される。
本発明において、好ましくは、前記貴金属層が、電気化学的にきわめて安定な白金または金によって形成されている。
本発明において、好ましくは、前記貴金属層が、5nmないし200nmの厚さに形成されている。
本発明において、好ましくは、前記貴金属層が、スパッタリング法、蒸着法などの気相成長法によって形成される。
本発明によれば、内部抵抗が十分に低減された電気化学素子を提供することが可能になる。
以下、添付図面に基づいて、本発明の好ましい実施態様につき、詳細に説明を加える。
図1は、本発明の好ましい実施態様にかかる電気二重層キャパシタの電極の略断面図である。
図1に示されるように、本実施態様にかかる電気二重層キャパシタの電極1は、アルミニウム箔によって形成された集電体シート2と、集電体シート2の表面に、白金によって形成された貴金属層3と、貴金属層3の表面に形成され、活物質と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含む電極層4を備えている。
貴金属層3の厚さはとくに限定されるものではないが、5nmないし150nmの厚さを有していることが好ましい。
貴金属層3は、スパッタリング法、蒸着法などの気相成長法によって、形成されることが好ましい。
電極層4中のバインダの量は、電気二重層キャパシタの内部抵抗を低下させつつ、電極層4と貴金属層3との密着性を向上させるために、2ないし20重量%であることが好ましい。
電極層4中の導電助剤の量は、3ないし30重量%であることが好ましい。電極層4中の導電助剤の量が3重量%未満の場合には、電極の電気伝導性が不十分になり、一方、電極層4中の導電助剤の量が30重量%を超えると、導電助剤が、活物質の表面におけるイオン吸着を阻害するため、電気二重層キャパシタの容量が低下するという問題が生じる。
電極層4中の活物質としては、比表面積が300ないし3000m2/gの活性炭を用いることが好ましい。活性炭の比表面積が300m2/g未満の場合には、十分なイオン吸着量を得ることができず、その一方で、比表面積が3000m2/gを超える活性炭は製造が困難であるだけでなく、嵩密度が低くなるめ、体積エネルギー密度が低下するという問題がある。
電極層4は、活性炭と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含む電極溶液を、ドクターブレード塗布方法などを用いて、貴金属層3上に塗布することによって形成されている。
活性炭と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含むシートを成形し、貴金属層3の表面に接着することによって、電極層4を形成することもできる。
図2は、本発明の好ましい実施態様にかかる電気二重層キャパシタの正極の略断面図である。
図2に示されるように、本実施態様にかかる電気二重層キャパシタ10においては、絶縁性材料によって形成されたセパレータ11を介して、正極12と負極13が積層されて形成された積層体ユニット14を備えている。正極12は、アルミニウム箔によって形成された集電体シート15と、集電体シート15の表面に、白金によって形成された貴金属層16と、貴金属層16の表面に形成された正極層17とを備え、負極13は、アルミニウム箔によって形成された集電体シート18と、集電体シート17の表面に、白金によって形成された貴金属層19と、貴金属層19の表面に形成された負極層20とを備えている。
図2に示されるように、正極12、セパレータ11および負極13よりなる積層体ユニット14は、ケース21内に収容されている。
ケース21としては、ステンレスやアルミニウム合金、アルミニウムなどによって形成された缶を用いることができる。さらに、ラミネートフィルムによって形成されたケース21を用いることもでき、その場合には、ラミネートフィルムとしては、アルミニウムなどの金属箔の両面に、熱可塑性樹脂であるポリプロピレンやポリエチレンなどのポリオレフィン樹脂層および耐熱性を有するポリエステル樹脂層が積層されたフィルムを用いることが好ましい。この場合、ケース21は、あらかじめ2枚のラミネートフィルムを、それぞれの三辺端面の熱接着性樹脂層を熱接着して、シール部を形成し、一辺が開口した袋状に形成されることが好ましい。また、一枚のラミネートフィルムを折り返して、両辺の端面を熱接着して、シール部を形成して、袋状のケース21を作製することもできる。
積層体ユニット14が収容されたケース21内には、電解質溶液(図示せず)が収容されており、正極12、負極13およびセパレータ11内に含浸されている。
電解質溶液は、正極層および負極層へのイオン吸着が良好なものであれば、とくに限定されるものではなく、一般に用いられている水系電解質溶液あるいは非水系電解質溶液の中から、適宜選択することができる。水系電解質溶液としては、硫酸などを用いることができる。非水系電解質溶液としては、たとえば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチルラクトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアルデヒド、1,2−ジメトキシエタン、スルホランなどの極性有機溶媒が挙げられ、これらは、単独で用いても、混合して用いてもよい。非水系電解質溶液に用いられる電解質塩としては、(C2H5)4NBF4、(C2H5)3CH3NBF4、(C2H5)4PBF4などを用いることができる。
以上のように構成された電気二重層キャパシタ10は、たとえば、以下のようにして作製される。
まず、アルミニウム箔によって形成された正極用の集電体シート15の表面に、スパッタリング法、蒸着法などの気相成長法によって、5nmないし150nmの厚さを有する白金の貴金属層16が形成される。
次いで、活性炭と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含む正極溶液が調製され、ドクターブレード塗布方法などを用いて、貴金属層16の表面に塗布されて、正極層17が形成され、正極12が作製される。
こうして得られた電気二重層キャパシタ10の正極12は、カレンダーロール法などによって、圧延加工され、次いで、打抜き加工によって、所定のサイズに打ち抜かれる。
さらに、全く同様にして、集電体シート18の表面に、スパッタリング法、蒸着法などの気相成長法によって、白金の貴金属層19が形成される。
次いで、活性炭と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含む負極溶液が調製され、ドクターブレード塗布方法などを用いて、貴金属層19の表面に塗布されて、負極層20が形成され、負極13が作製される。
こうして得られた電気二重層キャパシタ10の負極13は、カレンダーロール法などによって、圧延加工され、次いで、打抜き加工によって、所定のサイズに打ち抜かれる。
次いで、正極12と負極13とが、セパレータ11を介して、積層され、積層体ユニット14が作製される。
こうして作製された積層体ユニット14は、ケース21内に収容される。
次いで、積層体ユニット14が収容されたケース21内に、電解質溶液が注入され、正極12、負極13およびセパレータ11内に含浸される。
最後に、ケース19の開口部(図示せず)がシールされ、電気二重層キャパシタ10が完成する。
本発明者の研究によれば、アルミニウムからなる集電体シート15の表面に、電気化学的に安定な白金によって、貴金属層16を形成し、貴金属層16上に、活性炭と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含む正極層17を形成して、電気化学素子の正極12を作製し、アルミニウムからなる集電体シート18の表面に、電気化学的に安定な白金によって、貴金属層19を形成し、貴金属層19上に、活性炭と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含む負極層20を形成して、電気化学素子の負極13を作製した場合には、電気二重層キャパシタ10の内部抵抗を大幅に低減させることが可能になることが見出されている。
アルミニウムからなる集電体シート15の表面に、電気化学的に安定な白金によって、貴金属層16を形成し、貴金属層16上に、活性炭と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含む正極層17を形成して、電気化学素子の正極12を作製し、アルミニウムからなる集電体シート18の表面に、電気化学的に安定な白金によって、貴金属層19を形成し、貴金属層19上に、活性炭と、カーボンブラックなどの導電助剤と、ポリ弗化ビニリデンなどのバインダとを含む負極層20を形成して、電気化学素子の負極13を作製した場合に、電気二重層キャパシタ10の内部抵抗を大幅に低減させることが可能になる理由は必ずしも明らかでないが、従来の電気二重層キャパシタにおいては、アルミニウムからなる集電体シートの表面に形成された不動態膜の薄い部分や、不動態膜が形成されていない部分を介して、集電体シートと電極層との電気的な導通が図られており、電気的なパスが狭く、また、電極層は、活物質に加えて、バインダを含んでいるため、均一な電気的パスが形成されにくいのに対し、アルミニウムからなる集電体シート15、18の表面に、電気化学的に安定な白金によって、貴金属層16、19を形成した場合には、貴金属層16、19全体に、均一で、広い電気的なパスが形成されるため、電気二重層キャパシタ10の内部抵抗を大幅に低減させることが可能になるものと推測される。
したがって、本実施態様によれば、内部抵抗を大幅に低減された電気二重層キャパシタ10を得ることが可能になる。
以下、本発明の効果をより明瞭なものとするため、実施例を掲げる。
実施例
まず、50μmの厚さを有するアルミニウム箔の表面に、スパッタリング法を用いて、200nmの厚さの白金層を形成した。
まず、50μmの厚さを有するアルミニウム箔の表面に、スパッタリング法を用いて、200nmの厚さの白金層を形成した。
次いで、90重量%の15μmの粒径を有するクレハケミカル株式会社製活性炭「RP−20」(商品名)と、1重量%の電気化学工業株式会社製カーボンブラック「DAB50」(商品名)と、9重量%のアトフィナ株式会社製ポリ弗化ビニリデン「KYNAR761A」(商品名)とを含む電極溶液を調製し、ドクターブレード塗布方法を用いて、白金層の表面に塗布し、電極層を形成して、電極シートを作製した。電極層の乾燥後の厚みは150μmであった。
こうして作製した電極シートを、約17mm×32mmのサイズに打抜き、外部引き出しリード用のアルミニウム箔(4mm×40mm×0.1mm)を超音波溶接して、電極を作製した。
以上のようにして作製した2枚の電極を、30μmの厚さのニッポン高度紙工業株式会社製セパレータ「TF4030」(商品名)を介して、積層して、積層体ユニットを作製した。
こうして得られた積層体ユニットを、ケース内に挿入し、電解質溶液を注入後、開口部を真空ヒートシールして、電気二重層キャパシタを作製した。ここに、ケースとしては、12μmのポリエチレンテレフタレートフィルムと、40μmのアルミニウム箔と、50μmのポリプロピレンフィルムをラミネートし、ポリプロピレンフィルムが内側になるように、袋状に成形したものを用いた。
電解質溶液としては、四弗化ほう酸トリエチルメチルアンモニウムを、プロピレンカーボネート溶媒に、1.2モル/リットルの濃度に溶解させたものを用いた。
こうして作製された電気二重層キャパシタの1kHzにおける内部抵抗および1Hzにおける内部抵抗を測定したところ、それぞれ、0.66Ω、0.86Ωであった。
比較例
アルミニウム箔の表面に、白金層を形成することなく、電極層を形成した点を除き、実施例と同様にして、電気二重層キャパシタを作製した。
アルミニウム箔の表面に、白金層を形成することなく、電極層を形成した点を除き、実施例と同様にして、電気二重層キャパシタを作製した。
こうして作製された電気二重層キャパシタの1kHzにおける内部抵抗および1Hzにおける内部抵抗を測定したところ、それぞれ、1.10Ω、3.44Ωであった。
したがって、実施例にしたがって作製した電気二重層キャパシタの内部抵抗は、比較例にしたがって作製した電気二重層キャパシタの内部抵抗の40%減であり、実施例にしたがって作製した電気二重層キャパシタの内部抵抗は、比較例にしたがって作製した電気二重層キャパシタの内部抵抗の75%減であった。
実施例および比較例から、アルミニウム箔の表面に、白金層を形成し、白金層上に、電極層を形成して、電極を作製した場合には、アルミニウム箔の表面に、白金層を形成することなく、電極層を形成して、電極を作製した場合に比して、電気二重層キャパシタの内部抵抗が大幅に低減されることが判明した。
本発明は、以上の実施態様に限定されることなく、特許請求の範囲に記載された発明の範囲内で種々の変更が可能であり、それらも本発明の範囲内に包含されるものであることはいうまでもない。
たとえば、前記実施態様においては、電気二重層キャパシタ10は、セパレータ11を介して、正極12と負極13が積層されて形成された1つの積層体ユニット14を含んでいるが、電気二重層キャパシタ10が、セパレータを介して、積層された複数の積層体ユニット14を含んでいてもよい。
さらに、前記実施態様においては、集電体シート15、18の表面に、白金によって、貴金属層16、19が形成されているが、集電体シート15、18の表面に、白金によって、貴金属層を形成することは必ずしも必要でなく、白金に代えて、金などの電気化学的に安定な貴金属材料によって、貴金属層を形成してもよい。
また、前記実施態様においては、正極12および負極13が、それぞれ、貴金属層16および貴金属層19を備えているが、正極12および負極13の双方が、貴金属層16および貴金属層19を備えていることは必ずしも必要でなく、正極12および負極13の少なくとも一方が、貴金属層を備えていればよい。
さらに、前記実施態様および前記実施例においては、電極の活物質として、活性炭が用いられているが、電極の活物質として、活性炭を用いることは必ずしも必要でなく、金属粉体材料や、活性炭以外の炭素材料などの公知の活物質を用いることができる。
1 電極
2 集電体シート
3 貴金属層
4 電極層
10 電気二重層キャパシタ
11 セパレータ
12 正極
13 負極
14 積層体ユニット
15 集電体シート
16 貴金属層
17 正極層
18 集電体シート
19 貴金属層
20 負極層
21 ケース
2 集電体シート
3 貴金属層
4 電極層
10 電気二重層キャパシタ
11 セパレータ
12 正極
13 負極
14 積層体ユニット
15 集電体シート
16 貴金属層
17 正極層
18 集電体シート
19 貴金属層
20 負極層
21 ケース
Claims (4)
- 絶縁層を介して、第一の電極と、第二の電極が積層された電気化学素子であって、前記第一の電極および前記第二の電極の少なくとも一方が、アルミニウムからなる集電体シートと、電気化学的に安定な貴金属材料によって、前記集電体シート上に形成された貴金属層と、少なくとも活物質とバインダを含み、前記貴金属層上に形成された電極層を含んだことを特徴とする電気化学素子。
- 前記貴金属層が、白金または金によって形成されたことを特徴とする請求項1に記載の電気化学素子。
- 前記貴金属層が、5nmないし200nmの厚さを有することを特徴とする請求項1または2に記載の電気化学素子。
- 前記貴金属層が、気相成長法によって形成されたことを特徴とする請求項1ないし3のいずれか1項に記載の電気化学素子。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20071002 |