JP2006012764A - 固体電解質型燃料電池の電極用材料および電極 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】BET比表面積が20m2/g以上好ましくは40m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物からなる固体電解質型燃料電池の電極用材料。ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。この電極用材料は、R元素の総モル数とT元素の総モル数の比がほぼ1:1となるように組成調整された非晶質の前駆体物質を450〜800℃に加熱する手法により製造できる。この電極材料を用いると極めて多孔性に富んだ電極が得られ、反応効率が大幅に向上する。
【選択図】図1
Description
したがって本発明は、固体電解質型燃料電池の普及に寄与しうるものである。
より具体的には、まず、Rの硝酸塩,硫酸塩,塩化物等の水溶性鉱酸塩と、Tの硝酸塩,硫酸塩,塩化物等の水溶性鉱酸塩を、R元素とT元素のモル比がほぼ1:1となるように溶解させた水溶液を用意する。R元素とT元素のモル比は、理想的にはほぼ1:1とするのがよいが、必ずしも1:1でなくてもペロブスカイト型複合酸化物を形成できることもある。したがって、R元素とT元素のモル比は1:1から多少ずれても、ペロブスカイト型複合酸化物が形成できるような値であればよい。なお、R元素は2成分以上であってもよく、T元素も2成分以上であってもよい。その場合には、Rを構成する元素の総モル数とTを構成する元素の総モル数の比がほぼ1:1となるように各成分を溶解させるとよい。
硝酸ランタンと硝酸コバルトを、ランタン元素とコバルト元素のモル比が1:1となるように混合した。この混合物を、ランタン元素とコバルト元素の液中モル濃度がそれぞれ0.2mol/Lとなるように水に添加して原料溶液を得た。この溶液を攪拌しながら溶液の温度を25℃に調整し、温度が25℃に到達した段階で、沈殿剤として炭酸アンモニウム溶液を添加しながらpH=8に調整した。その後、反応温度を25℃に保ちながら攪拌を12時間継続することにより、沈殿の生成を十分進行させた。得られた沈殿を濾過して回収した後、水洗し、110℃で乾燥した。得られた粉末を前駆体粉と言う。
硝酸ランタンと硝酸ストロンチウムと硝酸鉄を、ランタン元素とストロンチウム元素と鉄元素のモル比が0.8:0.2:1となるように混合した以外は、実施例1を繰り返した。
得られた前駆体粉を熱処理温度600℃で焼成した。得られた焼成体の比表面積は37.2m2/gであった。この焼成体は、X線粉末回折を行った結果、(La0.8Sr0.2)FeO3のペロブスカイト型複合酸化物であった。
硝酸ランタンと硝酸ストロンチウムと硝酸コバルトを、ランタン元素とストロンチウム元素とコバルト元素のモル比が0.8:0.2:1となるように混合した以外は、実施例1を繰り返した。
得られた前駆体粉を熱処理温度700℃で焼成した。得られた焼成体の比表面積は26.2m2/gであった。この焼成体は、X線粉末回折を行った結果、(La0.8Sr0.2)CoO3のペロブスカイト型複合酸化物であった。
硝酸ランタンと硝酸ストロンチウムと硝酸マンガンを、ランタン元素とストロンチウム元素とマンガン元素のモル比が0.8:0.2:1となるように混合した以外は、実施例1を繰り返した。
得られた前駆体粉を熱処理温度600℃で焼成した。得られた焼成体の比表面積は40.2m2/gであった。この焼成体は、X線粉末回折を行った結果、(La0.8Sr0.2)MnO3のペロブスカイト型複合酸化物であった。
硝酸ランタンと硝酸ストロンチウムと硝酸鉄と硝酸コバルトを、ランタン元素とストロンチウム元素と鉄元素とコバルト元素のモル比が0.8:0.2:0.8:0.2となるように混合した以外は、実施例1を繰り返した。
得られた前駆体粉を熱処理温度600℃で焼成した。得られた焼成体の比表面積は36.6m2/gであった。この焼成体は、X線粉末回折を行った結果、(La0.8Sr0.2)(Fe0.8Co0.2)O3のペロブスカイト型複合酸化物であった。
硝酸ランタンと硝酸ストロンチウムと硝酸鉄と硝酸コバルトを、ランタン元素とストロンチウム元素と鉄元素とコバルト元素のモル比が0.6:0.4:0.8:0.2となるように混合した以外は、実施例1を繰り返した。
得られた前駆体粉を熱処理温度600℃で焼成した。得られた焼成体の比表面積は35.8m2/gであった。この焼成体は、X線粉末回折を行った結果、(La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0.2)O3のペロブスカイト型複合酸化物であった。
硝酸ランタンと硝酸ストロンチウムと硝酸鉄と硝酸コバルトを、ランタン元素とストロンチウム元素と鉄元素とコバルト元素のモル比が0.6:0.4:0.4:0.6となるように混合した以外は、実施例1を繰り返した。
得られた前駆体粉を熱処理温度600℃で焼成した。得られた焼成体の比表面積は32.8m2/gであった。この焼成体は、X線粉末回折を行った結果、(La0.6Sr0.4)(Fe0.4Co0.6)O3のペロブスカイト型複合酸化物であった。
沈殿剤としてアンモニア水と炭酸ガスを使用し、その際、まずアンモニア水を添加しながらpHを10に調整したあと、炭酸ガスを900mL/minの流量で吹き込み、これによって沈殿を生成させた以外は、実施例1を繰り返した。
得られた前駆体粉を熱処理温度700℃で焼成した。得られた焼成体の比表面積は26.3m2/gであった。この焼成体は、X線粉末回折を行った結果、LaCoO3のペロブスカイト型複合酸化物であった。
実施例6により得られたた(La0.6Sr0.4)(Fe0.8Co0,2)O3のペロブスカイト型複合酸化物37.5g、水130gを秤量して、内容積0.25Lの湿式ボールミル装置に添加した。この混合物にφ1mm径のZrO2製ボール380gを添加し、シャフト回転数1500rpmにて140分湿式ボールミル粉砕を行った。
湿式粉砕後のスラリーを濾過、乾燥して、得られた粉体のBET比表面積は45.0m2/gであった。
このペロブスカイト型複合酸化物を用いて実施例1と同様の方法で固体電解質型燃料電池用の電極(空気極)を製造した。この電極は多孔性に富んでおり、従来の電極に比べ反応効率の向上をもたらすものである。
実施例7により得られた(La0.6Sr0.4)(Fe0.4Co0.6)O3のペロブスカイト型複合酸化物を用いた以外は実施例9を繰り返した。
湿式粉砕後のスラリーを濾過、乾燥して、得られた粉体のBET比表面積は50.5m2/gであった。
このペロブスカイト型複合酸化物を用いて実施例1と同様の方法で固体電解質型燃料電池用の電極(空気極)を製造した。この電極は多孔性に富んでおり、従来の電極に比べ反応効率の向上をもたらすものである。
沈殿剤として水酸化ナトリウムを添加しながらpHを12に調整した以外は、実施例1と同様に沈殿を生成させた。得られた沈殿を濾過、水洗、乾燥した。この前駆体粉の比表面積(BET法)は98.1m2/gであり、そのX線粉末回折を行った結果、図3に示すように、水酸化ランタンと水酸化コバルトからなるものであった。また、この前駆体粉の電子顕微鏡写真を図4に示した。
このようなペロブスカイト型複合酸化物を用いて固体電解質型燃料電池の電極を作った場合、前記各実施例のような多孔性に富んだものを得ることは困難である。
Claims (12)
- BET比表面積が20m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物からなる固体電解質型燃料電池の電極用材料。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - BET比表面積が40m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物からなる固体電解質型燃料電池の電極用材料。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - 非晶質の前駆体物質を加熱して得られる、BET比表面積が20m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物からなる固体電解質型燃料電池の電極用材料。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - 非晶質の前駆体物質を加熱して得られるBET比表面積が20m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物を粉砕した、BET比表面積が40m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物からなる固体電解質型燃料電池の電極用材料。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - R元素の総モル数とT元素の総モル数の比がほぼ1:1となるように組成調整された非晶質の前駆体物質を450〜800℃に加熱して得られる、ペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物からなる固体電解質型燃料電池の電極用材料。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - R元素の総モル数とT元素の総モル数の比がほぼ1:1となるように組成調整された非晶質の前駆体物質を450〜800℃に加熱して得られるペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物を粉砕した、BET比表面積が40m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物からなる固体電解質型燃料電池の電極用材料。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - 前記非晶質の前駆体物質がRイオンとTイオンを含有する水溶液から沈殿剤を用いて沈殿させたものである請求項3〜6に記載の固体電解質型燃料電池の電極用材料。
- 沈殿剤が炭酸アルカリまたはアンモニウムイオンを含む炭酸塩である請求項7に記載の固体電解質型燃料電池の電極用材料。
- BET比表面積が20m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物を用いた固体電解質型燃料電池の電極。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - BET比表面積が40m2/g以上のペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物を用いた固体電解質型燃料電池の電極。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - R元素の総モル数とT元素の総モル数の比がほぼ1:1となるように組成調整された非晶質の前駆体物質を450〜800℃に加熱して得られるペロブスカイト(RTO3)型複合酸化物を用いた固体電解質型燃料電池の電極。
ここで、Rは希土類元素類を含む1種以上の元素で構成され、Tは1種以上の遷移金属元素で構成される。 - 多孔質構造を有する請求項9〜11に記載の電極。
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