JP2005518265A - 不均質触媒を有する化学変換用フローリアクター - Google Patents
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Abstract
Description
例えば、Oskar Wanka及びJeno Mihaleyiの米国特許U. S. Patent No. 3,850,233には、閉鎖型で外部部分を有していないが、熱キャリア媒体のフローを内部管状バッフルに沿って対向する両端に送り、次いで接触管の上方の内部管状バッフル内の開口を通して送り、次いで環状バッフルと内部管状バッフルとの間の環状スペースを通してポンプに向けて戻すポンプを含む複雑な内部装置を有する小型構造の反応装置が記載されている。この複雑な内部装置は、熱キャリアに対する最も好ましい流路及び発熱化学プロセス用の異なる媒体間の望ましい熱交換関係を提供するといわれている。
(i)それぞれが熱移動媒体と接触するように配設された外面を有する複数の有壁導管と、
(ii)運転中、各導管内に配設された不均質触媒物質により形成されたチャネルを介して下流側のマニフォールドと流体連通するようになされた入口分配マニフォールドと、
(iii)該有壁導管を含む少なくとも2個のゾーンを含むゾーン列であって、
(a)各ゾーン内の有壁導管は、ゾーンの縦座標に沿って測定した長さが同一又は異なっており、
(b)各ゾーン内の有壁導管は、縦座標に垂直な平面で測定した断面が本質的に均一であり、こうしてゾーンの容積を画定し、
(c)ゾーン列において、各下流側のゾーン内の導管の総断面積は、先行する上流側のゾーンから変動している
ゾーン列と、
(iv)下流側のゾーンの複数の有壁導管及び先行する上流側のゾーンの複数の有壁導管と流体連通している少なくとも1個のクロスオーバーチャンバと、
(v)運転中、各ゾーンの複数の有壁導管外面を主として熱移動媒体と接触するように維持するようになされているシェルと、を含み、
(vi)該シェルは、熱移動媒体のフロー出口と流体連通する入口を有する
フローリアクターである。
(i)それぞれが熱移動媒体と接触するように配設された外面を有する複数の有壁導管と、
(ii)運転中、各導管内に配設された不均質触媒物質により形成されたチャネルを通して下流側のマニフォールドと流体連通するようになされた入口分配マニフォールドと、
(iii)少なくとも2個の有壁導管を具備するゾーンを含むゾーン列であって、
(a)各ゾーン内の有壁導管は、ゾーンの縦座標に沿って測定した同一又は異なる長さを有し、
(b)各ゾーン内の有壁導管は、縦座標に垂直な平面内で測定した本質的に均一な断面を有し、こうしてゾーンの容積を画定し、
(c)ゾーンの列において、各下流側のゾーン内の導管の総断面積は、先行する上流側のゾーンから変動している
ゾーン列と、
(iv)下流側のゾーンの複数の有壁導管及び先行する上流側のゾーンの複数の有壁導管と流体連通する少なくとも1個のクロスオーバーチャンバと、
(v)運転中、各ゾーンの複数の有壁導管外面を主として熱移動媒体と接触状態に維持するようになされたシェルと、を具備し、
(vi)該シェルは、熱移動媒体のフロー出口と流体連通する入口を有する、
フローリアクターである。
主たる副反応は、n−ブタンの炭素酸化物への酸化である。
本発明は、本発明による複数の有壁導管を具備する少なくとも1種の酸化リアクターを用いて、o−キシレンを無水フタル酸に酸化するプロセスを含む。好ましくは、無水フタル酸は、約350℃〜約400℃にて、単純な化学式:
エチレンの酸化エチレンへの酸化条件は、約250℃を越えない温度を含むが、反応熱は通常管の外側の沸騰水により除去される。約250℃を越える反応温度にて、管の外側で沸騰する液体冷媒は炭化水素である。
一般に、本発明のプロセスは、酸化セクションと精製セクションとに分割される。酸化セクションにおいて、プロピレンは、第1のステージにおいて、空気で接触的に酸化されて(主として)アクロレインになり、第2のステージにおいて、中間体混合物の更なる空気酸化によりアクリル酸になる。酸化反応の一方又は双方が、本発明による複数の有壁導管を具備する少なくとも1種の固定床酸化リアクター内で行われる。精製セクションにおいて、ガス状リアクター流出物は、水との直接接触により冷却され、アクリル酸は水に吸収される。アクリル酸水溶液は、例えば水と一緒に共沸混合物を形成するメチルイソブチルケトンと一緒に共沸蒸留され、よって生成物流から水を除去する。有益なことに、粗アクリル酸は、連続する2塔のカラムシステム内で精製されて、軽質最終物及び重質最終物を除去する。
本比較例において、上述のテストプログラムを用いて、中心線に垂直な面で測定した場合に5.07cm2の均一な断面と、約618cm3の触媒用のゾーン容積とを有する筒状対照リアクターを評価した。供給物中のブタンの濃度は、1.5モル%であった。触媒用のゾーン中2000VHSV及び419℃の溶融塩温度にて、触媒が完全に活性化された後の無水マレイン酸の収率は65wt%であった。軸座標に沿った触媒床の温度プロフィルは、最高471℃を示した。
本実施例において、上述のテストプログラムを用いて、本発明に従って下記Table Iに示すように4つの連続筒状ゾーンに分配された約613cm3の触媒容積を有するリアクターを評価した。
本実施例において、上述のテストプログラムを用いて、本発明に従って下記Table IIに示すように4つの連続筒状ゾーンに分配された約620cm3の触媒容積を有するリアクターを評価した。
本実施例において、上述のテストプログラムを用いて、本発明に従って下記Table IIIに示すように4つの連続筒状ゾーンに分配された約616cm3の触媒容積を有するリアクターを評価した。
本実施例において、上述のテストプログラムを用いて、本発明に従って下記Table IVに示すように4つの連続筒状ゾーンに分配された約620cm3の触媒容積を有するリアクターを評価した。
本実施例において、上述のテストプログラムを用いて、本発明に従って下記Table Vに示すように4つの連続筒状ゾーンに分配された約617cm3の触媒容積を有するリアクターを評価した。
本比較例において、上述のテストプログラムを用いて、中心線に垂直な平面内での均一な断面と約2,012cm3の触媒用のゾーンとを有する筒状対照リアクターを評価した。供給物中のブタンの濃度は、1.7モル%であった。触媒用のゾーン中2000VHSV及び413℃の溶融塩温度にて、触媒を完全に活性化した後の無水マレイン酸の収率は77%であった。軸座標に沿った触媒床の温度プロフィルは、最高491℃を示した。
本実施例において、上述のテストプログラムを用いて、本発明に従って下記Table VIに示すように4つの連続筒状ゾーンに分配された約617cm3の触媒容積を有するリアクターを評価した。
Claims (32)
- それぞれ熱移動媒体と接触するように配設された外面を有する複数の有壁導管と、導管の縦座標に沿って同一又は異なる長さを有し且つ各ゾーン内で縦座標に垂直な平面内で測定した導管の本質的に均一な断面を有し、こうしてゾーンの容積が規定され及び各下流側のゾーンが隣接する上流側のゾーンとは異なる断面を有するように少なくとも2つのゾーンから構成される触媒のゾーン列中で、運転中、各導管内に配設された不均質触媒物質により形成されたチャネルを通して下流側のマニフォールドと流体連通するようになされた入口分配マニフォールドと、を具備するフローリアクター。
- さらに、運転中、前記各導管の外面を主に熱移動媒体との接触状態に維持するようになされ、熱移動媒体用の出口と流体連通状態にある入口を有するシェルを含む、請求項1に記載のフローリアクター。
- 前記各ゾーンの断面及び長さは、ゾーンの前記導管内部で生じる任意の発熱反応中に発生した熱が、前記導管を取り巻く熱移動媒体に伝達可能で且つ該熱移動媒体により除去可能である熱量を超えないような寸法となされている、請求項1に記載のフローリアクター。
- 前記ゾーン列は、少なくとも3個のゾーンを含む、請求項1に記載のフローリアクター。
- 各下流側のゾーンは、隣接する上流側のゾーンよりも大きな断面を有する、請求項1に記載のフローリアクター。
- 各下流側のゾーンは、隣接する上流側のゾーンよりも大きな容積を有する、請求項1に記載のフローリアクター。
- 各ゾーン内の前記導管の断面は、直径の3乗が、容積と約0.01〜約0.50の範囲にある値を有する幾何学的因子との積に等しいような直径を有する実質的に円形形態である、請求項1に記載のフローリアクター。
- 各下流側のゾーンの前記幾何学的因子は、少なくとも3個のゾーンを含むゾーン列について、隣接する上流側のゾーンよりも大きい、請求項7に記載のフローリアクター。
- 触媒用のゾーンは、少なくとも4mの縦座標に沿った総長さを有する、請求項1に記載のフローリアクター。
- 各ゾーン内の前記導管の断面は、直径の3乗が容積と約0.015〜約0.100の範囲にある値を有する幾何学的因子との積に等しいような直径を有する実質的に円形形態である、請求項7に記載のフローリアクター。
- 各下流側のゾーンの前記幾何学的因子は、少なくとも3個のゾーンを含むゾーン列について、隣接する上流側のゾーンよりも大きい、請求項10に記載のフローリアクター。
- (i)それぞれが熱移動媒体と接触するように配設された外面を有する複数の有壁導管と、
(ii)運転中、各導管内に配設された不均質触媒物質により形成されたチャネルを通して、下流側のマニフォールドと流体連通するようになされている入口分配マニフォールドと、
(iii)該有壁導管を含む少なくとも2個のゾーンを有するゾーン列と、ここで
(a)各ゾーン内で有壁導管は、ゾーンの縦座標に沿って測定した同一又は異なる長さを有し、
(b)各ゾーン内で有壁導管は、縦座標に直交する平面内で測定した本質的に均一な断面を有し、こうしてゾーンの容積を規定し、
(c)ゾーン列内にて、各下流側のゾーンの総断面積は先行する上流側のゾーンから変動しており、
(iv)下流側の1個のゾーンの複数の有壁導管及び先行する上流側の1個のゾーンの複数の有壁導管と流体連通している少なくとも1のクロスオーバーチャンバと、
(v)運転中、各ゾーンの複数の有壁導管の外面を主として熱移動媒体と接触状態に維持するようになされたシェルと、を含み、
(vi)該シェルは、熱移動媒体のフロー出口と流体連通している入口を有する、
フローリアクター。 - 各ゾーンの断面及び長さは、ゾーンの導管内部に生じる任意の発熱反応中に発生した熱が、導管を取り巻く熱移動媒体に移動可能で且つ該熱移動媒体により除去可能な熱量を超えないような寸法となされている、請求項12に記載のフローリアクター。
- 前記ゾーン列は、少なくとも3個のゾーンを含む、請求項12に記載のフローリアクター。
- 各下流側のゾーンは、隣接する上流側のゾーンよりも大きな断面を有する、請求項12に記載のフローリアクター。
- 各下流側のゾーンは、隣接する上流側のゾーンよりも大きな容積を有する、請求項12に記載のフローリアクター。
- 少なくとも1のクロスオーバーチャンバは、下流側のゾーンの複数の有壁導管と流体連通する入口を有する、請求項12に記載のフローリアクター。
- 運転中、各導管の外面を主として熱移動媒体と接触状態に維持するようになされており、熱移動媒体用の出口と流体連通している入口を有するシェルをさらに含む、請求項12に記載のフローリアクター。
- 各ゾーン内の導管の断面は、直径の3乗が容積と約0.01〜約0.50の範囲にある値を有する幾何学的因子との積に等しくなるような直径を有する実質的に円形形態を有する、請求項18に記載のフローリアクター。
- 各下流側のゾーンの前記幾何学的因子は、少なくとも3個のゾーンを含む前記ゾーン列について、隣接する上流側のゾーンよりも大きい、請求項18に記載のフローリアクター。
- 触媒用のゾーンは、少なくとも4mの縦座標に沿った総長さを有する、請求項12に記載のフローリアクター。
- 各ゾーンの導管の断面は、直径の3乗が容積と約0.015〜約0.100の範囲にある値を有する幾何学的因子との積に等しくなるような直径を有する実質的に円形形態を有する、請求項12に記載のフローリアクター。
- 各下流側のゾーンの前記幾何学的因子は、少なくとも3個のゾーンを含むゾーン列について、隣接する上流側のゾーンよりも大きい、請求項22に記載のフローリアクター。
- それぞれが熱移動媒体と接触するように配設された外面を有する複数の有壁導管と、該導管の縦座標に沿った同一又は異なる長さを有し及び各ゾーン内で縦座標に垂直な平面内で測定された導管の本質的に均一な断面を有し、こうしてゾーンの容積を画定し、及び各加流側のゾーンは隣接する上流側のゾーンとは異なる断面を有するような少なくとも2個のゾーンを含むゾーン列中で、運転中、各導管内に配設された不均質触媒物質により形成されたチャネルを通して下流側のマニフォールドと流体連通するようになされている入口分配マニフォールドと、を含む少なくとも1のフローリアクター内で、選択的不均質触媒を用いる、付加価値製品への有機化合物の発熱化学変換を含むプロセス。
- 前記フローリアクター内のゾーン列は、少なくとも3個のゾーンを含む、請求項24に記載のプロセス。
- 前記フローリアクター内の各ゾーンの断面及び長さは、ゾーンの導管内部で生じる任意の発熱反応により発生した熱が、導管を取り巻く熱移動媒体に伝達可能で且つ該熱移動媒体により除去可能な熱量を超えないような寸法となされている、請求項24に記載のプロセス。
- 前記フローリアクター内の各下流側のゾーンは、隣接する上流側のゾーンよりも大きな断面を有する、請求項24に記載のプロセス。
- 前記フローリアクター内の各下流側のゾーンは、隣接する上流側のゾーンよりも大きな容積を有する、請求項24に記載のプロセス。
- 付加価値製品への有機化合物の発熱化学変換は、無水マレイン酸を形成するため、ベンゼン又はn−ブタン、ブテン−1及びブタジエンからなる群より選択される炭化水素の酸化を含む、請求項24に記載のプロセス。
- 付加価値製品への有機化合物の発熱化学変換は、n−ブタンを酸素含有ガス中低濃度にて、主としてタングステン、リン及び酸素を含む固定触媒と接触させることにより、無水マレイン酸を形成するn−ブタンの酸化を含む、請求項24に記載のプロセス。
- 触媒は、約360℃〜約530℃の範囲にある温度に維持される、請求項24に記載のプロセス。
- 隣接する上流側のゾーンよりも大きな断面を有する各下流側のゾーンの断面は、運転中、中心線に沿って測定された場合の発熱の温度が熱移動媒体温度よりも50℃以下だけ高いような量だけ大きい、請求項24に記載のプロセス。
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