JP2005332660A - 燃料電池用セパレータの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造方法を提供する。
【解決手段】 黒鉛と熱硬化性樹脂とを混合した粉末状の成形材料５０から、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、略平板状の予備成形品６０を形成するための工程と、予備成形品６０を、横方向から加圧圧縮することで、成形材料５０に含まれる黒鉛が厚さ方向に配向している配向成形品を形成するための工程とを有する。
【選択図】 図３

Description

本発明は、燃料電池用セパレータの製造方法に関する。

燃料電池の単セルは、燃料ガスと空気等とを分離するためのセパレータを有し、前記セパレータは、黒鉛と熱硬化性樹脂とを混合した粉末状の成形材料を押圧圧縮することで、成形される。

従来のセパレータの製造方法は、黒鉛の配向（アスペクト比）をランダムとするために、成形材料を複数の方向から押圧圧縮している（例えば、特許文献１参照。）。また、複数の微小結晶を凝集させることによって形成される粒状粉末の黒鉛を使用するものもある（例えば、特許文献２参照。）。
特開平８−１８０８９２号公報 特開２００３−１７０８５号公報

しかし、特許文献１および特許文献２に記載の方法においては、電気抵抗のバラツキを抑制し、一定の品質を有するセパレータが得られるが、積み圧方向に関して小さい貫通抵抗（電気抵抗）を達成することが容易ではない。そのため、前記セパレータが組み込まれた燃料電池は、良好な性能を発揮することが困難である問題を有する。

本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するための本発明は、
黒鉛と熱硬化性樹脂とを混合した粉末状の成形材料から、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、略平板状の予備成形品を形成するための工程（Ａ）と、
前記予備成形品を、横方向から加圧圧縮することで、前記成形材料に含まれる黒鉛が厚さ方向に配向している配向成形品を形成するための工程（Ｂ）と
を有することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法である。

上記のように構成した本発明によれば、予備成形品は、樹脂が未硬化であるため、成形材料に含まれる黒鉛の配向は変更可能である。そのため、予備成形品を横方向から加圧圧縮することで、黒鉛の配向は、厚さ方向（加圧圧縮方向と略交差する方向）に整列する。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、得られる配向成形品を、燃料電池用セパレータに適用する場合、貫通抵抗（電気抵抗）は、積み圧方向に関して低くなる。つまり、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。

図１は、実施の形態１に係る燃料電池を説明するための断面図、図２は、図１に示されるセパレータを説明するための平面図である。

実施の形態１に係る燃料電池は、単セル１０を多数集成してなるスタックの形態で、例えば、自動車の駆動源として使用される。

単セル１０は、水の電気分解の逆の原理を利用し、水素と酸素とを反応させて水を得る過程で電気を得ることができるデバイスであり、膜電極接合体２０、ガス拡散層２５Ａ，２５Ｂ、セパレータ３０，４０を有する。膜電極接合体２０は、固体高分子膜の両面に、触媒層が形成された電極を配置して形成される。ガス拡散層２５Ａ，２５Ｂは、膜電極接合体２０の両面に配置される。セパレータ３０，４０は、ガス拡散層２５Ａ，２５Ｂの外面に配置される。

セパレータ３０は、冷却水を流通させるための流路溝３２が形成された外面３１と、燃料ガス（水素）を流通させるための流路溝３６が形成された内面３５とを有する。セパレータ４０は、冷却水を流通させるための流路溝４２が形成された外面４１と、酸化剤ガス（空気）を流通させるための流路溝４６が形成された内面４５とを有する。

流路溝３２，３６，４２，４６の形状および配置は、ガスの拡散性、圧力損失、生成水の排出性、冷却性能等を考慮する必要があり、図２に示されるように、微細で複雑な構成を有している。

図３は、実施の形態１に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成形装置を説明するための断面図であり、成形金型の内部への成形材料の充填後の型締めを示しており、図４は、図３に続く、横方向の加圧圧縮を説明するための断面図、図５は、横方向の加圧圧縮の前における成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図、図６は、横方向の加圧圧縮後における成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図、図７は、図４に続く、仕上げ加工を説明するための断面図である。

実施の形態１に係る成形装置１００は、成形金型１１０、加熱装置１３０および制御装置１４０を有する。成形金型１１０は、固定式に配置される下型１１１と、下型１１１に相対して配置される上型１１６と、下型１１１および上型１１６の側方に配置されるオス型１２１とを有する。

下型１１１および上型１１６は、略平坦なキャビティ１１２，１１７を有する。上型１１６は、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置１１９が連結されており、下型１１１に対して近接離間自在である。オス型１２１は、油圧シリンダを有する駆動装置１２４が連結されており、その端部端面１２２は、下型１１１および上型１１６のキャビティ１１２，１１７によって形成される略平板状の空間に前進後退自在である。なお、駆動装置１１９，１２４は、油圧シリンダを有する形態に限定されない。また、オス型１２１の一方を、必要に応じて、固定式とすることも可能である。

前記空間は、黒鉛５１と熱硬化性樹脂５５とを混合した粉末状の成形材料５０が充填される。黒鉛５１は、鱗片状である。樹脂５５は、例えば、フェノール樹脂やエポキシ樹脂である。フェノール樹脂は、経済性、作業性、成形性、物性（耐酸性、耐熱性、流体不透過性）などが優れているため好ましい。

加熱装置１３０は、下型１１１および上型１１６の内部に配置されて、下型１１１および上型１１６を加熱することで、キャビティ１１２，１１７の内側に充填される成形材料５０の温度を上昇させる。加熱装置１３０は、例えば、抵抗発熱体である。

制御装置１４０は、駆動装置１１９，１２４および加熱装置１３０を制御する機能を有し、下型１１１および上型１１６の型締め、オス型１２１による横方向からの加圧圧縮、および樹脂５５の熱硬化のために使用される。

次に、成形装置１００の制御装置１４０の指示によって実行される燃料電池用セパレータの製造方法を説明する。

まず、駆動装置１２４は、オス型１２１を下型１１１の所定の位置に配置し、オス型１２１の端部端面１２２および下型１１１のキャビティ１１２によって、略平板状の空間を形成する。そして、黒鉛５１と樹脂５５とを混合した粉末状の成形材料５０が、前記空間に均等に充填されると、駆動装置１１９は、上型１１６を降下させ、下型１１１に近接させて、型締めする（図３参照）。

これにより、略平板状の予備成形品６０が、非加圧圧縮状態において成形材料５０から形成される。予備成形品６０に含まれる黒鉛の配向は、図５に示されるように、ランダムである。なお、非加圧圧縮状態は、予備成形品６０に含まれる黒鉛の配向が略変化しない程度で加圧圧縮する状態も含む。また、加熱装置１３０は、稼動しておらず、成形材料５０は、非加熱状態（樹脂５５の溶融温度未満の温度）である。

次に、駆動装置１２４は、オス型１２１を前進させ、予備成形品６０を横方向から加圧圧縮する。予備成形品６０は、樹脂５５が未硬化であるため、成形材料５０に含まれる黒鉛５１の配向は変更可能である。したがって、横方向から加圧圧縮は、成形材料５０に含まれる黒鉛５１の配向を変化させ、厚さ方向（加圧圧縮方向と略交差する方向）に整列させる（図６）。

加熱装置１３０は、下型１１１および上型１１６を加熱し、下型１１１および上型１１６のキャビティ１１２，１１７の内側に位置する予備成形品６０の温度を、樹脂５５の熱硬化温度以上に上昇させることで、樹脂５５を熱硬化させる（図４参照）。

その後、駆動装置１１９は、上型１１６を上昇させ、また、駆動装置１２４は、オス型１２１を後退させることで、型開きし、形成された配向成形品８０の温度が、例えば、常温まで降下すると、配向成形品８０が取り出される。

配向成形品８０に含まれる黒鉛５１は、厚さ方向に配向している。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、配向成形品８０に、例えば、セパレータ形状を有するように機械加工を施すことで（図７参照）、燃料電池用セパレータに適用する場合、貫通抵抗（電気抵抗）は、積み圧方向に関して低くなる。

以上のように、実施の形態１は、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

なお、成形材料に含まれる黒鉛は、特に限定されないが、鱗片状が好ましい。この場合、アスペクト比が大きいため、黒鉛を、加圧圧縮によって容易に配向させることが可能である。

また、樹脂５５の熱硬化速度が遅い場合、硬化途中の樹脂５５が、表面や隅に移動し、局所的に集中することで、樹脂リッチな部位が形成され、黒鉛５１の分散不良が発生する虞がある。また、サイクルタイムが悪化する問題も生じる。そのため、加熱装置１３０は、急速加熱性能を有することが好ましい。

さらに、加熱装置１３０は、例えば、下型１１１および上型１１６の内部に加熱流体（熱媒）を導入する形態を適用することも可能である。加熱流体は、特に限定されないが、コストや取扱い性を考慮し、高温の油が好ましい。加熱装置１３０は、必要に応じ、下型１１１および上型１１６の一方のみに配置したり、オス型１２１の内部に配置することも可能である。

図８は、実施の形態２に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される仕上げ成形装置を説明するための断面図、図９は、図８に示される仕上げ成形装置による厚さ方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。

実施の形態２は、配向成形品を形成するための成形装置に加えて、セパレータ形状の成形体を形成するための第２の成形装置（仕上げ成形装置）が適用される点で、実施の形態１と概して異なる。なお、配向成形品を形成するための成形装置は、加熱条件として、樹脂の熱硬化温度未満の温度が適用される点を除き、実施の形態１に係る成形装置１００と略同一であり、重複を避けるため、共通な内容の説明は繰り返さない。

仕上げ成形装置２５０は、成形金型２６０、加熱装置２８０および制御装置２９０を有する。成形金型２６０は、固定式に配置される下型２６１と、下型２６１に相対して配置される上型２６６と、下型２６１および上型２６６の側方に配置されるオス型２７１とを有する。

下型２６１および上型２６６は、セパレータの下面形状および上面形状に対応するキャビティ２６２，２６７を有する。上型２６６は、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置２６９が連結されており、下型２６１に対して近接離間自在である。キャビティ２６２，２６７は、内部に配置される配向成形品８０Ａの側面８２Ａおよび上面８７Ａに相対する。

配向成形品８０Ａは、樹脂５５の熱硬化温度未満の温度において、予備成形品６０を横方向から加圧圧縮することで形成され、黒鉛５１は、厚さ方向に配向している。配向成形品８０Ａは、非加熱状態で形成することも可能であるが、樹脂５５を溶融させる温度制御を適用する場合、樹脂５５および黒鉛５１の流動性を向上させるため、黒鉛５１の配向が厚さ方向に変化することを容易かつ促進する点で好ましい。

樹脂５５の溶融は、配向成形品８０Ａの形状保持能（一体化性）を向上させるため、配向成形品８０Ａの成形装置２５０への搬送およびハンドリングが容易となる。また、樹脂５５が部分的に溶融する半溶融状態となる温度制御を、適用することも可能である。

オス型２７１は、油圧シリンダを有する駆動装置２７４が連結されており、その端部端面２７２は、下型２６１および上型２６６の側面２６３，２６８に向かって、前進後退自在に配置され、側面２６３，２６８と当接自在である。そのため、オス型２７１は、下型２６１および上型２６６のキャビティ２６２，２６７の内部に配置される配向成形品８０Ａを、位置決めし、かつ、配向成形品８０Ａの側面８１Ａを支持することが可能である。

加熱装置２８０は、下型２６１および上型２６６の内部に配置されて、下型２６１および上型２６６を加熱することで、キャビティ２６２，２６７の内側に充填される成形材料５０の温度を上昇させる。加熱装置２８０は、例えば、抵抗発熱体である。

制御装置２９０は、駆動装置２６９，２７４および加熱装置２８０を制御する機能を有し、下型２６１および上型２６６の型締めおよび厚さ方向の加圧圧縮、オス型２７１による位置決め、および樹脂５５の熱硬化のために使用される。

次に、仕上げ成形装置２５０の制御装置２９０の指示によって実行される燃料電池用セパレータの製造方法を説明する。

まず、駆動装置２６９は、上型２６６を上昇させ、型開きされた下型２６１のキャビティ２６２に、略平板状の配向成形品８０Ａが配置される。

駆動装置２７４は、オス型２７１を下型２６１の側面２６３に向かって、前進させ、端部端面２７２を、側面２６３に当接させることで、配向成形品８０Ａを位置決めする。

その後、駆動装置２６９は、上型２６６を降下させ、下型２６１に近接させる。上型２６６および下型２６１の型締め後、配向成形品８０Ａは、セパレータの下面形状および上面形状に対応するキャビティ２６２，２６７によって厚さ方向に加圧圧縮される（図９参照）。この際、配向成形品８０Ａの側面８１Ａは、オス型２７１の端部端面２７２によって支持されているため、良好な寸法精度が得られる。

なお、厚さ方向の加圧圧縮は、配向成形品８０Ａの側面８２Ａおよび上面８７Ａをセパレータ形状に変化させる一方、黒鉛５１の配向を、厚さ方向と略交差する方向（加圧圧縮方向と略交差する方向）に変化させる作用を及ぼす。そのため、上型２６６のストロークは、極力小さくすることで、黒鉛５１の厚さ方向の配向に対する悪影響を抑制することが好ましい。

加熱装置２８０は、下型２６１および上型２６６を加熱し、下型２６１および上型２６６のキャビティ２６２，２６７の内側に位置する配向成形品８０Ａの温度を、樹脂５５の熱硬化温度以上に上昇させることで、樹脂５５を熱硬化させる。

その後、駆動装置２６９は、上型２６６を上昇させ、また、駆動装置２７４は、オス型２７１を後退させることで、型開きし、形成されたセパレータ形状の成形体９０の温度が、例えば、常温まで降下すると、成形体９０が、取り出される。

配向成形品８０に含まれる黒鉛５１は、厚さ方向に配向しているため、配向成形品８０から形成される成形体９０においても、黒鉛５１は、厚さ方向に配向している。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、成形体９０の貫通抵抗は、積み圧方向に関して低くなる。

以上のように、実施の形態２は、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

なお、加熱装置２８０は、黒鉛５１の分散不良およびサイクルタイムの悪化を避けるために、急速加熱性能を有することが好ましい。また、加熱装置２８０は、例えば、下型２６１および上型２６６の内部に加熱流体（熱媒）を導入する形態を適用することも可能である。さらに、加熱装置２８０は、必要に応じ、下型２６１および上型２６６の一方のみに配置したり、オス型２７１の内部に配置することも可能である。

図１０は、実施の形態３に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される予備成形装置を説明するための断面図であり、成形金型の内部への成形材料の充填後の型締めを示しており、図１１は、図１０に続く、厚さ方向の加圧圧縮を説明するための断面図、図１２は、厚さ方向の加圧圧縮における成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図である。図１３は、実施の形態３に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成形装置を説明するための断面図、図１４は、図１３に示される成形装置による横方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。

実施の形態３は、成形材料５０から、略平板状の予備成形品６０Ｂを形成するための予備成形装置３００と、予備成形品６０Ｂを、横方向から加圧圧縮することで、成形材料５０に含まれる黒鉛５１が厚さ方向に配向している配向成形品を形成するため成形装置３５０とを有する。

予備成形装置３００は、成形金型３１０および制御装置３４０を有する。成形金型３１０は、固定式に配置される下型３１１と、下型３１１に相対して配置される上型３１６と、下型３１１および上型３１６の側方に配置されるオス型３２１とを有する。

下型３１１および上型３１６は、略平坦なキャビティ３１２，３１７を有する。上型３１６は、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置３１９が連結されており、下型３１１に対して近接離間自在である。オス型３２１は、油圧シリンダを有する駆動装置３２４が連結されており、その端部端面３２２は、下型３１１および上型３１６の側面３１３，３１８に向かって、前進後退自在に配置され、側面３１３，３１８と当接自在である。なお、駆動装置３１９，３２４は、油圧シリンダを有する形態に限定されない。また、オス型３２１の一方を、必要に応じて、固定式とすることも可能である。

下型３１１のキャビティ３１２およびオス型３２１の端部端面３２２は、略平板状の空間を形成する。前記空間は、成形材料５０が充填される。

制御装置３４０は、駆動装置３１９，３２４を制御する機能を有し、下型３１１および上型３１６の型締めおよび厚さ方向の加圧圧縮のために使用される。

次に、配向成形品を形成するため成形装置３５０を説明する。

成形装置３５０は、成形金型３６０、加熱装置３８０および制御装置３９０を有する。成形金型３６０は、固定式に配置される下型３６１と、下型３６１に相対して配置される上型３６６と、下型３６１および上型３６６の側方に配置されるオス型３７１とを有する。

下型３６１および上型３６６は、略平坦なキャビティ３６２，３６７を有する。上型３６６は、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置３６９が連結されており、下型３６１に対して近接離間自在である。オス型３７１は、油圧シリンダを有する駆動装置３７４が連結されており、その端部端面３７２は、下型３６１および上型３６６のキャビティ３６２，３６７によって形成される略平板状の空間に前進後退自在である。駆動装置３６９，３７４は、油圧シリンダを有する形態に限定されない。また、オス型３７１の一方を、必要に応じて、固定式とすることも可能である。

前記空間は、予備成形装置３００によって形成された予備成形品６０Ｂが配置される。前記空間のサイズは、予備成形品６０Ｂの厚さ方向に隙間スペースＳが配置されるように、予備成形品６０Ｂより大きいサイズを有すように設定される。隙間スペースＳは、予備成形品６０Ｂを横方向から加圧圧縮する前に、予備成形品６０Ｂに含まれる黒鉛５１の配向を、厚さ方向に変更するために使用される。

加熱装置３８０は、下型３６１および上型３６６の内部に配置されて、下型３６１および上型３６６を加熱することで、キャビティ３６２，３６７の内側に配置される予備成形品６０Ｂに含まれる成形材料５０の温度を上昇させる。加熱装置３８０は、例えば、抵抗発熱体である。

制御装置３９０は、駆動装置３６９，３７４および加熱装置３８０を制御する機能を有し、下型３６１および上型３６６の型締め、隙間スペースＳの形成、オス型３７１による横方向からの加圧圧縮、および樹脂５５の熱硬化のために使用される。

次に、予備成形装置３００の制御装置３４０および成形装置３５０の制御装置３９０の指示によって実行される燃料電池用セパレータの製造方法を説明する。

まず、予備成形装置３００の駆動装置３１９は、上型３１６を上昇させ、また、駆動装置３２４は、オス型３２１を下型３１１の側面３１３に向かって、前進させ、端部端面３２２を、側面３１３に当接させることで、略平板状の空間を形成する。そして、黒鉛５１と樹脂５５とを混合した粉末状の成形材料５０が、前記空間に均等に充填されると、駆動装置３１９は、上型３１６を降下させ、下型３１１に近接させて、型締めする（図１０参照）。

その後、駆動装置３１９は、上型３１６をさらに降下させ、下型３１１に近接させることで、上型３１６の略平坦なキャビティ３１７によって、成形材料５０を厚さ方向に加圧圧縮する（図１１参照）。

成形材料５０は、樹脂５５が未硬化であるため、黒鉛５１の配向は変更可能である。したがって、厚さ方向の加圧圧縮は、黒鉛５１の配向を変化させ、ランダム状態から、厚さ方向と略交差する方向（加圧圧縮方向と略交差する方向）に整列する（図１２参照）。

この際、制御装置３４０は、駆動装置３１９を制御し、上型３１６のキャビティ３１７により発揮される押圧力を調整することで、加圧圧縮が過度に進行することを避ける。これにより、次工程に係る成形装置３５０における黒鉛５１の配向の変更が容易となる。

その後、駆動装置３１９は、上型３１６を上昇させ、また、駆動装置３２４は、オス型３２１を後退させることで、型開きし、略平板状の予備成形品６０Ｂが取り出される。

次に、成形装置３５０の動作を説明する。

駆動装置３６９は、上型３６６を上昇させ、型開きされた下型３６１のキャビティ３６２に、略平板状の予備成形品６０Ｂが配置される。駆動装置３６９は、上型３６６を降下させ、下型３６１に近接させて、型締めする。この際、予備成形品６０Ｂの厚さ方向に、隙間スペースＳが形成される。

次に、駆動装置３７４は、オス型３７１を前進させ、予備成形品６０Ｂを横方向から加圧圧縮する。予備成形品６０Ｂは、樹脂５５が未硬化であるため、黒鉛５１の配向は変更可能である。したがって、黒鉛５１の配向は、隙間スペースＳの存在によって、容易に変化し、厚さ方向（加圧圧縮方向と略交差する方向）に整列する。隙間スペースＳの厚さは、例えば、予備成形品６０Ｂの厚さの５〜５０％であることが好ましい。

加熱装置３８０は、下型３６１および上型３６６を加熱し、下型３６１および上型３６６のキャビティ３６２，３６７の内側に位置する予備成形品６０Ｂの温度を、樹脂５５の熱硬化温度以上に上昇させることで、樹脂５５を熱硬化させる。

その後、駆動装置３６９は、上型３６６を上昇させ、また、駆動装置３７４は、オス型３７１を後退させることで、型開きし、形成された配向成形品の温度が、例えば、常温まで降下すると、当該配向成形品が取り出される。

配向成形品に含まれる黒鉛５１は、厚さ方向に配向している。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、配向成形品に、例えば、セパレータ形状になるように機械加工を施すことによって（図７参照）、燃料電池用セパレータに適用する場合、貫通抵抗は、積み圧方向に関して低くなる。

以上のように、実施の形態３は、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

なお、加熱装置３８０は、黒鉛５１の分散不良およびサイクルタイムの悪化を避けるために、急速加熱性能を有することが好ましい。また、加熱装置３８０は、例えば、下型３６１および上型３６６の内部に加熱流体（熱媒）を導入する形態を適用することも可能である。さらに、加熱装置３８０は、必要に応じ、下型３６１および上型３６６の一方のみに配置したり、オス型３７１の内部に配置することも可能である。

また、成形装置３５０において、樹脂の熱硬化温度以下の温度で、配向成形品を形成し、当該配向成形品を、例えば、実施の形態２に係る仕上げ成形装置２５０に適用することで、機械加工を施すことなく、セパレータ形状の成形体を形成することも可能である。

図１５は、実施の形態４に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される予備成形装置を説明するための平面図であり、成形金型を示しており、図１６は、図１５に示される予備成形装置によって形成される予備成形片を説明するための斜視図、図１７は、図１６に示される予備成形片からの予備成形品の形成を説明するための斜視図、図１８は、実施の形態４に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成形装置を説明するための平面図であり、予備成形品の配置を示している。

実施の形態４は、成形材料５０から、予備成形品６０Ｃを形成するための予備成形装置４００と、予備成形品６０Ｃを、横方向から加圧圧縮することで、成形材料５０に含まれる黒鉛５１が厚さ方向に配向している配向成形品８０Ｃを形成するため成形装置４５０とを有する。予備成形装置４００は、成形金型のキャビティの形状を除き、実施の形態３に係る成形装置３００と略同一であり、重複を避けるため、共通な内容の説明は繰り返さない。

予備成形装置４００の成形金型の下型４１１は、セパレータを輪切りにして、倒した形状に対応するキャビティ４１２を有する（図１５参照）。

したがって、予備成形装置４００は、短冊状の予備成形片７０を形成することが可能である（図１６参照）。予備成形片７０は、セパレータを輪切りした形状に対応するため、集成する（組み立てる）ことにより、セパレータ形状に対応する溝を有する予備成形品６０Ｃを形成することが可能である。

予備成形品６０Ｃの厚さ方向は、予備成形片７０の厚さ方向と交差する方向である。一方、予備成形片７０は、成形材料５０を厚さ方向に加圧圧縮することで形成されるため、黒鉛の配向は、厚さ方向と交差する方向である。そのため、予備成形品６０Ｃに含まれる黒鉛は、厚さ方向に配向している。

なお、予備成形装置４００においては、樹脂５５を溶融させる温度制御を適用する場合、予備成形片７０の形状保持能（一体化性）を向上させるため、予備成形片７０のハンドリングおよび集成が容易となる。

次に、成形装置４５０を説明する。なお、成形装置４５０は、成形金型のキャビティの形状を除き、実施の形態３に係る成形装置３５０と略同一であり、重複を避けるため、共通な内容の説明は繰り返さない。

成形装置４５０の成形金型の下型４６１および上型は、セパレータ形状に対応するキャビティを有する。

したがって、制御装置４９０により指示された駆動装置４７４は、オス型４７１を前進させ、下型４６１および上型のキャビティに配置される予備成形品６０Ｃを、オス型４７１の端部端面４７１によって、横方向から加圧圧縮する。一方、制御装置４９０により指示された加熱装置４８０は、予備成形品６０Ｃに含まれる樹脂５５を熱硬化させる。これにより、成形装置４５０は、集成された予備成形片７０を接合し、セパレータ形状の配向成形品を形成することが可能である。

予備成形品６０Ｃに含まれる黒鉛５１は、厚さ方向に配向しているため、予備成形品６０Ｃから形成されるセパレータ形状の配向成形品においても、黒鉛５１は、厚さ方向に配向している。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、配向成形品の貫通抵抗は、積み圧方向に関して低くなる。

以上のように、実施の形態４は、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

なお、予備成形品６０Ｃは、セパレータ形状に対応する溝を有しない矩形形状とすることが可能である。この場合、配向成形品は、略平板状となるため、例えば、セパレータ形状となるように機械加工を施すことによって（図７参照）、燃料電池用セパレータに適用することが可能である。

なお、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変することができる。

例えば、各加熱装置は、加熱源として電磁誘導加熱や超音波加熱等を適宜適用することも可能である。電磁誘導加熱および超音波加熱は、加熱流体の場合と同様に、急速加熱の観点から好ましい。さらに、電磁誘導加熱は、成形材料に含まれる黒鉛を直接加熱する機能を有する点においても好ましい。例えば、加熱源として電磁誘導加熱を適用する場合、電磁誘導コイルは、下型のキャビティ面の近傍かつ周囲に螺旋状に巻いて、配置することが可能である。

また、各成形装置に、冷却装置を適宜設けて、成形材料の温度を急速冷却することで、サイクルタイムを短縮することも可能である。冷却装置の冷却源は、例えば、下型および／又は上型の内部に配置され、かつ冷却流体（冷媒）が導入される通路によって構成することが可能である。冷却流体は、特に限定されないが、コストや取扱い性を考慮し、低温の水が好ましい。

実施の形態１に係る燃料電池を説明するための断面図である。 図１に示されるセパレータを説明するための平面図である。 実施の形態１に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成形装置を説明するための断面図であり、成形金型の内部への成形材料の充填後の型締めを示している。 図３に続く、横方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。 横方向の加圧圧縮の前における成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図である。 横方向の加圧圧縮後における成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図である。 図４に続く、仕上げ加工を説明するための断面図である。 実施の形態２に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される仕上げ成形装置を説明するための断面図である。 図８に示される仕上げ成形装置による厚さ方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。 実施の形態３に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される予備成形装置を説明するための断面図であり、成形金型の内部への成形材料の充填後の型締めを示している。 図１０に続く、厚さ方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。 厚さ方向の加圧圧縮における成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図である。 実施の形態３に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成形装置を説明するための断面図である。 図１３に示される成形装置による横方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。 実施の形態４に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される予備成形装置を説明するための平面図であり、成形金型を示している。 図１５に示される予備成形装置によって形成される予備成形片を説明するための斜視図である。 図１６に示される予備成形片からの予備成形品の形成を説明するための斜視図である。 実施の形態４に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成形装置を説明するための平面図であり、予備成形品の配置を示している。

符号の説明

１０・・単セル、
２０・・膜電極接合体、
２５Ａ，２５Ｂ・・ガス拡散層、
３０，４０・・セパレータ、
３１，４１・・外面、
３２，３６，４２，４６・・流路溝、
３５，４５・・内面、
５０・・成形材料、
５１・・黒鉛、
５５・・熱硬化性樹脂、
６０，６０Ｂ，６０Ｃ・・予備成形品、
７０・・予備成形片、
８０，８０Ａ・・配向成形品、
８１Ａ・・側面、
８２Ａ・・下面、
８７Ａ・・上面、
９０・・成形体、
１００・・成形装置、
１１０・・成形金型、
１１１・・下型、
１１６・・上型、
１１２，１１７・・キャビティ、
１１９，１２４・・駆動装置、
１２１・・オス型、
１２２・・端部端面、
１２４・・駆動装置、
１３０・・加熱装置、
１４０・・制御装置、
２５０・・成形装置、
２６０・・成形金型、
２６１・・下型、
２６２・・キャビティ、
２６３・・側面、
２６６・・上型、
２６７・・キャビティ、
２６８・・側面、
２６９・・駆動装置、
２７１・・オス型、
２７２・・端部端面、
２７４・・駆動装置、
２８０・・加熱装置、
２９０・・制御装置、
３００・・予備成形装置、
３１０・・成形金型、
３１１・・下型、
３１２・・キャビティ、
３１３・・側面、
３１６・・上型、
３１７・・キャビティ、
３１８・・側面、
３１９，３２４・・駆動装置、
３２１・・オス型、
３２２・・端部端面、
３４０・・制御装置、
３５０・・成形装置、
３６０・・成形金型、
３６１・・下型、
３６２・・キャビティ、
３６６・・上型、
３６７・・キャビティ、
３６９，３７４・・駆動装置、
３７１・・オス型、
３７２・・端部端面、
３７４・・駆動装置、
３８０・・加熱装置、
３９０・・制御装置、
４００・・予備成形装置、
４１１・・下型、
４１２・・キャビティ、
４５０・・成形装置、
４６１・・下型、
４７１・・オス型、
４７２・・端部端面、
４７４・・駆動装置、
４８０・・加熱装置、
４９０・・制御装置、
Ｓ・・隙間スペース。

Claims (16)

1. 黒鉛と熱硬化性樹脂とを混合した粉末状の成形材料から、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、略平板状の予備成形品を形成するための工程（Ａ）と、
   前記予備成形品を、横方向から加圧圧縮することで、前記成形材料に含まれる黒鉛が厚さ方向に配向している配向成形品を形成するための工程（Ｂ）と
   を有することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
2. 前記黒鉛は、鱗片状であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
3. 前記工程（Ａ）においては、前記樹脂の溶融温度未満の温度かつ非加圧圧縮状態において、前記予備成形品が形成されることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
4. 前記工程（Ｂ）においては、前記樹脂を熱硬化させることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
5. 前記工程（Ｂ）によって形成された配向成形品に、機械加工を施すことによって、セパレータ形状の成形体を形成するための工程を、さらに有することを特徴とする請求項４に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
6. 前記工程（Ｂ）においては、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、前記配向成形品が形成されており、
   前記工程（Ｂ）によって形成された前記配向成形品を、厚さ方向に加圧圧縮することで、セパレータ形状の成形体を形成し、かつ、前記樹脂を熱硬化させるための工程を、さらに有することを特徴とする請求項３に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
7. 前記工程（Ｂ）においては、前記樹脂を溶融させることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
8. 前記工程（Ａ）においては、前記成形材料を厚さ方向に加圧圧縮することで、前記予備成形品は、形成されることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
9. 前記工程（Ａ）においては、前記樹脂を溶融させることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
10. 前記工程（Ｂ）は、横方向から加圧圧縮する前に、前記予備成形品に含まれる黒鉛の配向を、厚さ方向に変更するための隙間スペースを、前記予備成形品の厚さ方向に配置するための工程を有することを特徴とする請求項８又は請求項９に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
11. 前記工程（Ｂ）においては、前記樹脂を熱硬化させることを特徴とする請求項１０に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
12. 前記工程（Ｂ）によって形成された前記配向成形品を、機械加工によってセパレータ形状とするための工程を、さらに有することを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
13. 前記工程（Ａ）は、前記成形材料を厚さ方向に加圧圧縮することで、短冊状の予備成形片を形成するための工程（Ａ１）と、前記予備成形片を集成して予備成形品を形成するための工程（Ａ２）とを有し、
    前記工程（Ａ２）においては、前記予備成形品に含まれる黒鉛の配向が厚さ方向となるように、前記予備成形片が集成される
    ことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
14. 前記工程（Ａ１）においては、前記樹脂を溶融させることを特徴とする請求項１３に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
15. 前記工程（Ｂ）においては、前記樹脂を熱硬化させることを特徴とする請求項１３又は請求項１４に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
16. 前記工程（Ａ１）によって形成される前記予備成形片は、セパレータ形状に対応する溝を有しており、
    前記工程（Ａ２）によって形成される予備成形品は、セパレータ形状を有することを特徴とする請求項１３〜１５のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

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