JP2007137017A

JP2007137017A - 燃料電池セパレータの成形金型、燃料電池セパレータの製造方法および燃料電池セパレータ

Info

Publication number: JP2007137017A
Application number: JP2005337347A
Authority: JP
Inventors: Masami Suzuki; 正己鈴木
Original assignee: Seikoh Giken Co Ltd
Current assignee: Seikoh Giken Co Ltd
Priority date: 2005-11-22
Filing date: 2005-11-22
Publication date: 2007-06-07

Abstract

【課題】硬化工程前の圧縮成形工程において、寸法精度良く、目的の最終形状に成形することにより、硬化処理後の２次加工工程が不要であり、生産性が高く、低コストが可能な燃料電池セパレータの成形金型を提供する。
【解決手段】いずれか一方がラム圧力で作動される上金型および下金型と、上下両金型間に形成されるキャビティの外周を担う枠体とを備える。上金型および下金型を、流路溝部に対応する上インナー金型４２および下インナー金型２２と、囲繞部に対応する上アウター金型４５および下アウター金型２５とに分割して構成する。上インナー金型に対して上アウター金型を進退させる作動部材と、下インナー金型および下アウター金型を相互に進退させる作動部材とを備える。さらに、各金型に冷却構造５１、５２、５４、５５を備えている。
【選択図】図４

Description

この発明は、一般には、燃料電池セパレータの製造方法に係り、さらに詳しくは、流動性に乏しい炭素質系粉末を主成分とする材料を用いて圧縮成形により燃料電池セパレータを得る成形金型、製造方法および燃料電池セパレータに関するものである。

燃料電池による発電システムは、近年のエネルギー消費量増加に伴う二酸化炭素排出量の増加や、石油をはじめとする化石資源の枯渇問題を解決するべく、クリーンかつ高効率の新しい技術として広く実用化検討が推進されている。

特に、電解質にイオン交換膜を用いた固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ：Polymer Electrolyte Fuel Cell）システムは、作動温度が８０℃以下と比較的低温であることから、容易に運転・停止が可能である。また、エネルギー効率が高いことから、家庭用コージェネレーション、自動車、携帯機器等への導入が期待されている。

固体高分子型燃料電池に用いられる基本セルは、イオン交換膜からなる電解質膜がアノード、カソードの各電極ではさまれ、さらに両側から２枚のセパレータではさみ込む構成である。セパレータ表面には、一方の電極に水素等の燃料ガスを、また他方の電極に酸素・空気等の酸化ガスを供給するための流路溝がそれぞれ形成される。また、セパレータは、燃料ガスと酸化ガスを分離するための遮蔽板としての機能をもつ。

そして、燃料電池システムに必要な電気出力に応じて、このような基本セルが数十〜数百枚積層されてスタックとして構成される。

以上のような機能をもつセパレータに必要な代表的特性としては、アメリカ・エネルギー省（ＤＯＥ：Department of Energy）の目標値を基準にした場合、電気抵抗値が２０ｍΩ・ｃｍ以下であること、ガス透過性が２×１０^−６ｃｃ／ｃｍ^２・ｓｅｃ以下であること、薄肉、軽量であること、そして、市場への普及には製造コストの大幅な低減が必要不可欠である。

このような諸性質・コストを兼ね備えたセパレータは、当初、炭素質系材料に熱硬化型樹脂性バインダを混合・成形し、加熱硬化後に非酸化性雰囲気中にて１０００℃以上の高温で長時間処理により焼成炭化されていた。

これに対し、導電性に優れた黒鉛粉末に熱硬化性樹脂系のバインダを混合して得られる材料を用いた圧縮成形によって、電気抵抗値、ガス非透過性を維持しながら、製造コストを低減する製造方法が提案されている（例えば、特許文献１、２参照）。
特開２０００−１７３６３０号公報特開２００５−１７４８８２号公報

しかしながら、上記のような従来の燃料電池セパレータの製造方法には、以下のような課題がある。

まず、特許文献１に記載の製造方法は、ラバープレスに代表されるＣＩＰ（Cold Isostatic Press）成形による等方加圧により、材料異方性は低減するものの、部材としての均一性を主な目的としているために、精度良く、目的の形状に成形することはできない。

また、特許文献２に記載の製造方法は、熱硬化性樹脂が軟化する温度で圧縮成形することで、流動性が向上し、樹脂配合の均一化による製品歩留まり向上を図るものであるが、軟化した温度で圧縮力を緩和または金型から取り出した場合、圧縮力により生じた成形品内部の残留応力は解放され、膨張・変形してしまう。つまり、軟化状態であるために精度良く目的の製品形状に成形することができない。

すなわち、特許文献１、２に記載の製造方法は、いずれも、圧縮成形工程後に、さらに機械加工などの２次加工工程を行うことを前提としたセパレータ用部材を製造するものであり、最終製品であるセパレータに至るまでには２次加工コストが必要となり、コスト低減とはならない問題があった。

この発明は上記課題を解決するために為されたものであり、硬化工程前の圧縮成形工程において、寸法精度良く、目的の最終形状に成形することにより、硬化処理後の２次加工工程が不要であり、生産性が高く、低コストが可能な燃料電池セパレータの成形金型、燃料電池セパレータの製造方法および燃料電池セパレータを提供することを目的とする。

この発明の請求項１に係る燃料電池セパレータの成形金型は、粉体状材料を用いて、表裏各面に流路溝部および囲繞部を有する燃料電池セパレータを圧縮成形する金型であって、いずれか一方がラム圧力で作動される上金型および下金型と、前記上下両金型間に形成されるキャビティの外周を担う枠体とを備え、前記上金型および下金型を、前記流路溝部に対応する上インナー金型および下インナー金型と、前記囲繞部に対応する上アウター金型および下アウター金型とに分割して構成し、前記上インナー金型に対して前記上アウター金型を進退させる作動部材と、前記下インナー金型および前記下アウター金型を相互に進退させる作動部材とを備え、前記各金型に冷却構造を備えていることを特徴とするものである。

この発明の請求項２に係る燃料電池セパレータの製造方法は、冷却構造を備えた金型を用いて粉体状材料を圧縮成形することで、少なくとも片面に流路溝部および囲繞部を有する燃料電池セパレータを製造する製造方法であって、前記流路溝部に対応するインナー金型と前記囲繞部に対応するアウター金型とに分割された下金型と、上金型との間に形成されるキャビティに粉体状材料を充填するとき、前記流路溝部の圧縮比と前記囲繞部の圧縮比とが均一になるように、前記アウター金型に対して前記インナー金型を所定高さ上方に位置決めし、前記アウター金型および前記インナー金型が位置決めされたキャビティに、前記粉体状材料を予備加熱して充填することを特徴とするものである。

この発明の請求項３に係る燃料電池セパレータは、少なくとも片面に流路溝部および囲繞部を有する燃料電池セパレータであって、冷却構造を備えた下金型が分割されて前記囲繞部に対応するアウター金型に対して前記流路溝部に対応するインナー金型を所定高さ上方に位置決めして形成されるキャビティに、粉体状材料を予備加熱して充填し、前記冷却構造により圧縮工程中および圧縮完了後に冷却固化したことを特徴とするものである。

この発明は以上のように、圧縮成形工程において、熱硬化性樹脂が混合された黒鉛粉末材料を予備加熱することにより、流動性、均一性を向上させ、圧縮成形工程では冷却機能を備えた金型により、成形品を硬化状態から固化状態にすることで寸法変化量が低減し、変形、ソリ等の発生が低いとともに寸法精度が良く、目的の最終形状に成形できるので、硬化処理後の２次加工工程が必要とせず、生産性の高い、低コストが可能な燃料電池セパレータが得られる。

この発明の実施の形態を、図面を参照して説明する。

図１は、この発明による燃料電池セパレータの一実施形態を示す（ａ）正面図および（ｂ）背面図、図２は、図１のII−II線に沿ってとられた（ａ）断面図および（ｂ）Ａ部の拡大図である。

この燃料電池セパレータ１は、固体高分子型燃料電池システムに適用されるセパレータであり、両面（または片面）には、流路溝部２および、流路溝部２の周囲を囲む囲繞部４を有している。

セパレータ１の寸法は、燃料電池システムの発電能力により異なるが、外径が５０〜４００ｍｍ、例えば縦１５０ｍｍ×横１００ｍｍで、厚さが０．５〜５ｍｍ、例えば２．０ｍｍの平板形状である。

セパレータ１の流路溝部２には、燃料ガス、酸化ガスまたは冷却水の流路となる溝（流路溝）３が形成されている。流路溝３の深さは、セパレータ１の板厚の約１／２以下であり、例えば０．５ｍｍである。流路溝３の溝幅は０．５〜５ｍｍ、例えば１ｍｍである。そして、流路溝３は、セパレータ１表面の囲繞部４に囲まれた所定領域内に細密な配置で形成されて、流路溝部２を構成している。

このような流路溝３は、セパレータ１の囲繞部４に形成されたマニホルド５に連結していて、マニホルド５を通して、燃料ガス、酸化ガスまたは冷却水が流路溝３に導入・排出されるようになっている。なお、図１では、流路溝３およびマニホルド５を２系統だけ図示し、第３の流路溝ならびに第３のマニホルドは図示を省略してある。

この発明による燃料電池セパレータ１に用いられる成形材料は、炭素質粉末を主成分とし、樹脂系材料をバインダとして混合したものである。

セパレータ１は高い導電性を必要とするため、炭素質材料としては、高い結晶性の黒鉛構造を有することが望ましく、人造黒鉛、天然黒鉛、膨潤黒鉛などが適しており、またこれらを適正な割合で混合してもよい。黒鉛粉末の平均粒子径は、導電性、材料流動性の面からΦ５〜１００μｍが用いられ、さらに好ましくはΦ１０〜６０μｍである。黒鉛粉末中の灰分は、セパレータ１に隣接する触媒の電気化学的反応を阻害し、耐久性を低下させるため、０．５％以下が好ましい。

一方、炭素質粉末のバインダとして用いる樹脂系材料は、熱可塑性または熱硬化性のいずれでも構わない。好ましくは、機械的強度、耐久性の面から、３次元分子構造を形成する熱硬化性樹脂が用いられる。熱硬化性樹脂は、例えばフェノール系、エポキシ系、ジアリルフタレート系、不飽和ポリエステル系等が使用できるが、生産性・耐久性の面からフェノール系樹脂が好ましい。

上記の黒鉛粉末と樹脂系バインダとの配合割合は、高い導電性と高い非ガス透過性および機械的強度のバランスから、黒鉛７５〜９５ｗｔ％、樹脂系バインダ２５〜５ｗｔ％、さらに好ましくは、黒鉛８２〜９３ｗｔ％、樹脂系バインダ１８〜７ｗｔ％の配合割合の成形材料が用いられる。

以上の混合材料を用いて、以下に説明する成形金型および成形プロセス（製造方法）により、この発明による燃料電池セパレータ１を成形することができる。

図３は、この発明による燃料電池セパレータ１の製造方法に用いる成形金型の一実施形態を示す縦断面図であり、説明のため、実際の型開き状態よりも大きく開いて図示してある。また、囲繞部４に形成されるマニホルド５およびセパレータ１のスタック用貫通孔を形成する金型であるコアピンは省略してある。

この成形金型１０は、固定側ブロック２０に設けられる下金型（下パンチ）２１と、移動側ブロック４０に設けられる上金型（上パンチ）４１と、上下両金型４１，２１間に形成されるキャビティ５０の外周を担う金型である枠体（ダイ）３０とを備えている。枠体（ダイ）３０も固定側ブロック２０に設けられ、また、上金型（上パンチ）４１は移動側ブロック４０とともに、ラム圧力で作動されるようになっている。

下金型（下パンチ）２１は、セパレータ１下面の流路溝部２領域の形状を形成する金型である下インナー金型（下インナーパンチ）２２と、セパレータ１下面の囲繞部４領域の形状を形成する金型である下アウター金型（下インナーパンチ）２５とに分割して構成してある。

また、下パンチ２１は、下アウターパンチ２５に対して下インナーパンチ２２を、ストッパブロック２３に当接するまで突出可能に進退させる作動部材（アクチュエータ）２４と、下インナーパンチ２２に対して下アウターパンチ２５を、ストッパブロック２６に当接するまで突出可能に進退させる作動部材（アクチュエータ）２７とを備えている。

そして、アクチュエータ２４による、下アウターパンチ２５に対して下インナーパンチ２２を突出させる作動力は、ラム圧力による圧縮工程終了時に下インナーパンチ２２の突出が実質的に解消される程度の大きさに設定されるものである。

さらに、下パンチ２１は、型開き時に下インナーパンチ２２に対して下アウターパンチ２５を突出させる際、セパレータ１下面の流路溝部２が容易に離型するように、下インナーパンチ２２と下アウターパンチ２５との分割面から圧縮空気を噴出させる下パンチエアブロー用ライン２８を備えている。

上金型（上パンチ）４１は、セパレータ１上面の流路溝部２領域の形状を形成する金型である上インナー金型（上インナーパンチ）４２と、セパレータ１上面の囲繞部４領域の形状を形成する金型である上アウター金型（上アウターパンチ）４５とに分割して構成してある。

また、上パンチ４１は、上インナーパンチ４２に対して上アウターパンチ４５を、ストッパブロック４６に当接するまで突出可能に進退させる作動部材（アクチュエータ）４７を備えている。

そして、アクチュエータ４７による、上インナーパンチ４２に対して上アウターパンチ４５を突出させるストローク、および、アクチュエータ２７による、下インナーパンチ２２に対して下アウターパンチ２５を突出させるストロークは、セパレータ１表裏各面の流路溝部２の深さと実質的に同寸法以上に設定されるものである。

さらに、上パンチ４１は、型開き時に上インナーパンチ４２に対して上アウターパンチ４５を突出させる際、セパレータ１上面の流路溝部２が容易に離型するように、上インナーパンチ４２と上アウターパンチ４５との分割面から圧縮空気を噴出させる上パンチエアブロー用ライン４８を備えている。

枠体（ダイ）３０は、その上面が下パンチ２１の上面より低くなる位置から、ストッパブロック３１に当接するまで突出可能に進退させる作動部材（アクチュエータ）３２を備えている。

この成形金型１０は、図示しないプレス装置の機能および金型を保持するためのダイセット機能により、ダイ３０および、下インナーパンチ２２、下アウターパンチ２５、上インナーパンチ４２、上アウターパンチ４５の各金型が圧縮成形方向に作動可能に保持される。そして、図３に矢印Ｐで示すように、セパレータ１の最大面積を有する平面部に対して垂直方向からの単軸成形により圧縮成形されるものである。

ここで、この発明の特徴である、金型に備えられた冷却機構について、図４を用いて説明する。

下インナーパンチ２２には冷却回路５１が設けられ、下アウターパンチ２５には冷却回路５２が設けられ、枠体（ダイ）３０には冷却回路５３が設けられている。また、上インナーパンチ４２には冷却回路５４が設けられ、上アウターパンチ４５には冷却回路５５が設けられている。

各金型の冷却回路は、加温されて軟化状態にある成形品から均一に、かつ効率良く熱を吸収する構造、形状、位置に設けられている。冷却媒体も同様に、効率良く熱を吸収する流量、温度にて流体の性質をもつ媒体を冷却回路に導入し、熱交換後、冷却回路から排出する。

この発明による成形金型１０を用いた成形プロセスについて以下に説明する。

粉末材料を用いた圧縮成形においては、圧縮成形品の目標密度と材料の嵩密度との比率を圧縮比として、キャビティ５０への材料充填量を決定する。特に、流動性の悪い材料の場合は、成形品の部分的な圧縮比のバラツキはそのまま密度のバラツキとなり、大きな品質の低下となる。粉末材料の圧縮プレス成形法における充填方法は、ダイ上面を基準として余剰に投入した材料を排除し、充填量のバラツキを抑えるのが一般的である。

図５は、成形金型１０のキャビティ５０に粉末材料を充填した状態を示す要部の縦断面図である。

充填された粉末材料は、図示しない予備加熱工程にて、５０℃以上、８０℃以下の範囲内で任意の温度に加熱される。この粉末材料は熱伝導性が低く、かつ粉末状態であるから、加温には充分な時間が必要である。そのため、材料ホッパからキャビティ５０に充填するまでの搬送経路では、撹拌等の温度バラツキを低減させるような工程を踏まえながら、徐々に加熱し、任意の材料温度に調整する。

この加熱工程で注意すべき点は、加温機器の表面温度が、材料中の熱硬化性樹脂の硬化反応が始まる温度を超えないように、加温機器の表面に温度センサを取り付けることである。その理由は、硬化反応が始まる温度になると、接触した材料中の熱硬化性樹脂は軟化状態を越え、硬化反応の初期状態になるためである。また、この状態になった熱硬化性樹脂は、他部の軟化状態とは異なり、圧縮成形工程、硬化工程において著しい特性の不均一性を与えてしまうからである。

金型に備えられた冷却機構によって、粉末材料が成形金型１０に充填された直後から冷却されるので、材料充填後は直ちに圧縮成形工程に移る必要がある。

図６は、圧縮成形品であるセパレータ１の縦断面図を示す。なお、図５と図６の断面位置は同一位置である。

この発明による成形プロセスにおいて、目標密度と粉末材料の嵩密度との比率つまり圧縮比を３と仮定したとき、セパレータ１の囲繞部４領域の断面積Ｓ_ｏｕｔは、製品厚さがＴｍｍであるから、ダイ３０を下パンチ２１上面から３×Ｔｍｍ上昇させることにより３×Ｓ_ｏｕｔの断面積をもつ空間を設ければ、適性な材料が充填される。

このとき下アウターパンチ２５上面は平坦であるため、理想的な材料の充填が可能である。

これに対し、セパレータ１の流路溝部２領域の断面積Ｓ_ｉｎは、ダイ３０を３×Ｔｍｍ上昇させると、流路溝３を形成するための金型凸部の断面積の形成に相当する材料が余剰となり、流路溝部２領域に充填される材料は３×Ｓ_ｉｎを超えてしまう。

そこで、この発明による成形プロセスでは、その余剰な材料充填を防止するため、流路溝３を形成する下インナーパンチ２２を所定のｈ寸法分だけ上昇させ、つまり材料が充填される空間をｈ寸法分減少させることで、３×Ｓ_ｉｎの断面積に調整することが可能である。

しかも、このｈ寸法は任意に調整可能であるから、囲繞部４であるＳ_ｏｕｔ部の密度に対して、流路溝部２であるＳ_ｉｎ部の密度を相対的にコントロール可能である。双方の密度を均一にすることができるし、もし必要であるなら、流路溝部２の密度を囲繞部４の密度に対して増減することもできる。

図７〜図１０は、この発明による燃料電池セパレータの製造方法において、圧縮成形の過程を示し、図７は充填調整前の状態、図８は充填調整後の圧縮直前の状態、図９は圧縮工程中間の状態、図１０は圧縮完了の状態を示す縦断面図である。

セパレータ１全体の密度バラツキを低減するには、圧縮工程中に、材料充填量の少ない流路溝部２領域の圧縮速度と、囲繞部４領域の圧縮速度とを均等に、つまり圧縮開始から圧縮完了までの工程をほぼ同時に終了させることで、双方の領域２，４の品質バラツキをなくすことができる。

具体的には、下インナーパンチ２２は空圧、油圧、バネ、電動モータ等のアクチュエータ２４の駆動力によって、上パンチ４１側の圧縮力よりも小さな保持力でフロートされて、上パンチ４１側の圧縮力に応じて下降できる状態、または上パンチ４１側よりやや遅い速度で下降させることが好ましい。その結果、充填量が少ない領域つまり圧縮ストロークが短い領域でも、圧縮速度を遅らせることができる。

図９は圧縮比２、粉末材料が圧縮されている中間の状態を示す。下インナーパンチ２２は下降しているものの圧縮完了位置には達しておらず、目標密度に到達していない中間の状態である。

予備加熱された粉末材料と成形金型１０のキャビティ５０表面が接触している部分は、金型冷却構造により、軟化状態から冷却による固化状態に移っている。しかしながら、この粉末材料は熱伝導性が低く、さらに、圧縮途中では粉末状態に近いため、成形品表面のみが固化し始める状態である。成形品内部は軟化状態であるため、圧縮による流動性は保持され、均一な分散状態で成形される。

図１０は圧縮完了状態を示す。下インナーパンチ２２はアクチュエータ２４による保持上昇力よりも大きなプレス圧縮力によって下降限の位置にあり、下アウターパンチ２５と面一状態または所定の位置にてセパレータ１が成形される。

この状態から、直ちにセパレータ１を金型から離型してしまうと、成形品表面のみが固化し始める状態であり、内部は軟化状態であるため、圧縮力により発生した残留応力は解放され、セパレータ１成形品は著しい膨張、変形が発生する。そのため、膨張、変形がより小さくなるような状態、つまり残留応力を抑えられる固化状態になるまで、圧縮完了状態を保持したまま冷却する。

冷却媒体は水を使用し、冷却温度は材料予備加熱温度が６５〜８０℃であれば、図示しない金型用温度調節機により２５〜３０℃に設定する。材料の予備加熱温度が４０〜６５℃未満であれば、常温の通水でも構わない。

成形金型１０のうち、一実施例として下パンチ２１の冷却回路について、図１５の平面図、図１６の縦断面図を用いて説明する。

ダイ３０の冷却回路５３は、セパレータ１の外周を取り囲むように配置される。下インナーパンチ２２、下アウターパンチ２５は金型構成上、冷却水の導入口、排出口がキャビティ５０表面から離れた位置になるため、バッフル板を設置し、キャビティ５０表面近傍まで近づけ、冷却効率の低下を防ぐ必要がある。なお、上パンチ４１の冷却回路についても同様の構造である。

冷却温度、冷却時間の設定は、特性バラツキ、寸法精度、成形サイクルタイムなど、セパレータ１に要求されるスペックにより任意に設定する。但し、長時間の連続成形であっても、離型直後のセパレータ１成形品の表面温度が、概ね３５℃以下になるような冷却条件にすることが重要である。

一方、図示しない圧縮成形プレス装置は、圧縮状態を保持可能な、油圧によってラム駆動させる１軸型油圧プレス装置を用いる。セパレータ１の寸法精度をより求めるならば、任意の位置でプレスストロークを止め、保持するための、図示しない上ラム用ストロークエンドブロックを金型側に設置すれば、より好適である。

これに対し、メカプレス方式に総称される、モータ駆動をクランク、カム等の機構により圧縮力を発生させるプレス装置は、セパレータ１の冷却に必要な圧縮完了状態の保持が機構的に難しい。また、ラバープレスに代表される液圧プレス装置も、その特性から、寸法精度は要求できない。

図１１〜図１４は、この発明による燃料電池セパレータの製造方法において、成形後の製品取り出しの過程を示し、図１１は取り出し直前の状態、図１２は流路溝部を抜き出す状態、図１３はダイが下降した状態、図１４は型開き完了の状態を示す縦断面図である。

図１１は、セパレータ取り出し直前の状態である。このとき、下アウターパンチ２５および上アウターパンチ４５には、空圧、油圧、バネ、電動モータ等のアクチュエータ２７，４７の駆動力により、セパレータ１を突き出す方向に力を与えておく。

この突き出す力は、プレス装置の上部ラム（図示省略）がセパレータ１を押す力よりも低いことが条件になる。上インナーパンチ４２で形成される流路溝３の深さをｄ_１とすると、上アウターパンチ４５のストロークはｄ_１と同寸法以上に設定する。同様に、下インナーパンチ２２で形成される流路溝３の深さをｄ_２とすると、下アウターパンチ２５のストロークもｄ_２と同寸法以上に設定する。

図１２は、離型性の悪い流路溝部２の金型がセパレータ１から抜き出された状態を示す。上アウターパンチ４５、下アウターパンチ２５がセパレータ１に向かって突き出す力が働いている状態で上部ラムが上昇すると、上インナーパンチ４２は上アウターパンチ４５を支持点として、同様に下インナーパンチ２２は下アウターパンチ２５を支持点として、セパレータ１から離型する力が働く。上部ラムがセパレータ１両端面の流路溝３の段差の合計（ｄ_１＋ｄ_２）を上昇したとき、セパレータ１両端面の流路溝３は金型から離型される。

この過程の開始時すなわち離型開始直後には、密閉された状態でセパレータ１の流路溝部２を離型するため、セパレータ１と金型表面および金型分割ラインからの外気導入はほとんど期待できず、減圧状態となる。そこで各インナーパンチ２２，４２と各アウターパンチ２５，４５の分割面から圧縮エアーを噴出すことにより、スムーズな離型が可能である。

図１３は、セパレータ１の外周形状を形成するダイ３０が下降した状態を示す。圧縮完了後の冷却時間を充分取った場合、セパレータ１成型品のスプリングバック、膨張は小さくなるが、実際の製造にあたっては、品質向上と生産性向上を両立させるため、粉末材料の均一性向上から予備加熱温度は高く、成形サイクルタイム短縮から冷却時間は短くする傾向になる。その結果、金型からの離型と同時にスプリングバックが発生し、セパレータ１はやや膨張する。

図１３に示すように、上アウターパンチ４５と下アウターパンチ２５とでセパレータ１を押えた状態でダイ３０を抜き出すことにより、内部応力は平面方向（横方向）に開放されるので、変形、ソリは生じにくい。仮にダイ３０を抜き出す前にすべての上パンチ４１を上昇させてしまうと、外周側に開放できない内部応力は逃げ場を失い、セパレータ１の中央部は凸状に変形が生じる。

図１４は、上パンチ４１がセパレータ１から完全に抜け、容易に取り出しが可能となった状態を示す。上パンチ４１とセパレータ１を確実に離型する方法としては、上パンチ４１側のエアブローを下パンチ２１側よりもやや長く作動させればよい。

以上のように、この発明による燃料電池セパレータの製造方法によれば、硬化工程前の圧縮成形工程において、熱硬化性樹脂が混合された黒鉛粉末材料はあらかじめ５０〜８０℃に予備加熱しておき、材料供給後、圧縮成形工程中は冷却機能を備えた金型ならびに圧縮完了位置を保持可能な単軸プレス装置を用いて、圧縮完了後さらに成形品を概ね４０℃未満で冷却、固化した後に成形品を離型する。

これにより、圧縮成形工程において、熱硬化性樹脂が混合された黒鉛粉末材料を予備加熱することにより、流動性、均一性を向上させ、圧縮成形工程では冷却機能を備えた金型により、成形品を硬化状態から固化状態にすることで寸法変化量が低減し、変形、ソリ等の発生が低いとともに寸法精度が良く、目的の最終形状に成形できるので、硬化処理後の２次加工工程が必要とせず、生産性の高い、低コストが可能な燃料電池セパレータが得られる。

以下、この発明による燃料電池セパレータの成形金型を用いて、この発明による燃料電池セパレータの製造方法により圧縮成形される燃料電池セパレータの成形プロセスについて具体的に説明する。但し、この発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。

（１）セパレータ１の形状は、縦１５０ｍｍ、横１００ｍｍ、厚さ２ｍｍ、ガス流路溝３は幅１ｍｍ、深さ０．５ｍｍ、ピッチは２ｍｍで１２列、裏表各面の中央に配置される。

（２）粉末材料は灰分０．１５％、平均粒子径Φ３０μｍの球状天然黒鉛８０ｗｔ％、樹脂系バインダはレゾール型フェノール２０ｗｔ％の混合物を使用した。嵩密度は０．６５ｇ／ｃｍ^３である。

（３）圧縮成形装置は上ラム１軸下降型４００トン油圧プレスを用いた。上インナーパンチ４２はプレスの上側プラテンに直結、その他のダイ３０、上アウターパンチ４５、下アウターパンチ２５、下インナーパンチ２２はダイセット内に設けられた油圧を駆動源とするシリンダによって作動し、作動ストロークはダイセット内に設けられたストロークエンドブロックにより決定される。

また、各金型の作動タイミングは、上ラムストロークにおける位置をリニアゲージで検出し、その電圧信号をトリガとしたシーケンス制御により油圧バルブを切り替え、各作動をコントロールした。

（４）セパレータ１としての性能が得られる密度１．９５ｇ／ｃｍ^３を目標として、粉末材料の嵩密度０．６５ｇ／ｃｍ^３であるから基準圧縮比は３とした。よって、セパレータ１の囲繞部４領域の材料充填量は２ｍｍ×３より６ｍｍに設定した。流路溝部２領域はセパレータ１の断面積とキャビティ５０の空間断面積との比率が１：３となるように１．８ｍｍを減ずる必要があるので、流路溝部２領域を形成する金型の下インナーパンチ２２は１．８ｍｍ上昇つまり充填量は６ｍｍ−１．８ｍｍより４．２ｍｍに設定した。

（５）圧縮成形完了後、所定の固化冷却工程を経て、上アウターパンチ４５、下アウターパンチ２５がセパレータ１を押し出す方向に作動するように油圧バルブを開く。同時に離型用エアブローを各アウターパンチ４５，２５と各インナーパンチ４２，２２の分割部より噴出する。

この状態を保持したままプレス上部ラムを１ｍｍ上昇させると、それぞれ０．５ｍｍの作動ストロークを設定している上アウターパンチ４５、下アウターパンチ２５は、セパレータ１を挟んだ状態のまま、上インナーパンチ４２、下インナーパンチ２２はセパレータ１の流路溝部２から抜き出される。

その後直ちにダイ３０を油圧駆動により下降させ、セパレータ１外周部を抜き出す。その後、上部ラムを上昇させることによりセパレータ１の取り出しが完了となる。

（６）圧縮成形後、取り出したセパレータ１は、バッチ式電気加熱炉にて徐々に加熱し、最高温度１６０℃にて１時間の硬化処理を行い、完成品とした。

（７）予備加熱温度、金型冷却温度をパラメータとして、下記の３条件で圧縮成形を行ったときの、金型寸法基準としたセパレータ１成形品の寸法変化率を求めた結果を表１に示す。なお、３条件とも圧縮力は８０ＭＰａ、圧縮完了後の保持（冷却）時間は１０ｓｅｃ、サンプリングは成形スタートから３１〜３５ショット間の５個、寸法変化率は５個の平均値である。

（８）条件１は、この発明を用いた方法である。予備加熱７０℃で金型に充填、圧縮完了後、２５℃に温度調節された金型で冷却されたセパレータである。寸法変化率は０．１０％と小さく、変形・ソリはほとんど発生しない。

（９）条件２は、予備加熱７０℃であるが、冷却機能を持たない金型であるために、加温された材料から徐々に熱が伝わり、４３℃の金型温度で保持されたセパレータである。上記の条件１に対して、約３倍の寸法変化率である。さらに、長時間の連続成形により金型温度は上昇するため、寸法変化率の増加は容易に推測される。

（１０）条件３は、予備加熱をしない状態、かつ冷却機能を持たない金型でのセパレータである。寸法変化率は０．６１％と非常に高い。粉末材料が加温されていないために軟化状態ではない。流動性が悪い状態のまま圧縮されたために、非常に大きな残留応力が発生、金型離型とともに開放されて大きな膨張を生じたと推測される。

（１１）圧縮成形後のセパレータを基準としたときの硬化処理後の寸法変化率には、大きな有意差はみられず、変形を低減させるパラメータは金型からの離型時のセパレータ温度が支配的である。

この発明による燃料電池セパレータの一実施形態を示す（ａ）正面図および（ｂ）背面図である。図１のII−II線に沿ってとられた（ａ）断面図および（ｂ）Ａ部の拡大図である。この発明による燃料電池セパレータの成形金型の一実施形態を示す縦断面図である。成形金型の冷却構造を示す概略図である。成形金型のキャビティに粉末材料を充填した状態を示す要部の縦断面図である。圧縮成形品であるセパレータの縦断面図を示す。この発明による燃料電池セパレータの製造方法において圧縮成形の過程における充填調整前の状態を示す縦断面図である。圧縮成形の過程における充填調整後の圧縮直前の状態を示す縦断面図である。圧縮成形の過程における圧縮工程中間の状態を示す縦断面図である。圧縮成形の過程における圧縮完了の状態を示す縦断面図である。成形後の製品取り出しの過程における取り出し直前の状態を示す縦断面図である。成形後の製品取り出しの過程における流路溝部を抜き出す状態を示す縦断面図である。成形後の製品取り出しの過程におけるダイが下降した状態を示す縦断面図である。成形後の製品取り出しの過程における型開き完了の状態を示す縦断面図である。ダイおよび下パンチの冷却回路を示す平面図である。ダイおよび下パンチの冷却回路を示す縦断面図である。

符号の説明

１燃料電池セパレータ
２流路溝部
３流路溝
４囲繞部
５マニホルド
１０成形金型
２０固定側ブロック
２１下パンチ（下金型）
２２下インナーパンチ（下インナー金型）
２３ストッパブロック
２４アクチュエータ（作動部材）
２５下アウターパンチ（下アウター金型）
２６ストッパブロック
２７アクチュエータ（作動部材）
２８下パンチエアブロー用ライン
３０ダイ（枠体）
３１ストッパブロック
３２アクチュエータ（作動部材）
４０移動側ブロック
４１上パンチ（上金型）
４２上インナーパンチ（上インナー金型）
４３ストッパブロック
４５上アウターパンチ（上アウター金型）
４６ストッパブロック
４７アクチュエータ（作動部材）
４８上パンチエアブロー用ライン
５０キャビティ
５１下インナーパンチ冷却回路部
５２下アウターパンチ冷却回路部
５３ダイ冷却回路部
５４上インナーパンチ冷却回路部
５５上アウターパンチ冷却回路部
５６圧縮成形中の成形品表面部
５７圧縮成形中の成形品内部

Claims

粉体状材料を用いて、表裏各面に流路溝部および囲繞部を有する燃料電池セパレータを圧縮成形する金型であって、
いずれか一方がラム圧力で作動される上金型および下金型と、前記上下両金型間に形成されるキャビティの外周を担う枠体とを備え、
前記上金型および下金型を、前記流路溝部に対応する上インナー金型および下インナー金型と、前記囲繞部に対応する上アウター金型および下アウター金型とに分割して構成し、
前記上インナー金型に対して前記上アウター金型を進退させる作動部材と、前記下インナー金型および前記下アウター金型を相互に進退させる作動部材とを備え、
前記各金型に冷却構造を備えていることを特徴とする燃料電池セパレータの成形金型。
冷却構造を備えた金型を用いて粉体状材料を圧縮成形することで、少なくとも片面に流路溝部および囲繞部を有する燃料電池セパレータを製造する製造方法であって、
前記流路溝部に対応するインナー金型と前記囲繞部に対応するアウター金型とに分割された下金型と、上金型との間に形成されるキャビティに粉体状材料を充填するとき、前記流路溝部の圧縮比と前記囲繞部の圧縮比とが均一になるように、前記アウター金型に対して前記インナー金型を所定高さ上方に位置決めし、
前記アウター金型および前記インナー金型が位置決めされたキャビティに、前記粉体状材料を予備加熱して充填することを特徴とする燃料電池セパレータの製造方法。
少なくとも片面に流路溝部および囲繞部を有する燃料電池セパレータであって、
冷却構造を備えた下金型が分割されて前記囲繞部に対応するアウター金型に対して前記流路溝部に対応するインナー金型を所定高さ上方に位置決めして形成されるキャビティに、粉体状材料を予備加熱して充填し、前記冷却構造により圧縮工程中および圧縮完了後に冷却固化したことを特徴とする燃料電池セパレータ。