JP2004160772A - 燃料電池用セパレータの成形方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】従来、射出成形や圧縮成形が不可能であった、カーボンフィラーを80重量パーセント含んだ樹脂材料を用いて、均一な板厚を有し薄肉化可能で後加工を要しないセパレータを、生産効率の高い射出成形機によって大量に成形する方法を提供することを目的とする。
【解決手段】キャビティ28の容積がセパレータ50の容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型26が到達したとき可動金型26の型閉作動を停止させるとともに、射出装置からキャビティ28へ導電性溶融樹脂54を射出開始させ、導電性溶融樹脂54がキャビティ28を所定割合(R2)まで充填したとき、射出を継続しつつ可動金型26を固定金型27に対し再型閉しさらに圧締する燃料電池用セパレータ50の成形方法。
【選択図】 図2
【解決手段】キャビティ28の容積がセパレータ50の容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型26が到達したとき可動金型26の型閉作動を停止させるとともに、射出装置からキャビティ28へ導電性溶融樹脂54を射出開始させ、導電性溶融樹脂54がキャビティ28を所定割合(R2)まで充填したとき、射出を継続しつつ可動金型26を固定金型27に対し再型閉しさらに圧締する燃料電池用セパレータ50の成形方法。
【選択図】 図2
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池(以下PEFCという。)用セパレータの射出成形機による成形方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
PEFC用セパレータは、表面にガス流路である溝が形成された導電性の薄板である。PEFCはこのセパレータ等を数100枚積み重ねて構成し、10年以上の耐用年数が要求される。このため、セパレータに必要な特性として、高い導電性、80〜150℃の耐熱性、耐薬品性、気密性、板厚寸法の精度と薄肉化(0.01mmの誤差は700枚積重ねると7mmとなる。)、耐久性、強度及び金型キャビティに刻設された溝を正確に転写する転写性などがあげられる。
【0003】
そこで、PEFC用セパレータの従来の製造方法としては、(1)フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、フラン樹脂などを原料として成形し、硬化反応させた後、焼成し、凸部(リブ)を機械加工したもの、(2)熱硬化性樹脂を含浸した緻密質カーボンを機械加工したもの、(3)エポキシ樹脂やフェノール樹脂などの熱硬化性樹脂に、溶媒と導電性フィラーを添加することにより作成した導電性塗料を炭素繊維不織布に含浸し、積層プレスしたもの、(4)100メッシュ以下の炭素粉末とフェノール樹脂を混練りし、その混練り物を熱圧モールド法により板状に成形したものなどがある。
【0004】
また、(5)黒鉛100質量部に対してエポキシ樹脂15質量部以下と、硬化剤9質量部以下とを添加混合した混合物を用いて圧縮成形、射出成形又はトランスファー成形することにより、特に薄肉の板状体の左右両側面に多数の凸部(リブ)を備えた特異な形状を有している燃料電池セパレータを従来困難であった射出成形、押出し成形及びトランスファー成形することが提案されている(例えば、特許文献1参照。)。
【0005】
【特許文献1】
特開2001−216976号公報 (第2−4頁、第1−2図)
【0006】
しかしながら、上記(1)及び(2)では機械加工が必要なためコスト高を招き、手間がかかると共に、セパレータを薄肉化すると加工中又は電池組み立て中に割れ易いという問題がある。また、上記(3)の場合では、セパレータの溝付き板を成形する際に、不織布が邪魔になって溝が確実に形成できないという問題がある。更に、上記(4)のようなカーボン材料と樹脂を混合してモールド成形する方法では導電性を向上させるために導電性フィラーであるカーボン材料の比率を上げると、成形性や機械的強度が低下するという問題がある一方、成形性や機械的強度を向上させるために、バインダー樹脂の比率を上げると導電性が低下するという問題がある。特に、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とを主成分とする燃料電池セパレータは、必要な導電性を付与するため黒鉛を多量に添加しているので流動性に欠け、射出成形やトランスファー成形を行うことは困難であり、通常、コンパウンドを所定形状のセパレータ金型内に投入し、150〜160℃、14.7〜29.4MPaで5〜10分間熱圧成形する圧縮成形法により製造されており、かかる圧縮成形では成形時間が長くかかり、低効率であると共に、大量生産には不向きなものであった。
【0007】
また、(5)のように導電性部材に硬化剤を添加混合した混合物を用いて圧縮成形、射出成形又はトランスファー成形する方法においては、熱可塑性樹脂より流動性が一般に優れた熱硬化性樹脂を用いるので射出成形は可能であるが、強度等の特性が優れた熱可塑性樹脂を採用する場合は流動性が悪化して射出成形のみにより成形することは困難である。
【0008】
なお、他の圧縮成形方法としては、膨張黒鉛粉と樹脂の混合物を、樹脂が溶融又は硬化しない温度で圧縮する予備成形工程と、前記工程により得られる予備成形品を樹脂が溶融又は硬化する温度で圧縮する熱成形工程を含む成形方法もある(例えば、特許文献2参照。)。
【0009】
【特許文献2】
特開2000−77081号公報 (第1−6頁)
【0010】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記した従来の技術における問題を解決するために提案されたものであり、従来、射出成形や圧縮成形が不可能であった、カーボンフィラーを80重量パーセント含んだ樹脂材料を用いて、均一な板厚を有し薄肉化可能で後加工を要しないセパレータを、生産効率の高い射出成形機によって大量に成形する方法を提供することを目的とする。
【0011】
【課題を解決するための手段】
すなわち、請求項1の発明は、固定金型に可動金型を離隔、近接及び圧締する型締装置と、固定金型及び可動金型から形成されるキャビティへ溶融樹脂を射出する射出装置とからなる射出成形機により、燃料電池に用いるセパレータを成形する成形方法において、キャビティの容積がセパレータの容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型が到達したとき可動金型の型閉作動を停止させるとともに、射出装置からキャビティへ導電性溶融樹脂を射出開始させ、導電性溶融樹脂がキャビティを所定割合(R2)まで充填したとき、射出を継続しつつ可動金型を固定金型に対し再型閉しさらに圧締することを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0012】
請求項2の発明は、請求項1において、前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は、10〜200%であることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0013】
請求項3の発明は、請求項1において、前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は、可動金型が固定金型との型合わせ位置からセパレータの板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定されることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0014】
請求項4の発明は、請求項1において、前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は、50〜90%であることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0015】
請求項5の発明は、請求項1において、前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は、射出装置におけるスクリュの全射出移動量の所定割合として設定されることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0016】
請求項6の発明は、請求項1において、前記再型閉するときの可動金型の移動速度は、2〜50mm/秒であることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0017】
【発明の実施の形態】
図面に基づいて本発明の実施の形態を詳細に説明する。
図1は本発明を実施する射出成形機の概要を示す部分断面図であり、図2は本発明を実施するキャビティ内における成形状況を示す断面図であり、図3は本発明の作動を示す流れ図である。
【0018】
PEFC用セパレータは、車両用のものを例にとると、A4サイズの板状であり、表裏に酸素ガスと水素ガスを流通させる多数の溝を有する。PEFCは数100枚のセパレータを積み重ねて構成されるので、1枚のセパレータは可能な限り薄いことが要求される。したがって、セパレータの板厚寸法は2mm以下であり、表裏の溝を考慮すると、最も肉の薄い部分は0.5mm以下となる。
【0019】
このようなセパレータ形状を形成するキャビティ28へ、導電性を付与するために80重量パーセント程度のカーボンフィラーを添加混合した導電性溶融樹脂54を射出成形により充填する場合、導電性溶融樹脂54の流動性が極めて低いために、型合わせされたキャビティ28を該導電性溶融樹脂54で完全に充填させるのは困難である。実際に、射出成形のみにより前記キャビティ28へ、ポリフェニレンサルファイド樹脂と80重量パーセントのカーボンフィラーからなる導電性溶融樹脂54を射出充填したときには、導電性溶融樹脂54はスプル29からセパレータ形状のキャビティ28の10%程度までしか充填されないのである。
【0020】
本発明は、図1に示す射出成形機10を制御して、上記のような単なる射出成形のみではなく、圧縮成形の特徴も有効に発揮させた新規な成形方法を提案するものである。
【0021】
射出成形機10は、型締装置20、射出装置30及び制御装置40からなる。型締装置20は、固定金型27を取付ける矩形厚板形状の固定盤23と、固定盤23の四隅にナット25により固着立設したタイバ24と、可動金型26を取付けタイバ24に四隅を案内されて固定盤23に対し近接・離隔する可動盤22と、タイバ24をナット25により固着し可動盤22を駆動して可動金型26を固定金型27に近接・離隔駆動しさらに圧締駆動する型駆動手段21とから構成される。型駆動手段21は、油圧シリンダとラムからなる油圧式や、サーボモータ、ボールネジ及びボールナット等からなる機械式、さらには前記油圧式と機械式とを組合わせたもの等がある。可動盤22と固定盤23の側面には、両者の間隔距離を検出するための型位置センサ41が取付けられている。すなわち型位置センサ41は、可動金型26と固定金型27が密着した型合わせ位置を基準として、可動金型26が固定金型27から離隔した距離を検出・測定する。
【0022】
射出装置30は、固定盤23に設けた中心穴を遊貫して固定金型27に当接可能な加熱筒31と、加熱筒31の中心内孔に回転往復動自在に嵌挿されたスクリュ32と、スクリュ32を回転往復駆動するスクリュ駆動手段33とからなる。スクリュ駆動手段33は、スクリュ32を回転駆動し樹脂材料を可塑化・溶融・混練させてその溶融樹脂を加熱筒31の中心内孔のスクリュ32前方に蓄積する。加熱筒31内に蓄積された溶融樹脂は、スクリュ駆動手段33により前進駆動されるスクリュ32で加熱筒31から押出され、可動金型26と固定金型27が型合わせされる位置の近傍から形成されるキャビティ28にスプル29を介して射出充填される。スクリュ32の位置はスクリュ位置センサ42で検出される。スクリュ位置センサ42は、キャビティ28の容積に応じた溶融樹脂の量を、スクリュ32の回転に基づく溶融樹脂の圧力でスクリュ32が後退する距離により計量したり、射出時のスクリュ32の前進距離を検出して可動金型26を固定金型27に再型閉・圧締させる時点や充填の速度及び圧力のいずれか一方又は双方を切換える時点の信号を発信する。
【0023】
制御装置40は、射出成形機10における型締装置20と射出装置30のシーケンス制御や、型駆動手段21やスクリュ駆動手段33等のアクチュエータの速度制御、力制御、流量制御又は位置決め制御や、加熱筒31を加熱するバンドヒータ等の温度制御等を実行する。この制御装置40はマイクロプロセッサに基づいた公知の構成を有し、液晶の表示器からなる表示部、表示部の表面に設けたタッチパネルからなる設定部、RAM・ROMからなり設定値や制御プログラムを格納する記憶部、型位置センサ41やスクリュ位置センサ42等の各種センサからの信号を入力する入力部及びアクチュエータへ信号を出力する出力部を含む。
【0024】
図2に基づいて金型について説明する。可動金型26は、型合わせ面51に凹部52を有し、可動金型26を固定金型27に近接させたとき、固定金型27の凸部53が凹部52に嵌入して、キャビティ28が形成される。可動金型26と固定金型27のそれぞれの型合わせ面51,51が当接する型合わせ位置において、凹部52と凸部53のそれぞれの底面及び凹部52の側面で形成されるキャビティ28は最小の容積となる。このとき凹部52の底面と凸部53の底面との間隔Mは、PEFC用セパレータ50の板厚寸法となる。固定金型27の凸部53にはスプル29が連通し、スプル29の他端には図示しない加熱筒31が当接する。
【0025】
次に、図1ないし図3に基づいて本発明の成形方法について説明する。まず、制御装置40は型駆動手段21に信号を送り、型駆動手段21は可動盤22を型閉させて(S1)、可動金型26を固定金型27に近接させる。固定金型27の凸部53が可動金型26の凹部52に嵌入してキャビティ28が形成された後、制御装置40は、型位置センサ41の検出する金型間隔Dが該制御装置40の設定部で設定され記憶部に格納された所定割合の所定値に到達したか否かを比較演算する(S2)。ここで、金型間隔Dが所定値に到達していないと判断した場合には可動盤22の型閉を継続する。なお、前記金型間隔Dは、キャビティ28の容積が前記セパレータ50の容積より所定割合(R1)大きくなった位置に相当する。
【0026】
図2(a)に示す金型間隔Dの所定値は、導電性溶融樹脂54がキャビティ28内を容易に流動できるように、セパレータの板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定される。この金型間隔Dの所定値は、キャビティ28の容積がセパレータ50の容積より10〜200%大きくなる位置としている。前記板厚寸法が2mmのセパレータであれば、前記金型間隔Dは0.2〜4mmの間の距離とし、この範囲の値を溶融樹脂材料の種類やそれに混合する導電性材料の種類や量に応じて適宜設定する。
【0027】
前記S2で、金型間隔Dが所定値に到達したと判断した場合、すなわちキャビティ28の容積がセパレータ50の容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型26が到達した場合には可動盤22の型閉を停止させる(S3)とともに、加熱筒31に蓄積された導電性溶融樹脂54を、金型間隔Dが前記所定値に開いているキャビティ28へ射出開始する(S4)。なお、このときキャビティ28内部を真空にしてキャビティ28内の空気や導電性溶融樹脂54から出るガスを除去することもある。そして、射出開始とともに導電性溶融樹脂54がキャビティ28を所定割合(R2)まで充填したか、ここでは前進するスクリュ32のスクリュ位置センサ42で検出される前進距離が、スクリュ32の全射出移動量の所定割合として設定される位置まで到達したか否かを比較演算する(S5)。前記スクリュ32はセパレータ50の容積に相当する導電性溶融樹脂54の量を計量して後退した後停止しているので、スクリュ32が後退した計量位置から略全射出移動量前進移動すれば、セパレータ50の容積に相当する導電性溶融樹脂54が射出されることになる。前記導電性溶融樹脂54がキャビティ28を充填する所定割合(R2)は50〜90%の間が好適である。この所定割合(R2)は、スクリュ32の計量位置からの距離又は所定割合(R2)そのものとして制御装置40の設定部で設定され、記憶部に格納されている。前記所定割合(R2)がそのまま設定されている場合、制御装置40はそれを位置の値に変換する演算を行う。
【0028】
S5でスクリュ32が全射出移動量の所定割合として設定される位置まで到達していないと判断された場合には、スクリュ32が前記所定割合として設定される位置に到達するまで比較演算を継続する。
【0029】
一方、S5でスクリュ32が全射出移動量の所定割合として設定される位置まで到達したと判断された場合には、前記可動盤22の再型閉及び圧締行程を開始する(S6)。S6の行程が開始するまでのS4の行程は、通常の射出成形と同様である。この行程でのキャビティ28内の導電性溶融樹脂54の流動挙動は、いわゆるファウンテンフローといわれる流動を示す。ファウンテンフローによれば、導電性溶融樹脂54はその流動方向に直交する方向のキャビティ28の中心部であるコア層を通って流れ、キャビティ28の両壁面に接触して表層であるスキン層を形成しつつ成長してゆく。したがって、この行程におけるキャビティ28内の導電性溶融樹脂54は3層のサンドイッチ状態に形成されており、コア層はスキン層に比して導電性溶融樹脂54の密度が低くなるため電気抵抗値が高いのである。
【0030】
導電性溶融樹脂54の流動方向に直交する方向に密度差が生ずる理由として次の2点がある。第1に、ファウンテンフローによりキャビティ28の壁面に接触した導電性溶融樹脂54は、冷却、結晶化あるいは硬化が促進されるため、両壁面方向に引っ張られて収縮し中心部はポーラスになるかボイドが発生して密度が低くなる。第2に、導電性溶融樹脂54にはカーボンフィラーが多量に含まれているので、その熱伝導率は樹脂材料のみの溶融樹脂と比較して15〜30倍高い。そのため、前記したファウンテンフローによるキャビティ28壁面での導電性溶融樹脂54の冷却、結晶化あるいは硬化は、より促進されるのである。
【0031】
このように、射出成形のみによる充填は、キャビティ28内の導電性溶融樹脂54の流動不足と電気抵抗値の上昇を招くので、前記S6のように可動盤22を再型閉及び圧締して導電性溶融樹脂54の圧縮行程を実行するのであり、これは導電性溶融樹脂54の流動不足と電気抵抗値の上昇を解消すために効果的である。しかも、従来のように単に容積の大きくなったキャビティ28の溶融樹脂を圧縮するのみではなく、キャビティ28へ導電性溶融樹脂54を供給しながら圧縮するので、極めて冷却が速い導電性溶融樹脂54でありながら容易にキャビティ28の末端まで流動させ得るのである。このときの圧縮速度は、可動盤22すなわち可動金型26の移動速度でいえば2〜50mm/秒が好適であり、これはキャビティ28内の導電性溶融樹脂54の流動速度でいうと射出成形時の2〜3倍に相当する。図2(b)に示すように、可動金型26はその型合わせ面51が固定金型27の型合わせ面51と略当接するまで圧締され、間隔Mがセパレータ50の板厚となる。
【0032】
前記S6の後は、キャビティ28で成形されたセパレータ50を冷却又は硬化して固化する。そして、可動金型26を固定金型27から離隔させて型開し(S7)、前記セパレータ50は可動金型26から離型され取り出される。
【0033】
表1は、本発明による成形方法で成形したPEFC用セパレータ50と他の成形方法によるPEFC用セパレータとの特性を比較して示すものである。成形材料である導電性溶融樹脂54はいずれもポリフェニレンサルファイド樹脂にカーボンフィラーを80重量パーセント混合したものである。
【0034】
【表1】
【0035】
本発明による前記セパレータ50の電気抵抗値が他の成形方法によるものに比較して低いのは、図3中の前記S6における再型閉及び圧締行程によって、前記した低密度のコア層が圧縮され高密度となったためである。
【0036】
また、射出成形によるセパレータは、射出後圧縮により成形したセパレータ及び本発明によるセパレータ50に比べて反りが大きい。これはキャビティの末端まで導電性溶融樹脂を充填させるためスクリュによる大きな射出圧力が導電性溶融樹脂に加えられるが、導電性溶融樹脂の流動性が極めて低いため、大きな射出圧力がキャビティのスプル近傍に集中し、キャビティ末端とスプル近傍における導電性溶融樹脂の圧力差が大きくなってセパレータが反るのである。さらに、キャビティ末端とスプル近傍における導電性溶融樹脂の前記圧力差にともなって、板厚に差が生ずるのである。
【0037】
本発明は以上説明した実施例に限定されるものではなく、発明の趣旨を逸脱しない範囲内において種々の変更を付加して実施することができる。例えば、前記所定割合(R1)は可動金型26が固定金型27との型合わせ位置からセパレータ50の板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定するが、可動金型26が固定金型27との型合わせ位置から離隔する距離を絶対値で設定してもよい。また、前記所定割合(R2)の設定は、射出装置30におけるスクリュ32の計量位置からの移動量として設定するが、スクリュ32が全移動した前進限度位置を基準としたスクリュ位置で設定してもよい。
【0038】
【発明の効果】
以上図示し説明したように、請求項1の発明によれば、キャビティの容積がセパレータの容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型が到達したとき可動金型の型閉作動を停止させるとともに、射出装置からキャビティへ導電性溶融樹脂を射出開始させ、導電性溶融樹脂がキャビティを所定割合(R2)まで充填したとき、射出を継続しつつ可動金型を固定金型に対し再型閉しさらに圧締するものである。そこで、導電性溶融樹脂をキャビティへ供給しながら圧縮してキャビティ末端まで流動させることができ、均一な板厚を有し薄肉化可能であって後加工を要しないセパレータを高い生産効率で大量に成形することができる。さらに、前記セパレータの電気抵抗値は射出成形や従来の圧縮成形により成形したセパレータの電気抵抗値に比べて低く、該セパレータを導電性に優れたものとすることができる。
【0039】
請求項2の発明によれば、前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は10〜200%であり、溶融樹脂材料の種類やそれに混合する導電性材料の種類や量によって流動性の異なる種々の導電性溶融樹脂に対応させた金型間隔(型開量)を適宜設定することができる。
【0040】
請求項3の発明によれば、前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は、可動金型が固定金型との型合わせ位置からセパレータの板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定されており、異なる板厚のセパレータを成形する場合でも所定割合(R1)の設定値を変更する必要がなく、セパレータの板厚が変更される前と同様な成形条件で成形を継続することができ、生産効率の高い射出成形機としてセパレータを大量に成形することができる。
【0041】
請求項4の発明によれば、前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は50〜90%であり、溶融樹脂材料の種類やそれに混合する導電性材料の種類や量によって流動性の異なる種々の導電性溶融樹脂に対応させた射出充填量を適宜設定することができる。
【0042】
請求項5の発明によれば、前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は、射出装置におけるスクリュの全射出移動量の所定割合として設定されており、全射出移動量に対する割合を換算してスクリュの前進限度位置を基準としたスクリュの位置として設定するような煩わしさがなく、生産効率の高い射出成形機としてセパレータを大量に成形することができる。
【0043】
請求項6の発明によれば、前記再型閉するときの可動金型の移動速度は、2〜50mm/秒であり、溶融樹脂材料の種類やそれに混合する導電性材料の種類や量によって流動性の異なる種々の導電性溶融樹脂に対応させた移動速度を適宜設定することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明を実施する射出成形機の概要を示す部分断面図である。
【図2】本発明を実施するキャビティ内における成形状況を示す断面図である。
【図3】本発明の作動を示す流れ図である。
【符号の説明】
10 射出成形機
20 型締装置
26 可動金型
27 固定金型
28 キャビティ
30 射出装置
32 スクリュ
50 燃料電池用セパレータ
51 型合わせ面
54 導電性溶融樹脂
M 間隔(板厚)
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池(以下PEFCという。)用セパレータの射出成形機による成形方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
PEFC用セパレータは、表面にガス流路である溝が形成された導電性の薄板である。PEFCはこのセパレータ等を数100枚積み重ねて構成し、10年以上の耐用年数が要求される。このため、セパレータに必要な特性として、高い導電性、80〜150℃の耐熱性、耐薬品性、気密性、板厚寸法の精度と薄肉化(0.01mmの誤差は700枚積重ねると7mmとなる。)、耐久性、強度及び金型キャビティに刻設された溝を正確に転写する転写性などがあげられる。
【0003】
そこで、PEFC用セパレータの従来の製造方法としては、(1)フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、フラン樹脂などを原料として成形し、硬化反応させた後、焼成し、凸部(リブ)を機械加工したもの、(2)熱硬化性樹脂を含浸した緻密質カーボンを機械加工したもの、(3)エポキシ樹脂やフェノール樹脂などの熱硬化性樹脂に、溶媒と導電性フィラーを添加することにより作成した導電性塗料を炭素繊維不織布に含浸し、積層プレスしたもの、(4)100メッシュ以下の炭素粉末とフェノール樹脂を混練りし、その混練り物を熱圧モールド法により板状に成形したものなどがある。
【0004】
また、(5)黒鉛100質量部に対してエポキシ樹脂15質量部以下と、硬化剤9質量部以下とを添加混合した混合物を用いて圧縮成形、射出成形又はトランスファー成形することにより、特に薄肉の板状体の左右両側面に多数の凸部(リブ)を備えた特異な形状を有している燃料電池セパレータを従来困難であった射出成形、押出し成形及びトランスファー成形することが提案されている(例えば、特許文献1参照。)。
【0005】
【特許文献1】
特開2001−216976号公報 (第2−4頁、第1−2図)
【0006】
しかしながら、上記(1)及び(2)では機械加工が必要なためコスト高を招き、手間がかかると共に、セパレータを薄肉化すると加工中又は電池組み立て中に割れ易いという問題がある。また、上記(3)の場合では、セパレータの溝付き板を成形する際に、不織布が邪魔になって溝が確実に形成できないという問題がある。更に、上記(4)のようなカーボン材料と樹脂を混合してモールド成形する方法では導電性を向上させるために導電性フィラーであるカーボン材料の比率を上げると、成形性や機械的強度が低下するという問題がある一方、成形性や機械的強度を向上させるために、バインダー樹脂の比率を上げると導電性が低下するという問題がある。特に、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とを主成分とする燃料電池セパレータは、必要な導電性を付与するため黒鉛を多量に添加しているので流動性に欠け、射出成形やトランスファー成形を行うことは困難であり、通常、コンパウンドを所定形状のセパレータ金型内に投入し、150〜160℃、14.7〜29.4MPaで5〜10分間熱圧成形する圧縮成形法により製造されており、かかる圧縮成形では成形時間が長くかかり、低効率であると共に、大量生産には不向きなものであった。
【0007】
また、(5)のように導電性部材に硬化剤を添加混合した混合物を用いて圧縮成形、射出成形又はトランスファー成形する方法においては、熱可塑性樹脂より流動性が一般に優れた熱硬化性樹脂を用いるので射出成形は可能であるが、強度等の特性が優れた熱可塑性樹脂を採用する場合は流動性が悪化して射出成形のみにより成形することは困難である。
【0008】
なお、他の圧縮成形方法としては、膨張黒鉛粉と樹脂の混合物を、樹脂が溶融又は硬化しない温度で圧縮する予備成形工程と、前記工程により得られる予備成形品を樹脂が溶融又は硬化する温度で圧縮する熱成形工程を含む成形方法もある(例えば、特許文献2参照。)。
【0009】
【特許文献2】
特開2000−77081号公報 (第1−6頁)
【0010】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記した従来の技術における問題を解決するために提案されたものであり、従来、射出成形や圧縮成形が不可能であった、カーボンフィラーを80重量パーセント含んだ樹脂材料を用いて、均一な板厚を有し薄肉化可能で後加工を要しないセパレータを、生産効率の高い射出成形機によって大量に成形する方法を提供することを目的とする。
【0011】
【課題を解決するための手段】
すなわち、請求項1の発明は、固定金型に可動金型を離隔、近接及び圧締する型締装置と、固定金型及び可動金型から形成されるキャビティへ溶融樹脂を射出する射出装置とからなる射出成形機により、燃料電池に用いるセパレータを成形する成形方法において、キャビティの容積がセパレータの容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型が到達したとき可動金型の型閉作動を停止させるとともに、射出装置からキャビティへ導電性溶融樹脂を射出開始させ、導電性溶融樹脂がキャビティを所定割合(R2)まで充填したとき、射出を継続しつつ可動金型を固定金型に対し再型閉しさらに圧締することを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0012】
請求項2の発明は、請求項1において、前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は、10〜200%であることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0013】
請求項3の発明は、請求項1において、前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は、可動金型が固定金型との型合わせ位置からセパレータの板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定されることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0014】
請求項4の発明は、請求項1において、前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は、50〜90%であることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0015】
請求項5の発明は、請求項1において、前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は、射出装置におけるスクリュの全射出移動量の所定割合として設定されることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0016】
請求項6の発明は、請求項1において、前記再型閉するときの可動金型の移動速度は、2〜50mm/秒であることを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法に係る。
【0017】
【発明の実施の形態】
図面に基づいて本発明の実施の形態を詳細に説明する。
図1は本発明を実施する射出成形機の概要を示す部分断面図であり、図2は本発明を実施するキャビティ内における成形状況を示す断面図であり、図3は本発明の作動を示す流れ図である。
【0018】
PEFC用セパレータは、車両用のものを例にとると、A4サイズの板状であり、表裏に酸素ガスと水素ガスを流通させる多数の溝を有する。PEFCは数100枚のセパレータを積み重ねて構成されるので、1枚のセパレータは可能な限り薄いことが要求される。したがって、セパレータの板厚寸法は2mm以下であり、表裏の溝を考慮すると、最も肉の薄い部分は0.5mm以下となる。
【0019】
このようなセパレータ形状を形成するキャビティ28へ、導電性を付与するために80重量パーセント程度のカーボンフィラーを添加混合した導電性溶融樹脂54を射出成形により充填する場合、導電性溶融樹脂54の流動性が極めて低いために、型合わせされたキャビティ28を該導電性溶融樹脂54で完全に充填させるのは困難である。実際に、射出成形のみにより前記キャビティ28へ、ポリフェニレンサルファイド樹脂と80重量パーセントのカーボンフィラーからなる導電性溶融樹脂54を射出充填したときには、導電性溶融樹脂54はスプル29からセパレータ形状のキャビティ28の10%程度までしか充填されないのである。
【0020】
本発明は、図1に示す射出成形機10を制御して、上記のような単なる射出成形のみではなく、圧縮成形の特徴も有効に発揮させた新規な成形方法を提案するものである。
【0021】
射出成形機10は、型締装置20、射出装置30及び制御装置40からなる。型締装置20は、固定金型27を取付ける矩形厚板形状の固定盤23と、固定盤23の四隅にナット25により固着立設したタイバ24と、可動金型26を取付けタイバ24に四隅を案内されて固定盤23に対し近接・離隔する可動盤22と、タイバ24をナット25により固着し可動盤22を駆動して可動金型26を固定金型27に近接・離隔駆動しさらに圧締駆動する型駆動手段21とから構成される。型駆動手段21は、油圧シリンダとラムからなる油圧式や、サーボモータ、ボールネジ及びボールナット等からなる機械式、さらには前記油圧式と機械式とを組合わせたもの等がある。可動盤22と固定盤23の側面には、両者の間隔距離を検出するための型位置センサ41が取付けられている。すなわち型位置センサ41は、可動金型26と固定金型27が密着した型合わせ位置を基準として、可動金型26が固定金型27から離隔した距離を検出・測定する。
【0022】
射出装置30は、固定盤23に設けた中心穴を遊貫して固定金型27に当接可能な加熱筒31と、加熱筒31の中心内孔に回転往復動自在に嵌挿されたスクリュ32と、スクリュ32を回転往復駆動するスクリュ駆動手段33とからなる。スクリュ駆動手段33は、スクリュ32を回転駆動し樹脂材料を可塑化・溶融・混練させてその溶融樹脂を加熱筒31の中心内孔のスクリュ32前方に蓄積する。加熱筒31内に蓄積された溶融樹脂は、スクリュ駆動手段33により前進駆動されるスクリュ32で加熱筒31から押出され、可動金型26と固定金型27が型合わせされる位置の近傍から形成されるキャビティ28にスプル29を介して射出充填される。スクリュ32の位置はスクリュ位置センサ42で検出される。スクリュ位置センサ42は、キャビティ28の容積に応じた溶融樹脂の量を、スクリュ32の回転に基づく溶融樹脂の圧力でスクリュ32が後退する距離により計量したり、射出時のスクリュ32の前進距離を検出して可動金型26を固定金型27に再型閉・圧締させる時点や充填の速度及び圧力のいずれか一方又は双方を切換える時点の信号を発信する。
【0023】
制御装置40は、射出成形機10における型締装置20と射出装置30のシーケンス制御や、型駆動手段21やスクリュ駆動手段33等のアクチュエータの速度制御、力制御、流量制御又は位置決め制御や、加熱筒31を加熱するバンドヒータ等の温度制御等を実行する。この制御装置40はマイクロプロセッサに基づいた公知の構成を有し、液晶の表示器からなる表示部、表示部の表面に設けたタッチパネルからなる設定部、RAM・ROMからなり設定値や制御プログラムを格納する記憶部、型位置センサ41やスクリュ位置センサ42等の各種センサからの信号を入力する入力部及びアクチュエータへ信号を出力する出力部を含む。
【0024】
図2に基づいて金型について説明する。可動金型26は、型合わせ面51に凹部52を有し、可動金型26を固定金型27に近接させたとき、固定金型27の凸部53が凹部52に嵌入して、キャビティ28が形成される。可動金型26と固定金型27のそれぞれの型合わせ面51,51が当接する型合わせ位置において、凹部52と凸部53のそれぞれの底面及び凹部52の側面で形成されるキャビティ28は最小の容積となる。このとき凹部52の底面と凸部53の底面との間隔Mは、PEFC用セパレータ50の板厚寸法となる。固定金型27の凸部53にはスプル29が連通し、スプル29の他端には図示しない加熱筒31が当接する。
【0025】
次に、図1ないし図3に基づいて本発明の成形方法について説明する。まず、制御装置40は型駆動手段21に信号を送り、型駆動手段21は可動盤22を型閉させて(S1)、可動金型26を固定金型27に近接させる。固定金型27の凸部53が可動金型26の凹部52に嵌入してキャビティ28が形成された後、制御装置40は、型位置センサ41の検出する金型間隔Dが該制御装置40の設定部で設定され記憶部に格納された所定割合の所定値に到達したか否かを比較演算する(S2)。ここで、金型間隔Dが所定値に到達していないと判断した場合には可動盤22の型閉を継続する。なお、前記金型間隔Dは、キャビティ28の容積が前記セパレータ50の容積より所定割合(R1)大きくなった位置に相当する。
【0026】
図2(a)に示す金型間隔Dの所定値は、導電性溶融樹脂54がキャビティ28内を容易に流動できるように、セパレータの板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定される。この金型間隔Dの所定値は、キャビティ28の容積がセパレータ50の容積より10〜200%大きくなる位置としている。前記板厚寸法が2mmのセパレータであれば、前記金型間隔Dは0.2〜4mmの間の距離とし、この範囲の値を溶融樹脂材料の種類やそれに混合する導電性材料の種類や量に応じて適宜設定する。
【0027】
前記S2で、金型間隔Dが所定値に到達したと判断した場合、すなわちキャビティ28の容積がセパレータ50の容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型26が到達した場合には可動盤22の型閉を停止させる(S3)とともに、加熱筒31に蓄積された導電性溶融樹脂54を、金型間隔Dが前記所定値に開いているキャビティ28へ射出開始する(S4)。なお、このときキャビティ28内部を真空にしてキャビティ28内の空気や導電性溶融樹脂54から出るガスを除去することもある。そして、射出開始とともに導電性溶融樹脂54がキャビティ28を所定割合(R2)まで充填したか、ここでは前進するスクリュ32のスクリュ位置センサ42で検出される前進距離が、スクリュ32の全射出移動量の所定割合として設定される位置まで到達したか否かを比較演算する(S5)。前記スクリュ32はセパレータ50の容積に相当する導電性溶融樹脂54の量を計量して後退した後停止しているので、スクリュ32が後退した計量位置から略全射出移動量前進移動すれば、セパレータ50の容積に相当する導電性溶融樹脂54が射出されることになる。前記導電性溶融樹脂54がキャビティ28を充填する所定割合(R2)は50〜90%の間が好適である。この所定割合(R2)は、スクリュ32の計量位置からの距離又は所定割合(R2)そのものとして制御装置40の設定部で設定され、記憶部に格納されている。前記所定割合(R2)がそのまま設定されている場合、制御装置40はそれを位置の値に変換する演算を行う。
【0028】
S5でスクリュ32が全射出移動量の所定割合として設定される位置まで到達していないと判断された場合には、スクリュ32が前記所定割合として設定される位置に到達するまで比較演算を継続する。
【0029】
一方、S5でスクリュ32が全射出移動量の所定割合として設定される位置まで到達したと判断された場合には、前記可動盤22の再型閉及び圧締行程を開始する(S6)。S6の行程が開始するまでのS4の行程は、通常の射出成形と同様である。この行程でのキャビティ28内の導電性溶融樹脂54の流動挙動は、いわゆるファウンテンフローといわれる流動を示す。ファウンテンフローによれば、導電性溶融樹脂54はその流動方向に直交する方向のキャビティ28の中心部であるコア層を通って流れ、キャビティ28の両壁面に接触して表層であるスキン層を形成しつつ成長してゆく。したがって、この行程におけるキャビティ28内の導電性溶融樹脂54は3層のサンドイッチ状態に形成されており、コア層はスキン層に比して導電性溶融樹脂54の密度が低くなるため電気抵抗値が高いのである。
【0030】
導電性溶融樹脂54の流動方向に直交する方向に密度差が生ずる理由として次の2点がある。第1に、ファウンテンフローによりキャビティ28の壁面に接触した導電性溶融樹脂54は、冷却、結晶化あるいは硬化が促進されるため、両壁面方向に引っ張られて収縮し中心部はポーラスになるかボイドが発生して密度が低くなる。第2に、導電性溶融樹脂54にはカーボンフィラーが多量に含まれているので、その熱伝導率は樹脂材料のみの溶融樹脂と比較して15〜30倍高い。そのため、前記したファウンテンフローによるキャビティ28壁面での導電性溶融樹脂54の冷却、結晶化あるいは硬化は、より促進されるのである。
【0031】
このように、射出成形のみによる充填は、キャビティ28内の導電性溶融樹脂54の流動不足と電気抵抗値の上昇を招くので、前記S6のように可動盤22を再型閉及び圧締して導電性溶融樹脂54の圧縮行程を実行するのであり、これは導電性溶融樹脂54の流動不足と電気抵抗値の上昇を解消すために効果的である。しかも、従来のように単に容積の大きくなったキャビティ28の溶融樹脂を圧縮するのみではなく、キャビティ28へ導電性溶融樹脂54を供給しながら圧縮するので、極めて冷却が速い導電性溶融樹脂54でありながら容易にキャビティ28の末端まで流動させ得るのである。このときの圧縮速度は、可動盤22すなわち可動金型26の移動速度でいえば2〜50mm/秒が好適であり、これはキャビティ28内の導電性溶融樹脂54の流動速度でいうと射出成形時の2〜3倍に相当する。図2(b)に示すように、可動金型26はその型合わせ面51が固定金型27の型合わせ面51と略当接するまで圧締され、間隔Mがセパレータ50の板厚となる。
【0032】
前記S6の後は、キャビティ28で成形されたセパレータ50を冷却又は硬化して固化する。そして、可動金型26を固定金型27から離隔させて型開し(S7)、前記セパレータ50は可動金型26から離型され取り出される。
【0033】
表1は、本発明による成形方法で成形したPEFC用セパレータ50と他の成形方法によるPEFC用セパレータとの特性を比較して示すものである。成形材料である導電性溶融樹脂54はいずれもポリフェニレンサルファイド樹脂にカーボンフィラーを80重量パーセント混合したものである。
【0034】
【表1】
【0035】
本発明による前記セパレータ50の電気抵抗値が他の成形方法によるものに比較して低いのは、図3中の前記S6における再型閉及び圧締行程によって、前記した低密度のコア層が圧縮され高密度となったためである。
【0036】
また、射出成形によるセパレータは、射出後圧縮により成形したセパレータ及び本発明によるセパレータ50に比べて反りが大きい。これはキャビティの末端まで導電性溶融樹脂を充填させるためスクリュによる大きな射出圧力が導電性溶融樹脂に加えられるが、導電性溶融樹脂の流動性が極めて低いため、大きな射出圧力がキャビティのスプル近傍に集中し、キャビティ末端とスプル近傍における導電性溶融樹脂の圧力差が大きくなってセパレータが反るのである。さらに、キャビティ末端とスプル近傍における導電性溶融樹脂の前記圧力差にともなって、板厚に差が生ずるのである。
【0037】
本発明は以上説明した実施例に限定されるものではなく、発明の趣旨を逸脱しない範囲内において種々の変更を付加して実施することができる。例えば、前記所定割合(R1)は可動金型26が固定金型27との型合わせ位置からセパレータ50の板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定するが、可動金型26が固定金型27との型合わせ位置から離隔する距離を絶対値で設定してもよい。また、前記所定割合(R2)の設定は、射出装置30におけるスクリュ32の計量位置からの移動量として設定するが、スクリュ32が全移動した前進限度位置を基準としたスクリュ位置で設定してもよい。
【0038】
【発明の効果】
以上図示し説明したように、請求項1の発明によれば、キャビティの容積がセパレータの容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型が到達したとき可動金型の型閉作動を停止させるとともに、射出装置からキャビティへ導電性溶融樹脂を射出開始させ、導電性溶融樹脂がキャビティを所定割合(R2)まで充填したとき、射出を継続しつつ可動金型を固定金型に対し再型閉しさらに圧締するものである。そこで、導電性溶融樹脂をキャビティへ供給しながら圧縮してキャビティ末端まで流動させることができ、均一な板厚を有し薄肉化可能であって後加工を要しないセパレータを高い生産効率で大量に成形することができる。さらに、前記セパレータの電気抵抗値は射出成形や従来の圧縮成形により成形したセパレータの電気抵抗値に比べて低く、該セパレータを導電性に優れたものとすることができる。
【0039】
請求項2の発明によれば、前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は10〜200%であり、溶融樹脂材料の種類やそれに混合する導電性材料の種類や量によって流動性の異なる種々の導電性溶融樹脂に対応させた金型間隔(型開量)を適宜設定することができる。
【0040】
請求項3の発明によれば、前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は、可動金型が固定金型との型合わせ位置からセパレータの板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定されており、異なる板厚のセパレータを成形する場合でも所定割合(R1)の設定値を変更する必要がなく、セパレータの板厚が変更される前と同様な成形条件で成形を継続することができ、生産効率の高い射出成形機としてセパレータを大量に成形することができる。
【0041】
請求項4の発明によれば、前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は50〜90%であり、溶融樹脂材料の種類やそれに混合する導電性材料の種類や量によって流動性の異なる種々の導電性溶融樹脂に対応させた射出充填量を適宜設定することができる。
【0042】
請求項5の発明によれば、前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は、射出装置におけるスクリュの全射出移動量の所定割合として設定されており、全射出移動量に対する割合を換算してスクリュの前進限度位置を基準としたスクリュの位置として設定するような煩わしさがなく、生産効率の高い射出成形機としてセパレータを大量に成形することができる。
【0043】
請求項6の発明によれば、前記再型閉するときの可動金型の移動速度は、2〜50mm/秒であり、溶融樹脂材料の種類やそれに混合する導電性材料の種類や量によって流動性の異なる種々の導電性溶融樹脂に対応させた移動速度を適宜設定することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明を実施する射出成形機の概要を示す部分断面図である。
【図2】本発明を実施するキャビティ内における成形状況を示す断面図である。
【図3】本発明の作動を示す流れ図である。
【符号の説明】
10 射出成形機
20 型締装置
26 可動金型
27 固定金型
28 キャビティ
30 射出装置
32 スクリュ
50 燃料電池用セパレータ
51 型合わせ面
54 導電性溶融樹脂
M 間隔(板厚)
Claims (6)
- 固定金型に可動金型を離隔、近接及び圧締する型締装置と、固定金型及び可動金型から形成されるキャビティへ溶融樹脂を射出する射出装置とからなる射出成形機により、燃料電池に用いるセパレータを成形する成形方法において、
キャビティの容積がセパレータの容積より所定割合(R1)大きくなる位置に可動金型が到達したとき可動金型の型閉作動を停止させるとともに、射出装置からキャビティへ導電性溶融樹脂を射出開始させ、導電性溶融樹脂がキャビティを所定割合(R2)まで充填したとき、射出を継続しつつ可動金型を固定金型に対し再型閉しさらに圧締することを特徴とする燃料電池用セパレータの成形方法。 - 前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は、10〜200%であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用セパレータの成形方法。
- 前記キャビティの容積がセパレータの容積より大きくなる所定割合(R1)は、可動金型が固定金型との型合わせ位置からセパレータの板厚寸法の所定割合に相当する距離開いた位置として設定されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用セパレータの成形方法。
- 前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は、50〜90%であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用セパレータの成形方法。
- 前記導電性溶融樹脂がキャビティを充填する所定割合(R2)は、射出装置におけるスクリュの全射出移動量の所定割合として設定されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用セパレータの成形方法。
- 前記再型閉するときの可動金型の移動速度は、2〜50mm/秒であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用セパレータの成形方法。
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