WO2005060033A1 - 燃料電池用セパレータ、その成形方法および製造方法、およびその製造装置 - Google Patents

Description

燃料電池用セパレータ、その成形方法および製造方法、およびその製造 装置

技術分野

[0001] 本発明は、燃料電池用セパレータの製造方法に関する。

背景技術

[0002] 燃料電池は、単セル間を分離するためのセパレータを有し、前記セパレータは、黒 鉛粉末と熱硬化性榭脂とを混合した粉末状の成形材料を押圧整形し加熱することで 、成形される。

[0003] 上記に関し、黒鉛の粉末粒子の各々は、黒鉛の結晶が発達して生成されることから 、通常は鱗片状である。鱗片状の粉末粒子の長軸の方向は、黒鉛の層面の方向と 一致する。

[0004] 黒鉛粒子はその長軸の方向と単軸の方向とでは異なる電気抵抗を有する。鱗片状 の黒鉛粒子の長軸は層面と一致するので、長軸方向において電気抵抗は小さぐ単 軸方向にお 1、て電気抵抗は大き 、。黒鉛結晶の炭素原子は層内では共有結合 ( σ 結合)され、層間は π電子雲同士の相互作用に依るファンデルワールス力により結合 される。黒鉛結晶の電気比抵抗は層面方向において約 4 X 10— ⁵ Ω ' cmであり且つ層 面に直交する方向において約 1 Ω ' cmである。

[0005] 対象物のアスペクト比は、（対象物の長軸) Z (対称物の単軸)で与えられる。ここに長 軸とは対象物の最大寸法であり、単軸とは対象物の最小寸法である。

[0006] 榭脂と黒鉛粉末とを含む成形材料をプレス成形する場合、黒鉛粉末粒子のァスぺ タト比が大きいほど、すなわち黒鉛粒子形状が細長いほど、成形後に黒鉛粉末粒子 の長軸はプレス方向と直交する方向に配向し易い。このプレス方向において、成形 後の材料の電気抵抗は大きくなる。黒鉛粉末粒子のアスペクト比が大きいほど、成形 後の成形材料の例えば電気抵抗の異方性は大きくなる。

[0007] 本明細書中では、「黒鉛の配向」、「黒鉛粒子の配向」、「黒鉛粉末粒子の配向」と いう表現は全て、「黒鉛粉末粒子の長軸の配向」を意味するものとする。また、「黒鉛 が厚さ方向に配向する」という表現は、別段の説明がなければ、「黒鉛粉末粒子の長 軸が予備成形品の厚さ方向に配向する」ことを意味するものとする。

[0008] 燃料電池で使用する導電性のセパレータは、燃料電池の発電効率を高めるために は燃料電池セルを積層した場合に電子が流れる積層方向の電気的抵抗を小さくし、 セパレータによる抵抗損失を小さくすることが求められる。セパレータに黒鉛を使用 するときの電気的抵抗としては、黒鉛粒子自体の抵抗と、黒鉛粒子間の抵抗がある 力 この 2つの抵抗では、黒鉛粒子間の接触部の抵抗が大きいために、抵抗の小さ ぃセパレータを得るためには積層方向の単位長さあたりの黒鉛粒子数を少なくし、接 触する部位の数を少なくすることが求められる。

[0009] 力かる燃料電池用セパレータは、例えば金型内にカーボン (黒鉛)の粉末と榭脂と の混合物を充填した後、パンチによって型締めして圧縮して加熱成形することで形成 される。成形によって形成された燃料電池用セパレータは、カーボン粉末の結晶配 向の向きによってはその導電性の善し悪しに影響が出る。

[0010] 従来のセパレータの製造方法は、黒鉛粉末粒子の長軸の配向をランダムとするた めに、成形材料を複数の方向から押圧圧縮している（特開平 8- 180892号公報参 照。；)。また、複数の微小結晶を凝集させることによって形成されると共にアスペクト比 力^以下の粒状粉末の黒鉛を使用するものもある（特開 2003— 17085号公報参照。

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[0011] 特開平 8— 180892号公報および特開 2003— 17085号公報に記載の方法におい ては、電気抵抗のバラツキを抑制し、一定の品質を有するセパレータが得られるが、 積み圧方向に関して小さ!/ヽ貫通抵抗 (電気抵抗)などの所望抵抗を達成することが 容易ではない。そのため、前記セパレータが組み込まれた燃料電池は、良好な性能 を発揮することが困難である問題を有する。

[0012] 特開平 8— 180892号公報に記載の方法では、複数方向から加圧成形するため、 成形型構造が複雑となり、金型コストが増大する他、製造プロセスが複雑化する。ま た、この方法では、黒鉛粉末の結晶配向方向はランダムな方向となり、特定方向に固 有抵抗が高いといった不具合は防止されるが、本来必要とする方向の導電性が不十 分であり、必ずしも効率の良い構成ではない。また、この方法では、上型凹部への榭 脂充填性を高めることができず、やはりガス透過性及び強度の面で課題を残す。

[0013] 特開 2003— 17085号公報に示された上記燃料電池用セパレータにおいては、図 70Aに示すように、導電性を確保するための炭素粉末と、成形性を維持して強度を 確保するための熱硬化性榭脂とを混合した材料 lOljを、成形型 10¾ (下型 103ajお よび上型 103bj)にて所定形状に圧縮成形される。

[0014] 上記した特開 2003— 17085号公報の燃料電池用セパレータでは、図 70Aの A部 の拡大図である図 70Bに示すように、榭脂成形体 10¾に含まれる粒状炭素粉末 10 が、断面楕円形状のいわゆる異方性を有するものであり、下型 103ajに投入する 際に、その長径方向が、重力の影響で矢印 B方向を含むセパレータの面と平行な方 向に向くこととなる。

[0015] 粒状炭素粉末 107jは、図 70B中で矢印 Cで示す上下方向が短径方向となり、長径 方向を上下方向とした場合に比較すると、セパレータを同一厚さとして考慮した場合 、上下方向に沿って配置される粒状炭素粉末 107jの数が多くなり、その分粒状炭素 粉末 107j同士の接触部分が上下方向（電気導通方向）に沿って多くなつて電気抵 抗が増大し、導電性の悪化を引き起こす。

[0016] 粒状炭素粉末として、長径、短径相互の差の少な!/、等方性の粒状炭素粉末を使用 した場合でも、圧縮成形時の荷重により、粒状炭素粉末が圧縮されて上下方向が短 径方向となって異方性を有するものに変形し、この場合でも上記と同様にして電気抵 抗が増大するものとなる。

[0017] 成形型内に 3次元網目状金属構造体を配置した後、黒鉛粒子を含んだ榭脂材料 を充填し型締めをして圧縮して加熱成形することで形成する製造方法が開示されて いる（特開 2000-67882号公報など参照)。この 3次元網目状金属構造の空隙部に 黒鉛粒子を入り込ませることによって、榭脂リッチ部分が出来てしまうことを防止し、導 電'性の向上を図っている。

[0018] 特開 2000— 67882号公報に記載の方法では、 3次元網目状金属構造体を使用し ているので、水素と酸素による発電時に生じる水や冷却水による腐食、電気的な腐 食などにより、セパレータの機能を悪化させ、発電機能を低下させる。圧縮して加熱 成形する時に溶けやすい榭脂材料が 3次元網目状構造の空隙部に入り易くなり、部 分的に榭脂リッチ部を生じて、充分な導電性が確保されない。

[0019] 本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、積み圧 方向に関して低い貫通抵抗などの所望抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造 方法を提供することを目的とする。

[0020] 本発明は更に、厚み方向の電気抵抗を低減して電気導電性を高めることができる と共に、上型凹部隅部にも榭脂を充填させることのできる燃料電池用セパレータの製 造方法及び燃料電池用セパレータ製造装置を提供することを目的とする。

[0021] 本発明は、燃料電池用セパレータにおける導電性の悪ィ匕を防止することを更なる 目的としている。

[0022] 更に、本発明は、本来必要とするセパレータ厚さ方向の導電性を充分に確保して 電気抵抗値の低減を図ることのできる燃料電池用セパレータの製造方法および燃料 電池用セパレータを提供することを目的とする。

発明の開示

[0023] 上記目標を達成する本発明の一側面は、榭脂と、長軸および短軸を有するカーボ ン粉末と、を混合して得られた成形材料を圧縮成形して提供される燃料電池用セパ レータの製造方法であって、上記カーボン粉末の粒子の長軸を所定の方向に配向さ せ、該所定方向における所望導電性を上記セパレータに供与する段階を含む、燃料 電池用セパレータの製造方法である。

[0024] 本発明のこの側面に依れば、積み圧方向に関して低い貫通抵抗などの所望抵抗 を有する燃料電池用セパレータが製造され得る。

[0025] 本発明の別の側面に依れば、前記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、前記成 形材料は、黒鉛粉末と熱硬化性榭脂とを混合した粉末状の成形材料であり、上記方 法は、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、略平板状の予備成形品を形成 するための工程 (A)と、前記予備成形品を、該予備成形品の厚さ方向と直交する横 方向から加圧圧縮することで、前記成形材料に含まれる黒鉛粉末粒子の長軸が厚さ 方向に配向している配向成形品を成形するための工程 (B)と、を有する。

[0026] 本発明のこの側面によれば、予備成形品は、榭脂が未硬化であるため、成形材料 に含まれる黒鉛粉末粒子の配向は変更可能である。そのため、予備成形品を該予 備成形品の厚さ方向と直交する横方向から加圧圧縮することで、黒鉛粉末粒子の配 向は、厚さ方向（加圧圧縮方向と略交差する方向）に整列する。前記厚さ方向は、セ パレータの積み圧方向である。したがって、得られる配向成形品を、燃料電池用セパ レータに適用する場合、貫通抵抗 (電気抵抗）は、積み圧方向に関して低くなる。つ まり、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料電池用セパレータの製造方法 を提供することができる。

[0027] 本発明の別の側面に依れば、前記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、前記榭 脂は熱によって硬化する榭脂であり、当該方法は、前記黒鉛粉末と上記樹脂とを混 練した混練物を加熱圧縮する段階と、前記混練物を上型と下型によって加圧した後 に、前記上型または前記下型を加圧方向と交差する方向へ移動させ、加熱成形する 段階を備える。

[0028] 本発明のこの側面によれば、セパレータの材料である黒鉛粒子のより多くの長軸と 燃料電池セルの積層方向を同一方向にすることができ、セパレータの電気的抵抗を /J、さくすることができる。

[0029] 本発明の更に別の側面に依れば、上記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、上 記方法は、前記黒鉛粉末および前記榭脂を金型に充填し加圧することで形成する 段階と、下型に形成されるキヤビティー内に黒鉛と榭脂を充填させた後、上型と下型 を加圧して燃料電池用セパレータを成形する際に、少なくとも加圧直前まで前記キヤ ビティー部分に静電気を印加する段階とを備える。

[0030] 本発明の燃料電池用セパレータの製造方法によれば、キヤビティー部分に静電気 を印加させたので、黒鉛粒子の配向軸 (長軸）をセパレータ厚み方向に配向させるこ とが可能となり、当該セパレータの厚み方向の電気抵抗を低減させることができる。

[0031] また、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法によれば、印加した静電気により 黒鉛粒子が引きつけられるので、上型の凹部隅部にも榭脂を充填させることができ、 空孔の無い高強度且つガス透過性に優れた燃料電池用セパレータを成形すること ができる。

[0032] 本発明の別の側面に依れば、上記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、上記方 法は、前記成形材料を、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、当該第 1予 備成形品の厚さ方向に加圧圧縮することで、波形状断面を有する板状の第 1予備成 形品を形成するための第 1予備成形工程と、前記第 1予備成形品を、前記樹脂の熱 硬化温度未満の温度において、該第 1予備成形品の横方向から加圧圧縮することで 、波形状断面を変形させ、平板状の第 2予備成形品を形成するための第 2予備成形 工程と、前記第 2予備成形品を、該第 2予備成形品の厚さ方向に加圧圧縮すること で、セパレータ形状の成形体を形成する一方、前記成形材料に含まれる前記榭脂を 熱硬化させるための仕上げ成形工程と、を有する。

[0033] 本発明のこの側面によれば、第 1予備成形工程においては、黒鉛粉末と熱硬化性 榭脂とを混合した成形材料から、波形状断面を有する板状の第 1予備成形品が形成 される。この際、前記成形材料は、厚さ方向に加圧圧縮されるため、前記成形材料に 含まれる黒鉛粉末は、波形状断面の輪郭に沿った方向 (加圧圧縮方向と略交差する 方向）に配向する。第 2予備成形工程においては、横方向から加圧圧縮することで、 第 1予備成形品の波形状断面が変形し、平板状の第 2予備成形品が形成される。こ の際、波形状断面の隣接する頂部が互いに近接して一体ィ匕するように変形するため 、波形状断面の輪郭に沿った方向に配向している黒鉛粉末は、厚さ方向に配向する ことになる。そのため、仕上げ成形工程において形成されるセパレータ形状の成形体 は、厚さ方向に配向している黒鉛粉末を有する。前記厚さ方向は、セパレータの積み 圧方向である。つまり、積み圧方向に関して低い電気抵抗 (貫通抵抗)を有する燃料 電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

[0034] 本発明の更に別の側面に依れば、前記カーボン粉末は縦横寸法の異なる黒鉛粒 子から成り、当該方法は、前記成形材料から、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度に おいて、前記黒鉛粒子の長軸が当該予備成形片の厚さ方向に配向している予備成 形片を複数形成するための工程 (A)と、前記予備成形片を集成して、前記樹脂の熱 硬化温度未満の温度において、予備成形品を形成するための工程 (B)と、前記予備 成形品を加圧圧縮して、成形品を形成するための工程 (C)と、を有する。

[0035] 本発明の該側面によれば、予備成形品を形成する予備成形片に含まれる黒鉛粒 子は、厚さ方向に配向しているため、予備成形品から形成される成形品においても、 黒鉛粒子は、厚さ方向に配向している。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向 である。したがって、成形品の貫通抵抗貫 (電気抵抗）は、積み圧方向に関して低く なる。そのため、得られる成形品が適用される燃料電池用セパレータの貫通抵抗は、 積み圧方向に関して低くなる。つまり、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する 燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

[0036] 本発明の別の側面に依れば、前記カーボン粉末粒子は、短軸および長軸を有する 異方性の黒鉛粒子であり、前記榭脂は、複数の黒鉛粒子挿入孔を備える榭脂基材 から成り、当該方法は、前記黒鉛粒子挿入孔の孔径を、前記黒鉛粒子の短軸より大 きくかつ長軸より小さく設定する段階と、前記黒鉛粒子を、その長軸が前記黒鉛粒子 挿入孔の軸線方向となる状態で黒鉛粒子挿入孔に入り込ませて黒鉛含有榭脂基材 を作成する段階と、この黒鉛含有榭脂基材を前記黒鉛粒子挿入孔の軸線方向に沿 つて複数積層して圧縮成形する段階とを有する。

[0037] 本発明のこの側面によれば、榭脂基材の黒鉛粒子挿入孔に、黒鉛粒子をその長 軸が黒鉛粒子挿入孔の軸線方向となる状態で入り込ませて黒鉛含有榭脂基材を作 成し、この黒鉛含有榭脂基材を黒鉛粒子挿入孔の軸線方向に沿って複数積層して 圧縮成形するので、黒鉛粒子の長軸側が圧縮成形時の荷重方向と一致し、黒鉛粒 同士のセパレータ面と交差する方向の接触部分を少なくでき、電気抵抗が低下して 導電性の悪ィ匕を防止することができる。

[0038] 本発明の別の側面に依れば、上記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、当該方 法は、黒鉛粉末と榭脂の混合粉末を第 1の金型内に充填して圧縮成形する第 1の圧 縮成形工程と、前記第 1の圧縮成形工程で得られたセパレータブロックを、前記圧縮 方向に沿って所定幅に切断する切断工程と、前記切断工程で得られたプリフォーム 用セパレータを、前記切断面を圧縮面として第 2の金型内に配置し、前記第 1の圧縮 成形工程における圧縮方向と交差する方向に圧縮成形してセパレータを形成する第 2の圧縮成形工程とを備える。

[0039] 本発明のこの側面によれば、黒鉛粉末と榭脂の混合粉末を第 1の金型内に充填し 圧縮成形してセパレータブロックを形成すると、圧縮方向と直交する方向に黒鉛粉末 の長軸が配向される。そして、このセパレータブロックを圧縮方向に沿って所定幅に 切断した後、その切断して得られたプリフォーム用セパレータを、前記切断面を圧縮 面として第 2の金型内に配置し、前記圧縮方向と交差する方向に圧縮成形すると、セ パレータの厚さ方向に黒鉛粉末の長軸が配向される。

[0040] したがって、本発明のこの側面によれば、厚さ方向に黒鉛粉末の長軸が配向される ため、セパレータの電気抵抗を大幅に低減させることができ、このセパレータを燃料 電池用セルとして使用した場合、燃料電池の発電効率を向上させることができる。 図面の簡単な説明

[0041] [図 1]図 1は、実施の形態 1に係る燃料電池を説明するための断面図である。

[図 2]図 2は、図 1に示されるセパレータを説明するための平面図である。

[図 3]図 3は、実施の形態 1に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成 形装置を説明するための断面図であり、成形金型の内部への成形材料の充填後の 型締めを示している。

[図 4]図 4は、図 3に続ぐ横方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。

[図 5]図 5は、横方向の加圧圧縮の前における成形材料に含まれる黒鉛粉末粒子の 配向を説明するための概念図である。

[図 6]図 6は、横方向の加圧圧縮後における成形材料に含まれる黒鉛粉末粒子の配 向を説明するための概念図である。

[図 7]図 7は、図 4に続ぐ仕上げ加工を説明するための断面図である。

[図 8]図 8は、実施の形態 2に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される仕 上げ成形装置を説明するための断面図である。

[図 9]図 9は、図 8に示される仕上げ成形装置による厚さ方向の加圧圧縮を説明する ための断面図である。

[図 10]図 10は、実施の形態 3に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される 予備成形装置を説明するための断面図であり、成形金型の内部への成形材料の充 填後の型締めを示している。

[図 11]図 11は、図 10に続ぐ厚さ方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。

[図 12]図 12は、厚さ方向の加圧圧縮における成形材料に含まれる黒鉛粉末粒子の 配向を説明するための概念図である。

[図 13]図 13は、実施の形態 3に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される 成形装置を説明するための断面図である。

[図 14]図 14は、図 13に示される成形装置による横方向の加圧圧縮を説明するため の断面図である。

[図 15]図 15は、実施の形態 4に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される 予備成形装置を説明するための平面図であり、成形金型を示している。

[図 16]図 16は、図 15に示される予備成形装置によって形成される予備成形片を説 明するための斜視図である。

[図 17]図 17は、図 16に示される予備成形片カゝらの予備成形品の形成を説明するた めの斜視図である。

[図 18]図 18は、実施の形態 4に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される 成形装置を説明するための平面図であり、予備成形品の配置を示している。

[図 19]図 19は、本発明の第 5の実施形態セパレータを用いた燃料電池の概略図で ある。

[図 20]図 20は、黒鉛粒子の並びによる抵抗を説明する図である。

[図 21]図 21は、本発明のセパレータ成形のフローチャートである。

[図 22]図 22は、本発明の第 5の実施形態のセパレータの成形行程を示す工程図で あり、図 22Aは混練物を下型に投入した行程図である。図 22Bは混練物を加圧する 工程図である。図 22Cは上型をスライドさせる工程図である。

[図 23]図 23は、第 6の実施の形態の燃料電池用セパレータ製造装置の断面図であ る。

[図 24]図 24は、キヤビティー部分に静電気を印加させて加圧した状態を示す要部拡 大断面図である。

[図 25]図 25は、キヤビティー部分に静電気を印加させない状態で加圧した状態を示 す要部拡大断面図である。

[図 26]図 26は、本発明の第 7の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの製造方 法における第 1予備成形工程に適用される成形装置を説明するための断面図である

[図 27]図 27は、図 26の成形装置が有する成形金型の内部への成形材料の充填を 説明するための断面図である。

[図 28]図 28は、図 27に続ぐ型締めおよび厚さ方向の加圧圧縮を説明するための断 面図である。

[図 29]図 29は、図 28の型締め前における、成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明 するための概略図である。

[図 30]図 30は、図 28の加圧圧縮後における、成形材料に含まれる黒鉛の配向を説 明するための概略図である。

圆 31]図 31は、第 1予備成形工程において形成される第 1予備成形品を説明するた めの斜視図である。

[図 32]図 32は、第 1予備成形工程に続ぐ第 2予備成形工程に適用される成形装置 を説明するための断面図である。

[図 33]図 33は、図 32の成形装置が有する成形金型の内部への第 1予備成形品の配 置を説明するための断面図である。

[図 34]図 34は、図 33に続ぐ型締めおよび横方向の加圧圧縮を説明するための断 面図である。

[図 35]図 35は、図 34の加圧圧縮後における、成形材料に含まれる黒鉛の配向を説 明するための概略図である。

[図 36]図 36は、第 2予備成形工程において形成される第 2予備成形品を説明するた めの斜視図である。

[図 37]図 37は、第 2予備成形工程に続ぐ仕上げ成形工程に適用される成形装置を 説明するための断面図である。

[図 38]図 38は、図 37の成形装置が有する成形金型の内部への第 2予備成形品の配 置を説明するための断面図である。

[図 39]図 39は、図 38に続ぐ型締めおよび厚さ方向の加圧圧縮を説明するための断 面図である。

[図 40]図 40は、第 8の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用 される予備成形装置の成形金型を説明するための斜視図である。

[図 41]図 41は、第 8の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用 される予備成形装置の成形金型を説明するための断面図である。

[図 42]図 42は、第 8の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用 される成形材料の供給装置を説明するための断面図である。

[図 43]図 43は、成形材料の充填を説明するための断面図である。

[図 44]図 44は、成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図である。

[図 45]図 45は、予備成形片の形成を説明するための断面図である。

[図 46]図 46は、予備成形品の形成を説明するための斜視図である。

[図 47]図 47は、第 8の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用 される成形装置を説明するための断面図である。

[図 48]図 48は、成形品の形成を説明するための断面図である。

[図 49]図 49は、成形品の仕上げ加工を説明するための断面図である。

[図 50]図 50は、第 9の実施の形態に係る予備成形装置を説明するための断面図で ある。

圆 51]図 51は、第 10の実施の形態に係る予備成形装置を説明するための断面図で ある。

[図 52]図 52は、予備成形片に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図である。 圆 53]図 53は、第 11の実施の形態に係る成形装置を説明するための断面図である

[図 54]図 54は、成形品の形状を説明するための断面図である。

[図 55]図 55は、本発明の第 12の実施形態に係わる燃料電池用セパレータの製造方 法によって製造したセパレータを備えた燃料電池の断面図である。

圆 56]図 56 (a)は、シート状の榭脂基材を示す側面図、図 56 (b)はその一部を拡大 した断面図である。

圆 57]図 57 (a)は、黒鉛粒子を堆積してある容器内にシート状の榭脂基材を投入し た状態を示す製造工程図、図 57 (b)は、図 57 (a)によって榭脂基材の黒鉛粒子挿 入孔に黒鉛粒が入り込んだ状態を示す断面図である。

[図 58]図 58A、図 58B、図 58Cは、図 57 (a)、図 57 (b)〖こ続 <製造工程図で、図 58 Aは、図 57 (b)のようにして得た黒鉛含有榭脂基材を下型に積層してセットした状態 、図 58Bは、図 58Aの状態力も圧縮成形している状態、図 58Cは、圧縮成形後のセ パレータ、をそれぞれ示す。

[図 59]図 59は、第 14の実施形態による図 58Aに相当する製造工程図である。

[図 60]図 60は、燃料電池単セルを複数個積層して燃料電池スタックを形成する積層 工程を示す要部拡大断面図である。

[図 61]図 61は、通常のシート状のプリフォームを金型内に入れて圧縮成形する工程 を示す拡大断面図である。

[図 62]図 62は、図 61で圧縮成形した後にセパレータをキヤビティーから取り出すェ 程を示す拡大断面図である。

[図 63]図 63は、図 62で得られたセパレータの黒鉛粒子の配向状態を示す要部拡大 断面図である。

[図 64]図 64は、黒鉛粒子の長軸がセパレータの厚さ方向に配列された状態を示す 要部拡大断面図である。

[図 65]図 65は、黒鉛粒子と熱硬化性榭脂の混合粉末を第 1の金型のキヤビティー内 に充填する充填工程を示す拡大断面図である。

[図 66]図 66は、第 1の金型のキヤビティー内に充填された混合粉末を圧縮成形する 第 1の圧縮成形工程を示す拡大断面図である。

[図 67]図 67は、第 1の圧縮成形工程で得られたセパレータブロックを、前記圧縮方向 に沿って所定幅に切断する切断工程を示す拡大断面図である。

[図 68]図 68は、切断して得られたプリフォーム用セパレータを、切断面を圧縮面とし て第 2の金型のキヤビティー内に配置して圧縮成形する第 2の圧縮成形工程を示す 拡大断面図である。

[図 69]図 69は、圧縮成形後のセパレータをキヤビティーカゝら取り出す工程を示す拡 大断面図である。

[図 70]図 70Aは、従来の燃料電池用セパレータの製造方法を示す断面図、図 70B は、図 70Aの A部の拡大図である。

発明を実施するための最良の形態

以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。 [0043] (実施の形態 1)

図 1は、実施の形態 1に係る燃料電池を説明するための断面図、図 2は、図 1に示さ れるセパレータを説明するための平面図である。

[0044] 実施の形態 1に係る燃料電池は、単セル 10を多数集成してなるスタックの形態で、 例えば、自動車の駆動源として使用される。

[0045] 単セル 10は、水の電気分解の逆の原理を利用し、水素と酸素とを反応させて水を 得る過程で電気を得ることができるデバイスであり、膜電極接合体 20、ガス拡散層 25 A, 25B、セパレータ 30, 40を有する。膜電極接合体 20は、固体高分子膜の両面に 、触媒層が形成された電極を配置して形成される。ガス拡散層 25A, 25Bは、膜電 極接合体 20の両面に配置される。セパレータ 30, 40は、ガス拡散層 25A, 25Bの 外面に配置される。

[0046] セパレータ 30は、冷却水を流通させるための流路溝 32が形成された外面 31と、燃 料ガス (水素）を流通させるための流路溝 36が形成された内面 35とを有する。セパレ ータ 40は、冷却水を流通させるための流路溝 42が形成された外面 41と、酸化剤ガ ス (空気）を流通させるための流路溝 46が形成された内面 45とを有する。

[0047] 流路溝 32, 36, 42, 46の形状および配置は、ガスの拡散性、圧力損失、生成水 の排出性、冷却性能等を考慮する必要があり、図 2に示されるように、微細で複雑な 構成を有している。

[0048] 図 3は、実施の形態 1に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成形 装置を説明するための断面図であり、成形金型の内部への成形材料の充填後の型 締めを示しており、図 4は、図 3に続ぐ横方向の加圧圧縮を説明するための断面図 、図 5は、横方向の加圧圧縮の前における成形材料に含まれる黒鉛粉末粒子の配 向を説明するための断面図、図 6は、横方向の加圧圧縮後における成形材料に含ま れる黒鉛粉末粒子の配向を説明するための概念図、図 7は、図 4に続ぐ仕上げ加工 を説明するための断面図である。

[0049] 実施の形態 1に係る成形装置 100は、成形金型 110、加圧装置 130および制御装 置 140を有する。成形金型 110は、固定式に配置される下型 111と、下型 111に相 対して配置される上型 116と、下型 111および上型 116の側方に配置されるォス型 1 21とを有する。

[0050] 下型 111および上型 116は、略平坦なキヤビティ画成表面 112, 117を有する。上 型 116は、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置 119が連結されており、下型 111 に対して近接離間自在である。ォス型 121は、油圧シリンダを有する駆動装置 124が 連結されており、その端部端面 122は、下型 111および上型 116のキヤビティ画成表 面 112, 117によって形成される略平板状の空間に前進後退自在である。なお、駆 動装置 119, 124は、油圧シリンダを有する形態に限定されない。また、ォス型 121 の一方を、必要に応じて、固定式とすることも可能である。

[0051] 前記空間は、黒鉛粉末粒子 51と熱硬化性榭脂 55とを混合した粉末状の成形材料 50が充填される。黒鉛粉末粒子 51は、鱗片状である。榭脂 55は、例えば、フエノー ル榭脂やエポキシ榭脂である。フエノール榭脂は、経済性、作業性、成形性、物性（ 耐酸性、耐熱性、流体不透過性)などが優れているため好ましい。

[0052] 加熱装置 130は、下型 111および上型 116の内部に配置されて、下型 111および 上型 116を加熱することで、キヤビティ画成表面 112, 117の内側に充填される成形 材料 50の温度を上昇させる。加熱装置 130は、例えば、抵抗発熱体である。

[0053] 制御装置 140は、駆動装置 119, 124および加熱装置 130を制御する機能を有し 、下型 111および上型 116の型締め、ォス型 121による横方向からの加圧圧縮、お よび榭脂 55の熱硬化のために使用される。

[0054] 次に、成形装置 100の制御装置 140の指示によって実行される燃料電池用セパレ ータの製造方法を説明する。

[0055] まず、駆動装置 124は、ォス型 121を下型 111の所定の位置に配置し、ォス型 121 の端部端面 122および下型 111のキヤビティ画成表面 112によって、略平板状の空 間を形成する。そして、黒鉛粉末粒子 51と榭脂 55とを混合した粉末状の成形材料 5 0が、前記空間に均等に充填されると、駆動装置 119は、上型 116を降下させ、下型 111に近接させて、型締めする（図 3参照)。

[0056] これにより、略平板状の予備成形品 60が、非加圧圧縮状態において成形材料 50 カゝら形成される。予備成形品 60に含まれる黒鉛粉末粒子の配向は、図 5に示される ように、ランダムである。なお、非加圧圧縮状態は、予備成形品 60に含まれる黒鉛粉 末粒子の配向が略変化しない程度で加圧圧縮する状態も含む。また、加熱装置 130 は、稼動しておらず、成形材料 50は、非加熱状態 (榭脂 55の溶融温度未満の温度） である。

[0057] 次に、駆動装置 124は、ォス型 121を前進させ、予備成形品 60を該予備成形品の 厚さ方向と直交する横方向から加圧圧縮する。予備成形品 60は、榭脂 55が未硬化 であるため、成形材料 50に含まれる黒鉛粉末粒子 51の配向は変更可能である。し たがって、横方向から加圧圧縮は、成形材料 50に含まれる黒鉛粉末粒子 51の配向 を変化させ、その長軸を厚さ方向 (加圧圧縮方向と略交差する方向）に整列させる（ 図 6)。

[0058] 加熱装置 130は、下型 111および上型 116を加熱し、下型 111および上型 116の キヤビティ画成表面 112, 117の内側に位置する予備成形品 60の温度を、榭脂 55 の熱硬化温度以上に上昇させることで、榭脂 55を熱硬化させる（図 4参照)。

[0059] その後、駆動装置 119は、上型 116を上昇させ、また、駆動装置 124は、ォス型 12 1を後退させることで、型開きし、形成された配向成形品 80の温度が、例えば、常温 まで降下すると、配向成形品 80が取り出される。

[0060] 配向成形品 80に含まれる黒鉛粉末粒子 51は、厚さ方向に配向している。前記厚さ 方向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、配向成形品 80に、例えば、セ パレータ形状を有するように機械加工を施すことで（図 7参照）、燃料電池用セパレー タに適用する場合、貫通抵抗 (電気抵抗）は、積み圧方向に関して低くなる。

[0061] 以上のように、実施の形態 1は、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料 電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

[0062] なお、成形材料に含まれる黒鉛粉末粒子は、特に限定されな ヽが、鱗片状が好ま しい。この場合、アスペクト比が大きいため、黒鉛粉末粒子を、加圧圧縮によって容 易に配向させることが可能である。

[0063] また、榭脂 55の熱硬化速度が遅い場合、硬化途中の榭脂 55が、表面や隅に移動 し、局所的に集中することで、榭脂リッチな部位が形成され、黒鉛粉末粒子 51の分 散不良が発生する虞がある。また、サイクルタイムが悪ィ匕する問題も生じる。そのため 、加熱装置 130は、急速加熱性能を有することが好ましい。 [0064] さらに、加熱装置 130は、例えば、下型 111および上型 116の内部に加熱流体 (熱 媒)を導入する形態を適用することも可能である。加熱流体は、特に限定されないが 、コストや取扱い性を考慮し、高温の油が好ましい。加熱装置 130は、必要に応じ、 下型 111および上型 116の一方のみに配置したり、ォス型 121の内部に配置するこ とも可能である。

[0065] (実施の形態 2)

図 8は、実施の形態 2に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される仕上 げ成形装置を説明するための断面図、図 9は、図 8に示される仕上げ成形装置による 厚さ方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。

[0066] 実施の形態 2は、配向成形品を形成するための成形装置に加えて、セパレータ形 状の成形体を形成するための第 2の成形装置 (仕上げ成形装置)が適用される点で 、実施の形態 1と概して異なる。なお、配向成形品を形成するための成形装置は、加 熱条件として、榭脂の熱硬化温度未満の温度が適用される点を除き、実施の形態 1 に係る成形装置 100と略同一であり、重複を避けるため、共通な内容の説明は繰り 返さない。

[0067] 仕上げ成形装置 250は、成形金型 260、加熱装置 280および制御装置 290を有 する。成形金型 260は、固定式に配置される下型 261と、下型 261に相対して配置さ れる上型 266と、下型 261および上型 266の側方に配置されるォス型 271とを有する

[0068] 下型 261および上型 266は、セパレータの下面形状および上型形状に対応するキ ャビティ 262, 267を有する。上型 266は、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置 2 69が連結されており、下型 261に対して近接離間自在である。キヤビティ 262, 267 は、内部に配置される配向成形品 80Aの側面 82Aおよび上面 87Aに相対する。

[0069] 配向成形品 80Aは、榭脂 55の熱硬化温度未満の温度において、予備成形品 60 を該予備成形品の厚さ方向と直交する横方向から加圧圧縮することで形成され、黒 鉛粉末粒子 51は、厚さ方向に配向している。配向成形品 80Aは、非加熱状態で形 成することも可能であるが、榭脂 55を溶融させる温度制御を適用する場合、榭脂 55 および黒鉛粉末粒子 51の流動性を向上させるため、黒鉛粉末粒子 51の配向が厚さ 方向に変化することを容易化かつ促進する点で好ま ヽ。

[0070] 榭脂 55の溶融は、配向成形品 80Aの形状保持能（一体化性)を向上させるため、 配向成形品 80Aの成形装置 250への搬送およびノ、ンドリングが容易となる。また、榭 脂 55が部分的に溶融する半溶融状態となる温度制御を、適用することも可能である

[0071] ォス型 271は、油圧シリンダを有する駆動装置 274が連結されており、その端部端 面 272は、下型 261および上型 266の側面 263, 268に向力つて、前進後退白在に 配置され、側面 263, 268と当接自在である。そのため、ォス型 271は、下型 261お よび上型 266のキヤビティ 262, 267の内部に配置される配向成形品 80Aを、位置 決めし、かつ、配向成形品 80Aの側面 81Aを支持することが可能である。

[0072] 加熱装置 280は、下型 261および上型 266の内部に配置されて、下型 261および 上型 266を加熱することで、キヤビティ 262, 267の内側に充填される成形材料 50の 温度を上昇させる。加熱装置 280は、例えば、抵抗発熱体である。

[0073] 制御装置 290は、駆動装置 269, 274および加熱装置 280を制御する機能を有し 、下型 261および上型 266の型締めおよび厚さ方向の加圧圧縮、ォス型 271による 位置決め、および榭脂 55の熱硬化のために使用される。

[0074] 次に、仕上げ成形装置 250の制御装置 290の指示によって実行される燃料電池用 セパレータの製造方法を説明する。

[0075] まず、駆動装置 269は、上型 266を上昇させ、型開きされた下型 261のキヤビティ 2 62に、略平板状の配向成形品 80Aが配置される。

[0076] 駆動装置 274は、ォス型 271を下型 261の側面 263に向力つて、前進させ、端部 端面 272を、側面 263〖こ当接させることで、配向成形品 80Aを位置決めする。

[0077] その後、駆動装置 269は、上型 266を降下させ、下型 261に近接させる。上型 266 および下型 261の型締め後、配向成形品 80Aは、セパレータの下面形状および上 面形状に対応するキヤビティ 262, 267によって厚さ方向に加圧圧縮される（図 9参 照)。この際、配向成形品 80Aの側面 81Aは、ォス型 271の端部端面 272によって 支持されているため、良好な寸法精度が得られる。

[0078] なお、厚さ方向の加圧圧縮は、配向成形品 80Aの側面 82Aおよび上面 87Aをセ パレータ形状に変化させる一方、黒鉛粉末粒子 51の配向を、厚さ方向と略交差する 方向 (加圧圧縮方向と略交差する方向）に変化させる作用を及ぼす。そのため、上型 266のストロークは、極力小さくすることで、黒鉛粉末粒子 51の厚さ方向の配向に対 する悪影響を抑制することが好まし 、。

[0079] 加熱装置 280は、下型 261および上型 266を加熱し、下型 261および上型 266の キヤビティ 262, 267の内側に位置する配向成形品 80Aの温度を、榭脂 55の熱硬化 温度以上に上昇させることで、榭脂 55を熱硬化させる。

[0080] その後、駆動装置 269は、上型 266を上昇させ、また、駆動装置 274は、ォス型 27 1を後退させることで、型開きし、形成されたセパレータ形状の成形体 90の温度が、 例えば、常温まで降下すると、成形体 90が、取り出される。

[0081] 配向成形品 80に含まれる黒鉛粉末粒子 51は、厚さ方向に配向しているため、配 向成形品 80から形成される成形体 90においても、黒鉛粉末粒子 51は、厚さ方向に 配向している。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、成形 体 90の貫通抵抗は、積み圧方向に関して低くなる。

[0082] 以上のように、実施の形態 2は、積み圧方向に関して低 、貫通抵抗を有する燃料 電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

[0083] なお、加熱装置 280は、黒鉛粉末粒子 51の分散不良およびサイクルタイムの悪ィ匕 を避けるために、急速加熱性能を有することが好ましい。また、加熱装置 280は、例 えば、下型 261および上型 266の内部に加熱流体 (熱媒)を導入する形態を適用す ることも可能である。さらに、加熱装置 280は、必要に応じ、下型 261および上型 266 の一方のみに配置したり、ォス型 271の内部に配置することも可能である。

[0084] (実施の形態 3)

図 10は、実施の形態 3に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される予備 成形装置を説明するための断面図であり、成形金型の内部への成形材料の充填後 の型締めを示しており、図 11は、図 10に続ぐ厚さ方向の加圧圧縮を説明するため の断面図、図 12は、厚さ方向の加圧圧縮における成形材料に含まれる黒鉛粉末粒 子の配向を説明するための概念図である。図 13は、実施の形態 3に係る燃料電池用 セパレータの製造方法に適用される成形装置を説明するための断面図、図 14は、図 13に示される成形装置による横方向の加圧圧縮を説明するための断面図である。

[0085] 実施の形態 3は、成形材料 50から、略平板状の予備成形品 60Bを形成するための 予備成形装置 300と、予備成形品 60Bを、該予備成形品の厚さ方向と直交する横方 向から加圧圧縮することで、成形材料 50に含まれる黒鉛粉末粒子 51が厚さ方向に 配向している配向成形品を形成するため成形装置 350とを有する。

[0086] 予備成形装置 300は、成形金型 310および制御装置 340を有する。成形金型 310 は、固定式に配置される下型 311と、下型 311に相対して配置される上型 316と、下 型 311および上型 316の側方に配置されるォス型 321とを有する。

[0087] 下型 311および上型 316は、略平坦なキヤビティ 312, 317を有する。上型 316は 、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置 319が連結されており、下型 311に対して 近接離間自在である。ォス型 321は、油圧シリンダを有する駆動装置 324が連結さ れており、その端咅端面 322ίま、下型 311および上型 316の佃 J面 313, 318に向力 つて、前進後退自在に配置され、側面 313, 318と当接自在である。なお、駆動装置 319, 324は、油圧シリンダを有する形態に限定されない。また、ォス型 321の一方 を、必要に応じて、固定式とすることも可能である。

[0088] 下型 311のキヤビティ 312およびォス型 321の端部端面 322は、略平板状の空間 を形成する。前記空間は、成形材料 50が充填される。

[0089] 制御装置 340は、駆動装置 319, 324を制御する機能を有し、下型 311および上 型 316の型締めおよび厚さ方向の加圧圧縮のために使用される。

[0090] 次に、配向成形品を形成するため成形装置 350を説明する。

[0091] 成形装置 350は、成形金型 360、加熱装置 380および制御装置 390を有する。成 形金型 360は、固定式に配置される下型 361と、下型 361に相対して配置される上 型 366と、下型 361および上型 366の側方に配置されるォス型 371とを有する。

[0092] 下型 361および上型 366は、略平坦なキヤビティ 362, 367を有する。上型 366は 、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置 369が連結されており、下型 361に対して 近接離間自在である。ォス型 371は、油圧シリンダを有する駆動装置 374が連結さ れており、その端部端面 372は、下型 361および上型 366のキヤビティ 362, 367に よって形成される略平板状の空間に前進後退自在である。駆動装置 369, 374は、 油圧シリンダを有する形態に限定されない。また、ォス型 371の一方を、必要に応じ て、固定式とすることも可能である。

[0093] 前記空間は、予備成形装置 300によって形成された予備成形品 60Bが配置される 。前記空間のサイズは、予備成形品 60Bの厚さ方向に隙間スペース Sが配置される ように、予備成形品 60Bより大きいサイズを有すように設定される。隙間スペース Sは 、予備成形品 60Bを該予備成形品の厚さ方向と直交する横方向から加圧圧縮する 前に、予備成形品 60Bに含まれる黒鉛粉末粒子 51の配向を、厚さ方向に変更する ために使用される。

[0094] 加圧装置 380は、下型 361および上型 366の内部に配置されて、下型 361および 上型 366を加熱することで、キヤビティ 362, 367の内側に配置される予備成形品 60 Bに含まれる成形材料 50の温度を上昇させる。加熱装置 380は、例えば、抵抗発熱 体である。

[0095] 制御装置 390は、駆動装置 369, 374および加熱装置 380を制御する機能を有し 、下型 361および上型 366の型締め、隙間スペース Sの形成、ォス型 371による横方 向からの加圧圧縮、および榭脂 55の熱硬化のために使用される。

[0096] 次に、予備成形装置 300の制御装置 340および成形装置 350の制御装置 390の 指示によって実行される燃料電池用セパレータの製造方法を説明する。

[0097] まず、予備成形装置 300の制御装置 319は、上型 316を上昇させ、また、駆動装 置 324は、ォス型 321を下型 311の側面 313に向力つて、前進させ、端部端面 322 を、側面 313に当接させることで、略平板状の空間を形成する。そして、黒鉛粉末粒 子 51と榭脂 55とを混合した粉末状の成形材料 50が、前記空間に均等に充填される と、駆動装置 319は、上型 316を降下させ、下型 311に近接させて、型締めする（図 10参照)。

[0098] その後、駆動装置 319は、上型 316をさらに降下させ、下型 311に近接させること で、上型 316の略平坦なキヤビティ 317によって、成形材料 50を厚さ方向に加圧圧 縮する（図 11参照)。

[0099] 成形材料 50は、榭脂 55が未硬化であるため、黒鉛粉末粒子 51の配向は変更可 能である。したがって、厚さ方向の加圧圧縮は、黒鉛粉末粒子 51の配向を変化させ 、ランダム状態から、厚さ方向と略交差する方向 (加圧圧縮方向と略交差する方向） に整列する（図 12参照)。

[0100] この際、制御装置 340は、駆動装置 319を制御し、上型 316のキヤビティ 317により 発揮される押圧力を調整することで、加圧圧縮が過度に進行することを避ける。これ により、次工程に係る成形装置 350における黒鉛粉末粒子 51の配向の変更が容易 となる。

[0101] その後、駆動装置 319は、上型 316を上昇させ、また、駆動装置 324は、ォス型 32

1を後退させることで、型開きし、略平板状の予備成形品 60Bが取り出される。

[0102] 次に、成形装置 350の動作を説明する。

[0103] 駆動装置 369は、上型 366を上昇させ、型開きされた下型 361のキヤビティ 362に 、略平板状の予備成形品 60Bが配置される。駆動装置 369は、上型 366を降下させ 、下型 361に近接させて、型締めする。この際、予備成形品 60Bの厚さ方向に、隙間 スペース Sが形成される。

[0104] 次に、駆動装置 374は、ォス型 371を前進させ、予備成形品 60Bを該予備成形品 の厚さ方向と直交する横方向から加圧圧縮する。予備成形品 60Bは、榭脂 55が未 硬化であるため、黒鉛粉末粒子 51の配向は変更可能である。したがって、黒鉛粉末 粒子 51の配向は、隙間スペース Sの存在によって、容易に変化し、厚さ方向（加圧圧 縮方向と略交差する方向）に整列する。隙間スペース Sの厚さは、例えば、予備成形 品 60Bの厚さの 5— 50%であることが好ましい。

[0105] 加熱装置 380は、下型 361および上型 366を加熱し、下型 361および上型 366の キヤビティ 362, 367の内側に位置する予備成形品 60Bの温度を、榭脂 55の熱硬化 温度以上に上昇させることで、榭脂 55を熱硬化させる。

[0106] その後、駆動装置 369は、上型 366を上昇させ、また、駆動装置 374は、ォス型 37 1を後退させることで、型開きし、形成された配向成形品の温度が、例えば、常温まで 降下すると、当該配向成形品が取り出される。

[0107] 配向成形品に含まれる黒鉛粉末粒子 51は、厚さ方向に配向している。前記厚さ方 向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、配向成形品に、例えば、セパレ ータ形状になるように機械加工を施すことによって（図 7参照）、燃料電池用セパレー タに適用する場合、貫通抵抗は、積み圧方向に関して低くなる。

[0108] 以上のように、実施の形態 3は、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料 電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

[0109] なお、加熱装置 380は、黒鉛粉末粒子 51の分散不良およびサイクルタイムの悪ィ匕 を避けるために、急速加熱性能を有することが好ましい。また、加熱装置 380は、例 えば、下型 361および上型 366の内部に加熱流体 (熱媒)を導入する形態を適用す ることも可能である。さらに、加熱装置 380は、必要に応じ、下型 361および上型 366 の一方のみに配置したり、ォス型 371の内部に配置することも可能である。

[0110] また、成形装置 350において、榭脂の熱硬化温度以下の温度で、配向成形品を形 成し、当該配向成形品を、例えば、実施の形態 2に係る仕上げ成形装置 250に適用 することで、機械加工を施すことなぐセパレータ形状の成形体を形成することも可能 である。

[0111] (実施の形態 4)

図 15は、実施の形態 4に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される予備 成形装置を説明するための平面図であり、成形金型を示しており、図 16は、図 15に 示される予備成形装置によって形成される予備成形片を説明するための斜視図、図 17は、図 16に示される予備成形片からの予備成形品の形成を説明するための斜視 図、図 18は、実施の形態 4に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される成 形装置を説明するための平面図であり、予備成形品の配置を示している。

[0112] 実施の形態 4は、成形材料 50から、予備成形品 60Cを形成するための予備成形装 置 400と、予備成形品 60Cを、該予備成形品の厚さ方向と直交する横方向から加圧 圧縮することで、成形材料 50に含まれる黒鉛粉末粒子 51が厚さ方向に配向してい る配向成形品 80Cを形成するため成形装置 450とを有する。予備成形装置 400は、 成形金型のキヤビティの形状を除き、実施の形態 3に係る成形装置 300と略同一で あり、重複を避けるため、共通な内容の説明は繰り返さない。

[0113] 予備成形装置 400の成形金型の下型 411は、セパレータをスライスして、倒した形 状に対応するキヤビティ 412を有する（図 15参照)。

[0114] したがって、予備成形装置 400は、短冊状の予備成形片 70を形成することが可能 である（図 16参照)。予備成形片 70は、セパレータをスライスした形状に対応するた め、集成する（組み立てる）ことにより、セパレータ形状に対応する溝を有する予備成 形品 60Cを形成することが可能である。

[0115] 予備成形品 60Cの厚さ方向は、予備成形片 70の厚さ方向と交差する方向である。

一方、予備成形片 70は、成形材料 50を厚さ方向に加圧圧縮することで形成される ため、黒鉛粉末粒子の配向は、厚さ方向と交差する方向である。そのため、予備成 形品 60Cに含まれる黒鉛は、厚さ方向に配向している。

[0116] なお、予備成形装置 400においては、榭脂 55を溶融させる温度制御を適用する場 合、予備成形片 70の形状保持能 (一体ィ匕性)を向上させるため、予備成形片 70のハ ンドリングおよび集成が容易となる。

[0117] 次に、成形装置 450を説明する。なお、成形装置 450は、成形金型のキヤビティの 形状を除き、実施の形態 3に係る成形装置 350と略同一であり、重複を避けるため、 共通な内容の説明は繰り返さない。

[0118] 成形装置 450の成形金型の下型 461および上型は、セパレータ形状に対応するキ ャビティを有する。

[0119] したがって、制御装置 490により指示された駆動装置 474は、ォス型 471を前進さ せ、下型 461および上型のキヤビティに配置される予備成形品 60Cを、ォス型 471の 端部端面 471によって、横方向から加圧圧縮する。一方、制御装置 490により指示さ れた加熱装置 480は、予備成形品 60Cに含まれる榭脂 55を熱硬化させる。これによ り、成形装置 450は、集成された予備成形片 70を接合し、セパレータ形状の配向成 形品を形成することが可能である。

[0120] 予備成形品 60Cに含まれる黒鉛粉末粒子 51は、厚さ方向に配向しているため、予 備成形品 60Cから形成されるセパレータ形状の配向成形品においても、黒鉛粉末粒 子 51は、厚さ方向に配向している。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向であ る。したがって、配向成形品の貫通抵抗は、積み圧方向に関して低くなる。

[0121] 以上のように、実施の形態 4は、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃料 電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

[0122] なお、予備成形品 60Cは、セパレータ形状に対応する溝を有しな!/、矩形形状とす ることが可能である。この場合、配向成形品は、略平板状となるため、例えば、セパレ ータ形状となるように機械加工を施すことによって（図 7参照）、燃料電池用セパレー タに適用することが可能である。

[0123] なお、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなぐ特許請求の範囲 の範囲内で種々改変することができる。

[0124] 例えば、各加熱装置は、加熱源として電磁誘導加熱や超音波加熱等を適宜適用 することも可能である。電磁誘導加熱および超音波加熱は、加熱流体の場合と同様 に、急速加熱の観点カゝら好ましい。さらに、電磁誘導加熱は、成形材料に含まれる黒 鉛を直接加熱する機能を有する点においても好ましい。例えば、加熱源として電磁 誘導加熱を適用する場合、電磁誘導コイルは、下型のキヤビティ面の近傍かつ周囲 に螺旋状に巻いて、配置することが可能である。

[0125] また、各成形装置に、冷却装置を適宜設けて、成形材料の温度を急速冷却するこ とで、サイクルタイムを短縮することも可能である。冷却装置の冷却源は、例えば、下 型および Z又は上型の内部に配置され、かつ冷却流体 (冷媒)が導入される通路に よって構成することが可能である。冷却流体は、特に限定されないが、コストや取扱い 性を考慮し、低温の水が好ましい。

[0126] (実施の形態 5)

本発明の第 5実施形態によって成形されたセパレータ 4eを使用した燃料電池の一 部を図 19の概略図を用いて説明する。燃料電池は燃料電池セル leを例えば 100か ら 200枚程度積層し、積層した際に隣り合う燃料電池セル le間にセパレータ 4eを備 える。

[0127] 燃料電池セル leは、イオン導電性の高分子電解質膜 2eと、高分子電解質膜 2eの 両側に、白金などの触媒を担持したガス拡散層 3eを備える。なお、触媒は高分子電 解質膜 2eに塗布しても良い。

[0128] セパレータ 4eには、ガス拡散層 3eに燃料電池の発電に使用される水素、または酸 素を含んだ酸化剤を供給する水素流路 5e、酸化剤流路 6eを備える。セパレータ 4e は、黒鉛と熱硬化性榭脂を混練し、後述する成形方法によって加熱圧縮され、成形 される。熱硬化性榭脂は、例えば、フエノール、エポキシなどを使用する。 [0129] ここで、セパレータ 4eの材料である黒鉛について、図 20を用いて説明する。

[0130] セパレータ 4eの材料である黒鉛の黒鉛粒子 7eは概ね楕円形をしており、その粒子 力 例えば図 20に示すように並んでいる場合には、黒鉛の電気的抵抗は、黒鉛粒子 7eが持つ固有抵抗と、黒鉛粒子 7e間の接触抵抗の合計となる。黒鉛粒子 7eの固有 抵抗と接触抵抗では、接触抵抗の方が大きいために、図 20の y方向の単位長さあた りの電気的抵抗と X方向の単位長さあたりの電気的抵抗を比較すると、 y方向の電気 的抵抗が小さくなる。そのため、セパレータ 4eでは黒鉛粒子 7eの長軸方向と、燃料 電池セル leの積層方向が一致するように成形するとセパレータ 4eの電気的抵抗が 小さくなり、燃料電池の電気的抵抗も小さくなり、燃料電池の発電効率を向上させる ことができる。

[0131] 次に本発明のセパレータの成形方法について図 21のフローチャートと、図 22Aか ら図 22Cの模式的な工程図を用いて説明する。

[0132] まず、ステップ S301にお!/、て、セパレータ 4eの水素流路 5e、または酸化剤流路 6e の形状を備えた下型 10eに黒鉛と熱硬化性榭脂を混練した混練物を投入する（図 2

2A) o

[0133] 次にステップ S302において、下型 10eと同じようにセパレータ 4eの水素流路 5e、ま たは酸化剤流路 6eの形状を備えた上型 l ieを移動させ、混練物を加圧する（図 22B ) oこのとき、上型 l ieと下型 10eは、セパレータ 4eの最終的な形状を成形する正規 の位置よりも、黒鉛粒子 7eの粒径の 0. 5倍以上 20倍以下程度、予め加圧方向と交 差する方向にずらして加圧される。加圧されることによって、黒鉛粒子 7e間、または 黒鉛粒子 7eと熱硬化性榭脂間の摩擦力が高められる。このとき黒鉛粒子 7eの多くは 加圧されることによって黒鉛粒子 7eの長軸が加圧方向と交差する方向へ倒される。 ここで、上型 l ieと下型 10eをセパレータ 4eの最終的な形状を成形する正規の位置 よりもずらして加圧するが、そのずらし量は、ステップ S305で後述する成形後に黒鉛 粒子 7eの長軸が燃料電池セル leの積層方向と概ね一致するような量である。また、 セパレータ 4eを薄くし、更に黒鉛粒子 7eの長軸が積層方向と同一方向となるように 成形すると、燃料電池セル積層時の積層方向の黒鉛粒子数が小さくなるので、セパ レータ 4eに隙間ができ、例えば、一方の水素流路 5eから他の酸化剤流路 6eへ水素 力 Sリークする恐れがある。そのために、セパレータ 4eの電気的抵抗を小さくし、更に 水素、または酸化剤が他の流路へリークしな 、気密性を持った粒子層となる量である

[0134] ステップ S303では、図示しない加熱装置で上型 l le、下型 lOeをそれぞれ加熱し 、熱硬化性榭脂が溶融し始める温度である 90°Cから 100°C程度に加熱する。これに よって熱硬化性榭脂が溶融し、黒鉛粒子 7eと熱硬化性榭脂の摩擦力が更に高まる。

[0135] ステップ S304では、上型 l ieと下型 lOeの加圧力を若干減圧する。これによつて、 黒鉛粒子 7eが移動し易くなる。

[0136] ステップ S305では、上型 l ieをセパレータ 4eの最終的な形状を成形する正規の位 置まで油圧によって加圧方向と交差する方向へスライドさせる（図 22C)。これにより、 ステップ S303で溶融した熱硬化性榭脂と、黒鉛は上型 1 leのスライド方向に摩擦力 によって引つ張られ、黒鉛粒子 7eの長軸が燃料電池セル積層方向と同一方向となる ように黒鉛粒子 7eの多くが回転する。また、上型 l le、下型 lOeには水素流路 5eと酸 ィ匕剤流路 6eの形状を形成する凹凸があるが、この形状によっても黒鉛粒子 7eは回 転し易くなる。

[0137] ステップ S306では、上型 l ieと下型 lOeを更に加熱し、熱硬化性榭脂が硬化する 温度である 150°Cまで加熱する。これによつて、熱硬化性榭脂は硬化し、黒鉛は燃 料電池で使用するセパレータの形状に成形される。このとき、黒鉛粒子 7eの多くは、 黒鉛粒子 7eの長軸が燃料電池セル積層方向と同一方向へ向いている。これにより、 電気的抵抗の小さいセパレータを成形することができる。

[0138] 本発明の第 5実施形態の効果について説明する。

[0139] 燃料電池のセパレータ 4eを成形する際に、まず上型 l ieと下型 lOeをセパレータ 4 eの最終的な形状を成形する正規の位置よりも加圧方向と交差する方向へずらして 加圧し、その後、上型 l ieを加圧方向と交差する方向へスライドさせ正規の位置で成 形すること〖こよって、セパレータ 4eの材料である多くの黒鉛粒子 7eの長軸力 燃料 電池セル積層方向と同一方向となるように成形することができ、燃料電池セル積層方 向に単位長さ当たりの黒鉛粒子数が少ないセパレータを成形することができる。その ため、セパレータ 4eの電気的抵抗が小さくなり、燃料電池の発電効率を向上すること ができる。

[0140] 本発明は上記した第 5実施形態に限定されるものではなぐその技術的思想の範 囲内でなしうるさまざまな変更、改良が含まれることは言うまでもない。

[0141] (実施の形態 6)

[燃料電池用セパレータ製造装置の構成]

先ず、本発明を適用した実施の形態 6の燃料電池用セパレータ製造装置について 説明する。図 23は燃料電池用セパレータ製造装置の断面図である。

[0142] 燃料電池用セパレータ製造装置は、図 23に示すように、プレスのベッド Ifに取り付 けられる下型 2fと、プレスのラム 3fに取り付けられる上型 4fと、静電気発生手段とから なる。

[0143] 下型 2fは、燃料電池用セパレータを成形するための第 1の下型 5f及び第 2の下型 6^、下型プレート 7fと、絶縁下部プレート 8fと、第 2の下型 6fを第 1の下型 5fに対し て上下スライド自在として成形後のセパレータをキヤビティー力 取り出すための抜き 出しロッド 9fとを有して!/、る。

[0144] 第 1の下型 5f及び第 2の下型 6fは、燃料電池用セパレータを成形するためのキヤビ ティーを構成する。この第 1の下型 5fには、キヤビティー内に充填されたカーボン (黒 鉛)粒子と榭脂 22fを加温するための発熱手段であるヒーター 26fが内蔵されている。

[0145] 第 2の下型 6fは、第 1の下型 5fに対して入れ子とされており、ベッド Ifに配置された 抜き出しロッド 9fの押し上げ動作によって上下動自在とされている。この第 2の下型 6 fは、抜き出しロッド 9fによって押し上げられることにより、成形後にキヤビティーから燃 料電池用セパレータを持ち上げるようになって 、る。

[0146] この第 2の下型 6fには、例えば電解質膜に燃料を供給する燃料供給路または電解 質膜に酸化剤を供給する酸化剤供給路を形成するための凸条部 10fが形成されて いる。また、この第 2の下型 6fには、燃料を燃料供給路に供給する燃料供給口又は 燃料を排出する燃料排出口、或いは酸化剤を酸化剤供給路に供給する酸化剤供給 口又は酸化剤を排出する酸化剤排出口などの各種マ-ホールド孔を形成するため の突起部 1 Ifが形成されて!、る。

[0147] 下型プレート 7fは、第 1の下型 5fと絶縁下部プレート 8fとの間に設けられている。こ の下型プレート 7fには、第 2の下型 6fを内部に臨ませるための貫通孔 12fがその中 央位置に形成されている。

[0148] 絶縁下部プレート 8fは、プレス荷重に充分耐え得る強度を持つセラミックスや高強 度プラスチック材料力も形成されており、下型プレート 7fの下部に配置されている。こ の絶縁下部プレート 8fは、絶縁性を有し、第 1の下型 5f及び第 2の下型 6fをベッド If に対して絶縁させ、下型 2fを電気的に孤立した状態にする。

[0149] 抜き出しロッド 9fは、上下動自在にベッド Ifに設けられており、成形後に上昇して第 2の下型 6fの底面を押し上げることにより、当該第 2の下型 6fを第 1の下型 5fより上昇 させるようになつている。この抜き出しロッド 9fは、アース接続されており、後述する静 電気発生手段によってキヤビティー部分に溜まった電荷を成形後に除去させる。

[0150] 上型 4fは、パンチ 13fと、上型プレート 14fと、このパンチ 13fを上型プレート 14fに 固定させるパンチ固定部材 15fとを有している。力かるパンチ 13fは、第 1の下型 5f及 び第 2の下型 6fとによってキヤビティー内に充填されたカーボン粒子と榭脂 22fをカロ 圧して所定形状に成形する。

[0151] このパンチ 13fには、例えば電解質膜に燃料を供給する燃料供給路または電解質 膜に酸化剤を供給する酸化剤供給路を形成するための凸条部 16fが形成されてい る。また、このパンチ 13fには、燃料電池用セパレータに形成されるマ-ホールド孔を 形成するための下型 2fに形成された突起部 l lfの逃げとなる逃げ穴（凹部） 17fが形 成されている。そして、このパンチ 13fは、ラム 3fを介してアース接続されている。

[0152] 上型プレート 14fは、パンチ 13fとラム 3fとの間に設けられ、パンチ 13fに加わった 衝撃を受ける役割をする。一方、パンチ固定部材 15fは、パンチ 13fに形成されたフ ランジ部 27fを引っ掛けることで、当該パンチ 13fを上型プレート 14fに固定させる。

[0153] 静電気発生手段は、静電気を発生する静電気発生部 18fを有している。この静電 気発生部 18fは、高電圧をコロナピン 19fに印加することによってコロナ放電を生じさ せ、第 1の下型 5f及び第 2の下型 6fとの間に電界 (電場)を作り、キヤビティー内の力 一ボン粒子を混合した榭脂 22fを帯電させる。この静電気発生部 18fは、パンチ 13f の側面 13faに固定されると共にパンチ 13fに形成された逃げ穴 17fの底部に設けら れている。 [0154] 第 6の実施の形態では、パンチ 13fの側面 13faと逃げ穴 17fの底部の両方に静電 気発生部 18fを設けたが、静電気発生部 18fは、何れか一方に設けられていれば構 わない。但し、パンチ 13fの内部に完全に埋め込んでしまうと、キヤビティー内の榭脂 22fを帯電させることができないので、前記したように第 1の下型 5f及び第 2の下型 6f と接触しな 、位置に静電気発生部 18fをパンチ 13fに設ける。

[0155] また、この静電気発生部 18fは、コロナピン 19fの先端より発生したコロナ放電がァ ースされてしまわな!/、ように、前記パンチ 13fに対して絶縁されて取り付けられて 、る 。例えば、静電気発生部 18fは、図示を省略した絶縁シートを介してパンチ 13fの側 面 13f aまたは逃げ穴 17fの底部に設けられて 、る。

[0156] また、静電気発生部 18fは、プレス装置の動作を制御するプレスコントローラ 20fに 接続されており、プレスタイミングに合わせて静電気を発生させるタイミングが制御可 能とされている。

[0157] [燃料電池用セパレータの製造方法]

次に、燃料電池用セパレータの製造方法について説明する。先ず、カーボン粒子 2 Ifと榭脂 22fを、第 1の下型 5f及び第 2の下型 6fによって形成されるキヤビティー内 に充填する。次に、上型 4fが所定の位置まで降下したらプレスの作動プロセスと連動 して静電気発生手段を作動させ、静電気発生部 18fのコロナピン 19fより電界を発生 させる。静電気の印加は、加圧直前まで掛けるようにする。

[0158] すると、コロナピン 19fの先端よりキヤビティーに向力つてコロナ放電（図 24中破線 で示す）が発生し、キヤビティー内のカーボン粒子 21fを混合してなる榭脂 22fが帯 電する。そして、帯電した榭脂 6fとアース接続されたパンチ 13fとの間に電界 (電場） が生じ、クーロン力により帯電した榭脂 6fに混合されたカーボン粒子 21fがパンチ 13 fに引き寄せられる。このとき、第 1の下型 5f及び第 2の下型 6fは、絶縁下部プレート 8fにて電気的に絶縁されていることからキヤビティー内が帯電可能となる。

[0159] この静電場の中では、静電気の作用でカーボン粒子 21fの配向軸である長軸が静 電気の方向、すなわち鉛直方向に配列されると共に、電荷を帯びたカーボン粒子 21 fはパンチ 13f方向に引き寄せられる。このように、カーボン粒子 21fの長軸が鉛直方 向に配列されると、水平方向に配列された場合に比べて当該カーボン粒子 21fの重 なり回数が減って電気抵抗が小さくなり、電気伝導率が向上する。

[0160] これにより、カーボン粒子 21fの配列方向による材料の異方性が改善され、材料の 厚み方向（加圧方向）の電気抵抗が低減する。また、このカーボン粒子 21fが静電気 によってパンチ 13f方向へ引き寄せられることにより、第 2の下型 6fに形成された凸条 部 10f, 10f間及びパンチ 13fに形成された凸条部 16f, 16f間の凹部 23f、 24fの隅 部にも榭脂 22fが引っ張られて入り込む。その結果、高強度且つガス透過性に優れ た燃料電池用セパレータを製造することが可能となる。

[0161] キヤビティー部に静電気を印カロさせずにプレスを行った場合は、図 25に示すように 、カーボン粒子 21fの長軸がプレス加圧方向と直交する水平方向に配列される。力 一ボン粒子 21fは、長軸と短軸を持ったいわば楕円形状となっているが、通常、重力 の作用で長軸が水平方向に向く形で配列してしまう。このように、カーボン粒子 21fが 水平方向に配列されると、厚み方向（上下方向）にカーボン粒子 21fが重なる回数が 増え、電気抵抗が大きくなり電気導電率が悪くなる。

[0162] そして、上型 4fが下死点になると、パンチ 13fと第 1の下型 5fとが接触することで、 帯電していた電荷は、アースされた上型 4はり逃げる。このパンチ 13fと第 1の下型 5f 及び第 2の下型 6fとによってキヤビティー内のカーボン粒子 21fを混合してなる榭脂 2 2fを加圧した後は、抜き出しロッド 9fが上昇して第 2の下型 6fを押し上げる。このとき 、抜き出しロッド 9fは、アース接続されているので、キヤビティー内に残った電荷をこ の抜き出しロッド 9fを介して確実に除電させることができる。したがって、次の燃料電 池用セパレータ成形時には、第 1の下型 5f及び第 2の下型 6fに帯電した静電気を確 実に取り除いておくことができる。

[0163] また、第 6の実施の形態では、プレスコントローラ 20fと連動させて静電気発生部 18 fで発生させる静電気の発生タイミングを適宜制御することができるので、カーボン粒 子 21fの配向及びカーボン粒子 21fを混合した榭脂 22fの充填状態をコントロールす ることがでさる。

[0164] 図 2は、上述の工程を経て製造された燃料電池用セパレータの一例を示す。このよ うに製造された燃料電池用セパレータ 25fは、厚み方向の電気抵抗が小さぐし力も 空孔などの無い高強度且つガス透過性に優れたセパレータとなる。 [0165] (実施の形態 7)

以下、第 7の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。

[0166] 第 7の実施の形態に係る燃料電池およびセパレータは、図 1および図 2に示された ものと同様である。

[0167] 次に、本発明の第 7の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの製造方法を説明 する。当該製造方法は、第 1予備成形工程、第 2予備成形工程および仕上げ成形ェ 程を有する。図 26は、第 1予備成形工程に適用される成形装置 150gを説明するた めの断面図である。

[0168] 成形装置 150gは、波形状断面を有する板状の第 1予備成形品 l lOgを形成するた めの成形金型 160gおよび加熱装置 170gを有する。成形装置 160gは、固定式に配 置される下型 (第 1および第 2成形型の一方） 161gと、下型 161gに対して近接離間 可能に配置される上型 (第 1および第 2成形型の他方） 166gとを有する。

[0169] 下型 161gおよび上型 166gは、波形状断面を有する板状のキヤビティ画成表面 16 2g, 167gを有し、黒鉛粉末と熱硬化性榭脂とを混合した粉末状の成形材料が充填 される。キヤビティ画成表面 162g, 167gは、第 1予備成形品 l lOgの波形状断面の 厚さが、略一定となるように設定される。黒鉛は、鱗片状である。

[0170] 熱硬化性榭脂は、例えば、フエノール榭脂ゃエポキシ榭脂である。フエノール榭脂 は、経済性、作業性、成形性、物性 (耐酸性、耐熱性、流体不透過性)などが優れて いるため好ましい。

[0171] 成形装置 150gは、下型 161gおよび上型 166gの型締め後、波形状断面を有する 板状のキヤビティ画成表面 162g, 167gによって成形材料を厚さ方向に加圧圧縮す ることで、波形状断面を有する板状の第 1予備成形品 l lOgを形成することが可能で ある。この場合、第 1予備成形品 l lOgに含まれる黒鉛は、波形状断面の輪郭に沿つ た方向 (加圧圧縮方向と略交差する方向）に配向する。

[0172] 加熱装置 170gは、下型 161gおよび上型 166gの内部に配置されて下型 161gお よび上型 166gを加熱するための加熱源 171gと、加熱源 171gを制御するためのコ ントローラ 175gとを有する。加熱源 171gは、例えば、抵抗発熱体である。

[0173] コントローラ 175gは、加熱源 171gを制御することで、下型 161gおよび上型 166g の内部の成形材料の温度を、成形材料に含まれる榭脂の熱硬化温度未満かつ溶融 温度以上に調整することが可能である。この温度制御は、成形材料に含まれる榭脂 および黒鉛粉末の流動性を向上させるため、黒鉛が波形状断面の輪郭に沿った方 向 (加圧圧縮方向と略交差する方向）に配向することを容易化かつ促進する点で好 ましい。

[0174] また、榭脂の溶融は、得られる第 1予備成形品 l lOgの形状保持能 (一体化性)を 向上させる。そのため、第 1予備成形品を第 2予備成形工程へ搬送するためのハンド リングが容易となる。

[0175] 次に、成形装置 150gを使用する場合における第 1予備成形工程を説明する。図 2 7は、図 26の成形装置が有する成形金型の内部への成形材料の充填を説明するた めの断面図、図 28は、図 27に続ぐ型締めおよび厚さ方向の加圧圧縮を説明するた めの断面図、図 29は、図 28の型締め前における、成形材料に含まれる黒鉛の配向 を説明するための概略図、図 30は、図 28の加圧圧縮後における、成形材料に含ま れる黒鉛の配向を説明するための概略図、図 31は、第 1予備成形工程における形 成される第 1予備成形品を説明するための斜視図である。

[0176] まず、ノズル 19 lgを待機位置力も移動させ、下型 161gのキヤビティ画成表面 162 gの上方に配置する（図 27参照)。ノズル 191gは、例えば、黒鉛粒子 101gと熱硬化 性榭脂 105gとを混合した粉末状の成形材料 100gを保持している容器 (不図示）に 連結されている。

[0177] そして、ノズル 191gから成形材料 100gを吐出させながら移動させることにより、成 形材料 100gを下型 161gのキヤビティに均等に充填させる。成形材料 100gの充填 を継続し、セパレータを成形するために必要とされる充填量に達すると、ノズル 191g 力もの成形材料 100gの吐出を停止する。ノズル 191gが待機位置に後退すると、例 えば、ブレード (不図示）を、成形材料 100gの表面に沿って移動させることで、成形 材料 100gの表面を平坦化する。

[0178] その後、上型 166gを降下させ、下型 161gに近接させる。上型 166gおよび下型 16 lgの型締め後、波形状断面を有する板状のキヤビティ画成表面 162g, 167gによつ て厚さ方向に加圧圧縮される（図 28参照)。厚さ方向の加圧圧縮は、成形材料 100g に含まれる黒鉛粒子 lOlgの配向を、型締め前におけるランダムな状態（図 29参照） から、波形状断面の輪郭に沿った方向に整列した状態（図 30参照）に変化させる。

[0179] この際、コントローラ 175gは、加熱源 171gを制御することによって、下型 161gおよ び上型 166gの温度を上昇させ、下型 161gおよび上型 166gの内部の成形材料 10 Ogの温度を、榭脂 105gの熱硬化温度未満かつ溶融温度以上に調整し、榭脂 105g を溶融させる。榭脂 105gの溶融は、榭脂 105gおよび黒鉛粒子 lOlgの流動性を向 上させるため、黒鉛粒子 lOlgが波形状断面の輪郭に沿った方向に配向することを 容易化かつ促進する。

[0180] その後、上型 166gを上昇させて型開きし、成形材料 100gの温度が、例えば、常温 まで降下すると、波形状断面を有する板状の第 1予備成形品 110g (図 31参照）が取 り出される。

[0181] 以上のように第 1予備成形工程においては、黒鉛粉末と熱硬化性榭脂とを混合し た粉末状の成形材料から、波形状断面を有する板状の第 1予備成形品が形成される 。この際、前記成形材料は、厚さ方向に加圧圧縮されるため、第 1予備成形品に含ま れる黒鉛は、波形状断面の輪郭に沿った方向に配向するようになる。

[0182] なお、成形材料に含まれる黒鉛粒子は、特に限定されな ヽが、鱗片状が好ま Uヽ。

この場合、アスペクト比が大きいため、黒鉛粒子を、加圧圧縮によって容易に配向さ せることが可能である。

[0183] また、加熱装置 170gは、抵抗発熱体からなる加熱源 171gを有するものに限定さ れず、例えば、下型 161gおよび上型 166gの内部に加熱流体 (熱媒)を導入する形 態を適用することも可能である。加熱流体は、特に限定されないが、コストや取扱い 性を考慮し、高温の油が好ましい。また、加熱装置 170gの加熱源 171gは、必要に 応じ、下型 161gおよび上型 166gの一方のみに配置することも可能である。

[0184] 図 32は、第 1予備成形工程に続ぐ第 2予備成形工程に適用される成形装置 250g を説明するための断面図である。

[0185] 成形装置 250gは、平板状の第 2予備成形品を形成するため成形金型 260gおよ び加熱装置 270gを有する。成形金型 260gは、固定式に配置される下型 (第 1およ び第 2成形型の一方） 261gと、下型 261gに対して近接離間可能に配置される上型（ 第 1および第 2成形型の他方） 266gと、下型 261gおよび上型 266gの側方に配置さ れる可動式ォス型 280gとを有する。

[0186] 下型 261gおよび上型 266gは、平板状のキヤビティ画成表面 262g, 267gを有し、 第 1予備成形品 l lOgが内部に配置される。可動式ォス型 280gは、型締めされた下 型 261gおよび上型 266gのキヤビティ画成表面 262g, 267gの内部に前進後退自 在に配置される。

[0187] 成形装置 250gは、下型 261gおよび上型 266gの型締め後、第 1予備成形品 l lOg の側面 11 lgを、可動式ォス型 280gの端部端面 281gによって横方向から加圧圧縮 することで、第 1予備成形品 l lOgの波形状断面を変形させ、平板状の第 2予備成形 品を形成することが可能である。この場合、波形状断面に隣接する頂部が互いに近 接して一体ィ匕するように変形するため、成形材料 100gに含まれる黒鉛 105gは、厚さ 方向に配向することになる。

[0188] 加熱装置 270gは、下型 261gおよび上型 266gの内部に配置されて下型 261gお よび上型 266gを加熱するための加熱源 271gと、加熱源 271gを制御するためのコ ントローラ 275gとを有する。加熱源 271gは、例えば、抵抗発熱体である。

[0189] コントローラ 275gは、加熱源 271gを制御することで、下型 261gおよび上型 266g の内部の成形材料 100gの温度を、成形材料 100gに含まれる榭脂 105gの熱硬化 温度未満かつ溶融温度以上に調整することが可能である。この温度制御は、榭脂 10 5gおよび黒鉛粒子 101gの流動性を向上させ、波形状断面の隣接する頂部が互い に近接して一体化するように変形することを容易化かつ促進する点で好まし ヽ。

[0190] また、榭脂の溶融は、得られる第 2予備成形品の形状保持能 (一体化性)を向上さ せる。そのため、第 2予備成形品を仕上げ成形工程へ搬送するためのハンドリングが 容易となる。

[0191] 次に、成形装置 250gを使用する場合における第 2予備成形工程を説明する。

[0192] 図 33は、図 32の成形装置が有する成形金型の内部への第 1予備成形品の配置を 説明するための断面図、図 34は、図 33に続ぐ型締めおよび横方向の加圧圧縮を 説明するための断面図、図 35は、図 34の加圧圧縮後における、成形材料に含まれ る黒鉛の配向を説明するための概略図、図 36は、第 2予備成形工程において形成さ れる第 2予備成形品を説明するための斜視図である。

[0193] まず、上型 266gを上昇させ、型開きされた下型 26 lgのキヤビティ画成表面 262g に、波形状断面を有する板状の第 1予備成形品 l lOgを配置する（図 33参照)。第 1 予備成形品 l lOgは、榭脂が溶融した状態で形成されており、良好な形状保持能を 有するため、ハンドリングが容易である。

[0194] そして、上型 266gを降下させ、下型 261gに近接させる。上型 266gおよび下型 26 lgを型締し、下型 261gおよび上型 266gの側方に配置される可動式ォス型 280gを 前進させる（図 34参照)。可動式ォス型 280gの端部端面 281gは、第 1予備成形品 1 10gの側面 l l lgを、横方向から加圧圧縮し、第 1予備成形品 l lOgの波形状断面を 変形させる。

[0195] この際、第 1予備成形品 l lOgの下面 112gおよび上面 117gは、下型 261gおよび 上型 266gの平板状のキヤビティ画成表面 262g, 267gによって支持されて!、るため 、波形状断面の隣接する頂部が互いに近接して一体ィ匕するように容易に変形し、平 板状となる。その結果、成形材料 100gに含まれる黒鉛粒子 101gは、厚さ方向に配 向することになる（図 35参照）

また、コントローラ 275gは、加熱源 271gを制御することで、下型 261gおよび上型 2 66gの内部の成形材料 100gの温度を、榭脂 105gの熱硬化温度未満かつ溶融温度 以上に調整し、榭脂 105gを溶融させる。榭脂 105gの溶融は、榭脂 105gおよび黒 鉛粒子 10 lgの流動性を向上させるため、波形状断面の隣接する頂部が互!ヽに近接 して一体化するように変形することを容易化かつ促進する。

[0196] その後、上型 266gを上昇させ、また、可動式ォス型 280gを後退させることで、型開 きし、成形材料 100gの温度が、例えば、常温まで降下すると、平板状の第 2予備成 形品 120g (図 36参照）が取り出される。

[0197] 以上のように第 2予備成形工程においては、横方向から加圧圧縮することで、第 1 予備成形品の波形状断面が変形し、平板状の第 2予備成形品が形成される。この際 、波形状断面の隣接する頂部が互いに近接して一体ィ匕するように変形するため、波 形状断面の輪郭に沿った方向に配向している黒鉛は、第 2予備成形品においては、 厚さ方向に配向することになる。 [0198] なお、加熱装置 270gは、抵抗発熱体からなる加熱源 271gを有するものに限定さ れず、例えば、下型 26 lgおよび上型 266gの内部に加熱流体 (熱媒)を導入する形 態を適用することも可能である。加熱流体は、特に限定されないが、コストや取扱い 性を考慮し、高温の油が好ましい。また、加熱装置 270gの加熱源 271gは、必要に 応じ、下型 261gおよび上型 266gの一方のみに配置することも可能である。

[0199] 図 37は、第 2予備成形工程に続ぐ仕上げ成形工程に適用される成形装置を説明 するための断面図である。

[0200] 成形装置 350gは、セパレータ形状の成形体を形成するため成形金型 360gおよび 加熱装置 370gを有する。成形金型 360gは、固定式に配置される下型 (第 1および 第 2成形型の一方) 361gと、下型 361gに対して近接離間可能に配置される上型 (第 1および第 2成形型の他方） 366gと、下型 361gおよび上型 366gの側方に配置され る可動式ォス型 380gとを有する。

[0201] 下型 361gおよび上型 366gは、凸咅 362g, 367gと、凸咅 362g, 367gの頂面に 配置されるキヤビティ画成表面 363g, 368gとを有する。キヤビティ画成表面 363g, 3 68gは、セパレータの下面形状および上面形状に対応しており、内部に配置される 第 2予備成形品 120gの下面 122gおよび上面 127gに相対している。可動式ォス型 380gは、下型 361gおよび上型 366gの凸部 362g, 367gの側面 364g, 369gに向 かって、前進後退自在に配置され、端部端面 381gは、凸部 362g, 367gの側面 36 4g, 369gと当接自在である。そのため、可動式ォス型 380gは、凸部 362g, 367gの キヤビティ画成表面 363g, 368gの内部に配置される第 2予備成形品 120gを、位置 決めし、かつ、第 2予備成形品 120gの側面 121gを支持することが可能である。

[0202] 成形装置 350gは、下型 361gおよび上型 366gの型締め後、キヤビティ画成表面 3 63g, 368gによって、第 2予備成形品 120gを厚さ方向に加圧圧縮することで、セパ レータ形状の成形体を形成することが可能である。成形材料 lOOgに含まれる黒鉛粒 子 101gは、厚さ方向に配向しているため、成形体は、厚さ方向に配向している黒鉛 粒子を有することになる。

[0203] 加熱装置 370gは、下型 361gおよび上型 366gの内部に配置されて下型 361gお よび上型 366gを加熱するための加熱源 371gと、加熱源 371gを制御するためのコ ントローラ 375gとを有する。加熱源 371gは、例えば、抵抗発熱体である。

[0204] コントローラ 375gは、加熱源 371gを制御することにより、下型 361gおよび上型 36

6gの内部の成形材料 lOOgの温度を、成形材料 100gに含まれる榭脂 105gの熱硬 化温度以上に制御することが可能である。

[0205] 次に、成形装置 350gを使用する場合における仕上げ成形工程を説明する。図 38 は、図 37の成形装置が有する成形金型の内部への第 2予備成形品の配置を説明す るための断面図、図 39は、図 38に続ぐ型締めおよび厚さ方向の加圧圧縮を説明す るための断面図である。

[0206] まず、上型 366gを上昇させ、型開きされた下型 36 lgのキヤビティ画成表面 363g に、平板状の第 2予備成形品 120gを配置する（図 38参照)。第 2予備成形品 120g に含まれる黒鉛は、上述のように、厚さ方向に配向している。また、第 2予備成形品 1

20gは、榭脂が溶融した状態で形成されており、良好な形状保持能を有するため、 ハンドリングが容易である。

[0207] そして、可動式才ス型 380gを、下型 361gの凸咅 362gの佃 J面 364gに向力つて、 前進させ、端部端面 381gを側面 364gに当接させることで、第 2予備成形品 120gを 位置決めする。

[0208] その後、上型 366gを降下させ、下型 361gに近接させる。上型 366gおよび下型 36 lgの型締め後、第 2予備成形品 120gは、セパレータの下面形状および上面形状に 対応するキヤビティ画成表面 363g, 368gによって厚さ方向に加圧圧縮される（図 39 参照)。厚さ方向の加圧圧縮は、第 2予備成形品 120gの下面 122gおよび上面 127 gをセパレータ形状に変化させる。この際、第 2予備成形品 120gの側面 121gは、可 動式ォス型 380gの端部端面 381gによって支持されているため、良好な寸法精度が 得られる。

[0209] また、コントローラ 375gは、加熱源 371gを制御することにより、下型 361gおよび上 型 366gの内部の成形材料 lOOgの温度を、榭脂 105gの熱硬化温度度以上に調整 し、榭脂 105gを硬化させる。

[0210] その後、上型 366gを上昇させ、また、可動式ォス型 380gを後退させることで、型開 きし、成形材料 lOOgの温度が、例えば、常温まで降下すると、セパレータ形状の成 形体が、取り出される。

[0211] 以上のように仕上げ成形工程においては、成形体の材料である第 2予備成形品 12 Ogに含まれる黒鉛は、厚さ方向に配向しているため、成形体 130gは、厚さ方向に配 向している黒鉛を有することになる。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向であ る。

[0212] つまり、第 7の実施の形態は、積み圧方向に関して低い電気抵抗 (貫通抵抗)を有 する燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

[0213] なお、榭脂 105gの熱硬化速度が遅い場合、硬化途中の榭脂 105gが、表面や隅 に移動し、局所的に集中することで、榭脂リッチな部位が形成され、黒鉛粒子 lOlg の分散不良が発生する虞がある。また、サイクルタイムが悪ィ匕する問題も生じる。その ため、加熱装置 370gは、急速加熱性能を有することが好ましい。

[0214] 加熱装置 370gは、抵抗発熱体からなる加熱源 371gを有するものに限定されず、 例えば、下型 361gおよび上型 366gの内部に加熱流体 (熱媒)を導入する形態を適 用することも可能である。加熱流体は、特に限定されないが、コストや取扱い性を考 慮し、高温の油が好ましい。加熱装置 370gの加熱源 371gは、必要に応じ、下型 36 lgおよび上型 366gの一方のみに配置することも可能である。

[0215] なお、本発明は、上述した第 7の実施の形態に限定されるものではなぐ本発明の 有効範囲内で種々改変することができる。

[0216] 例えば、各工程における加熱装置は、加熱源として電磁誘導加熱や超音波加熱等 を適宜適用することも可能である。電磁誘導加熱および超音波加熱は、加熱流体の 場合と同様に、急速加熱の観点カゝら好ましい。さらに、電磁誘導加熱は、成形材料に 含まれる黒鉛を直接加熱する機能を有する点においても好ましい。例えば、加熱源と して電磁誘導加熱を適用する場合、電磁誘導コイルは、下型のキヤビティ画成表面 の近傍かつ周囲に螺旋状に巻いて、配置することが可能である。

[0217] また、各工程における成形装置に、冷却装置を適宜設けて、成形材料の温度を急 速冷却することで、サイクルタイムを短縮することも可能である。冷却装置の冷却源は 、例えば、下型および Z又は上型の内部に配置され、かつ冷却流体 (冷媒)が導入さ れる通路によって構成することが可能である。冷却流体は、特に限定されないが、コ ストや取扱い性を考慮し、低温の水が好ましい。

[0218] (実施の形態 8)

実施の第 8の形態に係る燃料電池およびセパレータは、図 1および図 2に示された ものと同様である。

[0219] 図 40および図 41は、第 8の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの製造方法 に適用される予備成形装置の成形金型を説明するための斜視図および断面図、図 4 2は、成形材料の供給装置を説明するための断面図、図 43は、成形材料の充填を 説明するための断面図、図 44は、成形材料に含まれる黒鉛の配向を説明するため の概念図、図 45は、予備成形片の形成を説明するための断面図、図 46は、予備成 形品の形成を説明するための斜視図である。

[0220] 第 8の実施の形態に係る予備成形装置は、固定型 l l lhおよびォス型 121h, 126 hを有する成形金型と、成形材料 50hを供給するための供給装置 140hとを有する。 成形材料 50hは、熱硬化性榭脂 55hおよび縦横寸法の異なる黒鉛粒子 51hを含ん でいる。榭脂 55hは、例えば、フエノール榭脂ゃエポキシ榭脂である。フエノール榭 脂は、経済性、作業性、成形性、物性 (耐酸性、耐熱性、流体不透過性)などが優れ ているため好ましい。黒鉛粒子 51hは、鱗片状であり、表面に榭脂 55hが被覆されて おり、電気絶縁性を有する。

[0221] 固定型 l l lhは、円柱状の貫通孔 112hが複数形成されており、また、アースされて いる。貫通孔 112hは、円柱状の予備成形片 60hを成形材料 50hから形成するため に使用される。貫通孔 112hは、円柱状であることに限定されず、楕円状断面や矩形 断面や多角形断面を有する柱状とすることも可能である。貫通孔 112hのサイズは、 特に限定されず、必要に応じ、適宜設定することが可能である。

[0222] ォス型 121h, 126hは、固定型 l l lhの下面 115hおよび上面 116hに相対して配 置される。ォス型 121h, 126hは、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置が連結さ れており、貫通孔 112hの内部空間 Sに前進後退自在である。ォス型 121h, 126hは 、貫通孔 112hに充填された成形材料 50hを厚さ方向に加圧圧縮するために使用さ れる。なお、前記駆動装置は、油圧シリンダを有する形態に限定されない。

[0223] 供給装置 140hは、静電粉体塗装装置と同様な原理および機構に基づいており、 成形材料 50hを保持するためのタンク 141hと成形材料 50hを吐出するためのガン 1 42hとを有する。ガン 142hは、例えば、テフロン (登録商標）からなるパイプ (チヤ一 ジャー）を有しており、成形材料 50hがパイプの内側を通過する際に擦り合うことで、 成形材料 50hを帯電 (摩擦帯電)させることが可能である。

[0224] 供給装置 140hは、成形材料 50hを、タンク 141hからの空気の流れにより、ガン先 端 142Ahに供給し、摩擦により帯電させ、ガン先端 142Ahから吐出させることが可 能である。帯電方式は、例えば、コロナ放電を適用することも可能である。この場合、 ガン 142hに高電圧発生器を配置することが必要である。高電圧発生器は、例えば、 外部の高圧電源に接続された針状の放電極である。

[0225] ガン 142hとアースされている固定型 11 lhと間には電気力線が形成され、帯電され た (静電気を帯びた)成形材料 50hは、電気力線と空気流に乗って、固定型 11 lhに 向かって移動することになる。

[0226] ガン 142hは、例えば、位置決め装置が連結されており、成形材料 50hの吐出の際 、固定型 l l lhの上面 116hに相対して配置され、貫通孔 112hの上方に位置決めさ れることが可能である。また、位置決め装置は、成型材料 50hの加圧圧縮の際、ォス 型 121h, 126hの動作を妨げないように、ガン 142hを退避位置に移動させることが 可能である。

[0227] なお、ガン 142hを貫通孔 112hに対して近接離間自在とすることも可能である。こ の場合、貫通孔 112hに対する成形材料 50hの充填の進行に対応して、ガン 142h を離間させることで、吐出距離を一定とすることが可能である。また、ガン 142hの設 置数を貫通孔 112hの設置数に一致させ、成形材料 50hの吐出を lh回の動作で完 了させることに限定されない。例えば、吐出動作が完了する毎に貫通孔 112hを替え ながら吐出動作を複数回繰り返すことで、各ガン 142hに複数の貫通孔 112hを担当 させ、ガン 142hの設置数を適宜削減することが可能である。

[0228] 次に、燃料電池用セパレータの製造方法における予備成形片の形成を説明する。

[0229] まず、ォス型 121hは、固定型 l l lhの下面 115hに向かって前進し、貫通孔 112h の内部に部分的に挿入される。ォス型 121hの端部端面 122hは、貫通孔 112hの内 部に配置され、貫通孔 112hの底部を形成する。 [0230] 供給装置 140hの位置決め装置は、ガン 142hを固定型 l l lhの上面 116hに相対 して配置し、貫通孔 112hの上方に位置決めする。ガン 142hは、タンク 141hからの 空気の流れにより供給される成形材料 50hを、摩擦により帯電させ、ガン先端 142A hから吐出させる。静電気を帯びた成形材料 50hは、アースされている固定型 l l lh の上面 116hに向力つて飛翔し、貫通孔 112hの内部に供給および充填される（図 42 参照)。

[0231] 貫通孔 112hに対する成形材料 50hの充電が完了すると、成形材料 50hの吐出が 停止され、供給装置 140hの位置決め装置は、ガン 142hを退避位置に移動させる（ 図 43参照)。

[0232] 成形材料 50hに含まれる黒鉛粒子 51h (および榭脂 55h)は、同一の電荷を有する ため反発を生じ、また、クーロン力によって貫通孔 112hの内壁に吸着される。そのた め、成形材料 50hに含まれる黒鉛は、厚さ方向に配向する（図 44参照）

その後、ォス型 126hは、固定型 l l lhの上面 116hに向かって降下し、貫通孔 112 hの内部に部分的に挿入される。ォス型 126hの端部端面 127hは、貫通孔 112hの 内部に配置され、貫通孔 112hに充填されて ヽる成形材料 50hを加圧圧縮し（図 45 参照）、予備成形片 60hを形成する。

[0233] ォス型 126hによる厚さ方向の加圧圧縮は、黒鉛の配向を、厚さ方向と略交差する 方向 (加圧圧縮方向と略交差する方向）に変化させる作用を及ぼす。そのため、ォス 型 126hのストロークは、極力小さくすることで、黒鉛粒子 51hの厚さ方向の配向に対 する悪影響を抑制することが好まし 、。

[0234] 加圧圧縮の完了後、ォス型 126hが上昇すると、予備成形片 60hの底面を支持して V、やォス型 121hが上昇し、予備成形片 60hが固定型 11 lhから取り外される。

[0235] なお、予備成形片 60hは、集成され、図 46に示されるように、略平板状の予備成形 品 70hを形成する。

[0236] 図 47は、第 8の実施の形態に係る燃料電池用セパレータの製造方法に適用される 成形装置を説明するための断面図、図 48は、成形品の形成を説明するための断面 図、図 49は、成形品の仕上げ加工を説明するための断面図である。

[0237] 第 8の実施の形態に係る成形装置 150hは、成形金型 160h、加熱ユニット 180hお よび制御装置 190hを有する。成形金型 160hは、下型 161hと、下型 161hに相対し て配置される上型 166hと、下型 161hおよび上型 166hの側方に配置されるォス型 1 71h, 176hとを有する。

[0238] 下型 161hおよび上型 166hは、略平坦なキヤビティ 162h, 167hを有する。下型 1 61hおよび上型 166hは、例えば、油圧シリンダを有する駆動装置 164h, 169hが連 結されており、互いに近接離間自在である。キヤビティ 162h, 167hは、内部に配置 される予備成形品 70hの下面 72hおよび上面 77hに相対する。

[0239] ォス型 171h, 176hは、油圧シリンダを有する駆動装置 174h, 179hが連結されて おり、その端部端面 172h, 177hは、下型 161hおよび上型 166hの側面 163h, 16 8hに向力つて、前進後退自在に配置され、側面 163h, 168hと当接自在である。予 備成形品 70hは中実でなく空間部を有するため、そのサイズは、キヤビティ 162h, 1 67h (形成される成形品 80h)より大きい。そのため、ォス型 171h, 176hは、下型 16 lhおよび上型 166hのキヤビティ 162h, 167hの内部に配置される予備成形品 70h を、位置決めし、かつ、予備成形品 70hの側面 71hを押圧し、予備成形品 70hを横 方向から圧縮することが可能である。

[0240] 加熱ユニット 180hは、下型 161h、上型 166hおよびォス型 171h, 176hの内部に 配置され、成形金型 160hを加熱することで、成形材料 50hの温度を上昇させる。加 熱ユニット 180hは、例えば、抵抗発熱体である。

[0241] 制御装置 190hは、駆動装置 164h, 169h, 174h, 179hおよびカ卩熱ユニット 180 hを制御する機能を有し、下型 161 hおよび上型 166hの型締めおよび厚さ方向の加 圧圧縮、ォス型 171h, 176hによる位置決めおよび横方向の加圧圧縮、および榭脂 55hの熱硬化のために使用される。

[0242] 次に、燃料電池用セパレータの製造方法における成形品の形成を説明する。

[0243] まず、駆動装置 164h, 169hは、下型 161hおよび上型 166hを離間させ、型開きさ れた下型 161hのキヤビティ 162hに、略平板状の予備成形品 70hが配置される。

[0244] 駆動装置 174h, 179hは、ォス型 171h, 176hを下型 161hおよび上型 166hの側 面 163h, 168hに向力つて、前進させ、端部端面 172h, 177hを、予備成形品 70h の側面 71hに当接させることで、予備成形品 70hを位置決めする。 [0245] その後、駆動装置 164h, 169hは、下型 161hおよび上型 166hを近接させて型締 めする一方、駆動装置 174h, 179hは、ォス型 171h, 176hをさらに前進させる。予 備成形品 70hは、下型 161hおよび上型 166hのキヤビティ 162h, 167hによって厚 さ方向に加圧圧縮されると共に、ォス型 171h, 176hの端部端面 172h, 177hによ つて横方向に加圧圧縮される。

[0246] なお、厚さ方向の加圧圧縮は、黒鉛粒子 51hの配向を、厚さ方向と略交差する方 向 (加圧圧縮方向と略交差する方向）に変化させる作用を及ぼす。そのため、下型 1 61hおよび上型 166hのストロークは、極力小さくすることで、黒鉛粒子 51hの厚さ方 向の配向に対する悪影響を抑制することが好ま 、。

[0247] 加熱ユニット 180hは、成形金型 160hを加熱し、予備成形品 70hの温度を、榭脂 5 5hの熱硬化温度以上に上昇させることで、榭脂 55hを熱硬化させる（図 48参照)。

[0248] その後、駆動装置 164h, 169hは、下型 161hおよび上型 166hを離間させ、また、 駆動装置 174h, 179hは、ォス型 171h, 176hを後退させることで、型開きし、形成 された成形品 80hの温度が、例えば、常温まで降下すると、成形品 80hが、取り出さ れる。

[0249] 以上のように、第 8の実施の形態においては、予備成形品 70hを形成する予備成 形片 60hに含まれる黒鉛粒子 51hは、厚さ方向に配向しているため、予備成形品 70 hから形成される成形品 80hにおいても、黒鉛粒子 51hは、厚さ方向に配向している 。前記厚さ方向は、セパレータの積み圧方向である。したがって、成形品 80hの貫通 抵抗 (電気抵抗）は、積み圧方向に関して低くなる。

[0250] そのため、例えば、セパレータ形状を有するように機械加工を施すことで（図 49参 照）、燃料電池用セパレータに適用する場合、貫通抵抗は、積み圧方向に関して低 くなる。つまり、第 8の実施の形態は、積み圧方向に関して低い貫通抵抗を有する燃 料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

[0251] 例えば、摩擦帯電式粉体塗装装置を利用して形成された予備成形片を集成して形 成された成形品は、従来に比べて、電気抵抗値を約 1Z4とすることが可能であった 。成形材料は、鱗片状の黒鉛およびフエノール榭脂を含んでおり、予備成形片は、 径が 6mmかつ厚みが 10mmであり、成形金型は、径が 60mmであり、成形温度は 1 70度であり、成形品は、径が 60mmかつ厚みが 3mmである。

[0252] (実施の形態 9)

図 50は、第 9の実施の形態に係る予備成形装置を成形するための断面図である。 なお、第 8の実施の形態と同様の機能を有する部材については類似する符号を使用 し、重複を避けるため、共通な内容の説明は繰り返さない。

[0253] 第 9の実施の形態に係る予備成形片 60Ahは、クーロン力によって比較的強固に 集積されており、比較的安定している。しかし、例えば、固定型 21 lhに加熱ユニット 230hを設けることで、予備成形片 60Ahに含まれる榭脂を溶融させることも可能であ る。榭脂の溶融は、予備成形片 60Ahの形状保持能 (一体ィ匕性)を向上させるため、 予備成形片 60Ahのハンドリングおよび集成が容易となる。また、榭脂 55hが部分的 に溶融する半溶融状態となる温度条件を、適用することも可能である。

[0254] (実施の形態 10)

図 51は、第 10の実施の形態に係る予備成形装置を説明するための断面図、図 52 は、予備成形片に含まれる黒鉛の配向を説明するための概念図である。なお、第 8 の実施の形態と同様の機能を有する部材については類似する符号を使用し、重複を 避けるため、共通な内容の説明は繰り返さない。

[0255] 予備成形に含まれる黒鉛の厚さ方向への配向は、成形材料を帯電させることに基 づくことに限定されず、成形材料を振動させることに基づくことも可能である。

[0256] 第 10の実施の形態に係る予備成形装置は、固定型 31 lhに連結される振動装置 3 50hを有する。振動装置 350hは、例えば、振動モータを有する。

[0257] 固定型 311hは、成形材料 50hが貫通孔 312hに充填され、ォス型 321h, 326hの 端部端面 322h, 327hによって密閉保持された後で、縦方向に配置される。そのた め、貫通孔 312hの厚さ方向は、水平方向に変化する。振動装置 350hは、当該固定 型 311hを、例えば、数秒程度、 10— 20Hzで振動させる。振動の長時間化および高 周波での振動は、黒鉛粒子 51hと榭脂 55hと分散を悪化させるため、振動条件を適 宜選択することが好ましい。

[0258] 黒鉛は、縦横比が異なるため、振動は、黒鉛の配向を水平方向に整列させる（図 5 2参照)。したがって、予備成形片 60Bhに含まれる黒鉛は、厚さ方向に配向している ことになる。なお、第 10の実施の形態は、成形材料を帯電させることに基づいていな いため、成形材料に含まれる黒鉛は、熱硬化性榭脂によって被覆され、電気絶縁性 を有するものに限定されない。

[0259] (実施の形態 11)

図 53は、第 11の実施の形態に係る成形装置を説明するための断面図、図 54は、 成形品の形状を説明するための断面図である。第 11の実施の形態に係る成形装置 は、成形金型のキヤビティの形状を除き、第 8の実施の形態に係る成形装置と略同一 であり、重複を避けるため、共通な内容の説明は繰り返さない。

[0260] 成形装置 450hの下型 461hおよび上型 466hは、セパレータ形状に対応するキヤ ビティ 462h, 467hを有する。したがって、予備成形片 60Chを集成してなる予備成 形品 70Chを、下型 461hおよび上型 466hのキヤビティ 462h, 467hによって厚さ方 向に加圧圧縮し、ォス型 47 lh, 476hの端部端面 472h, 477hによって横方向にカロ 圧圧縮する場合、機械加工を施すことなぐセパレータ形状の成形品 80Chを形成す ることが可能である。

[0261] なお、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなぐ特許請求の範囲 の範囲内で種々改変することができる。

[0262] 例えば、必要に応じて、成形装置のォス型の一方を固定式としたり、下型を固定式 とすることも可能である。また、成形装置の加熱ユニットは、黒鉛の分散不良およびサ イタルタイムの悪ィ匕を避けるために、急速加熱性能を有することが好ましい。また、加 熱ユニットは、例えば、加熱流体 (熱媒)を導入する形態を適用することも可能である 。さらに、加熱ユニットは、下型、上型およびォス型の全てに配置することに限定され ない。

[0263] また、加熱ユニットは、加熱源として電磁誘導加熱や超音波加熱等を適宜適用する ことも可能である。電磁誘導加熱および超音波加熱は、加熱流体の場合と同様に、 急速加熱の観点力 好ましい。さら〖こ、電磁誘導加熱は、成形材料に含まれる黒鉛 を直接加熱する機能を有する点においても好ましい。例えば、加熱源として電磁誘 導加熱を適用する場合、電磁誘導コイルは、側方のキヤビティ面の近傍かつ周囲に 螺旋状に巻いて、配置することが可能である。 [0264] さらに、成形装置に、冷却装置を適宜設けて、成形材料の温度を急速冷却すること で、サイクルタイムを短縮することも可能である。冷却装置の冷却源は、例えば、下型 および Z又は上型の内部に配置され、かつ冷却流体 (冷媒)が導入される通路によ つて構成することが可能である。冷却流体は、特に限定されないが、コストや取扱い 性を考慮し、低温の水が好ましい。

[0265] (実施の形態 12)

図 55は、本発明の第 12の実施形態に係わる燃料電池用セパレータの製造方法に よって製造したセパレータ ljを備えた燃料電池の断面図である。この燃料電池は、固 体高分子型燃料電池であり、固体高分子電解質膜 ¾を両側から一対の電極 ¾で挟 み、さらにその両側に前記したセパレータ ljを配置する構造としており、これらで構成 する単電池 7jを多数積層して燃料電池スタックとして使用する。

[0266] セパレータ ljは、黒鉛を含む榭脂成形体であり、電極 ¾側にガス供給用のガス流 路 lajを、電極 ¾と反対側に冷却水流路 lbjを、それぞれ備えている。一方のセパレ ータ ljのガス流路 lajには、燃料となる水素を供給し、他方のセパレータ ljのガス流 路 lajには酸化剤となる空気を供給する。

[0267] このようなセパレータ ljの製造方法について、以下に説明する。

[0268] 図 56 (a)に示すものは、熱可塑性榭脂材カゝらなるシート状の榭脂基材 ¾である。こ の榭脂基材 ¾は、図示しない射出成形機にて射出成形した後、例えばレーザ加工 により、図 56 (b)にその一部を拡大した断面図として示すように、後述する黒鉛粒子 を挿入する黒鉛粒子挿入孔 l ljを複数形成する。シート状の榭脂基材 ¾の厚さは、 0 . 05mm— 0. 1mm程度である。

[0269] そして、黒鉛粒子挿入孔 l ljを備えたシート状の榭脂基材 ¾を、図 57 (a)に示すよ うに、容器 1¾に堆積してある黒鉛粒子 1¾内に投入し、この状態で容器 1 ¾を振動さ せることで、図 57 (b)のように黒鉛粒子挿入孔 1 ljに黒鉛粒子 15jを入り込ませる。

[0270] ここで、上記した黒鉛粒子 1 ¾は、短軸 dlおよび長軸 d2を有する断面楕円形状の 異方性の黒鉛粒であり、黒鉛粒子挿入孔 l ljの孔径 dを、黒鉛粒子 1¾の短軸 dはり 大きくかつ長軸 d2より小さく設定している。

[0271] このため黒鉛粒子 1¾は、容器 1¾を振動させることで、図 57 (b)に示すように、そ の長軸 d2が黒鉛粒子挿入孔 l ljの軸線方向（図 57 (b)中で上下方向）となる状態で 黒鉛粒子挿入孔 l ljに入り込み、これにより榭脂基材 ¾と黒鉛粒子 15jとからなる黒 鉛含有榭脂基材 17jが得られる。

[0272] その後、図 57 (a)、図 57 (b)に示すように、容器 13jの下部に設置してあるヒータ 19 jにより、黒鉛含有榭脂基材 17jを、榭脂が熱硬化を生じないように、熱可塑性榭脂の 反応温度 (約 180°C)まで加熱する。

[0273] 加熱後、図 58A、図 58B、図 58Cに示すように、下型 21jと上型 23jとを用いて圧縮 成形するが、このとき、下型 21jおよび上型 2¾の互いに対向する面には、前記図 55 に示したセパレータ ljのガス流路 lajや冷却水流路 lbjを形成するための凸部 21aj および 23ajを、それぞれ設けてある。また、下型 21jは、外周側に全周にわたり上型 2 ¾に向けて突出する側壁部 21bjを設けている。

[0274] そして、図 58Aに示すように、下型 21jの側壁部 21bjの内側に、前記した加熱後の 黒鉛含有榭脂基材 17jを積層状態で多数セットする。このとき黒鉛粒子 1¾は、前記 図 57 (b)に示すように、黒鉛含有榭脂基材 17jの面にほぼ直交する方向に長軸 d2が 向いた状態となっている。その後、多数積層した黒鉛含有榭脂基材 17jを、図 58Bに 示すように、下型 21jと上型 2¾との間で圧縮成形することで、図 58Cに示すセパレー タ ljを得る。

[0275] このようにして製造した燃料電池用のセパレータ ljは、それぞれの黒鉛含有榭脂基 材 17jにおける黒鉛粒子 15jの長軸 d2が、図 58A、図 58B、図 58C中で上下方向（ セパレータ ljの面に対してほぼ直交する方向）に向いているので、短軸 dlが図 58A 、図 58B、図 58C中で上下方向に向いている場合に比較して、セパレータを同一厚 さとして考慮した場合、上下方向に沿って配置される黒鉛粒子 1¾の数が少なくなり、 その分黒鉛粒子 1¾同士の電気的導通方向の接触部分が少なくなつて電気抵抗が 低下し、導電性の悪化を防止することができる。

[0276] また、黒鉛粒子 1¾が、圧縮成形時の荷重により圧縮されたとしても、上下方向が長 径方向となっているため、短軸が上下方向となっている場合に比較して、圧縮成形 後であっても黒鉛粒子 15jの上下方向の寸法が大きぐこのためセパレータを同一厚 さとして考慮した場合、上下方向に沿って配置される黒鉛粒子 1¾の数が少なくなる ので、上記と同様にして黒鉛粒子 1¾同士の接触部分が少なくなつて電気抵抗が低 下し、導電性の悪化を防止することができる。

[0277] (実施の形態 13)

前記した黒鉛粒子挿入孔 l ljの形成方法の第 13の実施形態として、シート状の榭 脂基材 を射出成形する際に、熱可塑性榭脂材に発泡性材料を混入する。これによ りシート状の榭脂基材 ¾は、多数の黒鉛粒子挿入孔 l ljを備える、いわゆる多孔質と なる。

[0278] 黒鉛粒子挿入孔 l ljを備えるシート状の多孔質の榭脂基材 ¾を成形した後は、前 記図 57 (a)、図 57 (b)および図 58A、図 58B、図 58Cに示した第 12の実施形態と同 様の製造工程となる。

[0279] (実施の形態 14)

図 59は、第 14の実施形態による、前記図 58Aに相当する製造工程図である。

[0280] 前記した燃料電池用セパレータ ljは、図 55に示したように、ガス流路 lajや冷却水 流路 lbjを備えるため、図 58A、図 58B、図 58Cにて圧縮成形する際に、これら各流 路 laj, lbjとなる凹部に対応する部位 25jと、その両側の凸部に対応する部位 27jと で、圧縮率が互いに異なる。

[0281] そこで、この圧縮率を全体で均一化するために、凸部に対応する部位 27jの突出部 分 27ajに相当する部位については、図 58Cに示すように、黒鉛含有榭脂基材 17jを 凸部の幅寸法に合わせて適宜切断した基材片 17ajを、上記した圧縮率の相違に応 じて積層状態で複数セットする。

[0282] この状態で、以後前記図 58Bと同様にして圧縮成形することで、図 58Cと同様な形 状のセパレータ ljが得られる。

[0283] この第 14の実施形態では、圧縮成形前の状態で、ガス流路 lajや冷却水流路 lbj の両側の凸部に相当する部位 27jに、適宜切断した基材片 17ajを積層して 、るので 、各流路 laj, lbjに対応する部位 2¾と、その両側の凸部に対応する部位 27jとで、 圧縮率を互い同等とすることができる。このため、榭脂に対する黒鉛粒子 1¾の密度 分布が全体で均一化し、導電性向上に寄与することができる。

[0284] 本発明によれば、シート状の榭脂基材を単に積層しただけでは、圧縮成形時に、 凹凸を有するセパレータの部位よる圧縮率の相違が発生するが、シート状とした榭脂 基材を適宜切断し、この切断した基材片をセパレータの凸部に対応する部位に積層 することことで、圧縮率を凹部と凸部とで互いに同等とすることができ、榭脂に対する 黒鉛粒子の密度分布が全体で均一化し、導電性向上に寄与することができる。

[0285] 前記黒鉛粒子挿入孔は、榭脂基材を成形した後、加工するので、孔形状を高精度 なちのとすることができる。

[0286] 前記榭脂基材を、発砲材料を含む熱可塑性榭脂を射出成形して作成し、このとき 発生する空孔を黒鉛粒子挿入孔とするので、黒鉛粒子挿入孔を備える榭脂基材の 製造が容易なものとなる。

[0287] 前記シート状の榭脂基材を、前記黒鉛粒子を堆積してある容器内に投入し、この容 器を振動させることで、黒鉛粒がシート状の榭脂基材の黒鉛粒子挿入孔に容易に入 り込む。

[0288] 前記黒鉛含有榭脂基材は、前記黒鉛粒子を前記榭脂基材の黒鉛粒子挿入孔に 挿入後、加熱するので、榭脂と黒鉛粒とが確実に結合する。

[0289] 前記燃料電池用セパレータは、少なくとも一方の面に凸部を複数備えるとともに、こ の各凸部相互間にガス流路となる凹部を備え、前記凸部に対応する部位は、前記シ ート状の榭脂基材からなる前記黒鉛含有榭脂基材を切断した基材片を積層して構 成するので、圧縮率を凹部と凸部とで互いに同等とすることができ、榭脂に対する黒 鉛粒子の密度分布が全体で均一化し、導電性向上に寄与することができる。

[0290] (実施の形態 15)

以下、本発明を適用した第 15の実施の形態について図面を参照しながら詳細に 説明する。

[0291] [燃料電池スタックの構成]

先ず、燃料電池スタックの構成について簡単に説明する。図 60は燃料電池単セル を複数個積層して燃料電池スタックを形成する積層工程を示す要部拡大断面図であ る。

[0292] 燃料電池単セル lkは、図 60に示すように、膜電極接合体（MEA:membrane

electrode assembly) 2kと、この膜電極接合体 2kの両面に積層されるセパレータ 3k、 4kとから構成される。

[0293] 膜電極接合体 2kは、水素イオンを通す固体高分子電解質膜 5kと、この固体高分 子電解質膜 5kの両面にそれぞれ配置された電極 6 Ak, 6Bkと、該電極 6Ak, 6Bk の外周囲に設けられ、ガス拡散層の圧縮を適度に行うためのフレーム 7kと力もなる。 この例では、図 60中固体高分子電解質膜 5kを挟んで上側に配置された電極 6Ak は、力ソード触媒とガス拡散層の積層体からなる。同様に、固体高分子電解質膜 5k を挟んで下側に配置された電極 6Bkは、アノード触媒とガス拡散層の積層体からな る。

[0294] 前記二つのセパレータ 3k、 4kのうち膜電極接合体 2kを挟んで上側に配置された セパレータ 3kは、一方の電極 6Akと対向する面に、例えば酸素などの酸化剤ガスを 流通させる酸化剤ガス流路溝 8kを有し、他方の面に冷却水を流通させる冷却水流 路溝 9kを有している。一方、膜電極接合体 2kを挟んで下側に配置されたセパレータ 4kは、他方の電極 6Bkと対向する面に、例えば水素などの燃料ガスを流通させる燃 料ガス流路溝 10kを有して 、る。

[0295] これら膜電極接合体 2kと二つのセパレータ 3k、 4kは、互いの接合面に接着剤 I lk を介して接合一体ィ匕することで燃料電池単セル lkを構成する。そして、このように構 成された燃料電池単セル lkの複数個をやはり接着剤 1 lkを介して積層し、その積層 体の両面に集電板、絶縁板およびエンドプレート (何れも図示は省略する）を配置し て、該積層体の内部に貫通した貫通孔にタイロッドを貫通させ、そのタイロッドの端部 にナットを螺合させることで燃料電池スタックが構成される。

[0296] [燃料電池用セパレータの製造方法]

ところで、前記燃料電池スタックの各セパレータ 3k、 4kには、前記膜電極接合体 2 kで生成された電流 (電子）が図 60中矢印で示す厚さ方向に流れる。このため、燃料 電池の発電効率を高めるためには、燃料電池の内部抵抗を下げることが効果的であ り、セパレータ 3k、 4kの厚さ方向の抵抗値を抑える必要がある。

[0297] 例えば、図 61及び図 62に示すように、下型 12kと上型 13kと力もなる金型のキヤビ ティー 14k内に、黒鉛粉末粒子と熱硬化性榭脂を混合した混合粉末を充填し、若しく はシート状、タブレット状のプリフォーム 15kを配置した後、加熱手段であるヒータ 16k を内蔵した上型 13kと下型 12kとで混合粉末またはプリフォーム 15kを加熱しながら 圧縮成形することによりセパレータ 4kを製造した場合、黒鉛粒子 17kの配向状態は 図 63に示すようになる。

[0298] すなわち、黒鉛粒子 17kが円筒型、米粒型のように細長い形状の場合、図 63に示 すように、圧縮成形時に圧縮方向 Pと略垂直に黒鉛粒子 17kが倒れてしまい、その 長軸の向きが長手方向に配列されてしまう。その結果、電流が流れるセパレータ 4k の厚み方向では、黒鉛粒子 17k同士の短軸方向における接触回数が増し抵抗が増 大する。なお、電流の流れは、図 63中矢印で表す。

[0299] 通常、電流は、黒鉛粒子 17kを通って流れる。熱硬化性榭脂の電気抵抗値は、黒 鉛粒子 17kに比較すると非常に高 、ため、電流を流すのは黒鉛粒子 17kだけである 。黒鉛粒子 17k自体の長軸方向の電気抵抗値は小さいが、短軸方向における黒鉛 粒子 17kと黒鉛粒子 17kとの間の接触抵抗は比較的大きい。したがって、セパレータ 4kの厚さ方向の電気抵抗は、黒鉛粒子 17k同士の短軸方向の接触回数を減らすこ とにより低下させることができる。すなわち、図 64に示すように、黒鉛粒子 17kの長軸 の向きを、電流を流すセパレータ 4kの厚さ方向となるように当該黒鉛粒子 17kを立て るようにする。このようにすれば、セパレータ 4kの厚さ方向の電気抵抗値を低くするこ とがでさる。

[0300] 黒鉛粒子 17kをセパレータ 4kの厚さ方向に立てるには、次のようのプロセスを経る 。先ず、図 65に示すように、黒鉛粒子 17kとフエノール榭脂などの熱硬化性榭脂 18k の混合粉末 19kを、第 1上型 20kと第 1下型 21kからなる第 1の金型 22kのキヤビティ 一 23k内に充填する。

[0301] 第 1の金型 22kは、長方形状をなすセパレータブロックを形成する金型である。第 1 下型 21kには、混合粉末 19kを充填させる矩形状の凹部として形成されるキヤビティ 一 23kが形成されている。第 1上型 20kには、このキヤビティー 23k内に若干突出し 嵌合する平坦な突出部 24kが形成されている。

[0302] 次に、第 1上型 20kを第 1下型 21kに対して下降させ、これら第 1上型 20k及び第 1 下型 21kによって前記混合粉末 19kを圧縮する。圧縮時には、混合粉末 19kを加熱 しても良いし或いは加熱しなくても良い。加熱する場合は、第 1上型 20kに加熱手段 としてヒータを埋め込み、力かるヒータにて 110°C— 120°C程度で加熱することが好ま しい。

[0303] ここでの加熱温度は、後述する第 2の圧縮成形工程時に加熱する温度（150°C— 1 80°C程度)よりも低い温度とする。この第 1の圧縮成形工程時の加熱温度を第 2の圧 縮成形工程時の加熱温度よりも高くすると、冷却後に熱硬化性榭脂 18kが固まって しま 、、第 2の圧縮成形工程で成形できなくなってしまう。

[0304] そして、圧縮成形後、図 66に示すように、キヤビティー 23kからセパレータブロック 2 5kを取り出す。すると、黒鉛粒子 17kは、図 67に示すように、圧縮方向 Pに対して垂 直な方向にその長軸が向き、その殆どが横向きに配列される。

[0305] 次に、このセパレータブロック 25kを、前記圧縮方向（黒鉛粒子 17kの長軸方向と 垂直な方向）に沿って所定幅に複数切断する。具体的には、図 67中 Y1-Y1線と Y2 -Y2線で示す位置でセパレータブロック 25kを圧縮方向に沿って切断する。切断し て得られたシート状のプリフォーム用セパレータ 26kは、黒鉛粒子 17kの長軸が、そ の切断された厚さ方向にほぼ揃ったプリフォームとなる。

[0306] そして、前記プリフォーム用セパレータ 26kを、図 68に示すように、前記切断面 26a k, 26bkを圧縮面（上下面）として第 2上型 27kと第 2下型 28kとからなる第 2の金型 2 9kのキヤビティー 30k内に配置する。キヤビティー 30k内に配置されたプリフォーム 用セパレータ 26kは、黒鉛粒子 17kの長軸が厚さ方向に配列された縦向きとなって いる。

[0307] 次に、これら第 2上型 27kと第 2下型 28kとでプリフォーム用セパレータ 26kを圧縮 成形する。圧縮成形する方向は、先の第 1の金型 22kによる第 1の圧縮成形工程に おける圧縮方向と交差する方向とする。第 15の実施の形態では、第 1の圧縮成形ェ 程における圧縮方向と直交する方向に圧縮成形した。また、この圧縮成形時には、 第 2上型 27kに設けた加熱手段であるヒータ 31kでプリフォーム用セパレータ 26kを 加熱する。加熱温度としては、 150°C— 180°C程度とすることが望ましい。

[0308] 次いで、圧縮したプリフォーム用セパレータ 26kを冷却した後、図 69に示すように、 第 2下型 28kのキヤビティー 30kから成形された完成品であるセパレータ 4kを取り出 す。このようにして製造されたセパレータ 4kは、比較的厚さ方向に黒鉛粒子 17kの長 軸が配向されたセパレータとなる。したがって、このセパレータ 3kを使用すれば、セ パレータ厚さ方向の抵抗値を低減させることができるので、燃料電池の効率を大幅に 向上させることができる。

[0309] また、本発明に係る製造工程を経てセパレータ 4kを製造すれば、図 61に示した通 常のシート状、タブレット状のプリフォーム 15kを圧縮成形して形成するよりも、より一 層縦向きに黒鉛粒子 17kを配向させた (揃えた)状態とすることができる。

[0310] なお、上述の第 15の実施の形態では、膜電極接合体 2kを挟んで下側に配置され るセパレータ 4kを製造する例を示した力 上側に配置されたセパレータ 3kも同様の 工程を経て製造することができる。この場合は、冷却水流路溝 9kを形成するための 突起部を第 2上型 27kに形成し、この第 2上型 27kと第 2下型 28kとでプリフォーム用 セパレータ 26kを圧縮成形する。

[0311] 以上説明した様に、本発明に依れば、燃料電池用セパレータの成形材料中の黒 鉛粒子の長軸が所望方向に配向されるので、セパレータの積み圧方向に関して低 い貫通抵抗などの所望抵抗を有する燃料電池用セパレータが提供される。

産業上の利用可能性

[0312] 本発明は、所定の方向の所望の電気抵抗を実現する必要がある成形物を製造す る分野に利用することができる。

Claims

請求の範囲

[1] 榭脂と、長軸および短軸を有するカーボン粉末と、を混合して得られた成形材料を 圧縮成形して提供される燃料電池用セパレータの製造方法であって、

上記カーボン粉末の粒子の長軸を所定の方向に配向させ、該所定方向における 所望導電性を上記セパレータに供与する段階を含む、燃料電池用セパレータの製 造方法。

[2] 前記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、前記成形材料は、黒鉛粉末と熱硬化 性榭脂とを混合した粉末状の成形材料であり、

当該方法は、

前記榭脂の熱硬化温度未満の温度にお!、て、略平板状の予備成形品を形成する ための工程 (A)と、

前記予備成形品を、該予備成形品の厚さ方向と直交する横方向から加圧圧縮する ことで、前記成形材料に含まれる黒鉛粉末粒子の長軸が厚さ方向に配向して 、る配 向成形品を成形するための工程 (B)とを有する、請求項 1に記載の燃料電池用セパ レータの製造方法。

[3] 前記黒鉛粉末粒子は、鱗片状である、請求項 2に記載の燃料電池用セパレータの 製造方法。

[4] 前記工程 (A)にお ヽては、前記樹脂の溶融温度未満の温度かつ非加圧圧縮状態 において、前記予備成形品が形成される、請求項 2又は請求項 3に記載の燃料電池 用セパレータの製造方法。

[5] 前記工程 (B)にお ヽては、前記榭脂を熱硬化させる、請求項 4に記載の燃料電池 用セパレータの製造方法。

[6] 前記工程 (B)によって形成された配向成形品に、機械加工を施すことによって、セ パレータ形状の成形体を形成するための工程を、さらに有する、請求項 5に記載の燃 料電池用セパレータの製造方法。

[7] 前記工程 (B)にお 、ては、前記榭脂の熱硬化温度未満の温度にお!、て、前記配 向成形品が形成されており、

前記工程 (B)によって形成された前記配向成形品を、厚さ方向に加圧圧縮するこ とで、セパレータ形状の成形体を形成し、かつ、前記榭脂を熱硬化させるための工程 を、さらに有する、請求項 4に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[8] 前記工程 (B)にお ヽては、前記榭脂を溶融させる、請求項 7に記載の燃料電池用 セパレータの製造方法。

[9] 前記工程 (A)にお ヽては、前記成形材料を厚さ方向に加圧圧縮することで、前記 予備成形品は、形成される、請求項 2又は請求項 3に記載の燃料電池用セパレータ の製造方法。

[10] 前記工程 (A)にお ヽては、前記榭脂を溶融させる、請求項 9に記載の燃料電池用 セパレータの製造方法。

[11] 前記工程 (B)は、予備成形品の厚さ方向と直交する横方向から加圧圧縮する前に

、前記予備成形品に含まれる黒鉛粉末粒子の配向を、厚さ方向に変更するための 隙間スペースを、前記予備成形品の厚さ方向に配置するための工程を有する、請求 項 9又は請求項 10に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[12] 前記工程 (B)にお ヽては、前記榭脂を熱硬化させる、請求項 11に記載の燃料電 池用セパレータの製造方法。

[13] 前記工程 (B)によって形成された前記配向成形品を、機械加工によってセパレー タ形状とするための工程を、さらに有する、請求項 12に記載の燃料電池用セパレー タの製造方法。

[14] 前記工程 (A)は、前記成形材料を厚さ方向に加圧圧縮することで、短冊状の予備 成形片を形成するための工程 (A1)と、前記予備成形片を集成して予備成形品を形 成するための工程 (A2)とを有し、

前記工程 (A2)においては、前記予備成形品に含まれる黒鉛粉末粒子の配向が 厚さ方向となるように、前記予備成形片が集成される、請求項 2又は請求項 3に記載 の燃料電池用セパレータの製造方法。

[15] 前記工程 (A1)においては、前記榭脂を溶融させる、請求項 14に記載の燃料電池 用セパレータの製造方法。

[16] 前記工程 (B)においては、前記榭脂を熱硬化させる、請求項 14又は請求項 15に 記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[17] 前記工程 (Al)によって形成される前記予備成形片は、セパレータ形状に対応す る溝を有しており、

前記工程 (A2)によって形成される予備成形品は、セパレータ形状を有する、請求 項 14一 16のいずれか 1項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[18] 前記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、前記榭脂は熱によって硬化する榭脂 であり、

当該方法は、前記黒鉛粉末と上記樹脂とを混練した混練物を加熱圧縮する段階と 前記混練物を上型と下型によって加圧した後に、前記上型または前記下型を加圧 方向と交差する方向へ移動させ、加熱成形する段階を備える、請求項 1に記載の燃 料電池用セパレータの製造方法。

[19] 前記上型または前記下型を移動させる量は、前記黒鉛の粒子の長軸が燃料電池 セルを積層する方向と略同一方向となる量である、請求項 18に記載の燃料電池用 セパレータの製造方法。

[20] 前記上型または前記下型を移動させる量は、前記黒鉛の粒子の粒径の 0. 5倍以 上 20倍以下である、請求項 19に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[21] 黒鉛粉末と熱によって硬化する榭脂を混練した混練物を加熱圧縮して成形される セパレータにおいて、

前記混練物を上型と下型によって加圧した後に、前記上型または前記下型を加圧 方向と交差する方向へ移動させ、加熱成形された、セパレータ。

[22] 前記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、

当該方法は、前記黒鉛粉末および前記榭脂を金型に充填し加圧することで形成す る段階と、

下型に形成されるキヤビティー内に黒鉛と榭脂を充填させた後、上型と下型を加圧 して燃料電池用セパレータを成形する際に、少なくとも加圧直前まで前記キヤビティ 一部分に静電気を印加する段階とを備える、請求項 1に記載の燃料電池用セパレー タの製造方法。

[23] カーボン粉末と榭脂を充填させるキヤビティーを備え、絶縁されてなる下型と、 前記下型とで加圧して前記榭脂を所定形状に成形する上型と、

前記キヤビティー部分に静電気を印加する静電気発生手段とを備えた、燃料電池 用セパレータ製造装置。

[24] 前記静電気発生手段を、前記上型に絶縁させて取り付けた、請求項 23に記載の 燃料電池用セパレータ製造装置。

[25] 前記静電気発生手段を、前記上型の側面に設けた、請求項 24に記載の燃料電池 用セパレータ製造装置。

[26] 前記静電気発生手段を、前記上型に形成した凹部に設けた、請求項 24に記載の 燃料電池用セパレータ製造装置。

[27] 前記凹部は、セパレータに形成されるマ-ホールド孔を形成するための前記下型 に形成された突起部の逃げ穴である、請求項 26に記載の燃料電池用セパレータ製 造装置。

[28] 前記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、

当該方法は、

前記成形材料を、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、当該第 1予備成 形品の厚さ方向に加圧圧縮することで、波形状断面を有する板状の第 1予備成形品 を形成するための第 1予備成形工程と、

前記第 1予備成形品を、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、該第 1予備 成形品の横方向から加圧圧縮することで、波形状断面を変形させ、平板状の第 2予 備成形品を形成するための第 2予備成形工程と、

前記第 2予備成形品を、該第 2予備成形品の厚さ方向に加圧圧縮することで、セパ レータ形状の成形体を形成する一方、前記成形材料に含まれる前記榭脂を熱硬化 させるための仕上げ成形工程とを有する、請求項 1に記載の燃料電池用セパレータ の製造方法。

[29] 前記黒鉛粉末粒子は、鱗片状である、請求項 28に記載の燃料電池用セパレータ の製造方法。

[30] 前記第 1予備成形品の波形状断面の厚さは、略一定である、請求項 28又は請求 項 29に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[31] 前記第 1予備成形工程においては、前記榭脂を溶融させる、請求項 28— 30のい ずれ力 1項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[32] 前記第 1予備成形工程において適用される成形金型は、波形状断面を有する板状 のキヤビティ画成表面を有しかつ近接離間自在に配置される第 1および第 2成形型 を有し、前記榭脂は、前記第 1および第 2成形型の内部に充填され型締めされて、厚 さ方向に加圧圧縮される、請求項 28— 31のいずれか 1項に記載の燃料電池用セパ レータの製造方法。

[33] 前記第 2予備成形工程においては、前記榭脂を溶融させる、請求項 28— 32のい ずれ力 1項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[34] 前記第 2予備成形工程において適用される成形金型は、平板状のキヤビティ画成 表面を有しかつ近接離間自在に配置される第 1および第 2成形型と、前記第 1および 第 2成形型の側方に配置される可動式ォス型とを有し、前記第 1予備成形品は、前 記第 1および第 2成形型の内部に配置され型締めされ、前記可動式ォス型によって 横方向から加圧圧縮される、請求項 28— 33のいずれか 1項に記載の燃料電池用セ パレータの製造方法。

[35] 前記仕上げ成形工程において適用される成形金型は、セパレータの外面形状に 対応するキヤビティ画成表面を有しかつ近接離間自在に配置される第 1および第 2 成形型を有し、前記第 2予備成形品は、前記第 1および第 2成形型の内部に配置さ れ型締めされて、厚さ方向に加圧圧縮される、請求項 28— 34のいずれか 1項に記 載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[36] 前記カーボン粉末は縦横寸法の異なる黒鉛粒子から成り、

当該方法は、

前記成形材料から、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、前記黒鉛粒子 の長軸が当該予備成形片の厚さ方向に配向している予備成形片を複数形成するた めの工程 (A)と、

前記予備成形片を集成して、前記樹脂の熱硬化温度未満の温度において、予備 成形品を形成するための工程 (B)と、

前記予備成形品を加圧圧縮して、成形品を形成するための工程 (C)とを有する、 請求項 1に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[37] 前記黒鉛粒子は、鱗片状である、請求項 36に記載の燃料電池用セパレータの製 造方法。

[38] 前記予備成形片は、柱状である、請求項 36又は請求項 37に記載の燃料電池用セ パレータの製造方法。

[39] 前記予備成形片は、円柱状である、請求項 38に記載の燃料電池用セパレータの 製造方法。

[40] 前記工程 (A)においては、前記榭脂を溶融させる、請求項 36— 39のいずれ力 1項 に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[41] 前記工程 (C)においては、前記榭脂を熱硬化させる、請求項 36— 40のいずれか 1 項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[42] 前記工程 (C)における加圧圧縮は、成形品がセパレータ形状となるように、前記予 備成形品を厚さ方向に加圧圧縮することを含んで ヽる、請求項 41に記載の燃料電 池用セパレータの製造方法。

[43] 前記工程 (A)における黒鉛粒子の当該予備成形片の厚さ方向への配向は、前記 成形材料を帯電させることに基づいている、請求項 36— 42のいずれ力 1項に記載の 燃料電池用セパレータの製造方法。

[44] 前記黒鉛粒子は、前記熱硬化性榭脂によって被覆され、電気絶縁性を有しており 前記工程 (A)における前記帯電は、静電気に基づいている、請求項 43に記載の 燃料電池用セパレータの製造方法。

[45] 前記工程 (A)における黒鉛粒子の当該予備成形片の厚さ方向への配向は、前記 成形材料を振動させることに基づいている、請求項 36— 42のいずれ力 1項に記載の 燃料電池用セパレータの製造方法。

[46] 前記カーボン粉末粒子は、短軸および長軸を有する異方性の黒鉛粒子であり、 前記榭脂は、複数の黒鉛粒子挿入孔を備える榭脂基材から成り、

当該方法は、

前記黒鉛粒子挿入孔の孔径を、前記黒鉛粒子の短軸より大きくかつ長軸より小さく 設定する段階と、

前記黒鉛粒子を、その長軸が前記黒鉛粒子挿入孔の軸線方向となる状態で黒鉛 粒子挿入孔に入り込ませて黒鉛含有榭脂基材を作成する段階と、

この黒鉛含有榭脂基材を前記黒鉛粒子挿入孔の軸線方向に沿って複数積層して 圧縮成形する段階とを有する、請求項 1に記載の燃料電池用セパレータの製造方法

[47] 前記榭脂基材をシート状とし、このシート状の榭脂基材に前記黒鉛粒子挿入孔が 貫通形成されている、請求項 46に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[48] 前記黒鉛粒子挿入孔は、榭脂基材を成形した後、加工する、請求項 46または 47 記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[49] 前記榭脂基材を、発泡材料を含む熱可塑性榭脂を射出成形して作成し、このとき 発生する空孔を前記黒鉛粒子挿入孔とする、請求項 46または 47記載の燃料電池用 セパレータの製造方法。

[50] 前記シート状の榭脂基材を、前記黒鉛粒子を堆積してある容器内に投入し、この容 器を振動させることで、前記黒鉛粒子を前記シート状の榭脂基材の黒鉛粒子挿入孔 に入り込ませる、請求項 47記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[51] 前記黒鉛含有榭脂基材は、前記黒鉛粒子を前記榭脂基材の黒鉛粒子挿入孔に 挿入後、加熱して得る、請求項 50記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[52] 前記燃料電池用セパレータは、少なくとも一方の面に凸部を複数備えるとともに、こ の各凸部相互間にガス流路となる凹部を備え、前記凸部に対応する部位は、前記シ ート状の榭脂基材からなる前記黒鉛含有榭脂基材を切断した基材片を積層して構 成する、請求項 47記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[53] 請求項 46ないし 52のいずれか 1項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法に よって製造する、燃料電池用セパレータ。

[54] 前記カーボン粉末は黒鉛粉末であり、且つ、

当該方法は、

黒鉛粉末と榭脂の混合粉末を第 1の金型内に充填して圧縮成形する第 1の圧縮成 形工程と、 前記第 1の圧縮成形工程で得られたセパレータブロックを、前記圧縮方向に沿って 所定幅に切断する切断工程と、

前記切断工程で得られたプリフォーム用セパレータを、前記切断面を圧縮面として 第 2の金型内に配置し、前記第 1の圧縮成形工程における圧縮方向と交差する方向 に圧縮成形してセパレータを形成する第 2の圧縮成形工程とを備えた、請求項 1記 載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[55] 前記第 1及び第 2の圧縮成形工程にぉ 、てそれぞれ混合粉末及びプリフォーム用 セパレータを加熱し、第 2の圧縮成形時の加熱温度よりも第 1の圧縮成形時の加熱 温度を低くした、請求項 54に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[56] 前記第 2の圧縮成形工程で流路溝を形成する、請求項 54または請求項 55に記載 の燃料電池用セパレータの製造方法。

[57] 黒鉛粉末が混入されてなる燃料電池用セパレータにおいて、

前記黒鉛粒子の長軸がセパレータの厚さ方向に沿って配列されて 、る、燃料電池 用セパレータ。