JP2006252815A - 燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータ - Google Patents

Abstract

【課題】表面に樹脂が過度に付着したり、スキン層の発生に伴い、セパレータの厚さ方向の導電性が低下するのを抑制できる燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータを提供する。
【解決手段】熱可塑性樹脂粒子と黒鉛粒子とからなる成形材料を使用してブロック体５を圧縮成形し、このブロック体５をマルチワイヤカット装置６によりワイヤカットして薄板形のタブレットを複数形成し、その後、各タブレットを成形して燃料電池のセパレータを得る。ワイヤカットしてタブレットの表面に黒鉛粒子を露出させるので、黒鉛粒子の表面に熱可塑性樹脂粒子が過度に付着してしまうことがない。また、スキン層により、セパレータの厚さ方向における導電性が低下するのを有効に抑制防止できる。
【選択図】図３

Description

本発明は、地球温暖化防止や省エネルギ等に資することのできる燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータに関するものである。

近年、クリーン性や静粛性に優れる燃料電池が注目され、この燃料電池用のセパレータ（特許文献１参照）として、例えば熱硬化性樹脂からなる樹脂と黒鉛とを成形材料とした成形品が広く用いられているが、所定の導電性を得るためには、黒鉛の比率を多くする必要がある。

しかしながら、黒鉛の比率を多くすると、成形材料の流動性が非常に悪化するので、成形時にセパレータの凹凸や端部に成形材料を十分に充填することができず、機械的特性が著しく不足したり、成形不良を生じ易い。
この点に鑑み、タブレットを予備成形し、このタブレットを成形して機械的特性等に優れるセパレータを製造する方法が提案されている（特許文献２、３参照）。
特開２００４‐３０３４５３号公報 特開２００３‐３４６８２７号公報 特開２００１‐０８５０３０号公報

しかし、タブレットを予備成形してセパレータを製造する場合、機械的特性や成形不良をある程度改善することができるものの、黒鉛の表面に樹脂が過度に付着してしまうという大きな問題が新たに生じることとなる。また、成形に伴いセパレータの表面に樹脂製のスキン層が否応なくコーティングされ、この絶縁性のスキン層の発生により、セパレータの厚さ方向における導電性が低下してしまうという問題も生じる。

本発明は上記に鑑みなされたもので、表面に樹脂が過度に付着したり、スキン層の発生に伴い、セパレータの厚さ方向の導電性が低下するのを抑制することのできる燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータを提供することを目的としている。

本発明においては上記課題を解決するため、少なくとも樹脂と導電性フィラーを含む成形材料を使用して燃料電池のセパレータを製造する製造方法であって、
成形材料を使用してブロック体を圧縮成形し、このブロック体をワイヤカットして略板形のタブレットを形成し、その後、このタブレットを成形してセパレータを得ることを特徴としている。
なお、樹脂を熱可塑性樹脂とするとともに、導電性フィラーを黒鉛とし、熱可塑性樹脂の平均粒径を黒鉛の平均粒径の０．１〜１０倍の範囲とすることが好ましい。

また、本発明においては上記課題を解決するため、請求項１又は２記載の燃料電池用セパレータの製造方法により製造されたことを特徴としている。

ここで、特許請求の範囲における成形材料は、主に樹脂と導電性フィラーとからなるが、これらに限定されるものではなく、例えば炭素繊維やカーボンナノチューブ等を含有しても良い。黒鉛は、粉末状、棒状、人造を特に問うものではないが、平均粒径がセパレータの最も薄い部分の１／３以下であることが好ましい。

本発明によれば、圧縮成形したブロック体をワイヤカット装置によりワイヤカットして複数のタブレットを一度に形成し、この複数のタブレットの全部又は一部から黒鉛粒子を露出させる。

本発明によれば、燃料電池のセパレータの表面に樹脂が過度に付着したり、スキン層の発生に伴い、セパレータの厚さ方向における導電性が低下するのを抑制することができるという効果がある。

また、樹脂を熱硬化性樹脂ではなく、熱可塑性樹脂とすれば、樹脂が硬化するまでの待機時間が不要となるので、成形サイクルの短縮が可能になる。また、熱可塑性樹脂の平均粒径を黒鉛の平均粒径の０．１〜１０倍の範囲とすれば、二次凝集しにくくなり、特性のバラツキやコスト高を招くことがない。さらに、黒鉛粒子の接触、導通を確保しつつ、黒鉛粒子の空隙を埋めることができる。

以下、図面を参照して本発明の好ましい実施の形態を説明すると、本実施形態における燃料電池用セパレータの製造方法は、図１ないし図６に示すように、所定の成形材料１を使用してブロック体５を圧縮成形し、このブロック体５をマルチワイヤカット装置６によりワイヤカットして薄板形のタブレット７を複数形成し、その後、各タブレット７を圧縮成形して燃料電池のセパレータ９を得るようにしている。

成形材料１としては、過度の付着を防止する観点から、粉末状の熱可塑性樹脂粒子２と導電性に優れる安価な黒鉛粒子３とを混練（ｋｎｅａｄｉｎｇ）することなく混合した材料があげられる。この黒鉛粒子３を多数含有する成形材料１は、熱可塑性樹脂粒子２に黒鉛粒子３が全体に対する体積比で６０〜９０Ｖｏｌ％、好ましくは７０〜８５Ｖｏｌ％の範囲で混合されることにより調製される。

熱可塑性樹脂粒子２は、加熱により軟化して塑性を示す粉末の熱可塑性樹脂であれば、特に限定されるものではないが、例えばポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、変性ＰＰＥ等があげられる。

熱可塑性樹脂粒子２の平均粒径は、黒鉛粒子３の平均粒径の０．１〜１０倍、好ましくは０．５〜１．２倍の範囲が良い。これは、熱可塑性樹脂粒子２の平均粒径が０．１倍未満の場合には、二次凝集しやすく、粗密による特性のバラツキが発生しやすいからである。また、粉砕加工の手間がかかり、コスト高になるからである。逆に、１０倍を超える場合には、熱可塑性樹脂粒子２の数が少なくなり、黒鉛粒子３との空隙を十分に埋めることができないからである。

熱可塑性樹脂粒子２の流動性（ＭＦＲ値）は、所定の測定条件下で１０〜２０００ｃｃ／１０分、好ましくは１００〜１０００ｃｃ／１０分が良い。これは、１０ｃｃ／１０分未満の場合には、流動性が悪化して黒鉛粒子３間の空隙を十分に埋めることができないからである。逆に、２０００ｃｃ／１０分を超える場合には、流動性が必要以上に良くなり、黒鉛粒子３の表面に熱可塑性樹脂粒子２が過度に付着したり、スキン層が発生し、このスキン層の発生に伴いセパレータ９の厚さ方向における導電性が低下してしまうからである。

所定の測定条件としては、ダイス：１ｍｍφランド長さ１０ｍｍ、温度：セパレータ９の圧縮成形温度、圧力：１００ｋｇ／ｃｍ^２があげられる。

黒鉛粒子３は、１０〜１５０μｍ、好ましくは１０〜１００μｍの平均粒径とされ、必要量が秤取される。この黒鉛粒子３の平均粒径が１０〜１５０μｍの範囲であるのは、１０μｍ未満の場合には、黒鉛粒子３が熱可塑性樹脂粒子２との混合時に舞い上がり、作業環境や電気的特性が悪化するからである。逆に、１５０μｍを超える場合には、セパレータ９の機械的特性が低下するという理由に基づく。

上記において、燃料電池用セパレータを製造する場合には、先ず、熱可塑性樹脂粒子２と黒鉛粒子３とをタンブラーにより混合して所定量の成形材料１を調製し、この流動性の低い成形材料１を予備成形用金型４に充填して熱可塑性樹脂粒子２の融点以上の温度に加熱・加圧し、熱可塑性樹脂粒子２を溶融・流動させることにより、ブロック体５を圧縮成形して冷却後に取り出す（図１、図２参照）。

予備成形用金型４の加圧圧力は、１００〜１０００ｋｇ／ｃｍ^２、好ましくは３００〜６００ｋｇ／ｃｍ^２が良い。これは、１００ｋｇ／ｃｍ^２未満の場合には、熱可塑性樹脂粒子２と黒鉛粒子３との間に空隙が残存するという理由に基づく。逆に、１０００ｋｇ／ｃｍ^２を超える場合には、黒鉛粒子３の表面に熱可塑性樹脂粒子２が過度に付着したり、スキン層が発生し、このスキン層の発生に伴いセパレータ９の厚さ方向における導電性が低下してしまうという理由に基づく。

次いで、ブロック体５をマルチワイヤカット装置６により所定の厚さにワイヤカットして平坦な薄板のタブレット７を一度に複数切削形成し、各タブレット７の表裏面から黒鉛粒子３を露出させる（図３、図４参照）。マルチワイヤカット装置６は、切削油の供給を受けるカット用のワイヤを上下動可能に巻張状態に備え、このワイヤが図３の奥方向に所定の間隔で並設されており、各ワイヤが下降することにより、ブロック体５がワイヤカットされる。

タブレット７は、その重量がセパレータ９の重量＋５〜３０％の重量となる厚さにカットされる。このタブレット７の切り出し方向は、加圧方向でも良いし、加圧方向と直角の方向でも良い。
但し、タブレット７を加圧方向にカットした場合には、セパレータ９の厚さ方向における導電性が向上するし、加圧方向と直角の方向にカットした場合には、曲げ強度や曲げ歪が大きくなるので、これらの特徴に留意してカットされる。

こうして薄板のタブレット７を形成したら、タブレット７を予め加熱しておいた溝付きの本成形用金型８にインサートして加熱圧縮（図５参照）し、その後、冷却、脱型すれば、燃料電池のセパレータ９を製造することができる（図６参照）。

加熱圧縮の際、セパレータ９の強度を向上させたり、抵抗値を低下させたい場合には、加減圧を数回繰り返し（バンピング）、黒鉛粒子３をさらに充填すれば良い。また、冷却に際しては、スプリングバック防止の観点から、圧縮加圧状態のままで本成形用金型８ごと放置したり、冷却水を使用して冷却すると良い。燃料電池のセパレータ９は、図６に示すように、表裏面にサーペインタインの流路１０を備えた平面矩形の薄板に成形され、ガス不透過性、導電性、耐食性等を満足する。

上記によれば、粉末状の熱可塑性樹脂粒子２を使用するとともに、ワイヤカットしてタブレット７を切削形成し、このタブレット７の表面から黒鉛粒子３を露出させるので、タブレット７を予備成形してセパレータ９を製造する場合でも、黒鉛粒子３の表面に熱可塑性樹脂粒子２が過度に付着してしまうことがない。

また、絶縁性のスキン層を削除、あるいは非常に薄くできるので、セパレータ９の厚さ方向における導電性が低下するのをきわめて有効に抑制防止することができる。また、ブロック体５を加圧方向にワイヤカットすれば、タブレット７やセパレータ９の導電性を向上させることができる。

また、ブロック体５をマルチワイヤカット装置６によりワイヤカットして一枚のタブレット７を一々形成するのではなく、マルチワイヤカット装置６によりワイヤカットして複数のタブレット７を一度に形成するので、生産性や量産性の向上が可能になる。さらに、一度の射出成形ではなく、圧縮成形を二度行なうので、黒鉛粒子３の充填率を高めたり、熱可塑性樹脂粒子２と黒鉛粒子３間の空隙を埋めて機械的強度をさらに向上させることが可能になる。

なお、上記実施形態では予備成形用金型４に成形材料１を単に充填して加熱・加圧したが、予備成形用金型４に成形材料１を充填して真空下で加熱・加圧し、熱可塑性樹脂粒子２と黒鉛粒子３間の空隙や未充填の発生を抑制防止したり、強度を向上させるようにしても良い。また、タブレット７を本成形用金型８にインサートして加熱圧縮した後、脱型する場合、セパレータ９の熱膨張係数（線膨張係数）が本成形用金型８の熱膨張係数（線膨張係数）よりも小さくなるよう設定し、金型のテーパを利用してセパレータ９の脱型の容易化を図るようにしても良い。

さらに、燃料電池のアノードやカソードに対するセパレータ９の弾性の接触領域をフラットではなく、鋭利あるいは湾曲した凸形に突出形成し、接触抵抗を減少させるようにしても良い。

本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態における成形材料を予備成形用金型に充填して加熱・加圧する状態を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるブロック体を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるブロック体をマルチワイヤカット装置によりワイヤカットしてタブレットを形成する状態を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるタブレットを示す斜視説明図である。 本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法の実施形態におけるタブレットを本成形用金型にインサートして加熱圧縮する状態を示す説明図である。 本発明に係る燃料電池用セパレータの実施形態を示す斜視説明図である。

符号の説明

１ 成形材料
２ 熱可塑性樹脂粒子（樹脂）
３ 黒鉛粒子（黒鉛）
５ ブロック体
６ マルチワイヤカット装置
７ タブレット
９ セパレータ

Claims (3)

1. 少なくとも樹脂と導電性フィラーを含む成形材料を使用して燃料電池のセパレータを製造する燃料電池用セパレータの製造方法であって、
   成形材料を使用してブロック体を圧縮成形し、このブロック体をワイヤカットして略板形のタブレットを形成し、その後、このタブレットを成形してセパレータを得ることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
2. 樹脂を熱可塑性樹脂とするとともに、導電性フィラーを黒鉛とし、熱可塑性樹脂の平均粒径を黒鉛の平均粒径の０．１〜１０倍の範囲とする請求項１記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
3. 請求項１又は２記載の燃料電池用セパレータの製造方法により製造されたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。

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