KR101736903B1 - 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 열전지에서 단일의 펠렛을 제작하는 공정에 비해 제작이 용이한 펠렛의 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛을 제조하는 제조 방법에 관한 것으로, 양극, 음극 및 전해질 펠렛이 서로 적층된 하나의 펠렛 제조될 수 있으며, 상기 다중접합 펠렛은 전지의 적층 제작 공정 시 펠렛의 깨짐 현상이 감소되어 취급성이 향상됨으로써 전지의 불량률을 줄일 수 있으며, 전체적인 다중 적층 수가 단순해짐에 따라 전지 제작 단가 또한 줄일 수 있다.
Description
본 발명은 군사용 또는 산업용 비축전지의 일종인 열전지에 사용될 수 있는 펠렛의 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 전지의 펠렛으로 양극, 전해질 및 음극 펠렛을 압착하여 제조하는 공정에 관한 것이다.
열전지(Thermal battery)의 내부는 양극, 음극, 전해질, 열원, 집전체 등의 부품이 적층되어 구성되며, 그 중에서 양극, 음극 및 전해질의 3개의 펠렛이 한 세트가 단위전지를 구성하게 된다.
일반적으로 열전지에서 양극, 음극 및 전해질은 다공성 물질로서 각각의 원료 분말 일축을 가압 성형하는 방법을 활용하여 펠렛(pellet) 또는 디스크 형태로 따로 제조되어 각각 개별적인 펠렛으로 제조되어 사용되어왔다.
그러나, 상기 원료 분말 입자 사이의 작은 접촉 면적 때문에 높은 강도를 갖는 펠릿으로 성형하기가 어려우며, 또한, 각각의 펠렛의 두께는 약 0.3mm 정도로 매우 얇아, 전극 제작 시 취급이 용이하지 않아, 이에 따라 취급성을 증가시키기 위한 다양한 기술들이 연구되고 있다.
열전지용 펠렛 제조에 있어서 원료 분말 입자 간의 결합력을 키우기 위해서 연성이 우수한 공융염 분말과 혼합하여 압축 성형하는 방법이 많이 행해져 왔다. 그러나 이러한 방법을 적용하여도 펠릿 제작 중 펠릿에 금이 가거나 부서지는 현상을 관찰할 수 있었으며, 우수한 강도를 갖는 양극 성형을 위해서는 높은 가압 능력을 갖는 프레스가 필요하게 되어 결과적으로 열전지 제조 단가를 상승시키는 원인이 되었다.
따라서, 본 발명의 목적은 다중접합 열전지에서 적층 시 양극, 음극 및 전해질 각각의 펠렛이 압착 제작되는 방법을 대신해 양극, 음극 및 전해질이 서로 접합한 다중접합 펠렛을 제조하는 방법을 제공하고, 또한 이와 같은 제조 방법을 통해 제조된 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법은, 프레스 몰드에 양극 분말을 넣고 유압프레스로 상기 양극 분말 일측을 제 1 압력으로 가압하여 양극을 형성하는 양극 압착 단계, 상기 양극 위에 전해질 분말을 넣고 유압프레스로 상기 전해질 분말 일측을 제 2 압력으로 가압하여 전해질을 형성하는 전해질 압착 단계 및 상기 전해질 압착 단계에서 형성된 전해질 위에 음극분말을 넣고 유압프레스로 상기 음극 분말 일측을 제 3 압력으로 가압하여 음극을 형성하는 음극 압착 단계가 포함되고, 양극, 전해질 및 음극이 다중접합한 구조를 갖는 다중접합 펠렛을 형성한다.
상기 제 1 압력은 미리 설정된 기준 가압력의 50%를 가하여 압착한다.
상기 제 2 압력은 미리 설정된 기준 가압력의 80%를 가하여 압착하며, 이때 압착한 후 10초 동안 가압한 상태로 정지한다.
상기 제 2 압력은 미리 설정된 기준 가압력의 100%를 가하여 압착한다.
그리고 상기 양극 분말은 Li-Si, 상기 음극 분말은 FeS2이며, 또한 상기 전해질 분말은 LiCl-KCl, LiCl-LiF, LiF-LiCl-LiBr, LiF-CaF2, LiF-KF 및 LiF-NaF 중에서 선택되는 어느 하나 이상 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 다중접합 펠렛은 양극 분말로 구성되는 양극 층, 음극 분말로 구성되는 음극 층, 및 상기 양극 층과 상기 음극 층 사이에 접합하고 전해질 분말로 구성되는 전해질 층으로 이루어진다.
상기 양극 분말은 Li-Si, 상기 음극 분말은 FeS2이며, 상기 전해질 분말로는 LiCl-KCl, LiCl-LiF, LiF-LiCl-LiBr, LiF-CaF2, LiF-KF 및 LiF-NaF 중에서 선택되는 어느 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법은 각각 0.3mm 정도의 두께를 가진 양극, 음극 및 전해질 펠렛이 서로 적층된 1mm 정도의 두께를 가진 하나의 다중접합 펠렛을 제조할 수 있다.
이와 같이 제조된 다중접합 펠렛은 각각의 펠렛들을 적층하는 전지의 제작 공정에서 전체적인 다중 적층 수가 단순해지고 펠렛의 강도가 향상되어 펠렛의 깨짐이 감소됨으로써, 취급이 용이하고, 전지의 불량률을 줄일 수 있음에 따라 전지의 제작 단가 또한 감소한다.
또한, 본 발명의 다중접합 펠렛은 깨짐 방지뿐만 아니라 각 펠렛의 접촉저항을 감소되어 내부저항을 감소시키므로 전지의 성능이 향상되는 효과가 있다.
도 1a는 본 발명의 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법에서 양극 압착 단계의 공정도이다.
도 1b는 본 발명의 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법에서 전해질 압착 단계의 공정도이다.
도 1c는 본 발명의 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법에서 음극 압착 단계의 공정도이다.
도 2는 본 발명 다중접합 펠렛의 상부면 또는 하부면 모습을 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명 다중접합 펠렛의 측면 모습을 나타낸 것이다.
도 4는 양극, 음극, 전해질을 합친 다중접합 펠렛의 개념도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예를 통해 제조된 다중접합 펠렛이다.
도 6은 다중접합 펠렛과 단일 펠렛의 전지 방전 시험 비교 결과이다.
도 1b는 본 발명의 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법에서 전해질 압착 단계의 공정도이다.
도 1c는 본 발명의 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛 제조 방법에서 음극 압착 단계의 공정도이다.
도 2는 본 발명 다중접합 펠렛의 상부면 또는 하부면 모습을 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명 다중접합 펠렛의 측면 모습을 나타낸 것이다.
도 4는 양극, 음극, 전해질을 합친 다중접합 펠렛의 개념도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예를 통해 제조된 다중접합 펠렛이다.
도 6은 다중접합 펠렛과 단일 펠렛의 전지 방전 시험 비교 결과이다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조하여 상세히 설명한다. 그러나 이는 본 발명을 특정한 개시형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시 예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다.
양극, 전해질 및 양극을 다중접합하여 형성된 다중접합 펠렛 제조 방법은 프레스 몰드에 양극 분말을 넣고 유압프레스로 상기 양극 분말 일측을 가압하여 양극을 형성하는 양극 압착 단계, 상기 양극 위에 전해질 분말을 넣어 유압프레스로 가압하여 상기 양극과 전해질을 같이 압착하는 전해질 압착 단계 및 상기 전해질 압착 단계에서 형성된 전해질 위에 음극분말을 넣고 압착하는 음극 압착 단계를 통해, 상기 양극, 전해질 및 음극이 다중접합한 구조를 갖는 다중접합 펠렛 형상으로 성형이 이루어진다.
이때, 상기 음극 분말의 재료로는 Li-Si를, 상기 양극 분말의 재료로는 FeS2(Pyrite)를 사용할 수 있으며, 또한 상기 전해질 분말은 LiCl-KCl, LiCl-LiF, LiF-LiCl-LiBr, LiF-CaF2, LiF-KF 및 LiF-NaF 중 적어도 어느 하나를 사용할 수 있다.
도 1a는 일 실시예에 따른 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛의 제조 방법에서 양극 압착 단계의 공정도를 나타낸 것이다.
도 1a에 도시된 바와 같이 양극 압착 단계는 프레스 몰드에 양극 분말을 0.53g 정도 넣고, 이때 양극 분말의 상부 표면이 균일하도록 한 후 약 10mm 정도로 프레스 몰드를 올려 전해질의 분말 공급이 가능하도록 한다. 이 후 유압프레스로 양극 분말을 일측을 제 1 압력으로 가압하며, 기존 단일 펠렛 압착에서 사용한 압력 1600 psi(Pound per Square Inch)를 기준 압력으로 미리 설정되었을 때, 상기 제 1 압력은 상기 미리 설정된 기준 압력의 50%인 약 800 psi 이고, 상기 제 1 압력을 가해 압착한 후 프레스를 분리한다.
도 1b는 일 실시예에 따른 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛의 제조 방법에서 전해질 압착 단계의 공정도 나타낸 것이다.
도 1b에 나타낸 바와 같이 전해질 압착 단계는 상기 압착된 양극에 바로 전해질 분말 0.62g을 공급한다. 상기 공급된 전해질 분말의 일측을 유압프레스를 이용하여 제 2 압력으로 가압하며, 이때, 상기 제 2 압력은 상기 미리 설정된 기준 압력 1600 psi의 80%인 약 1300 psi 정도이고, 상기 제 2 압력을 가해 양극과 같이 합하여 압착한다. 이때 양극과 전해질의 압착력을 증대시키기 위하여 압착 후, 약 10초간 프레스가 가압한 상태로 정지한다. 정지 후 음극 분말 공급을 위한 공간을 확보하기 위하여 다시 약 10mm 정도 프레스 몰드를 올린다.
도 1c는 일 실시예에 따른 열전지용 펠렛 깨짐 방지를 위한 다중접합 펠렛의 제조 방법에서 음극 압착 단계의 공정도 나타낸 것이다.
구체적으로, 음극 압착 단계는 음극 분말을 0.34g 공급하고, 상기 음극 분말의 일측을 유압프레스를 이용하여 제 3 압력으로 가압한다. 상기 제 3 압력은 상기 미리 설정된 기준 압력의 100%인 1600 psi으로 양극, 전해질 및 음극을 함께 압착한다.
그 다음으로 프레스만 위로 올려 압착이 해제하게 되면, 형성된 펠렛 내 분말이 잔류 응력에 의해 다시 펠렛의 두께가 원상태로 회복하려는 스피링백(spring back) 현상으로 인하여 펠렛이 깨질 수 있으므로 프레스가 압착된 상태로 펠렛을 감싸는 측면의 프레스 몰드를 내려 펠렛이 깨지지 않게 한다.
상기 실시예의 제조 방법으로 형성된 다중접합 펠렛은 양극 층(10), 전해질 층(20) 및 음극 층(30)인 각각의 층이 서로 접합한 다중접합 형태로 구성되며, 상기 양극 층(10), 전해질 층(20) 및 음극 층(30)은 각각의 층이 0.3mm 정도의 두께를 갖고 펠렛의 전체 두께가 1mm 정도인 다중접합 펠렛이 형성됨을 알 수 있다.이와 같은 다중접합 펠렛의 형상은 도 2 내지 도 5에서 나타내었다.
본 발명의 일 실시예에 따른 다중접합 펠릿과 활물질량을 비교하기 위한 비교예로서 단일 펠릿인 음극, 전해질 및 양극을 제작한다. 이때 각각의 음극 분말은 0.34g, 전해질 분말은 0.62g 과, 양극 분말은 0.53g으로 일 실시예에 따른 다중펠렛과 그 양을 동일하게 하고, 각각 모든 펠렛을 1600 psi의 압력으로 제작하였다.
다중접합 펠렛은 위의 실시예와 동일하게 제작하게 되며, 상기 비교예와 비교를 위하여 전지 방전 시험 수행 시 전류인가량을 동일하게 실험하였다.
도 6에서 도시된 바와 같이 전지의 방전 시험 결과에서는 다중접합 펠렛이 단일 펠렛보다 약 5% 정도 전압(V)이 높게 나타났다, 이는 단일펠렛 보다 다중펠렛의 접촉저항이 줄어 내부저항이 감소하여 이루어진 것으로 판단할 수 있으며, 이와 같은 내부저항의 감소는 전지 성능의 증가로 연결된다. 그러므로 다중접합 펠렛이 단일 펠렛보다 약 5% 정도 성능의 증가를 보였음을 알 수 있다.
앞서 설명한 본 발명의 상세한 설명에서는 비록 한정된 실시예와 도면을 참조하여 설명하였지만, 해당 기술분야의 숙련된 당업자 또는 해당 기술분야에 통상의 지식을 갖는 자라면 본 발명의 사상 및 기술영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
Claims (12)
- 프레스 몰드에 양극 분말로 Li-Si을 넣고 유압프레스로 상기 양극 분말 일측을 제 1 압력으로 가압하여 양극을 형성하는 양극 압착 단계;
상기 양극 위에 LiCl-KCl, LiCl-LiF, LiCl-KCl, LiF-LiCl-LiBr, LiF-CaF2, LiF-KF 및 LiF-NaF 중 선택되는 어느 하나 이상의 전해질 분말을 넣고 유압프레스로 상기 전해질 분말 일측을 제 2 압력으로 가압하여 전해질을 형성하는 전해질 압착 단계; 및
상기 전해질 압착 단계에서 형성된 전해질 위에 음극분말로 FeS2을 넣고 유압프레스로 상기 음극 분말 일측을 제 3 압력으로 가압하여 음극을 형성하는 음극 압착 단계;를 포함하고,
상기 제 3 압력은 1600 psi이고, 상기 제 1 압력은 상기 제 3 압력의 50%이고, 상기 제 2 압력은 상기 제 3 압력의 80%로 양극, 전해질 및 음극을 다중접합하는 것을 특징으로 하는 다중접합 펠렛 제조 방법.
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|---|---|---|---|---|
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