JP2005264317A

JP2005264317A - Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびその軟磁性粉末を含む磁性複合材

Info

Publication number: JP2005264317A
Application number: JP2004217371A
Authority: JP
Inventors: Kazunori Igarashi; 和則五十嵐; Yasushi Nayuki; 靖志名雪; Ryoji Nakayama; 亮治中山; Satoshi Uozumi; 学司魚住
Original assignee: Mitsubishi Materials Corp
Current assignee: Mitsubishi Materials Corp
Priority date: 2003-08-05
Filing date: 2004-07-26
Publication date: 2005-09-29
Anticipated expiration: 2024-07-26
Also published as: US7575645B2; WO2005011899A1; JP4449077B2; KR100821543B1; KR20060054416A; EP1661647A4; TW200506976A; US20070131311A1; EP1661647A1

Abstract

【課題】Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびこの粉末の表面に酸化膜を形成したＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末を提供する。
【解決手段】Ｎｉ：６０〜９０％、Ｍｏ：０．０５〜１．９５％を含有し、残部：Ｆｅおよび不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径：３０〜１５０μｍ、アスペクト比：５〜５００を有し、かつ、Ｘ線の入射方向と回折方向とを含む平面が前記扁平金属磁性粉末の扁平面に垂直となるようにし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定したＸ線回折パターンにおいて、面指数（２００）のピーク高さをＩ_２００、面指数（１１１）のピーク高さをＩ_１１１とすると、ピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１が０．４３〜１０の範囲内にある扁平金属軟磁性粉末、並びにその扁平金属軟磁性粉末の表面に酸化膜を形成した酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末。
【選択図】なし

Description

この発明は、数１０ＭＨｚ〜数ＧＨｚにて優れた電波吸収特性を有する電波吸収体や数１０ｋＨｚ〜数１０ＭＨｚで優れた磁気特性を有する無線通信用アンテナコアなどの高周波用磁性材料に使用されるＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末に関するものである。また、この発明は、前記Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末を樹脂中に配向させて分散させた磁性複合材、特に磁性複合シートに関するものである。

一般に、溶製材、焼結材の高透磁率軟磁性材料としてパーマロイＡ（Ｆｅ−７０〜８０％Ｎｉ）（％は質量％を示す。以下、同じ）が知られているが、この材料は熱処理を施した後、徐冷するとＦｅＮｉ_３規則相を生成し、結晶磁気異方性定数Ｋ_１が負でその絶対値が大きな値を持つ。結晶磁気異方性定数Ｋ_１が負の場合には＜１１１＞方向が磁化容易方向かつ＜１００＞方向が磁化困難方向となり、正の場合には＜１００＞方向が磁化容易方向かつ＜１１１＞方向が磁化困難方向となり、零の場合には磁気的に等方的になることが知られており、このＦｅＮｉ_３規則相の生成により磁気異方性が生じ、結果として結晶面が配向しておらず結晶方位の上で等方的な通常の多結晶体においては透磁率が低下する。この材料において高い透磁率を得るためには高温熱処理の後、急冷したり、あるいはその後さらに時効処理が必要になり、工業的にはあまり使用されていない。

また、上記パーマロイにＭｏを添加したＭｏパーマロイ（Ｆｅ−７９％Ｎｉ−４％Ｍｏ）やスーパーマロイ（Ｆｅ−７９％Ｎｉ−５％Ｍｏ）も知られている。これら材料はＭｏの添加により熱処理後に徐冷しても、ＦｅＮｉ_３規則相の生成が抑制され、熱処理後の急冷を施さなくても結晶磁気異方性定数Ｋ_１が零前後となり、結晶方位の上で等方的な多結晶体においても優れた透磁率を示すため、工業的にも広く使用されている。また、さらに透磁率を改善するためにＭｏのほかにさらにＣｕ、Ｃｒ、Ｍｎを添加した高透磁率軟磁性材料も知られている。
一方、同様の組成を有する粉末を扁平化するなどして得られる扁平金属軟磁性粉末も知られている。
例えば、Ｆｅ−７０〜８３％Ｎｉ−２〜６％Ｍｏ−３〜６％Ｃｕ−１〜２％Ｍｏの組成を有し、平均粒径：０．１〜３０μm、平均厚さ：２μｍ以下を有する扁平金属軟磁性粉末が知られており、この扁平金属軟磁性粉末は磁気カード用扁平金属軟磁性粉末として使用されることが知られている(特許文献１参照)。
また、Ｆｅ−４０〜８０％Ｎｉ−２〜６％Ｍｏの組成を有する扁平フレーク状軟磁性粉末が知られており、この扁平フレーク状軟磁性粉末は磁気標識用軟磁性粉末として使用されることが知られている（特許文献２参照）。
さらに、Ｆｅ−６０〜８０％ＮｉまたはＦｅ−６０〜８０％Ｎｉ−５％以下Ｍｏの組成を有する扁平金属軟磁性粉末が知られており、この扁平金属軟磁性粉末は高周波用磁心として使用されることが知られている(特許文献３参照)。
特開平３−２２３４０１号公報特開平３−２３２５７４号公報特開平４−７８１１２号公報

これら従来のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は、いずれも通常の粉砕またはアトマイズして得られたＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系粉末の形状を扁平状とし、反磁界による形状磁気異方性を発現させて扁平面内を磁化容易面とすることにより、粉末の扁平面内の透磁率などの磁気特性を一層高めることができることが知られている。
これら従来のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は、いずれも通常の粉砕またはアトマイズして得られたＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系軟磁性粉末にエタノールや水を溶媒として添加し、さらに必要に応じて粉砕助剤を添加し、これらをアトライターやボールミルを使用して扁平化処理することにより製造されている。
このようにして製造したＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は、樹脂中に扁平面が配向するように分散させて磁性複合材を作製する。この磁性複合材が磁性複合シートの場合は、前記Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末の扁平面は磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向させる。

しかし、かかる従来のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は、数１０ＭＨｚ〜数ＧＨｚにて電波吸収特性を有する電波吸収体、または数１０ｋＨｚ〜数１０ＭＨｚで磁気特性を有する無線通信用アンテナコアなどの高周波用磁性材料として十分な特性が得られておらず、また扁平面内の透磁率が一層優れた扁平金属軟磁性粉末が求められている。

そこで、本発明者らは、従来のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末よりも電波吸収体または高周波用磁性材料として一層優れた特性を有するＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末を得るべく研究を行った。その結果、
（イ）Ｎｉ：６０〜９０％、Ｍｏ：０．０５〜１．９５％を含有し、残部：Ｆｅおよび不可避不純物からなる成分組成を有するＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系金属軟磁性粉末を、粘性の一層高い溶媒とともにアトライタやボールミルを使用して扁平化処理すると、粉末に加えられる衝撃が緩和されて扁平化と同時に進行する粉砕の効果が抑制され、それによって厚さが薄くかつ大きなＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末が得られ、このようにして得られたＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末はＸ線の入射方向と回折方向とを含む平面が前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直となるようにし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定したＸ線回折パターンにおいて、面指数（２００）のピーク高さをＩ_２００、面指数（１１１）のピーク高さをＩ_１１１とした時に、ピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１が０．４３〜１０の範囲内にあり、かかるピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１が０．４３〜１０の範囲内にあるＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は数１０ＭＨｚ〜数ＧＨｚにて複素透磁率の虚数部が高い値を示すところからこの周波数帯域において電波吸収特性を有する電波吸収体用粉末として優れた特性を示し、また数１０ｋＨｚ〜数１０ＭＨｚにて複素透磁率の実数部が高い値を示すところからこの周波数帯域において軟磁気特性を有する無線通信用アンテナコアなどの高周波用磁性材料として優れた特性を示す、
（ロ）このＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末において、平均粒径を３０〜１５０μｍに規定し、アスペクト比を５〜５００に規定することにより、扁平面内の透磁率が一層向上する、という知見を得たのである。

この発明は、かかる知見に基づいて成されたものであって、
Ｎｉ：６０〜９０％、Ｍｏ：０．０５〜１．９５％を含有し、残部：Ｆｅおよび不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径：３０〜１５０μｍおよびアスペクト比（平均粒径／平均厚さ）：５〜５００の寸法および形状を有する扁平金属軟磁性粉末であって、Ｘ線の入射方向と回折方向とを含む平面が前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直となるようにし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定したＸ線回折パターンにおける面指数（２００）のピーク高さをＩ_２００、面指数（１１１）のピーク高さをＩ_１１１とすると、ピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１が０．４３〜１０の範囲内にあるＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末、に特徴を有するものである。
この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は、主に樹脂中に扁平面が配向するように分散させて磁性複合材、特に磁性複合シートとして使用される。磁性複合シートの場合は、前記Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末の扁平面は磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向させる。したがって、この発明は、
（２）前記（１）記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末の扁平面が樹脂中に配向して分散している磁性複合材、
（３）前記（２）記載の磁性複合材は磁性複合シートであって、前記Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末の扁平面が磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向して分散している磁性複合シート、に特長を有するものである。

前記（１）記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末をその扁平面が配向するように樹脂中に分散させた前記（２）記載の磁性複合材または前記（３）記載の磁性複合シートは、電波吸収体や無線通信用アンテナコアなどの高周波用磁性材料として優れた特性を有するが、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は表面に酸化膜が生成し難い成分組成を有し、このＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末を大気中に長時間放置してもＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は表面に形成される酸化膜の厚さは５０Å未満であり、この薄い酸化膜を有するＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末を樹脂中に高密度で分散させると、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末が相互に隣接し、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末の分散量が高密度になるほど得られる磁性複合材または磁性複合シートの抵抗率が下がる。
そのため、磁性複合材または磁性複合シートとして抵抗率が不足する場合があり、一層高い抵抗率を有する磁性複合材または磁性複合シートを必要とする場合がある。かかる要求を満たすためには前記（１）記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末の表面に厚さが一層厚い酸化膜（５０〜１０００Å）を形成することが必要であり、この厚さが一層厚い酸化膜は前記（１）記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末を酸化性雰囲気中で加熱あるいは温水中で加熱後乾燥することにより作製することができる。したがって、この発明は、
（４）Ｎｉ：６０〜９０％、Ｍｏ：０．０５〜１．９５％を含有し、残部：Ｆｅおよび不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径：３０〜１５０μｍおよびアスペクト比（平均粒径／平均厚さ）：５〜５００の扁平面を有する扁平金属軟磁性粉末の表面に厚さ：５０〜１０００Åの酸化膜が形成されている酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末であって、
Ｘ線の入射方向と回折方向とを含む平面が前記酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直となるようにし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定したＸ線回折パターンにおける面指数（２００）のピーク高さをＩ_２００、面指数（１１１）のピーク高さをＩ_１１１とすると、ピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１が０．４３〜１０の範囲内にあるＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末、
（５）前記（４）記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面が樹脂中に配向して分散している磁性複合材、
（６）前記（５）記載の磁性複合材は磁性複合シートであって、前記Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面が磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向して分散している磁性複合シート、に特徴を有するものである。

この発明の前記（４）記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末を製造するには、前記（１）記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末を大気中または酸素含有混合ガス雰囲気中などの酸化雰囲気中、温度：３００〜６００℃で１分〜２４時間保持の条件で加熱すれば良い。あるいは５０〜１００℃の温水中で１分〜９６時間加熱後５０〜２００℃で乾燥すれば良い。
この発明の前記（４）記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の酸化膜の厚さが５０Å未満だと磁性複合シートとして抵抗率が不足するので好ましくなく、１０００Åを越えると保磁力が増加するために磁性複合シートとして電波吸収特性が低下するので好ましくないため、該酸化膜の厚さの下限を５０Å、上限を１０００Åとした。
また、この発明の磁性複合材および磁性複合シートで使用する樹脂は、塩素化ポリエチレン、シリコーン、ウレタン、酢酸ビニル、エチレン-酢酸ビニル共重合体、ＡＢＳ樹脂、塩化ビニル、ポリビニルブチラル、熱可塑性エラストマー、ＥＭ−ＰＭ−ＢＤ共重合ゴム、スチレン‐ブタジエン系ゴム、アクリロニトリル−ブタジエン系ゴムなどであり、さらにこれらをブレンドしたものまたはブレンドし変成したものであってもよい。

この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末は、３０ｋＨｚ〜３０ＭＨｚにおける複素透磁率の実数部の最大値が大きいのでアンテナ、インダクタ用として優れた高周波磁性材料を提供することができ、さらに３０ＭＨｚ〜３ＧＨｚにおける複素透磁率の虚数部の最大値が大きいので優れた電波吸収特性を有する電波吸収体を提供することができ、電気および電子産業において優れた効果をもたらすものである。

この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末において、成分組成、平均粒径、アスペクト比およびピーク強度比を前述の如く限定した理由を説明する。
成分組成：
この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末においてＮｉの含有量を６０〜９０％に限定した理由は、６０％より少なくても９０％より多くても磁気特性が低下するからであり、この範囲は通常知られている範囲であるが、この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末におけるＮｉの含有量は、７０〜８５％の範囲内にあることが一層好ましい。

また、Ｍｏの添加量を０．０５〜１．９５％に限定した理由は、Ｍｏが０．０５％未満では熱処理後の徐冷によりＦｅＮｉ_３規則相の生成が過剰になり、結晶磁気異方性定数Ｋ_１が負でその絶対値が大きくなり過ぎて磁気特性が低下するので好ましくなく、一方、１．９５％よりも多く含有すると、ＦｅＮｉ_３規則相の生成が不十分となり、結晶磁気異方性定数Ｋ_１が負でその絶対値が小さくなり過ぎたり、正になったりして、結晶磁気異方性により扁平面内をより一層磁化容易面とする効果が不十分となり、扁平面内の透磁率が低下するので好ましくないことによるものである。この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末においてＭｏの含有量の一層好ましい範囲は０．５〜１．９５％（より一層好ましくは０．８〜１．９％）である。
平均粒径：
この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末において平均粒径が３０μｍよりも小さいと、扁平化処理時の歪の導入が著しくなり、５００℃以上の温度での熱処理を施しても十分な磁気特性が得られないので好ましくなく、一方、１５０μｍを超えると、シート等を作製する際の樹脂等との混練において、粉末が折れ曲がったり、ちぎれたりして磁気特性が低下するので好ましくない。したがって、この発明の扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の平均粒径は３０〜１５０μｍに定めた。平均粒径の一層好ましい範囲は３５〜１４０μｍである。
アスペクト比：
この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末においてアスペクト比が５より小さいと、粉末の反磁界が大きくなり、扁平面内の透磁率が低下するので好ましくなく、一方、５００よりも大きくなると、扁平化処理時の歪の導入が著しくなり、５００℃以上の温度での熱処理を施しても十分な磁気特性が得られなくなるので好ましくない。したがって、この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末のアスペクト比は５〜５００に定めた。
ピーク強度比：
Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系金属軟磁性粉末を粘性の一層高い溶媒とともにアトライタやボールミルを使用して扁平化処理すると、粉末の扁平面と平行に面心立方（ｆｃｃ）格子の（１００）面が配向するが、Ｘ線の入射方向と回折方向とを含む平面が前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直となるようにし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定したＸ線回折パターンにおいて、面指数（１００）のピークは面心立方（ｆｃｃ）格子の回折ピークの消滅則により、ＦｅＮｉ_３規則相の生成による小さなピークしか観測されず、またそのピーク高さはＦｅＮｉ_３規則相の生成量による影響を受けるので、ｆｃｃ格子の（１００）面が粉末の扁平面に平行に配向している指標として（１００）面による二次の回折ピークでありかつＦｅＮｉ_３規則相の生成による影響を受けない面指数（２００）のピーク高さＩ_２００を測定し、結晶方位が配向していない場合に最大ピークを示す面指数（１１１）のピーク高さＩ_１１１とのピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１を求めたのである。この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末においてＩ_２００／Ｉ_１１１が０．４３〜１０の範囲内にあるように定めたのは、０．４３より小さいと結晶磁気異方性により扁平面内をより一層磁化容易面とする効果が不十分となり、扁平面内の透磁率が低下するので好ましくなく、一方、１０よりも大きいものは工業的な製造が困難であるという理由によるものである。ピーク強度の一層好ましい範囲は０．５０〜１０、より一層好ましい範囲は０．６０〜１０である。

この発明のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末およびＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末を製造する際に使用する粘性の一層高い溶媒の粘性率は２０℃で２〜５ｍＰａｓ［ミリパスカル秒］の範囲内にある溶媒を使用することが好ましい。アトライターやボールミルによる扁平化処理時に添加する溶媒の粘性率が２ｍＰａｓよりも低いと、原料粉末である軟磁性粉末に加えられる衝撃を緩和する効果が少なく、扁平化処理時に粉砕されていまい、厚さが薄い大きな粉末が得られず、また粉末の扁平面に平行に（１００）面が配向する効果が不十分となり、結果として粉末の透磁率が低下するので好ましくない。

また、溶媒の粘性率が５ｍＰａｓよりも高すぎると、扁平化処理の効率が著しく低下したり、扁平化処理後に粉末と溶媒が混ざり合ったスラリーを取り出す際に取り出し口のバルブが詰まったり、さらに扁平化処理の均一性を高める為に設置されたスラリーの循環装置が詰まったりするので好ましくないからである。

この粘性率の高い溶媒として、イソブチルアルコール（２０℃における粘性率：４．４ｍＰａｓ［ミリパスカル秒］、以下同じ、ただし１ｍＰａｓ＝１ｃＰ［センチポアズ］）、イソペンチルアルコール（４．４ｍＰａｓ）、１−ブタノール（３．０ｍＰａｓ）、１−プロパノール（２．２ｍＰａｓ）、２−プロパノール（２．４ｍＰａｓ）などの常温で液体の高級アルコールを使用することができる。また常温で液体または固体の高級アルコールやエチレングリコール、グリセリンなどを水、エタノール、メタノールに溶解したものであっても良い。これら常温で液体または固体の高級アルコールやエチレングリコール、グリセリンなどを水、エタノール、メタノールに溶解したものは、従来から使用されている水（１．０ｍＰａｓ）、エタノール（１．２ｍＰａｓ）、メタノール（０．６ｍＰａｓ）に比べて高い粘性率を示す。

実施例１
合金原料を高周波溶解して表１〜２に示される成分組成の溶湯を作製し、これら溶湯を水アトマイズしてアトマイズ粉末を作製し、そのアトマイズ粉末を分級処理してアトマイズ原料粉末を作製した。さらに溶媒としてエタノールにグリセリン：３５質量％を添加した溶媒（２０℃における粘性率３．１ｍＰａｓ）を用意した。

このアトマイズ原料粉末に前記エタノールにグリセリン：３５質量％を含む溶媒を添加し、アトライターにて扁平化処理し、次いでこれを熱処理炉に入れ、Ａｒガス雰囲気中、温度：５００℃で２時間保持の熱処理を行なった。これら熱処理した粉末を風力分級機により分級し、表１〜２に示される成分組成、平均粒径ｄ、平均厚さｔ、アスペクト比（ｄ／ｔ）を有する本発明扁平金属軟磁性粉末１〜２０および比較扁平金属軟磁性粉末１〜８を作製した。

さらに溶媒としてエタノール（２０℃における粘性率１．２ｍＰａｓ）を用意し、前記アトマイズ原料粉末にエタノールを添加し、アトライターにて扁平化処理し、次いでこれを熱処理炉に入れ、Ａｒガス雰囲気中、温度：５００℃で２時間保持の熱処理を行なった。これら熱処理した粉末を風力分級機により分級し、表２に示される成分組成、平均粒径ｄ、平均厚さｔ、アスペクト比（ｄ／ｔ）を有する従来扁平金属軟磁性粉末を作製した。

このようにして得られた本発明扁平金属軟磁性粉末１〜２０、比較扁平金属軟磁性粉末１〜８および従来扁平金属軟磁性粉末に塩素化ポリエチレン：１５質量％を混合し混練したのち、ロール成形することにより扁平金属軟磁性粉末の扁平面がシート面に平行に配列した厚み：０．５ｍｍを有する磁性複合シートを作製した。Ｘ線の入射方向と回折方向とを含む平面がこの磁性複合シートのシート面に垂直となるようにし、かつ入射方向とシート面がなす角と回折方向とシート面がなす角とが等しくなるようにして測定することによりＣｕ−ＫαのＸ線回折パターンを求め、ピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１を求め、その結果を表１〜２に示した。さらに図１には本発明扁平金属軟磁性粉末３のＣｕ−ＫαのＸ線回折パターンを示した。

図１からも明らかなように、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系金属軟磁性粉末を粘性の一層高い溶媒とともにアトライタやボールミルを使用して扁平化処理して得られたＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末は、粉末の扁平面と平行に面心立方（ｆｃｃ）格子の（１００）面が配向しているが、面指数（１００）面のピークは面心立方（ｆｃｃ）格子の回折ピークの消滅則により、Ｘ線回折パターンにはほとんど現れず、ＦｅＮｉ_３規則相の生成により、ごくわずかに観測されるのみである。そしてこのピーク高さはＦｅＮｉ_３規則相の生成量により影響を受ける。そこで（１００）面による二次の回折ピークでありかつＦｅＮｉ_３規則相の生成による影響を受けない面指数（２００）のピーク高さＩ_２００を測定し、結晶方位が配向していない場合に最大ピークを示す面指数（１１１）のピーク高さＩ_１１１とのピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１を求めた。

さらに、これら磁性複合シートから切り出して試料を作製し、インピーダンスアナライザおよびネットワークアナライザにより３０ｋＨｚ〜３０ＭＨｚ、３０ＭＨｚ〜３ＧＨｚの複素透磁率を測定し、アンテナ、インダクタ用として重要な３０ｋＨｚ〜３０ＭＨｚの複素透磁率の実数部の最大値、電波吸収体用として重要な３０ＭＨｚ〜３ＧＨｚの複素透磁率の虚数部の最大値を測定し、その結果を表１〜２に示した。

表１〜２に示す結果から、本発明扁平金属軟磁性粉末１〜２０で作製した磁性複合シートは、比較扁平金属軟磁性粉末１〜８で作製した磁性複合シートおよび従来扁平金属軟磁性粉末で作製した磁性複合シートに比べて、３０ｋＨｚ〜３０ＭＨｚの複素透磁率の実数部の最大値が大きく、さらに３０ＭＨｚ〜３ＧＨｚの複素透磁率の虚数部の最大値が高いことがわかる。

実施例２
実施例１で作製した表１〜２に示される本発明扁平金属軟磁性粉末１〜２０を原料粉末とし、これらをそれぞれ表３〜４に示される条件で酸化処理することにより本発明扁平金属軟磁性粉末の表面に表３〜４に示される厚さの酸化膜を形成し、本発明酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末１〜２０を作製した。
この本発明酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末１〜２０に塩素化ポリエチレン：１５質量％を混合し混練したのち、ロール成形することにより酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面がシート面に平行に配列した厚み：０．５ｍｍを有する磁性複合シートを作製し、この磁性複合シートの抵抗率を測定し、その結果を表３〜４に示した。

表３〜４に示される結果から、酸化雰囲気中で酸化することによる表面に厚い酸化膜を形成した本発明酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末１〜２０を用いて作製し磁性複合シートは高い抵抗率を示すことが分かる。

本発明扁平金属軟磁性粉末３のＣｕ−ＫαのＸ線回折パターンである。

Claims

質量％で（以下、％は質量％を示す。）、Ｎｉ：６０〜９０％、Ｍｏ：０．０５〜１．９５％を含有し、残部：Ｆｅおよび不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径：３０〜１５０μｍおよびアスペクト比（平均粒径／平均厚さ）：５〜５００の扁平面を有する金属磁性粉末（以下、扁平金属軟磁性粉末という）であって、Ｘ線の入射方向と回折方向とを含む平面が前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直となるようにし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定したＸ線回折パターンにおける面指数（２００）のピーク高さをＩ_２００、面指数（１１１）のピーク高さをＩ_１１１とすると、ピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１が０．４３〜１０の範囲内にあることを特徴とするＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末。
請求項１記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末の扁平面が樹脂中に配向して分散していることを特徴とする磁性複合材。
請求項２記載の磁性複合材は磁性複合シートであって、前記Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系扁平金属軟磁性粉末の扁平面が磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向して分散していることを特徴とする磁性複合シート。
質量％で（以下、％は質量％を示す。）、Ｎｉ：６０〜９０％、Ｍｏ：０．０５〜１．９５％を含有し、残部：Ｆｅおよび不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径：３０〜１５０μｍおよびアスペクト比（平均粒径／平均厚さ）：５〜５００の扁平面を有する金属磁性粉末（以下、扁平金属軟磁性粉末という）の表面に厚さ：５０〜１０００Åの酸化膜が形成されている酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末であって、
Ｘ線の入射方向と回折方向とを含む平面が前記酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直となるようにし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定したＸ線回折パターンにおける面指数（２００）のピーク高さをＩ_２００、面指数（１１１）のピーク高さをＩ_１１１とすると、ピーク強度比Ｉ_２００／Ｉ_１１１が０．４３〜１０の範囲内にあることを特徴とするＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末。
請求項４記載のＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面が樹脂中に配向して分散していることを特徴とする磁性複合材。
請求項５記載の磁性複合材は磁性複合シートであって、前記Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面が磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向して分散していることを特徴とする磁性複合シート。