WO2005011899A1

WO2005011899A1 - Fe-Ni-Mo系扁平金属軟磁性粉末およびその軟磁性粉末を含む磁性複合材

Info

Publication number: WO2005011899A1
Application number: PCT/JP2004/011514
Authority: WO
Inventors: Kazunori Igarashi; Gakuji Uozumi; Yasushi Nayuki; Ryoji Nakayama
Original assignee: Mitsubishi Materials Corporation; Jemco Inc.
Priority date: 2003-08-05
Filing date: 2004-08-04
Publication date: 2005-02-10
Also published as: EP1661647A1; JP2005264317A; EP1661647A4; US7575645B2; JP4449077B2; KR100821543B1; US20070131311A1; KR20060054416A; TW200506976A

Abstract

本発明は、質量%で、Ni:60～90%、Mo:0.05～1.95%を含有し、残部がFeおよび不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径が30～150μmおよびアスペクト比(平均粒径/平均厚さ)が5～500の扁平面を有する扁平金属軟磁性粉未であって、X線の入射方向と回折方向とを含む平面を前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直とし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定したX線回折パターンにおける面指数(200)のピーク高さをI200、面指数(111)のピーク高さをI111としたとき、ピーク強度比I200/I111が0.43～10の範囲内にあるFe-Ni-Mo系扁平金属軟磁性粉末を提供する。さらに、この金属磁性粉末の表面に、厚さが50～1000Åの酸化膜が形成されている酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末を提供する。

Description

明細書

F e-N i一 Mo系扁平金属軟磁性粉末およびその軟磁性粉末を含む磁性複合材技術分野

この発明は、数 10 MH z〜数 GH zにて優れた電波吸収特性を有する電波吸収体ゃ数 10 kHz〜数 10 MHzで優れた磁気特性を有する無線通信用アンテナコア等の高周波用磁性材料に使用される、 F e— N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末に関する。また、この発明は、前記 F e—N i— Mo系扁平金属軟磁性粉末を樹脂中に配向させて分散させた磁性複合材、特に磁性複合シートに関する。本願は、 2003年 8月 5日に出願された特願 2003— 205956号、 2 003年 10月 20日に出願された特願 2003— 358970号、 2004年 2月 18日に出願された特願 2004— 41029号、および 2004年 7月 2 6日に出願された特願 2004-217371号に対し優先権を主張し、その内容をここに援用する。背景技術

一般に、溶製材、焼結材の高透磁率軟磁性材料としてパーマロイ A (Fe— 70〜80%N i) (%は質量％を示す。以下、同じ）が知られている。この材料は熱処理を施した後、徐冷すると FeN i ₃規則相を生成し、結晶磁気異方性定数 K iが負でその絶対値が大きな値を持つ。結晶磁気異方性定数 K iが負の場合には <1 1 1 >方向が磁ィヒ容易方向かつ < 100〉方向が磁化困難方向となり、正の場合にはく 100 >方向が磁化容易方向かつ < 1 1 1>方向が磁化困難方向となり、零の場合には磁気的に等方的になることが知られている。この F eN i ₃ 規則相の生成により磁気異方性が生じ、その結果、結晶面が配向しておらず結晶方位の上で等方的な通常の多結晶体においては、透磁率が低下する。この材料において i¾い透磁率を得るためには、高温熱処理の後、急冷したり、あるいはその後さらに時効処理が必要になるが、工業的にはあまり使用されていない。

また、上記パーマロイに Moを添加した Moパ一マロイ（Fe— 79%N i— 4%Mo) やスーパ一マロイ（Fe— 79%N i— 5%Mo) も知られている。これらの材料は Moの添加により熱処理後に徐冷しても、 FeN i ₃規則相の生成が抑制され、熱処理後の急冷を施さなくても結晶磁気異方性定数が零前後となり、結晶方位の上で等方的な多結晶体においても優れた透磁率を示すため、工業的にも広く使用されている。また、さらに透磁率を改善するために Moの他にさらに Cu、 C r、 Mnを添加した高透磁率軟磁性材料も知られている。

一方、同様の組成を有する粉末を扁平化する等して得られる扁平金属軟磁性粉末も知られている。例えば、 Fe— 70〜83%N i— 2〜6%Mo— 3〜6% Cu—：!〜 2%Moの組成を有し、平均粒径： 0. 1〜30 m、平均厚さ： 2 n m以下を有する扁平金属軟磁性粉末が知られている。この扁平金属軟磁性粉末は、例えば磁気カード用扁平金属軟磁性粉末として使用される。（特開平 3— 2234 01号公報参照)。

また、 Fe— 40〜80%N i— 2〜 6 %M oの組成を有する扁平フレーク状軟磁性粉末が知られている。この扁平フレーク状軟磁性粉末は、例えば磁気標識用軟磁性粉末として使用される（特開平 3— 232574号公報参照)。

さらに、 Fe— 60〜80%N iまたは F e— 60〜80%N i— 5 %以下 M oの組成を有する扁平金属軟磁性粉末が知られている。この扁平金属軟磁性粉末は、例えば高周波用磁心として使用される（特開平 4一 78112号公報参照）。これら従来の F e一 N i一 Mo系扁平金属軟磁性粉末では、いずれも通常の粉砕またはアトマイズして得られた Fe— N i一 Mo系粉末の形状を扁平状とし、反磁界による形状磁気異方性を発現させて扁平面内を磁化容易面とすることにより、粉末の扁平面内の透磁率等の磁気特性をさらに高めている。

これら従来の F e -N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末は、いずれも通常の粉碎またはアトマイズして得られた Fe—N i—Mo系軟磁性粉末にエタノールや水を溶媒として添加し、さらに必要に応じて粉砕助剤を添加し、これらをアトライ夕一やポールミルを使用して扁平化処理することにより製造される。

このようにして製造した Fe—N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末を、樹脂中に扁平面が配向するように分散させることにより、磁性複合材を作製する。この磁性複合材が磁性複合シートの場合には、前記 F e -N i一 Mo系扁平金属軟磁性. 粉末の扁平面は磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向させる。

しかし、これら従来の Fe—N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末は、数 10MH z〜数 GH zにて電波吸収特性を有する電波吸収体、または数 10 kH z〜数 1 0 MHzで磁気特性を有する無線通信用アンテナコア等の高周波用磁性材料として十分な特性が得られていない。また、扁平面内の透磁率がさらに優れた扁平金属軟磁性粉末が求められている。発明の開示

本発明者らは、従来の F e— N i— M o系息平金属軟磁性粉末よりも電波吸収体または高周波用磁性材料としてさらに優れた特性を有する F e— N i— Mo系扁平金属軟磁性粉末を得るべく研究を行った結果、以下の知見を得た。

(a) Ni : 60〜90%、 Mo : 0. 05〜： L. 95%を含有し、残部が F e および不可避不純物からなる成分組成を有する F e— N i—Mo系金属軟磁性粉末を、粘性のさらに高い溶媒とともにアトライ夕やポ一ルミルを使用して扁平ィ匕処理すると、粉末に加えられる衝撃が緩和されて扁平化と同時に進行する粉砕の効果が抑制され、それによつて厚さが薄くかつ大きな F e— N i— Mo系扁平金属軟磁性粉末が得られる。また、こうして得られた F e一 N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末は、 X線の入射方向と回折方向とを含む平面を前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直とし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定した X線回折パターンにおいて、面指数（2

00) のピーク高さを I ₂。。、面指数（111) のピーク高さを I ₁₁ とした場合、ピーク強度比 I ₂₍₃₀ΖΙ mが 0. 43〜10の範囲内にある。また、ピーク強度比 I ₂₀₀ I ^が 0. 43〜10の範囲内にある Fe—N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末は、数 10 MH z〜数 GH zにて複素透磁率の虚数部が高い値を示すところから、この周波数帯域において電波吸収特性を有する電波吸収体用粉末として優れた特性を示し、また数 10 kHz〜数 10MHzにて複素透磁率の実数部が高い値を示すところから、この周波数帯域において軟磁気特性を有する無線通信用アンテナコァ等の高周波用磁性材料として優れた特性を示す。

(b) この Fe— Ni— Mo系扁平金属軟磁性粉末において、平均粒径を 30〜 150 mに規定し、ァスぺグト比（平均粒径/平均厚さ）を 5〜500に規定することにより、扁平面内の透磁率がさらに向上する。

この発明は、これらの知見に基づいて成されたもので .

(1) Ni : 60〜90%、 Mo : 0. 05〜1. 95 %を含有し、残部が F e および不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径が 30〜150 mおよびァスぺクト比が 5〜 500の寸法および形状を有する扁平金属軟磁性粉末であつて、 X線の入射方向と回折方向と.を含む平面を前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直とし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定した X線回折パターンにおける面指数（200) のピーク高さを I ₂₀₀、面指数（111) のピーク高さを I とした場合、ピーク強度比 I ₂。。 1₁₁ が 0. 43〜10の範囲内にあることを特徴とする。

この発明の F e一 N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末は、主に樹脂中に扁平面が配向するように分散させて磁性複合材、特に磁性複合シートとして使用される。磁性複合シートの場合は、前記 F e一 N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末の扁平面は磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向させる。したがって、この発明は、

(2) 前記（1) 記載の Fe— N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末の扁平面が樹脂中に配向して分散している磁性複合材、

(3) 前記（2) 記載の磁性複合材は磁性複合シートであって、前記 Fe— Ni -Mo系扁平金属軟磁性粉末の扁平面が磁性複合シ一トの厚さ方向に対して直角方向に配向して分散している磁性複合シート、を特徴とする。

前記（1) 記載の F e -N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末をその扁平面が配向するように樹脂中に分散させた前記（2) 記載の磁性複合材または前記（3) 記載の磁性複合シートは、電波吸収体や無線通信用アンテナコア等の高周波用磁性材料として優れた特性を有する。しかしながら、 Fe— N i— Mo系扁平金属軟磁性粉末は表面に酸化膜が生成し難い成分組成を有するため、この F e-N i - Mo系扁平金属軟磁性粉末を大気中に長時間放置しても F e— N i一 Mo系扁平金属軟磁性粉末は表面に形成される酸化膜の厚さは 5 OA未満であり、この薄い酸化膜を有する F e— N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末を樹脂中に高密度で分散させると、 Fe— Ni—Mo系扁平金属軟磁性粉末が相互に隣接し、その結果、 Fe-N i一 Mo系扁平金属軟磁性粉末の分散量が高密度になるほど、得られる磁性複合材または磁性複合シートの抵抗率が下がる。

そのため、磁性複合材または磁性複合シートとしての抵抗率が不足し、さらに高い抵抗率を有する磁性複合材または磁性複合シートを必要とする場合がある。この要求を満たすためには、前記（1) 記載の Fe— N i— Mo系扁平金属軟磁性粉末の表面に、さらに厚い酸化膜（50〜1000A) を形成することが必要となる。この、厚さがさらに厚い酸化膜は、前記（1) 記載の Fe— Ni— Mo 系扁平金属軟磁性粉末を酸化性雰囲気中で加熱あるいは温水中で加熱後乾燥することにより作製することができる。したがって、この発明は、

(4) N i : 60〜90%、 Mo : 0. 05〜： L. 95%を含有し、残部が F e および不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径が 30〜150 mおよびアスペクト比（平均粒径/平均厚さ）が 5〜500の扁平面を有する扁平金属軟磁性粉末の表面に、厚さが 50〜100 OAの酸化膜が形成されている酸化膜被覆房平金属軟磁性粉末であつて、 X線の入射方向と回折方向とを含む平面を前記酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直とし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定した X線回折パターンにおける面指数（200) のピーク高さを I ₂₀₀、面指数（111) のピーク高さを I _{1 1}とした場合、ピーク強度比 I ₂。₀/1 ^が 0. 43〜10の範囲内にある F e— N i—Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末、

(5) 前記（4) 記載の Fe—Ni— Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面が樹脂中に配向して分散している磁性複合材、

(6) 前記（5) 記載の磁性複合材は磁性複合シートであって、前記 Fe—Ni — Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面が磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向して分散している磁性複合シート、を特徴とする。

前記（4) 記載の Fe— Ni—Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末を製造するには、前記（1) 記載の Fe—N i— Mo系扁平金属軟磁性粉末を大気中または酸素含有混合ガス雰囲気中等の酸化雰囲気中、 300〜 600 °Cの温度で 1分〜 24時間保持の条件で加熱すれば良い。あるいは 50〜100 の温水中で 1 分〜 96時間加熱後 50〜 200 °Cで乾燥すれば良い。

この発明の前記（4) 記載の F e-N i一 Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の酸ィヒ膜の厚さが 5 OA未満だと、磁性複合シートとして抵抗率が不足するので好ましくなく、 1000Aを越えると、保磁力が増加するために磁性複合シー卜として電波吸収特性が低下するので好ましくない。そこで、該酸化膜の厚さの下限を 50A、上限を 100 OAとする。

また、この発明の磁性複合材および磁性複合シートで使用する樹脂は、塩素化ポリエチレン、シリコーン、ウレタン、酢酸ビエル、エチレン-酢酸ビニル共重合体、 ABS樹脂、塩化ビニル、ポリビニルプチラル、熱可塑性エラストマ一、 E M— PM—BD共重合ゴム、スチレン-ブタジエン系ゴム、アクリロニトリル一ブタジエン系ゴム等である。さらに、これらをブレンドしたものまたはブレンドし変成したものであってもよい。

この発明の Fe— N i一 Mo系扁平金属軟磁性粉末および Fe—N i—Mo 系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末は、 30kHz〜 30 MHzにおける複素透磁率の実数部の最大値が大きいのでアンテナ、インダク夕用として優れた高周波磁性材料を提供することができる。さらに、 30MHz〜3 GHzにおける複素透磁率の虚数部の最大値が大きいので、優れた電波吸収特性を有する電波吸収体を提供することができる。その結果、電気および電子産業において優れた効果をもたらす。

以下に、この発明の F e— N i _Mo系扁平金属軟磁性粉末および F e— N i 一 Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末において、成分組成、平均粒径、ァスぺクト比およびピーク強度比を前述の如く限定した理由を説明する。

成分組成：

この発明の F e一 N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末および F e一 N i—Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末において N iの含有量を 60〜 90 %に限定した理由は、 60%より少なくても 90%より多くても磁気特性が低下するからである。この範囲は通常知られている範囲であるが、この発明の F e— N i— Mo系扁平金属軟磁性粉末おょぴ F e-N i—Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末における N iの含有量は、 70〜85%の範囲内にあることがさらに好ましい。また、 1\10の添加量を0. 05〜1. 95%に限定した理由は、 0が0. 0 5 %未満では、熱処理後の徐冷により F e N i ₃規則相の生成が過剰になり、結晶磁気異方性定数 K ,が負でその絶対値が大きくなり過ぎて磁気特性が低下するので好ましくなく、 1. 95%よりも多く含有すると、 FeNi₃規則相の生成が不十分となり、結晶磁気異方性定数 K _xが負でその絶対値が小さくなり過ぎたり、正になつたりして、結晶磁気異方性により扁平面内をさらに磁化容易面とする効果が不十分となり、扁平面内の透磁率が低下するので好ましくないことによる。この発明の F e—N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末および F e—N i一 Mo 系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末において、 M oの含有量のさらに好ましい範囲は 0. 5〜： I. 95% (より好ましくは 0. 8〜1. 9%) である。

平均粒径：

この発明の F e— N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末および F e—N i一 Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末において、平均粒径が 30 mよりも小さいと、扁平化処理時の歪の導入が著しくなり、 500°C以上の温度での熱処理を施しても十分な磁気特性が得られないので好ましくない。一方、平均粒径が 1 50 m を超えると、シート等を作製する際の樹脂等との混練において、粉末が折れ曲がつたり、ちぎれたりして磁気特性が低下するので好ましくない。したがって、この発明の扁平金属軟磁性粉末および F e-N i一 Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の平均粒径は 30〜150 に定めた。平均粒径のさらに好ましい範囲は 35〜： L 40 mである。

ァスぺク卜比：

この発明の F e—N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末および F e— N i— Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末においてァスぺクト比が 5より小さいと、粉末の反磁界が大きくなり、扁平面内の透磁率が低下するので好ましくない。一方、ァスぺクト比が 500よりも大きくなると、扁平化処理時の歪の導入が著しくなり、 500 以上の温度での熱処理を施しても十分な磁気特性が得られなくなるので好ましくない。したがって、この発明の F e—N i— Mo系扁平金属軟磁性粉末および F e— N i—Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末のァスぺクト比は 5〜 500に定めた。ピーク強度比：

F e -N i一 Mo系金属軟磁性粉末を粘性のさらに高い溶媒とともにアトライ夕やポールミルを使用して扁平化処理すると、粉末の扁平面と平行に面心立方（ f c c) 格子の（100) 面が配向する。しかしながら、 X線の入射方向と回折方向とを含む面を前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直とし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定した X 線回折パターンにおいて、面指数（100) のピークは、面心立方 (f e e) 格子の回折ピークの消滅則により、 F eN i ₃規則相の生成による小さなピークしか観測されず、またそのピーク高さは F e N i ₃規則相の生成量による影響を受ける。そこで、本発明では、 f c c格子の（100) 面が粉末の扁平面に平行に配向している指標として、（100)面による二次の回折ピークであり、かつ F e N i ₃規則相の生成による影響を受けない面指数（200) のピーク高さ I ₂₀。を測定し、結晶方位が配向していない場合に最大ピークを示す面指数（111) のピーク高さ I とのピーク強度比 ί ₂。。 I を求めている。この発明の F e— Ni— Mo系扁平金属軟磁性粉末において、 I ^o/I mが 0. 43〜1 0の範囲内にあるように定めたのは、 0. 43より小さいと結晶磁気異方性により扁平面内をさらに磁化容易面とする効果が不十分となり、扁平面内の透磁率が低下するので好ましくなく、 10よりも大きいものは工業的な製造が困難であるという理由による。ピーク強度のさらに好ましい範囲は 0. 50〜10、より好ましい範囲は 0. 60〜10でぁる。

また、この発明の F e -N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末および F e— N i— M o系酸化膜被覆羸平金属軟磁性粉末を製造する際に使用する、粘性のより高い溶媒の粘性率は、 20°<3で2〜5]!1? & 3 [ミリパスカル秒] の範囲内にあることが好ましい。アトライターやポールミルによる扁平化処理時に添加する溶媒の粘性率が 2mP a sよりも低いと、原料粉末である軟磁性粉末に加えられる衝撃を緩和する効果が少なく、扁平化処理時に粉砕されていまい、厚さが薄い大きな粉末が得られず、また、粉末の扁平面に平行に（100) 面が配向する効果が不十分となり、結果として粉末の透磁率が低下するので好ましくない。一方、溶媒の粘性率が 5 mP a sよりも高すぎると、扁平化処理の効率が著しく低下したり、扁平化処理後に粉末と溶媒が混ざり合つたスラリーを取り出す際に取り出し口のパルプが詰まったり、さらに扁平化処理の均一性を高める為に設置されたスラリ一の循環装置が詰まつたりするので好ましくない。

この、粘性率の高い溶媒として、イソブチルアルコール (20°Cにおける粘性率： 4. 4mP a s [ミリパスカル秒]、以下同じ、ただし ImP a s = 1 c P [センチポアズ])、イソペンチルアルコール（4. 4mP a s)、 1ーブタノ一ル（3. 0mP a s)、 1—プロパノール（2. 2mP a s)、 2—プロパノール（2. 4 mP a s) 等の、常温で液体の高級アルコ一ルを使用することができる。また、常温で液体または固体の高級アルコールやエチレングリコール、グリセリン等を、水、エタノール、メタノールに溶解したものであっても良い。これら常温で液体または固体の高級アルコールやエチレングリコ一ル、グリセリン等を水、ェ夕ノール、メタノールに溶解したものは、従来から使用されている水（1. OmPa s)、エタノール（1. 2mP a s)、メタノール（0. 6mP a s) に比べて高い粘性率を示す。図面の簡単な説明

図 1は、本発明の扁平金属軟磁性粉末 3の C u— Κ αの X線回折パターンである。発明を実施するための最良の形態

以下、本発明の好適な実施例について説明する。ただし、本発明は以下の各実施例に限定されるものではなく、例えばこれら実施例の構成要素同士を適宜組み合わせてもよい。

実施例 1

合金原料を高周波溶解して表 1〜 2に示される成分組成の溶湯を作製し、これら溶湯を水ァトマイズしてアトマイズ粉末を作製し、そのァトマイズ粉末を分級処理してアトマイズ原料粉末を作製した。さらに、溶媒としてエタノールにグリセリン： 35質量％を添加した溶媒（20°Cにおける粘性率 3. ImP a s) を用意した。このアトマイズ原料粉末に、エタノールにグリセリン： 35質量％を含む溶媒を添加し、アトライタ一にて扁平化処理し、次いでこれを熱処理炉に入れ、 Ar ガス雰囲気中、温度： 500 で 2時間保持の熱処理を行なった。これら熱処理した粉末を風力分級機により分級し、表 1〜 2に示される成分組成、平均粒径 d、平均厚さ t、アスペクト比（dZt) を有する本発明の扁平金属軟磁性粉末 1〜 20および比較扁平金属軟磁性粉末 1〜 8を作製した。

さらに、溶媒としてエタノール（20 における粘性率 1. 2mPas) を用意し、前記アトマイズ原料粉末にエタノールを添加し、アトライタ一にて扁平化処理し、次いでこれを熱処理炉に入れ、 Arガス雰囲気中、温度： 500°Cで 2 時間保持の熱処理を行なった。これら熱処理した粉末を風力分級機により分級し、表 2に示される成分組成、平均粒径 d、平均厚さ t、アスペクト比（d/t) を有する比較用扁平金属軟磁性粉末（従来品に相当）を作製した。

このようにして得られた本発明の扁平金属軟磁性粉末 1〜20、比較用扁平金属軟磁性粉末 1〜8および従来扁平金属軟磁性粉末に塩素化ポリエチレン： 15 質量％を混合し混練したのち、ロール成形することにより、扁平金属軟磁性粉末の扁平面がシート面に平行に配列した、 0. 5 mmの厚みを有する磁性複合シートを作製した。そして、 X線の入射方向と回折方向とを含む平面をこの磁性複合シートのシ一ト面に垂直とし、かつ入射方向とシート面がなす角と回折方向とシ —ト面がなす角とを等しくして測定することにより、 Cu—Ko;の X線回折パ夕 —ンを求め、ピーク強度比 I ₂₀。ノ1 ^を算出し、その結果を表 1および表 2 に示した。

参考までに、本発明の扁平金属軟磁性粉末 3の Cu—Kaの X線回折パターンを図 1に示す。図 1から明らかなように、 Fe— N i— Mo系金属軟磁性粉末を粘性のさらに高い溶媒とともにアトライタやポールミルを使用して扁平化処理して得られた F e— N i—Mo系扁平金属軟磁性粉末では、粉末の扁平面と平行に面心立方（f e e) 格子の（100) 面が配向しているが、面指数（100) 面のピークは、面心立方（f ee) 格子の回折ピークの消滅則により、 X線回折パターンにはほとんど現れず、 FeN i ₃規則相の生成により、ごくわずかに観測されるのみである。そして、このピーク高さは F eN i ₃規則相の生成量により影響を受ける。そこで、本実施例では、（100)面による二次の回折ピークであり、かつ FeN i ₃規則相の生成による影響を受けない面指数（200) のピーク高さ I ₂。。を測定し、結晶方位が配向していない場合に最大ピークを示す面指数（111) のピーク高さ I ^とのピーク強度比 I ₂。₀ 1 ^を求めた。さらに、これら磁性複合シートから切り出して試料を作製し、インピーダンスアナライザおよびネットワークアナライザにより 30kHz〜30MHz、 30 MHz〜3 GHzの複素透磁率を測定し、アンテナ、インダクタ用として重要な 30kHz〜 30 MHzの複素透磁率の実数部の最大値、電波吸収体用として重要な 30 MH z〜 3 GH zの複素透磁率の虚数部の最大値を測定し、その結果を表 1および表 2に示した。

成分誠 (MM%) 30kHz 30MHz 30ΜΗζ 3GHz 偏平形状

平均難 d 平均厚さ t ァスぺクト比における複素における複素金属軟磁

Ni Mo Fe (urn) (顏) d/t 透磁率の透磁率の虚数性粉末

部の最大値部の値

1 60.7 1.52 残部 61.9 0.3 206 0.44 69 20

2 65.2 0.61 ¹ & 4o. ο L ώθ i. a/ 00 20

3 70.1 1.16 01.1 oc

00 1. ί i /0 ώ4

4 74.8 0.77 00.4 ί 1 Π 4. 0 on άύ DO

no

5 75.0 1.63 41. Ιό ίί β

6 77.9 0.08 残部 00, 0 4,4 o. I ο4

本 7 78.1 1.39 69.8 0.6 116 0.57 74 23 発 8 78.1 1.95 確 47.2 2.7 17 6.26 67 20 明 9 0.94 残部 58.7 0.2 294 0.73 81 25

10 80.2 1.43 鶴 04.0 1.4 40 乙, / y

11 79.9 1.74 聽 32.3 0.9 36 1.43 65 20

12 81.8 0.43 残部 48.8 0.1 488 0.66 62 19

13 82.1 1.38 残部 51.2 1.1 47 3.66 71 22

14 82.2 1.83 確 66.5 0.2 333 0.98 80 24

15 85.0 0.95 鋪 34.3 0.6 57 1.24 77 23

C

表 1および表 2に示す結果から、本発明の扁平金属軟磁性粉末 1〜 2 0で作製した磁性複合シートは、比較用扁平金属軟磁性粉末 1〜 8で作製した磁性複合シ一トおよび従来扁平金属軟磁性粉末で作製した磁性複合シートに比べて、 3 0 k H z〜 3 0 MH zの複素透磁率の実数部の最大値が大きく、さらに 3 0 MH z〜 3 GH zの複素透磁率の虚数部の最大値が高いことがわかる。

実施例 2

実施例 1で作製した表 1および表 2に示される本発明扁平金属軟磁性粉末 1〜 2 0を原料粉末とし、これらをそれぞれ表 3および表 4に示される条件で酸ィ匕処理することにより、本発明の扁平金属軟磁性粉末の表面に、表 3および表 4に示される厚さの酸化膜を形成し、本発明酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末;！〜 2 0を作製した。，この、本発明の酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末 1〜2 0に塩素化ポリエチレン： 1 5質量％を混合し混練したのち、ロール成形することにより、酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面がシ一ト面に平行に配列した 0 . 5 mmの厚みを有する磁性複合シートを作製し、この磁性複合シートの抵抗率を測定し、その結果を表 3および表 4に示した。

酸化膜形成条件レ Β¾Γ \匿磁性複合シ一種別原料粉末加熱温度加熱時間トの抵抗率 C

さ (A)

CC) (時間） (Ω · c m) 本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

丄八 5¾ 4UU U.0 1000 10⁷ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

2 ¾ 375 丄 500 10⁷ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 2

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

3 大気 350 2 700 10⁷ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 3

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

4 大気 325 4 800 10⁷ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 4

本発明酸化膜被覆扁「表 1の本発明扁平金

大気 300 8 500 10⁷ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 5

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金 0₂ 10%

O 400 0.5 600 10^β 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 6 N₂： 90%

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金 0₂ ： 10%

7 o t o 1 300

平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 7 N₂ . 90% 10⁶ 本発明酸化膜被覆扁表 1め本発明扁平金 o ₂ ： 10%

8 350 2 400 10⁶ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 8 ₂ 90%

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平 9 0₂ ： 10%

9 325 4 450 10⁶ 平金属軟磁性粉末金属軟磁性粉末 N₂ 90%

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金 o ₂ ： 10%

10 300 8 300 10^β 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 0 N₂ 90%

酸化膜形成条磁性複合シー酸化膜の厚

種別原料粉末加熱温度加熱時間

雰囲気 ( Δ ^ トの抵抗率

CC) (時間） (Ω♦ c m) 本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

11 蒸留水 100 inn in ⁷ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 1

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

12 蒸留水 100 1 ■L 10⁷ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 2

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

13 蒸留水 100 0.5 60 10⁷ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 3

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

14 蒸留水 100 0.2 55 10⁴ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 4

本発明酸化膜被覆扁表 1の本発明扁平金

15 蒸留水 100 η υ· 1

m³ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 5

本発明酸化膜被覆扁表 2の本発明扁平金

16 蒸留水 90 ου n u⁶ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 6

本発明酸化膜被覆扁表 2の本発明扁平金

17 蒸留水 80 2 60 10⁶ 平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 Ί

本発明酸化膜被覆扁表 2の本発明扁平金

18 蒸留水 70 6 60

平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 1 8 10⁶ 本発明酸化膜被覆扁表 2の本発明扁平金

19 蒸留水

平金属軟磁性粉末 60 24 60 10⁶ 属軟磁性粉末 1 9

本発明酸化膜被覆扁表 2の本発明扁平金

20 蒸留水 50

平金属軟磁性粉末属軟磁性粉末 2 0 96 60 10⁶

表 3および表 4に示される結果から、酸ィ匕雰囲気中で酸化することによる表面に厚い酸化膜を形成した本発明の酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末 1〜 2 0を用いて作製した磁性複合シートは、高い抵抗率を示すことが分かる。

Claims

請求の範囲

1. 質量％で、 N i : 60〜90%、 Mo : 0. 05〜1. 95%を含有し、残部が F eおよび不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径が 30〜15 0 mおよびアスペクト比（平均粒径/平均厚さ）が 5〜500の扁平面を有する扁平金属軟磁性粉末であって、 X線の入射方向と回折方向とを含む平面を前記扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直とし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定した X線回折パターンにおける面指数（200) のピーク高さを I ₂。。、面指数（1 11) のピーク高さをとしたとき、ピーク強度比 I ₂。₀Z I _{1 1}が 0. 43〜 10の範囲内にある Fe-N i一 Mo系扁平金属軟磁性粉末。

2. 請求項 1記載の F e一 N i一 Mo系扁平金属軟磁性粉末の扁平面が樹脂中に配向して分散している磁性複合材。

3. 請求項 2記載の磁性複合材が磁性複合シートであって、前記 F e— N i— M o系扁平金属軟磁性粉末の扁平面が磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向して分散している磁性複合シート。

4. 質量％で、 N i : 60〜90%、 Mo : 0. 05〜： L. 95%を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる成分組成、並びに平均粒径が 30〜15 0 mおよびァスぺクト比（平均粒径 Z平均厚さ）力 5〜 500の扁平面を有する扁平金属軟磁性粉末の表面に、厚さが 50〜100 OAの酸化膜が形成されている酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末であつて、

X線の入射方向と回折方向とを含む平面を前記酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面に垂直とし、かつ入射方向と扁平面がなす角と回折方向と扁平面がなす角とが等しくなるようにして測定した X線回折パターンにおける面指数（200) のピーク高さを I ₂。。、面指数（111) のピーク高さを I ^としたとき、ピーク強度比 I ₂。。/1 ^が 0. 43〜10の範囲内にある Fe—N i—Mo系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末。

5. 請求項 4記載の F e-N i一 M o系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面が樹脂中に配向して分散している磁性複合材。

6. 請求項 5記載の磁性複合材が磁性複合シートであって、前記 Fe— N i二 M o系酸化膜被覆扁平金属軟磁性粉末の扁平面が磁性複合シートの厚さ方向に対して直角方向に配向して分散している磁性複合シート。