JP2004534130A - バイオディーゼル−フィッシャー−トロプシュ炭化水素配合物 - Google Patents
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Abstract
Description
【0001】
本発明は、バイオディーゼル燃料とフィッシャー−トロプシュ燃料との配合に関するものである。
【背景技術】
【0002】
様々な企業が、種々の農業ベースの脂肪油を「バイオディーゼル燃料」に加工することを世界的に行なっている。具体的には、トリグリセリド脂肪油の各脂肪酸を、メチルエステルやエチルエステル化するものである。
【0003】
このバイオディーゼル燃料は、ディーゼル燃料の代替物として「単体」で用いることもできるが、一般的には、従来の(原料ベースの)ディーゼル燃料、例えばSAE962065への配合物(5〜20%の間)として用いられる。
【0004】
バイオディーゼル燃料には低イオウで芳香族化合物の含量が少ないという魅力があり、潤滑性に優れ再生利用が可能であり、化石燃料と比較して環境に及ぼす正味の影響(CO2放出等)が少ないという利点などを享有する。
【0005】
バイオディーゼル燃料に含まれている酸素は、一般に、一定の粒子状物質(particulate matter,PM)の低減を助長すると考えられている(SAE1990−01−1475を参照)。
【0006】
一方、2000年世界燃料憲章案のディーゼル燃料(第IV部類)と比較すると、バイオディーゼル燃料には以下の欠点がある。
− 限界に近いセタン価(推奨>55に対して50)
− 推奨密度を超える燃料密度
− 40℃での過剰な粘性
− 明らかに低い発熱量
− 曇り点や最終沸点といった特性が限界に近い。
【0007】
従って、バイオディーゼル燃料には、エンジン製造業者にとって決して満足できるものではない点がある。
【0008】
フィッシャー−トロプシュディーゼル燃料は、天然ガスを原料として製造することが好ましいが、他の炭化水素供給原料からでも製造することができ、環境に優しく低イオウや低芳香族化合物であるといったバイオディーゼル燃料と同様の特性を有する。バイオディーゼル燃料は主として直鎖状酸素化物(エステル)からなるのに対し、フィッシャー−トロプシュディーゼル燃料は、主に高度な直鎖状構造を示すパラフィンからなる。
【発明の開示】
【0009】
本明細書においては、文脈に明らかに反しない限り、「バイオディーゼル燃料」の語は、菜種,綿,ヒマワリ,ココナツやヤシ,動物脂肪,大豆等、あらゆる生物由来の油脂を含むものとするが、これらに限定されず、トリグリセリド脂肪油からメチルまたはエチルエステルへ加工されたものであってもよい。
【0010】
本発明の第1の態様では、バイオディーゼル燃料とフィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素との配合物であって、このフィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素の性質を利用して、バイオディーゼル燃料、例えば脂肪酸メチルエステルである「ディーゼル燃料」の性質が改善されたものを提供する。
【0011】
フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素は、得られるディーゼル燃料の性質を改善するために、様々な割合でバイオディーゼル燃料と配合される。
【0012】
即ち、本発明では、圧縮着火エンジン(CI)に用いるための炭化水素組成物であって、フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素配合物とバイオディーゼル燃料とを容量比率1:5〜4:1で含み、且つ15℃での密度が0.8kg/L超であるものを提供する。
【0013】
上記組成物の粘性は、4.1cSt未満とすることができる。
【0014】
上記容量比率は、1:4〜4:1とすることができる。
【0015】
上記容量比率は、1:2〜2:1とすることもできる。
【0016】
一般的な上記容量比率は、1:1である。
【0017】
上記炭化水素組成物のセタン価は50超であってもよく、一般的には55超とする。
【0018】
上記炭化水素組成物のIP309に基づく低温フィルター目詰まり点(CFPP)は、−12℃未満であってよく、典型的には−15℃未満とする。
【0019】
一般的なバイオディーゼル燃料としては、直鎖状C10−C20メチルエステルと少量の水,グリセロールおよびメタノールとの混合物を含むものとすることができる。
【0020】
バイオディーゼル燃料と共に配合される上記フィッシャー−トロプシュ炭化水素としては、鉄,コバルト,ルテニウム,及びこれらのうちの2またはそれ以上の混合物からなる群から選択される金属をベースとする触媒を用いるフィッシャー−トロプシュ合成法により製造することができる。
【0021】
上記フィッシャー−トロプシュ炭化水素を含む組成物は、パラフィン,オレフィンおよび酸素化物など種々の混合物を含んでいてもよい。また、一般的には、上記フィッシャー−トロプシュ炭化水素は、直鎖状と分枝鎖状の両方のC8−C20パラフィン,C9−C20オレフィン、およびC7−C20アルコールの混合物を含んでいてもよい。
【0022】
上記フィッシャー−トロプシュ炭化水素は、フィッシャー−トロプシュディーゼル燃料であってもよい。
【0023】
好適な上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素は、水素化処理されたフィッシャー−トロプシュ炭化水素を含むものである。
【0024】
更に本発明は、圧縮点火エンジン(CIエンジン)に有用な炭化水素組成物の配合成分であって、フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素配合物とバイオディーゼル燃料とを容量比率1:5〜4:1で含むものでもある。
【0025】
上記配合成分の15℃における密度は、少なくとも0.8kg/Lとすることができる。
【0026】
上記配合成分の粘性は、4.1cSt未満とすることができる。
【0027】
上記配合成分中におけるフィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素とバイオディーゼル燃料との容量比率は、1:4〜4:1とすることができる。
【0028】
上記配合成分中におけるフィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素とバイオディーゼル燃料との容量比率は、1:2〜2:1とすることができる。
【0029】
上記配合成分中におけるフィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素とバイオディーゼル燃料との容量比率は、一般的には1:1である。
【0030】
更に本発明は、その密度が0.8kg/L未満である炭化水素燃料組成物の密度を0.8kg/L超まで増大させる方法であって、バイオディーゼル燃料を燃料組成物に配合することを含み、炭化水素燃料組成物に対するバイオディーゼル燃料の容量比率を、バイオディーゼル燃料の配合前における計算で少なくとも1:3とすることによって、その密度が0.8kg/L超である燃料組成物を得るものでもある。
【0031】
上記容量比率は、少なくとも1:2とすることができ、典型的には約1:1とする。
【実施例】
【0032】
次に、以下の実施例と例示的な値により本発明を説明するが、これは本発明の範囲を限定するものではない。
【0033】
実施例1 菜種メチルエステルへの水素化処理したフィッシャー−トロプシュディーゼル燃料の配合
ガス−液化或いはGTLディーゼルとも呼ばれる水素化処理したフィッシャー−トロプシュ法により得られるディーゼル燃料に、種々の容量比率で菜種メチルエステルを配合し、その性質を測定した。
【0034】
ガス−液化(GTL)燃料である水素化処理したフィッシャー−トロプシュ法由来のディーゼル燃料にバイオディーゼル燃料を配合すると、両方の燃料の優れた性質が組み合わされて得られる相乗効果による利点が生じる。バイオディーゼル燃料とGTL燃料は、何れも、従来のディーゼル燃料への配合比率を制限する要因となる芳香族化合物やイオウを含んでいない。GTL燃料は低温流れ特性を改善し、また、バイオディーゼル燃料の粘性を増大させる。一方、バイオディーゼル燃料は、低エネルギー密度を弱めることなく、GTL燃料の密度を増大させる。代替ベース燃料として用いる場合には、従来のディーゼル燃料での標準である20%配合よりも多量の(50%)バイオディーゼル燃料をGTL燃料に混ぜることができる。
【0035】
バイオディーゼル燃料は、寒冷時にはゲルを形成する傾向にある。一方、GTL燃料は、異性化プロセス中にパラフィン鎖の末端位に際立ったメチル分岐が起こる結果、低温流れ特性が良好でセタン価が高い。斯かる分枝形成によって、高いセタン価が保持されつつ、ワックスの結晶化が防止される。GTL燃料は、特に優れるディーゼル燃料として認められるために要求される要件を超える程、非常に優れた熱安定性を有する。バイオディーゼル燃料の他の優れた性質としては引火点が高いことがあり、これにより安全に使用できる燃料となる。GTL燃料とバイオディーゼル燃料は、いずれも迅速な生物分解性があり、流出しても無毒である。
【0036】
GTL燃料−バイオディーゼル燃料配合物は、菜種油(菜種メチルエステルとも呼ばれる)から製造したバイオディーゼル燃料を用いて製造した。バイオディーゼル燃料の配合処方は、GTL燃料との混合物に対して90%,80%,65%,50%および20%とした。GTL燃料,バイオディーゼル燃料およびその配合物の燃料としての性質を、表1,表2および表3に示す。表の見出し中Bに続く数字は、組成物中のバイオディーゼル燃料の容量パーセントを示す。
【0037】
GTL燃料−バイオディーゼル燃料配合物の真容量発熱量または低位容量発熱量(表2参照)は、ASTMD240試験法から得られる総発熱量の結果から水の凝縮熱を減算することにより計算した。
【0038】
【表1】
【0039】
【表2】
【0040】
GTL燃料−バイオディーゼル燃料配合物の潤滑性は、それぞれスカッフィングロードボールオンシリンダ(SLBOCLE)および高周波数往復リグ(HFRR)潤滑性評価試験法を定めるASTMD6078およびASTM D6079試験法により求めた。結果を表3に示す。
【0041】
【表3】
【0042】
純粋バイオディーゼル燃料とGTL燃料の特性と量の測定は、ガスクロマトグラフ質量分析計(GCMS)、ガスクロマトグラフフレームイオン化検出器および蛍光光度計(FIA)により得た。
【0043】
ディーゼル密度の規格は、厳しくなる傾向にある。これは、燃料を節約するため適切な熱含量が確実に得られる最低密度を維持しつつ、パーティキュレート排出を低減させるために密度を低くしなければならないという互いに競合する要件が求められていることに起因している。厳密な密度規格は、EURO3排出規格と相関関係にあるEN 590:1999ディーゼル燃料規格に見ることができる。バイオディーゼル燃料はGTLディーゼル燃料より密度が高いため、バイオディーゼル燃料−GTL燃料配合物中に占めるバイオディーゼル燃料の割合が大きい程、配合物の密度は大きくなる(表1と表2を参照)。例えば、バイオディーゼル燃料を30%含む配合物は、密度が0.8kg/Lを超える。
【0044】
一般に、炭化水素燃料の密度が高くなると、容量当たりの燃焼熱が大きくなり、燃料消費量が少なくなる。しかしながら、表2から明らかな様に、炭化水素燃料とは異なりメチルエステルであるバイオディーゼル燃料は、エネルギー密度とも呼ばれる容量当たりの真発熱量が小さい。よって、バイオディーゼル燃料は、GTL燃料のエネルギー密度を向上させるためには役立たないが、著しく低下させることにもならない。従って、配合に関していえば、バイオディーゼル燃料を配合することによって、エネルギー密度に悪影響を及ぼすことなくGTL燃料の密度を高めることができる。
【0045】
蒸留温度も、排出物に影響を及ぼす。T90またはT95という高温では、排出される未燃焼の炭化水素量とパーティキュレートレベルが増大することになる。全てのGTL燃料−バイオディーゼル燃料配合物の蒸留温度は、現在のT95蒸留EN590ディーゼル燃料規格の上限である360℃より低いものであった。
【0046】
GTL燃料は、本質的にほとんどパラフィンと同一視してよい。GTL燃料の98%(容量%)はパラフィンからなり、残りの2%は、C8からC24のオレフィンからなる。FIA分析によれば、GTL燃料内に存在する芳香族化合物は、0.001容量%未満である。
【0047】
エンジンにおいて、燃料の粘性は燃料噴射スプレーに影響を及ぼす。極めて高粘性の燃料を使用すると燃料流量が低下する場合があり、これにより燃料供給が不完全になる。また、このような燃料では霧化も不十分になり、燃焼が不完全になる結果、効率が悪化してCOと炭化水素の排出量が増大する。一方、燃料の粘性が低すぎる場合には、噴射スプレーが弱くなり過ぎてシリンダ内へ十分に深くまで入り込まず、出力損失が生じる。GTL燃料をバイオディーゼル燃料に配合すると、バイオディーゼル燃料のCFPP値が改善され、いくつかのヨーロッパ諸国における冬季等級規格を達成することができる(表1を参照)。
【0048】
GTL燃料と同様に、純粋な菜種メチルエステル(RME)或いはバイオディーゼル燃料は、従来のディーゼル燃料に比してセタン価が高い。従って、バイオディーゼル燃料をGTL燃料に配合するとセタン価が高くなる。
【0049】
また、GTL燃料をバイオディーゼル燃料に配合することによって、直接にはエンジン性能に影響を及ぼすことなく燃料の性質を改善することができる。例えば、バイオディーゼル燃料は水分含有量、酸価、臭素価、酸素安定性が高く、また、炭素状残留物を形成し易い等の問題があるが、これらが改善される。純バイオディーゼル燃料に存在する水分量およびその酸価は、バイオディーゼル燃料に関する欧州規格案やASTMPS121バイオディーゼル燃料規格に記載されているが、これは、従来の或いは合成ディーゼル燃料より遥かに高く、腐食の問題を引き起こす可能性がある。バイオディーゼル燃料をGTL燃料へ配合すれば、GTL燃料の水分含量と酸価が極めて低いため、GTL燃料の量に比例してバイオディーゼル燃料由来の水分含量と酸価が減少することになる。
【0050】
GTL燃料は、オレフィンを2%未満しか含んでいないことからその臭素価が極めて低いが、バイオディーゼル燃料では、不飽和メチルエステルの割合が大きいため、その臭素価は高い(表1参照)。GTL燃料をバイオディーゼル燃料へ配合すれば、臭素価が低下するので、バイオディーゼル燃料のガム形成傾向を低減できる。その上、酸素雰囲気中でのバイオディーゼル燃料の耐分解性が向上される。酸素雰囲気中で純菜種メチルエステル(RME)中に形成される不溶物は、バイオディーゼル燃料欧州規格案によって仕様が定められている量よりも遥かに多い。
【0051】
従って、GTL燃料には、従来のディーゼル燃料における20%という標準配合量より多くのバイオディーゼル燃料を混合することができると考えられる。バイオディーゼル燃料の配合比率が50%までであれば、GTL燃料−バイオディーゼル燃料配合物は、依然として現EN590:1999ディーゼル燃料規格に適合する。その理由としては、GTL燃料はセタン価が高く、低温流れ特性が良好で安定していることがある。バイオディーゼル燃料もGTL燃料も芳香族化合物を含まず、イオウも含まない。GTL燃料は、バイオディーゼル燃料の低温流れ特性を改善し、その一方でバイオディーゼル燃料は、GTL燃料のエネルギー密度に悪影響を及ぼさない。
【0052】
バイオディーゼル燃料は、GTL燃料のエネルギー密度に悪影響を及ぼすことなく、GTL燃料の密度を増大させる。
【0053】
更に本発明者らは、本発明の利点として、配合量を徐々に増やすことによって、バイオディーゼル燃料性能が以下の様に改善されると考えている。
− セタン価が、推奨値である55を超える。
− 密度が望ましい範囲まで減少する。
− 粘性が規格で定められた範囲に減少する。
− 総発熱量が、標準であるULSDディーゼル燃料のそれに近づく。
− 引火点が、標準であるULSDディーゼル燃料のそれに近づく。
− 低温流れ特性が良好になる。
− T90蒸留がわずかに下方に抑制される。
【0054】
また、芳香族化合物やイオウ含有量が少ないこと、および生物分解性があるといったバイオディーゼル燃料の有利な特性は、保持されると考えられる。
【0055】
GTL燃料−バイオディーゼル燃料配合物は、良好なGTL特性或いは規格原料由来の品質に悪影響を及ぼすことなく、原料由来のディーゼル燃料に配合するための配合成分として用いてもよい。
【0056】
従って、バイオディーゼル燃料と原料ベースのディーゼル燃料を配合する場合には、ディーゼル燃料の配合割合を少量(5〜20%)とするのが好ましいのに対し、フィッシャー−トロプシュ炭化水素にバイオディーゼル燃料を配合する場合には、相溶性に優れた混合物とすることができ、バイオディーゼル燃料含量を高くすることができる。
【0057】
フィッシャー−トロプシュ炭化水素−バイオディーゼル燃料配合物は、原料由来のディーゼル燃料の規格として典型的に示されているあらゆる特性に悪影響を及ぼすことなく、原料由来のディーゼル燃料の品質を向上させるために、所望の配合比率で原料由来のディーゼル燃料へ配合するための配合成分として用いることができる。
Claims (27)
- 圧縮着火エンジン(CI)に用いるための炭化水素組成物であって、15℃での密度が0.8kg/L未満であるフィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素配合物と15℃での密度が0.8kg/L超であるバイオディーゼル燃料とを容量比率1:4〜4:1で含み、且つ15℃での密度が0.8kg/L超である炭化水素組成物。
- その粘度が4.1cSt未満である請求項1に記載の炭化水素組成物。
- 上記容量比率が1:2〜2:1である請求項1または2に記載の炭化水素組成物。
- 上記容量比率が1:1である請求項1または2に記載の炭化水素組成物。
- そのセタン価が50超である請求項1〜4のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- そのセタン価が55超である請求項1〜5のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- IP309に基づくCFPPが−12℃未満である請求項1〜6のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- IP309に基づくCFPPが−15℃未満である請求項1〜7のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- 上記バイオディーゼル燃料が、直鎖状C10−C20メチルエステルと、少量の水,グリセロールおよびメタノールとの混合物を含むものである請求項1〜8のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- バイオディーゼル燃料と共に配合される上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素が、鉄,コバルト,ルテニウム,及びこれらのうちの2またはそれ以上の混合物からなる群から選択される金属をベースとする触媒を用いるフィッシャー−トロプシュ合成法により得られるものである請求項1〜9のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- 上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素を含む組成物が、パラフィン,オレフィンおよび酸素化物の混合物を含むものである請求項1〜10のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- 上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素が、直鎖状と分枝鎖状の両方のC9−C20パラフィン,C9−C20オレフィン、およびC7−C20アルコールの混合物を含むものである請求項11に記載の炭化水素組成物。
- 上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素が、フィッシャー−トロプシュディーゼル燃料である請求項1〜12のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- 上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素が、水素化処理されたフィッシャー−トロプシュ炭化水素を含むものである請求項1〜13のいずれかに記載の炭化水素組成物。
- 圧縮点火エンジン(CIエンジン)に有用な炭化水素組成物の配合成分であって、フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素配合物とバイオディーゼル燃料とを容量比率1:5〜4:1で含む炭化水素組成物の配合成分。
- 15℃での密度が、少なくとも0.8kg/Lである請求項15に記載の配合成分。
- その粘度が4.1cSt未満である請求項15または16に記載の配合成分。
- 上記配合成分中における上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素と上記バイオディーゼル燃料との容量比率が、1:4〜4:1である請求項15〜17のいずれかに記載の配合成分。
- 上記配合成分中における上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素と上記バイオディーゼル燃料との容量比率が、1:2〜2:1である請求項15〜18のいずれかに記載の配合成分。
- 上記配合成分中における上記フィッシャー−トロプシュ法由来の炭化水素と上記バイオディーゼル燃料との容量比率が1:1である請求項15〜19のいずれかに記載の配合成分。
- その密度が0.8kg/L未満である炭化水素燃料組成物の密度を0.8kg/L超まで増大させる方法であって、バイオディーゼル燃料を燃料組成物に配合することを含み、炭化水素燃料組成物に対するバイオディーゼル燃料の容量比率を、バイオディーゼル燃料の配合前における計算で少なくとも1:3とすることによって、その密度が0.8kg/L超である燃料組成物を得る方法。
- 上記容量比率を少なくとも1:2とする請求項21に記載の方法。
- 上記容量比率を少なくとも1:1とする請求項22に記載の方法。
- 圧縮着火エンジン(CI)に用いるためのものであり請求項1に記載の炭化水素組成物であって、実質的に、本願明細書の実施例により説明し例証されたものである炭化水素組成物。
- 圧縮着火エンジン(CI)に用いるためのものであり請求項15に記載の炭化水素組成物の配合成分であって、実質的に、本願明細書の実施例により説明し例証されたものである配合成分。
- その密度が0.8kg/L未満である炭化水素燃料組成物の密度を0.8kg/L超まで増大させるものであり請求項21に記載の方法であって、実質的に、本願明細書の実施例により説明し例証されたものである方法。
- 実質的に、本願明細書の実施例により説明し例証されたものである新規な炭化水素組成物、新規な配合成分、または新規な方法。
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