JP2004263098A - 空気入りタイヤ用ゴム組成物 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】(i)(a)スチレン量が20〜40重量%、ビニル量が30〜75重量%及びガラス転移温度が−50〜−20℃の溶液重合スチレンブタジエン共重合体ゴム40〜70重量部、(b)シス含量が90重量%以上のポリブタジエンゴム20〜45重量部並びに(c)天然ゴム及び/又はポリイソプレンゴム0〜30重量部からなるジエン系ゴム100重量部、(ii)CTAB吸着比表面積が90〜130m2 /gのシリカ40〜100重量部並びに(iii)化学発泡剤5〜65重量%を含む、ジエン系ゴムと共架橋性でないポリオレフィン系樹脂を主成分とした化学発泡剤含有樹脂1〜10重量部を含むゴム組成物であって、このゴム組成物がゴムの加硫後に樹脂層によって被覆されたマイクロカプセル状の気泡を有する構造となる空気入りタイヤ用ゴム組成物。
【選択図】 なし
Description
【発明の属する技術分野】
本発明はゴム組成物に関し、更に詳しくは冬期性能(氷上性能)及びウェット性能のバランスにすぐれた、空気入りタイヤ用に使用するのに適したタイヤ用ゴム組成物に関する。
【0002】
【従来の技術】
ゴム組成物にシリカを配合して、氷上性能/ウェット性能のバランスを向上させることは従来から行われている。一方ゴム硬質異物(例えば特許文献1参照)、発泡剤(例えば特許文献2参照)、多孔質物質(例えば特許文献3参照)、中空微粒子(例えば特許文献4参照)、膨張黒鉛(例えば特許文献5参照)などを配合し、加硫後のゴム表面に、ミクロな凹凸を形成し、それによってゴムと氷の接触面に生じる水の膜を除去して氷上摩擦力を向上させる方法が数多く検討されている。
【0003】
上記方法の中でも、ゴムの内部に比較的大きい球状の空隙を形成することによって最も良好な表面凹凸が形成できる最も簡単な方法が、前述の中空微粒子の配合であり、この方法ではゴム表面への凹凸の形成によるゴム/氷間のミクロな水膜除去の効果のみならず、ゴム表面に露出した球状体の殻物質による氷への引っ掻き効果によって氷上摩擦力を高めることもできる。また、球状体が殻を持つことによるゴムマトリックスの補強効果のために、ゴム内部に空隙が生じることによるゴムマトリックスの剛性低下が起らないという利点がある。しかしながら、この方法はゴムの混合、押出し工程にてゴム内にかかるせん断力によって中空微粒子が破壊されてしまうという欠点があり、加工工程での破壊を防ぐために中空粒子のサイズを十分に小さくする必要がある。しかし、そうすると、加硫後のゴム内の中空粒子のサイズも小さくなってしまい、結果として十分な表面凹凸を形成させることはできないという問題を併せ持つことになる。
【0004】
熱膨張性の中空微粒子の場合は、混合、押出し工程の間は中空体は微小粒子のために加工中の粒子破壊が起らず、加硫時に粒子が膨張してサイズが拡大するために、ゴム/氷間のミクロな水膜を除去するのには好適な表面凹凸が形成される。しかしながら、膨張剤として低沸点の炭化水素を用いているため、炭化水素の沸点以上の温度領域では殻の材質の融点以下であっても粒子の挙動が不安定であるために、配合された全ての膨張性粒子を加硫時に所定の大きさに膨張させるのは困難である。また、微量の低沸点炭化水素による膨張では高圧のゴム内で粒子を膨張させるのには膨張圧力が十分ではなく、氷上摩擦力を大きく改善するための更なる高膨張化には限界がある。
【0005】
発泡剤の配合によって加硫後のゴム内に気泡を生じさせる方法では、前述の中空微粒子配合のような加工中の粒子破壊等の問題がなく、適度なサイズの配合剤の添加によって加硫時に容易に球状空隙を生じさせることができ、ゴム表面へのミクロな凹凸形成には有利である。また、化学発泡剤による発泡膨張圧力は十分に大きく、加硫後のゴム内には十分に大きな気泡状空隙を生じさせることが可能である。しかしながら、化学発泡剤単独の配合によって得られる気泡には、前述の中空微粒子配合によって得られる球状空隙に見られるような気泡の周囲を囲む殻がなく、ゴム/氷の接触面での殻材による引っ掻き効果は期待できない。また、気泡の周囲に殻が無いために、発泡率の上昇とともにゴムマトリックスの硬度は大きく低下し、冬用タイヤのトレッド部に用いた場合は非積雪路面での操縦安定性を著しく損なうという欠点がある。
【0006】
発泡剤を使用したゴム組成物のもう一つの欠点は、ゴム表面の加硫モールド接触面において加硫発泡時に気泡からガス抜けが起こりやすく、加硫ゴムの表面付近には内部ほど多くの気泡を形成できないという点があげられる。このようなゴム組成物を氷雪路面用のタイヤに用いた場合は、タイヤがある程度摩耗するまで、所定の効果が表れないという問題がある。このような問題も、発泡性気泡に殻を持たせることによって解決することが可能である。
【0007】
発泡剤によって生じる気泡の周囲に殻の役割を果たす樹脂状膜を形成させる技術として、発泡剤含有繊維の配合(特許文献6参照)、発泡剤含有水溶性繊維の配合(特許文献7参照)などが提案されているが、発泡性気泡の大きさが短繊維のサイズに規制され、かつ長尺状の発泡性気泡をゴム中に良好に分散させることは困難であり、単独の配合にて通常の発泡剤配合の効果に置き換えることは困難である。また、ジエン系ゴムと共架橋性のある樹脂と発泡剤を同時に配合することによって樹脂膜によって被覆された気泡状の空隙を得る技術が提案されている(特許文献8参照)が、ゴムと共架橋性を有する樹脂を配合した場合には加熱時にこの樹脂がゴム分子中に拡散していまい、実際の使用において所定の樹脂被覆気泡を得るのは困難である。また、前記樹脂と発泡剤を同時に配合したとしても、ゴムの混合中に両者が遭遇して合体する確率は低く、樹脂被覆気泡が形成されないか、あるいは樹脂被覆層が形成されても被覆層の厚みは薄く、前述の中空粒子の殻材に見られる氷上での引っ掻き効果は期待できない。特許文献8には、ゴムと共架橋性を有する樹脂を用いることによって樹脂被覆気泡の加硫ゴム表面からの脱落を防止し、氷上にて引っ掻き効果を発現させる旨記載されているが、前述のように樹脂に共架橋性を与えると引っ掻き効果を発生させるような強固な殻構造を得られないのが実際である。
【0008】
【特許文献1】
特開昭60−58235号公報
【特許文献2】
特開昭62−283001号公報
【特許文献3】
特開平8−003373号公報
【特許文献4】
特開平2−170840号公報
【特許文献5】
特開2001−279020号公報
【特許文献6】
特開1999−60770号公報
【特許文献7】
特開2000−191831号公報
【特許文献8】
特開1997−188775号公報
【0009】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明者らは、氷上性能とウェット性能を同時に高くなることが出来ないかを検討し、本発明の配合を持つゴム組成物を開発するに至った。
即ち、本発明は、氷上性能及びウェット性能が非常に良好で、空気入りタイヤに使用するのに適した空気入りタイヤ用ゴム組成物を提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】
本発明に従えば、(i)(a)スチレン量が20〜40重量%、ビニル量が30〜75重量%及びガラス転移温度(Tg)が−50〜−20℃の溶液重合スチレンブタジエン共重合体ゴム(S−SBR)40〜70重量部、(b)シス含量が90重量%以上のポリブタジエンゴム(BR)20〜45重量部並びに(c)天然ゴム(NR)及び/又はポリイソプレンゴム(IR)0〜30重量部からなるジエン系ゴム100重量部(合計量)、
(ii)CTAB吸着比表面積が90〜130m2 /gのシリカ40〜100重量部並びに
(iii)化学発泡剤5〜65重量%を含む、ジエン系ゴムと共架橋性でないポリオレフィン系樹脂を主成分とした化学発泡剤含有樹脂1〜10重量部を含んでなるゴム組成物であって、このゴム組成物がゴムの加硫後に樹脂層によって被覆されたマイクロカプセル状の気泡を有する構造となる空気入りタイヤ用ゴム組成物が提供される。
【0011】
【発明の実施の形態】
本発明によれば、ゴムと架橋性を有しない樹脂で被覆された発泡剤を配合し、これを加硫中にゴム内にて発泡させると、樹脂層によって被覆されたマイクロカプセル状の発泡性気泡が形成される。この気泡の周りには樹脂層があるために、本発明では加硫後のゴムの剛性は損なわず、また中空ポリマーより少量配合(半分以下)することによって、大きな効果が発現され、氷上性能、ウェット性能及び耐摩耗性が優れたゴム組成物を得ることができる。
【0012】
本発明に用いるジエン系ゴムは、(i)(a)スチレン量が20〜40重量%(好ましくは25〜35重量%)、ビニル量が30〜75重量%(好ましくは45〜75重量%)及びガラス転移温度(Tg)が−50〜−20℃(好ましくは−40〜−20℃)の溶液重合スチレンブタジエン共重合体ゴム(S−SBR)40〜70重量部(好ましくは50〜70重量部)、(b)シス含量が90重量%以上のポリブタジエンゴム(BR)25〜45重量部(好ましくは30〜40重量部)並びに(c)天然ゴム(NR)及び/又はポリイソプレンゴム(IR)0〜30重量部(好ましくは10〜25重量部)を含むブレンドゴムであり(ここで0重量部はNR及びIRが存在しないことを意味する)、これらのS−SBR,BR,NR及びIRはそれぞれ上記要件を満たす限り、従来からタイヤ用として一般的に配合されている任意のものを用いることができる。
【0013】
本発明に用いるS−SBRのスチレン量が低過ぎると十分なウェット性能が出ないので好ましくなく、逆に高過ぎると低温で硬くなり、氷上制動が低下するので好ましくない。S−SBRのビニル量が低過ぎると十分なウェット性能が出ないので好ましくなく、逆に高過ぎるものはS−SBRの製造が困難であるので好ましくない。S−SBRのTgが低過ぎると十分なウェット性能が出ないので好ましくなく、逆に高過ぎると低温で硬くなり、氷上制動が低下するので好ましくない。
【0014】
本発明に従ったジエン系ゴムのS−SBR/BR/NR(IR)の比率(重量部)は40〜70(好ましくは50〜70)/25〜45(好ましくは30〜40)/0〜30(好ましくは10〜25)(合計量100重量部)である。この配合量比のバランスが崩れると、ウェット性能、氷上性能、耐摩耗性を高いレベルでバランスさせることが難しくなる。
【0015】
本発明において用いるシリカは、CTAB吸着比表面積が90〜130m2 /g、好ましくは95〜125m2 /g、好ましくは窒素吸着比表面積(N2 SA)が90〜140m2 /g、更に好ましくは95〜125m2 /gのシリカで、従来タイヤ用として使用されているシリカを用いることができ、その配合量はジエン系ゴム100重量部に対し、40〜100重量部(好ましくは50〜70重量部)である。
【0016】
シリカのCTAB吸着比表面積が低過ぎると十分な補強性が得られず、耐摩耗性が悪化するので好ましくなく、逆に高過ぎると低温で硬くなり、氷上性能が低下するので好ましくない。
またシリカの窒素吸着比表面積(N2 SA)はウェット性能及び耐摩耗性並びに混合加工性の面から前記範囲が好ましい。シリカの配合量が少な過ぎると十分なウェット性能、氷上性能が発揮出来ないので好ましくなく、逆に多過ぎると耐摩耗性が低下するので好ましくない。好ましいシリカはRhodia社より市販のZ115GRである。
【0017】
本発明では、ゴム中に化学発泡剤含有樹脂を配合し、ゴムの加硫後の硬度を大きく低下させることなく、ゴム内部にマイクロカプセル状の樹脂被覆気泡を形成させ、摩耗後のゴム表面に出現する表面凹凸によるゴム/氷間のミクロな水膜除去と気泡とともに表面に露出した樹脂成分による氷表面への引っ掻き効果を同時に得ることによってゴム/氷間の摩擦力を大きく向上させた。ポリオレフィン系樹脂によって予め被覆された化学発泡剤を配合するため、化学発泡剤の分解温度以下であれば樹脂の融点に関係なく加工温度を選ぶことができ、気泡周囲の樹脂による被覆層は効率よく確実に形成される。また、ポリオレフィン系樹脂がジエン系ゴムと共架橋性を有しないために、樹脂層が高温の加工時又は加硫時にゴム相に不必要に拡散することがなく、ゴム相と樹脂部分が明確に分離したマイクロカプセル状の樹脂被覆気泡が得られるのが特徴である。更に、樹脂被覆によって気密性の改善された気泡では、加硫時のモールド接触面におけるガス抜けが起こりにくく、その結果、加硫ゴムは表層部から中心部までマイクロカプセル状気泡がより均一に分散した性状となる。このようなゴムを用いた氷雪路面用タイヤは、使用初期から高い氷上摩擦力が発揮できるという特徴を持つ。
【0018】
即ち、本発明によれば、ジエン系ゴム100重量部に対し、化学発泡剤を含む化学発泡剤含有樹脂を1〜10重量部、好ましくは1〜5重量部を配合する。この配合量が少なすぎると、空隙形成効果が不十分であり、逆に多すぎると加硫ゴムの形状安定性を損ね、かつゴムの耐摩耗性を著しく損ねるので好ましくない。
【0019】
本発明において、化学発泡剤含有樹脂を構成する樹脂成分はジエン系ゴムとは共架橋性を有しないものでなければならず、具体的にはポリオレフィン系樹脂を主成分としたものが用いられる。なお、ここで主成分とはポリオレフィン系樹脂が全樹脂成分の約75重量%以上のものをいい、他の成分としては、例えばオレフィンモノマーの未反応残渣、重合開始剤や触媒等の残渣、加工助剤、ポリオレフィン系以外のポリマー状樹脂などがあげられる。このような化学発泡剤含有樹脂としては、例えば永和化成工業から「セルパウダー」として市販されている。
【0020】
本発明における化学発泡剤含有樹脂の中の化学発泡剤の含有率は5〜65重量%、好ましくは15〜50重量%である。この配合量が少なすぎると空隙の形成効果が不十分となるおそれがあり、逆に多すぎると形成させる殻の厚みが薄くなり、マイクロカプセルとしての引っ掻き効果が不十分になるおそれがある。
【0021】
本発明に従ったゴム組成物には従来からシリカ配合に汎用されている任意のシランカップリング剤を用いることができる。そのようなシランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス(β−メトキシエトキシ)シラン、β−(3,4エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、N−β(アミノエチル)γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、N−β(アミノエチル)γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、N−β(アミノエチル)γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、N−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス−(3−〔トリエトキシシリル〕−プロピル)−テトラサルファンなどを挙げることができる。
【0022】
本発明に従ったゴム組成物にシランカップリング剤を配合する場合において、好ましいシランカップリング剤はSi69(デグサ社)、Si75(デグサ社)などであり、その使用量は所望の効果(補強性を確保し、耐摩耗性、ウェット性能を確保する)をあげるために、好ましくはシリカ配合量に対し、5〜10重量%、更に好ましくは6〜8重量%である。
【0023】
本発明のゴム組成物に配合するBR成分は、好ましくは重量平均分子量が6,000〜60,000、更に好ましくは10,000〜50,000、の低分子量BR10〜40重量%、好ましくは25〜40重量%を溶液ブレンドして含むのがシリカ分散と取込みに優れ、ウェット、氷上、摩耗性能の各性能がともに向上するので好ましい。
【0024】
本発明に係るタイヤ用ゴム組成物には、更に、通常の加硫または架橋剤、加硫または架橋促進剤、各種オイル、老化防止剤、充填剤、可塑化剤、その他一般ゴム用に一般的に配合されている各種添加剤を配合することができ、かかる配合物は、一般的な方法で混練、加硫して組成物とし、加硫または架橋することができる。これらの添加剤の配合量も、本発明の目的に反しない限り、従来の一般的な配合量とすることができる。
【0025】
【実施例】
以下、実施例によって本発明を更に説明するが、本発明の範囲をこれらの実施例に限定するものでないことはいうまでもない。
【0026】
実施例1〜2及び比較例1〜7
表Iに示す配合内容(重量部)にて、硫黄、加硫促進剤、化学発泡剤、発泡助剤、化学発泡剤含有樹脂を除く配合成分を、常法に従って、1.7リットルのバンバリーミキサーで混合し、次いで上記硫黄などをオープンロールで5分間混合混練してゴム組成物を調製した。これらのゴム組成物を160℃で20分間プレス加硫して目的とする試験片を調製し、以下の試験方法では各種試験を行い、その物性を測定した。結果はいずれも比較例7の値を100として指数表示して表Iに示す。
【0027】
評価試験方法
ゴム硬度:JIS K6253に準拠して測定
この値が高すぎると氷上制動が低下し、低過ぎるとウェット制動が低下する。
【0028】
ウェット及び氷上制動試験:配合物をキャップトレッドに用いて、サイズ185/65R14の試験タイヤを作製し、制動試験に供した。制動試験方法は各試験タイヤ4本を排気量1800ccの乗用車に装着し実施した。ウェット制動試験は、撒水したアスファルト路面上で初速度100km/hからの制動距離を測定した。また、氷上制動試験は、外気温−5℃の氷板路面上で、初速度40km/hからの制動距離を測定した。なお、距離を指数化して表Iに示した。数値の大きいもの程優れていることを示す。
【0029】
【表1】
【0030】
表I脚注
VSL5025:St25%/VN67%、重量平均分子量(MW)78万(BAYER製 溶液重合SBR)37.5重量部油展
NIPOL9520:St35%/VN14%、MW83万(日本ゼオン製 溶液重合SBR)37.5重量部油展
BR1220:MW57万のBR(日本ゼオン製)
BRX5000:低分子量成分(MW2万)(ブレンド率30%)と高分子量成分(MW74万)とのブレンドBR(日本ゼオン製)
TSR20:天然ゴム
【0031】
シリカ1:Z115GR(Rhodia製)(窒素吸着比表面積(N2 SA)=106,CTAB吸着比表面積=110)
シリカ2:Z165GR(Rhodia製)(窒素吸着比表面積(N2 SA)=159,CTAB吸着比表面積=160)
【0032】
カーボンブラック:ショウブラックN234(昭和キャボット製)(窒素吸着比表面積(N2 SA)=125m2 /g,CTAB吸着比表面積=119m2 /g)
アロマオイル:昭和シェル製アロマチックオイル
老化防止剤:サントフレッフス6PPD(フレキシス製)
亜鉛華:酸化亜鉛3号(正同化学製)
ステアリン酸:日本油脂製
硫黄:鶴見化学製
加硫促進剤CBS:フレキシス製
化学発泡剤含有樹脂:セルパウダーF50(永和化成工業)
化学発泡剤:セルラーD(永和化成工業)
発泡助剤:セルペースト101(永和化成工業)
【0033】
【発明の効果】
本発明に従って、特定のジエン系ゴムと特定配合量のシリカ配合コンパウンドにゴムと非架橋性のポリオレフィン系樹脂で被覆された化学発泡剤とを配合することによって、ウェット性能と氷上性能に優れたゴム組成物が得られる。
Claims (3)
- (i)(a)スチレン量が20〜40重量%、ビニル量が30〜75重量%及びガラス転移温度(Tg)が−50〜−20℃の溶液重合スチレンブタジエン共重合体ゴム(S−SBR)40〜70重量部、(b)シス含量が90重量%以上のポリブタジエンゴム(BR)20〜45重量部並びに(c)天然ゴム(NR)及び/又はポリイソプレンゴム(IR)0〜30重量部からなるジエン系ゴム100重量部(合計量)、
(ii)CTAB吸着比表面積が90〜130m2 /gのシリカ40〜100重量部並びに
(iii)化学発泡剤5〜65重量%を含む、ジエン系ゴムと共架橋性でないポリオレフィン系樹脂を主成分とした化学発泡剤含有樹脂1〜10重量部を含んでなるゴム組成物であって、このゴム組成物がゴムの加硫後に樹脂層によって被覆されたマイクロカプセル状の気泡を有する構造となる空気入りタイヤ用ゴム組成物。 - 前記シリカの窒素吸着比表面積が90〜140m2 /gである請求項1に記載のゴム組成物。
- 前記ポリブタジエンゴム(BR)(i)(c)が重量平均分子量6000〜60000の低分子量BR10〜40重量%を溶液ブレンドして含むBRである請求項1又は2に記載のゴム組成物。
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