JP2004227979A - 有機ｅｌ素子およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】基板上に、下部電極、有機層、上部電極が順次形成されてなり、互いに直交するストライプ形状をなす下部電極と上部電極との重なり部にて発光を行うようにした有機ＥＬ素子において、有機層のカバレッジ性および開口率を適切に向上させる。
【解決手段】基板１０の上にストライプ形状をなす下部電極２０が形成され、その上に下部電極２０と直交するストライプ形状をなす上部電極４０が形成され、上下電極の間に有機ＥＬ材料からなる有機層３０が介在しており、基板１０の上にて下部電極２０の間には、下部電極２０のスペース幅の範囲内にて無機絶縁材料からなる第１の絶縁層５１が形成され、下部電極２０のうち上部電極４０の間に位置する部位には、下部電極２０の上面から厚さ方向の途中部まで凹んだ凹部２１が形成され、この凹部２１内には、凹部２１の幅の範囲内にて無機絶縁材料からなる第２の絶縁層５２が形成されている。
【選択図】 図２

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、基板上に、下部電極、有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）材料からなる有機層、上部電極が順次形成されてなる有機ＥＬ素子およびその製造方法に関し、特に、互いに直交するストライプ形状をなす下部電極と上部電極との重なり部にて発光を行うようにした有機ＥＬ素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
この種の有機ＥＬ素子は、基板の上にストライプ形状をなす下部電極を形成し、下部電極の上にて基板全域に有機ＥＬ材料からなる有機層を形成し、その上に下部電極と直交するストライプ形状をなす上部電極を形成してなる。
【０００３】
ここで、従来では、上部電極と下部電極との重なり部にて有機層を発光させるために、下部電極と有機層との間に当該重なり部に開口部を有する絶縁層を設け、それによって当該重なり部にて選択的な発光を可能としている（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
そのようなストライプ状の上下電極および絶縁層を有する有機ＥＬ素子の一般的な構成を図２７、図２８に示す。
【０００５】
図２７は、そのような有機ＥＬ素子の概略平面構成図であり、下部電極２０は実線、上部電極４０は破線、絶縁層５０は斜線ハッチングにて示し、有機層３０は省略してある。また、図２８（ａ）は図２７中の一点鎖線Ａに沿った概略断面図、図２８（ｂ）は図２７中のＢ−Ｂ線に沿った概略断面図である。
【０００６】
これら図に示すように、ガラス等の基板１０の上に、ストライプ状の下部電極２０およびこれと直交するストライプ状の上部電極４０が形成されており、これら上下電極２０、４０の間には有機ＥＬ材料からなる有機層３０が、基板１０の全域に渡って形成されている。
【０００７】
そして、下部電極２０と上部電極４０との重なり部が、発光部である画素として構成されており、上下電極２０、４０間に電圧を印加することで有機層３０が発光するようになっている。
【０００８】
ここで、図２８に示すように、下部電極２０と有機層３０との間に、無機または有機の絶縁材料からなる絶縁層５０が形成されている。この絶縁層５０は、図２７に示すように、下部電極２０と上部電極４０との重なり部に開口部５０ａを有する膜である。
【０００９】
そして、絶縁層５０は、下部電極２０の間においては基板１０の上および下部電極２０の一部に重なるように形成されるとともに（図２８（ａ）参照）、下部電極２０の上面のうち上部電極４０の間に位置する部位に重なって形成されている（図２８（ｂ）参照）。
【００１０】
そして、この絶縁層５０が介在する領域では、上下電極２０、４０の間が電気的に絶縁されるため、上下電極２０、４０間に電圧を印加しても有機層３０が発光することはなく、当該絶縁層５０の介在する領域は非発光部として構成されている。
【００１１】
このような絶縁層５０は、基板１０上に下部電極２０をパターニング形成した後であって有機層３０を形成する前に、フォトリソグラフ技術を用いてパターニング形成される。これは、有機ＥＬ素子に使用される有機層３０は水分が混じると発光しなかったり、輝度寿命が短いことから、有機層３０の成膜後に現像、エッチングのような溶液を使用したパターニングができないためである。
【００１２】
【特許文献１】
特許第２９１１５５２号公報（第３頁、第１−第２図）
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、上記図２７、図２８に示した従来の有機ＥＬ素子において、絶縁層５０を無機絶縁材料にて形成する場合には、蒸着等によって絶縁層５０を基板１０の全域に形成した後、開口部５０ａを形成するため絶縁層５０の上にレジストを塗布し、露光、現像後にエッチングした上で、レジストを剥離することが必要となる。そのため、莫大な設備投資が必要となるという問題がある。
【００１４】
また、従来では、下部電極２０の上面に絶縁層５０が存在した形となるが、エッチングされた無機絶縁層５０のエッジ形状は、なだらかな順テーパ形状とはなりにくい。そのため、その上に形成される有機層３０は、絶縁層５０のエッジ部ではカバレッジが悪く、耐圧が弱くなり、上下電極２０、４０間で短絡するという問題がある。
【００１５】
この問題を解決するために、絶縁層５０として、ポリイミドやアクリル等といった有機レジスト等の有機絶縁材料を使用し、露光、現像で開口部を形成する方法が一般的に用いられている。
【００１６】
このように、絶縁層５０に有機絶縁材料を用いた場合には、無機絶縁層５０に比べて、絶縁層５０のエッジ部における有機層３０のカバレッジ性は多少改善され、また、エッチングが無い分、多少の設備投資は削減できる。
【００１７】
しかしながら、下部電極２０の上面に形成された有機絶縁層５０の開口部５０ａでは、有機レジスト等の残渣が残りやすく、下部電極２０と有機層３０との界面で電荷の授受が阻害されるため、経時的に輝度が低下する等の悪影響がある。
【００１８】
また、有機絶縁材料からなる絶縁層５０は、層内にガスや水分が比較的多く存在するため、ガスや水分が発生しやすい。そのため、有機絶縁層５０の開口部５０ａの境界より有機層３０側にこれらガスや水分が拡散し、開口部５０ａの内周にダークエリアが発生し、表示品質に悪影響が出るという問題がある。
【００１９】
さらに、このように絶縁層５０に有機絶縁材料を用いたとしても、従来の絶縁層５０のパターニング形状では、図２７、図２８に示したように、上下電極２０、４０の重なり部において、下部電極２０の上面に絶縁層５０が存在し入り込んだ形となっているため、画素領域が狭くなる。つまり、絶縁層５０のために開口率が低くなってしまうという問題がある。
【００２０】
本発明は上記問題に鑑み、基板上に、下部電極、有機層、上部電極が順次形成されてなり、互いに直交するストライプ形状をなす下部電極と上部電極との重なり部にて発光を行うようにした有機ＥＬ素子において、有機層のカバレッジ性および開口率を適切に向上させることを目的とする。
【００２１】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、基板（１０）の上にストライプ形状をなす下部電極（２０）が形成され、下部電極の上に下部電極と直交するストライプ形状をなす上部電極（４０）が形成され、下部電極と上部電極との間に有機ＥＬ材料からなる有機層（３０）が介在して形成されており、上部電極と下部電極との重なり部にて有機層を発光させるようにした有機ＥＬ素子において、基板の上にて下部電極の間には、当該下部電極の間の幅の範囲内にて無機絶縁材料からなる第１の絶縁層（５１）が形成されており、下部電極のうち上部電極の間に位置する部位には、下部電極の上面から厚さ方向の途中部まで凹んだ凹部（２１）が形成されており、凹部内には、凹部の幅の範囲内にて無機絶縁材料からなる第２の絶縁層（５２）が形成されていることを特徴とする。
【００２２】
それによれば、上部電極と下部電極との重なり部を除く領域に第１および第２の絶縁層が介在するため、当該重なり部以外の部位を適切に非発光領域とすることができる。また、絶縁層として無機絶縁材料を用いているため、上述した有機絶縁材料を用いた場合に発生する諸問題を解消することができる。
【００２３】
そして、下部電極の間に設けられる第１の絶縁層は、下部電極の間の幅の範囲内にて形成されるので、従来の絶縁層のパターンのように下部電極の上面にまではみ出して存在することはない。
【００２４】
また、下部電極のうち上部電極の間に位置する部位に設けられる第２の絶縁層も、凹部内にて当該凹部の幅の範囲内にて形成されるので、凹部からはみ出して下部電極の上面に存在することはない。このように、第１、第２の絶縁層による段差を従来構造に比べて大幅に低減することができる。
【００２５】
それに伴い、下部電極と上部電極との重なり部において、これら絶縁層が下部電極の上面にはみ出すこともなくなるため、開口率を向上させることができる。その結果、より低い電流密度で所定の輝度を出すことができるので、輝度劣化の防止には有利である。
【００２６】
このように、本発明によれば、有機層のカバレッジ性および開口率を適切に向上させることができる。
【００２７】
請求項２に記載の発明では、第１の絶縁層（５１）の上面および第２の絶縁層（５２）の上面と下部電極（２０）の上面とは、同一平面上に位置することを特徴とする。
【００２８】
このように、第１および第２の絶縁層の上面と下部電極の上面とを同一平面とすることにより、有機層のカバレッジ性をより高いレベルに確保することができ、好ましい。
【００２９】
請求項３に記載の発明では、第１の絶縁層（５１）および第２の絶縁層（５２）は、原子層成長法により成膜されたものであることを特徴とする。
【００３０】
絶縁層の形成方法にはいくつかの製法があるが、原子層成長法（ＡｔｏｍｉｃＬａｙｅｒ Ｅｐｉｔａｘｙ、略してＡＬＥ）による膜を使用するとピンホールが少なく異物へのカバレージが良好であるため、上下電極の短絡には極めて有効である。
【００３１】
また、請求項４に記載の発明では、基板（１０）の上にストライプ形状をなす下部電極（２０）を形成し、下部電極の上に有機ＥＬ材料からなる有機層（３０）を形成し、有機層の上に下部電極と直交するストライプ形状をなす上部電極（４０）を形成してなり、上部電極と下部電極との重なり部にて有機層を発光させるようにした有機ＥＬ素子の製造方法において、基板の上に下部電極を形成するとともに、下部電極のうち上部電極の間に位置する予定の部位に下部電極の上面から厚さ方向の途中部まで凹んだ凹部（２１）を形成した後、基板および下部電極の上に無機絶縁材料からなる無機絶縁膜（５５）を形成し、次に、下部電極の間および凹部内では無機絶縁膜を残しそれ以外の無機絶縁膜を除去するように、無機絶縁膜の上面から研磨を行うことにより下部電極の上面を露出させ、続いて、有機層および上部電極を形成することを特徴とする。
【００３２】
それによれば、下部電極の間、下部電極の凹部内に残った無機絶縁膜がそれぞれ、第１の絶縁層、第２の絶縁層となるので、請求項１に記載の有機ＥＬ素子を適切に製造することができる。
【００３３】
また、研磨の条件等を調整することによって請求項２に記載の有機ＥＬ素子のように、第１および第２の絶縁層の上面と下部電極の上面とを同一平面とすることも可能である。
【００３４】
また、本製造方法によれば、無機絶縁膜を研磨するだけでパターニングすることができるため、従来の無機絶縁層を形成する場合のような絶縁膜のパターニングに必要なフォトエッチングの技術が不要となり、結果、高額な設備投資が不要となる。
【００３５】
さらに、研磨の際に下部電極の上面も削られるので、下部電極を形成する際に行うフォトエッチングによって生じたレジスト残渣を、同時に削り取ることができる。そのため、その上に成膜される有機層と下部電極との界面における電荷の授受がスムーズになる。
【００３６】
このように、本発明によれば、請求項１、請求項２に記載の有機ＥＬ素子を適切に製造し得る製造方法を提供することができる。
【００３７】
請求項５に記載の発明では、無機絶縁膜（５５）を原子層成長法により成膜することを特徴としており、それによれば、請求項３に記載の有機ＥＬ素子を適切に製造し得る製造方法を提供することができる。
【００３８】
請求項６に記載の発明では、下部電極（２０）に凹部（２１）を形成する工程では、下部電極の上面から厚さ方向の途中部まで下部電極をハーフエッチングすることにより凹部を形成することを特徴とする。
【００３９】
それによれば、下部電極におけるハーフエッチングされた部位が凹部として適切に形成される。
【００４０】
請求項７に記載の発明では、下部電極（２０）を基板（１０）側から第１層（２２）、第２層（２３）が積層されたものとし、下部電極に凹部（２１）を形成する工程では、基板の上に形成された第１層のうち凹部となる予定の部位をエッチングして除去した後、第１層の上に第２層を形成することにより、凹部を形成することを特徴とする。
【００４１】
それによれば、２層からなる下部電極において、第１層のうちのエッチングされた部分は、そのエッチングで除去された分だけ厚さが薄くなり凹んだ凹部として形成される。
【００４２】
また、本製造方法によれば、凹部の深さは第１層の厚さ分に相当するので、ハーフエッチングで下部電極に凹部を形成する場合に比べて、凹部の深さをより均一にすることができるという利点がある。
【００４３】
請求項８に記載の発明では、下部電極（２０）に凹部（２１）を形成する工程では、下部電極をその上面からエッチングすることにより凹部を形成するようにし、下部電極として基板（１０）側から第１層（２４）、第１層よりもエッチングレートの速い第２層（２５）が積層されたものを用いることを特徴とする。
【００４４】
それによれば、エッチング時間を調整することにより、下部電極のうち凹部を形成する部分にて実質的に第２層のみを除去することができ、除去された部分が凹部として形成される。
【００４５】
この場合も、凹部の深さはエッチングで除去された第２層の厚さ分に相当するので、ハーフエッチングで下部電極に凹部を形成する場合に比べて、凹部の深さをより均一にすることができるという利点がある。
【００４６】
ところで、上記製造方法においては、絶縁層として無機絶縁材料からなる無機絶縁膜を用いている。このように、絶縁層を無機材料とすれば、有機層を成膜する前に、有機絶縁膜を用いた場合よりも高温で基板を加熱することができ、水分の除去を十分に行うことができる。
【００４７】
そのため、絶縁層から有機層側への水分の拡散を少なくすることができ、画素周辺に発生するダークエリアの発生を極力抑制することができる。
【００４８】
具体的に、本発明者らの検討によれば、請求項９に記載の発明のように、無機絶縁膜（５５）の上面から研磨を行う工程と、有機層（３０）および上部電極（４０）を形成する工程との間に、２００℃以上の基板温度で下部電極（２０）の上面および無機絶縁膜の上面をＵＶオゾン処理することが好ましい。
【００４９】
それにより、従来に比べて、大幅にダークエリアの発生を抑制することができ、輝度劣化の少ない有機ＥＬ素子を提供することができる。
【００５０】
なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示す一例である。
【００５１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を図に示す実施形態について説明する。なお、以下の各実施形態相互において同一部分には、同一符号を付してある。
【００５２】
（第１実施形態）
図１は、本発明の第１実施形態に係る有機ＥＬ素子Ｓ１の概略平面構成図である。ここで、下部電極２０は実線、上部電極４０は破線、絶縁層５１、５２は斜線ハッチングにて示し、第１の絶縁層５１と第２の絶縁層５２ではハッチングの向きを変えている。なお、有機層３０は上部電極４０と同一形状である。
【００５３】
また、図２（ａ）は図１中の一点鎖線Ａに沿った概略断面図、図２（ｂ）は図１中のＢ−Ｂ線に沿った概略断面図である。
【００５４】
本有機ＥＬ素子Ｓ１は、基本的には、基板１０の上にストライプ形状をなす下部電極２０が形成され、下部電極２０の上に下部電極２０と直交するストライプ形状をなす上部電極４０が形成され、下部電極２０と上部電極４０との間に有機ＥＬ材料からなる有機層３０が介在して形成されているものである。そして、上下電極２０、４０の重なり部にて有機層３０が発光するようになっている。
【００５５】
基板１０は、ガラス等からなる透明な基板である。下部電極２０は、ここでは陽極として構成されており、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）等の透明導電膜をスパッタ等にて成膜してなるものである。例えば、下部電極２０の幅（線幅）Ｗ１は３００μｍ程度、厚さＴ１は１５０ｎｍ程度、個々の下部電極２０の間の幅（スペース幅）Ｗ２は１５μｍ程度にすることができる。
【００５６】
ここで、本実施形態では、基板１０の上にて下部電極２０の間には、個々の下部電極２０の間の幅Ｗ２の範囲内にて無機絶縁材料からなる第１の絶縁層５１が形成されている。つまり、第１の絶縁層５１は、下部電極２０の上面側へはみ出すことなく下部電極２０のスペース幅Ｗ２の範囲内に収まって位置している。
【００５７】
具体的に、第１の絶縁層５１は、原子層成長法（ＡＬＥ）や蒸着法等により成膜されたアルミナ等から構成することができる。その膜厚は、下部電極２０と同程度であり、例えば１５０ｎｍ程度にすることができる。
【００５８】
また、下部電極２０のうち上部電極４０の間に位置する部位には、下部電極２０の上面から厚さ方向の途中部まで凹んだ凹部２１が形成されている。そして、凹部２１内には、凹部２１の幅Ｗ３の範囲内にて無機絶縁材料からなる第２の絶縁層５２が形成されている。
【００５９】
このように、第２の絶縁層５２も、下部電極２０の上面側へはみ出すことなく下部電極２０の凹部２１の幅Ｗ３の範囲内に収まって位置している。ここで、下部電極２０の凹部２１は後述するようにハーフエッチング等にて形成することができる。
【００６０】
また、第２の絶縁層５２も、第１の絶縁層５１と同様に、ＡＬＥ法や蒸着法等により成膜されたアルミナ等から構成することができる。そして、その膜厚は、下部電極２０の凹部２１の深さＴ２と同程度である。
【００６１】
ここで、例えば、下部電極２０の厚さＴ１が１５０ｎｍ程度である場合、凹部２１の深さＴ２は９０ｎｍ程度にすることができる。また、上部電極４０の幅（線幅）Ｗ５は３２０μｍ程度、上部電極４０の間の幅（スペース幅）Ｗ４は２０μｍ程度、凹部２１の幅（つまり第２の絶縁層５２の幅）Ｗ３は４０μｍ程度にすることができる。
【００６２】
なお、図１や図２（ｂ）では、第２の絶縁層５２および凹部２１は、上部電極４０の直下に入り込むように多少はみ出している。つまり、上部電極４０の間の幅Ｗ４よりも、凹部２１の幅Ｗ３の方が大きい。これは、製造上の位置合わせ精度を考慮したものであり、そのはみ出し長さは例えば１０μｍ程度と小さいものである。
【００６３】
このように、下部電極２０、第１の絶縁層５１および第２の絶縁層５２の上面は、若干の高低はあるものの略同一平面上にある。そして、これら下部電極２０および絶縁層５１、５２の上には、上部電極４０と同一形状すなわち下部電極２０と直交するストライプ形状をなす有機層３０が形成されている。
【００６４】
この有機層３０は、通常の有機ＥＬ素子に用いられるか若しくは用いられる可能性のある有機ＥＬ材料から構成される。例えば、有機層３０は陽極である下部電極２０側から順に、ホール輸送性有機材料からなるホール輸送層、ホール輸送性有機材料や電子輸送性有機材料に蛍光色素をドープした有機ＥＬ材料からなる発光層、電子輸送性有機材料からなる電子輸送層を積層したものにできる。
【００６５】
そして、上部電極４０は、有機層３０の上にストライプ状に形成されている。ここでは、上部電極４０は陰極として構成され、例えば、Ａｌ（アルミ）等の金属材料を採用したり、Ａｌに加えて更に有機層３０側にＬｉＦ（フッ化リチウム）膜を設けたもの等を採用することができる。なお、これら有機層３０や上部電極４０は真空蒸着法等にて形成することができる。
【００６６】
このような有機ＥＬ素子Ｓ１においては、下部電極２０と上部電極４０との重なり部が、発光部である画素として構成されており、上下電極２０、４０間に電圧を印加することで有機層３０が発光するようになっている。
【００６７】
そして、上部電極４０と下部電極２０との重なり部を除く領域に第１および第２の絶縁層５１、５２が介在するため、当該重なり部以外の部位を適切に非発光領域とすることができる。その結果、クロストークを極力抑制した表示が可能となる。
【００６８】
また、絶縁層５１、５２として無機絶縁材料を用いているため、上述した有機絶縁材料を絶縁層として用いた場合に発生する諸問題、例えば有機物の残渣の問題や絶縁層から発生するガスや水分によるダークエリアの問題等を解消することができる。
【００６９】
ところで、本実施形態では、下部電極２０の間に設けられる第１の絶縁層５１は、下部電極２０の間の幅Ｗ２の範囲内にて形成されるので、従来の絶縁層のパターン（上記図２７、図２８参照）のように下部電極２０の上面にまではみ出して存在することはない。
【００７０】
また、本実施形態では、下部電極２０のうち上部電極４０の間に位置する部位に設けられる第２の絶縁層５２も、凹部２１内にて当該凹部２１の幅Ｗ３の範囲内にて形成されるので、凹部２１からはみ出して下部電極２０の上面に存在することはない。したがって、第１、第２の絶縁層５１、５２による段差を従来構造に比べて大幅に低減することができる。
【００７１】
それに伴い、下部電極２０と上部電極４０との重なり部において、これら絶縁層５１、５２が下部電極２０の上面にはみ出すこともなくなるため、開口率を向上させることができる。その結果、より低い電流密度で所定の輝度を出すことができるので、輝度劣化の防止には有利である。
【００７２】
このように、本実施形態によれば、有機層３０のカバレッジ性および開口率を適切に向上させることのできる有機ＥＬ素子Ｓ１を提供することができる。
【００７３】
ここで、第１および第２の絶縁層５１、５２の上面と下部電極２０の上面とは、多少段差があっても良いが、望ましくは、これら両上面が同一平面上に位置することにより、有機層３０のカバレッジ性をより高いレベルに確保することができ、好ましい。ここで、上記両上面が同一平面となっていることとは、後述する研磨により実現可能なレベルで同一平面となっていることである。
【００７４】
また、第１の絶縁層５１および第２の絶縁層５２は、ＡＬＥ法により成膜されたものであることが好ましい。ＡＬＥ法による膜を使用するとピンホールが少なく異物へのカバレージが良好であるため、上下電極２０、４０の短絡には極めて有効である。
【００７５】
次に、上記有機ＥＬ素子Ｓ１の製造方法の具体例について、図３〜図９を参照して述べる。図３〜図９は本製造方法の工程図であり、各図の（ａ）、（ｂ）はそれぞれ上記図２の（ａ）、（ｂ）に対応した断面を概略的に示したものである。
【００７６】
まず、基板１０の上に下部電極２０を形成するとともに、下部電極２０のうち上部電極４０の間に位置する予定の部位に下部電極２０の上面から厚さ方向の途中部まで凹んだ凹部２１を形成する。
【００７７】
具体的には、図３に示すように、基板１０としてのガラス基板全域上に、下部電極２０となるＩＴＯ膜２０’をスパッタ法により成膜する。本例では、基板温度は２００℃、１０^−１Ｐａオーダーとし、ＩＴＯ膜２０’の膜厚Ｔ１’は１８０ｎｍとした。
【００７８】
次に、図４に示すように、ＩＴＯ膜２０’をフォトリソグラフ技術を用いてエッチングすることによりストライプ状の下部電極２０を形成する。ここでは、下部電極２０の線幅Ｗ１は３００μｍ、下部電極間の幅Ｗ２は１５μｍとした。
【００７９】
そして、レジスト塗布、露光、現像を経てレジストを形成した後、レジストにおける幅１５μｍの複数の開口から剥き出しになったＩＴＯ膜２０’を、基板１の表面に至るまで王水によりエッチングした。その後、レジストを剥離することでストライプ状の下部電極２０が形成される。
【００８０】
次に、図５に示すように、下部電極２０に凹部２１を形成する。本例では、王水を用いて予め求めてあるＩＴＯのエッチングレートを基にして、下部電極２０の上面から厚さ方向の途中部まで下部電極２０をハーフエッチングすることにより凹部２１を形成した。
【００８１】
具体的には、レジスト塗布、露光、現像の手順で、凹部２１の形成予定部に開口部を有するレジストマスクを形成し、マスク開口部から剥き出しになった下部電極２０を、王水にてエッチングした。ここでは、凹部２１の幅Ｗ３を４０μｍ、深さＴ２’を１２０ｎｍとした。その後、上記レジストを剥離することで、凹部２１が形成される。
【００８２】
こうして、基板１０の上に、ストライプ状の下部電極２０が形成されるとともに、下部電極２０に凹部２１が形成される。なお、上記例とは逆に、先に凹部２１をハーフエッチングにて形成し、その後、ＩＴＯ膜２０’をエッチングしてストライプ状の下部電極２０を形成するようにしても良い。
【００８３】
次に、図６に示すように、基板１０および下部電極２０の上に、第１及び第２の絶縁層５１、５２となる無機絶縁材料からなる無機絶縁膜５５を形成する。具体的には、ＡＬＥ法にて基板１０の全面にアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）からなる無機絶縁膜５５を形成した。
【００８４】
このアルミナからなる無機絶縁膜５５の製法について詳細を述べる。反応炉を４０Ｐａ程度の真空にし、Ｎ２ガスを４００ｓｃｃｍ程度流しながら基板１０を加熱し基板温度を１００℃に安定させた。その後、ＴＭＡ（テトラメチルアンモニウム）およびＨ２Ｏを原料ボトル内にて室温で気化し、キャリアガスであるＮ２ガスを４００ｓｃｃｍで反応炉に交互に導入した。
【００８５】
反応炉へのガスは、まず気化したＴＭＡを０．６ｓｅｃ導入した後、基板１０の表面に吸着した分子以外の気相に存在する過剰のＴＭＡを取り除くためのパージとしてＮ２ガスを２．４ｓｅｃ導入した。その後、同様に気化したＨ２Ｏを１．０ｓｅｃ、Ｎ２パージが４．０ｓｅｃのガス導入時間にて成膜した。
【００８６】
このＴＭＡ導入→パージ→Ｈ２Ｏ導入→パージのサイクルを２２５０回繰り返し成膜を行った。この間、反応炉の圧力は１５０〜３００Ｐａであり、基板温度は反応炉内のヒータによって１００℃に保持した。成膜が終了した後は、Ｎ２ガスを４００ｓｃｃｍ導入しながら、放置冷却を行い、基板温度が７０℃になった時点で反応炉を大気圧にし、基板を取り出した。この手法により、膜厚Ｔ３が約１８０ｎｍのアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）からなる無機絶縁膜５５が得られた。
【００８７】
次に、図７に示すように、下部電極２０の間および凹部２１内では無機絶縁膜５５を残し、それ以外の無機絶縁膜５５を除去するように、無機絶縁膜５５の上面から研磨を行うことにより下部電極２０の上面を露出させる。ここでは、研磨は次のようなラップ研磨法で行った。
【００８８】
研磨装置は常陽工学製のＴＬＣＦ−８００ＩＩ（商品名）を使用し、研磨布はＭＡＴ製のＳＵＢＡ−４００（商品名）、研磨材にフジミインコーポレート製のＰＯＬＩＰＵＲＡ−１０３Ｈ（商品名）を使用した。そして、凹部２１内および下部電極２０のスペース間以外の無機絶縁膜５５を研磨し、その後剥き出された下部電極２０の表面（上面）をさらに厚さ３０ｎｍ分、研磨した。
【００８９】
こうして、基板１０の上にて下部電極２０の間には、下部電極間の幅Ｗ２の範囲内にて第１の絶縁層５１が形成され、下部電極２０の凹部２１内には、凹部２１の幅Ｗ３の範囲内にて第２の絶縁層５２が形成される。そして、研磨後における下部電極２０の厚さＴ１は１５０ｎｍ、凹部２１の深さＴ２は９０ｎｍ程度となる。
【００９０】
また、このように下部電極２０の上面を研磨することによって、下部電極２０の上面の平滑性が増し、上下電極２０、４０がショートしにくくなる。なお、研磨レートは一般にＩＴＯよりも絶縁膜５５のほうが遅いため、研磨布を調整することにより、絶縁膜５５の上面と下部電極２０の上面とが同一平面か若しくは絶縁膜５５の上面の方が上方に位置した形とすることができる。
【００９１】
次に、基板１０を洗浄した後、２００℃以上の基板温度で下部電極２０の上面および第１及び第２の絶縁層５１、５２の上面をＵＶオゾン処理する。本例では、基板温度３００℃で行った。ここまでの工程では、ワークは無機物のみからなるので、高温で処理を行うことができ、その結果、基板１０上の有機物や水分の除去や清浄化を効果的に行うことができる。
【００９２】
次に、図８に示すように、マスクを用いた蒸着を行うことにより、ストライプ状の有機層３０および上部電極４０を形成する。
【００９３】
ここでは、ストライプ形状をなす上部電極４０および有機層３０において、線幅Ｗ５を３２０μｍ、スペース幅Ｗ４を２０μｍとする。これら幅Ｗ４、Ｗ５は上記図１を参照のこと。
【００９４】
このような寸法とした場合、有機層３０および上部電極４０を一度に成膜しようとすると、成膜用マスクとして、ストライプ状の開口部の幅が３２０μｍ、当該開口部間に位置する非開口部の幅が２０μｍのものを用いることになる。このようなマスクでは、非開口部の幅が細すぎてマスクの剛性を確保することが難しくなる。
【００９５】
そこで、本例では、図１０に示すようなマスクＭを用いて、有機層３０、上部電極４０の成膜を行った。このマスクＭは、ストライプ形状の上部電極４０において１本おきの上部電極４０に対応した開口部Ｋを有し、非開口部Ｈの幅を広くしている。開口部Ｋの幅は上部電極４０の幅Ｗ５と同じであり、非開口部Ｈの幅は、上部電極４０の幅と２個のスペース幅Ｗ４とを足し合わせた幅（Ｗ５＋２・Ｗ４）である。
【００９６】
そして、このマスクＭを用いて、一度、有機層３０および上部電極４０を成膜し、その後、マスクＭを３４０μｍずらして再度、有機層３０および上部電極４０を成膜する。これにより、本実施形態におけるストライプ状の有機層３０および上部電極４０が形成される。
【００９７】
本例では、有機層３０は、下部電極２０側から順に、ＣｕＰｃ（銅フタロシアニン錯体）からなるホール注入層、ＴＰＴＥ（テトラトリフェニルアミン）からなるホール輸送層、Ａｌｑ３（トリス（８−キノリール）アルミニウム）を母材とし、色素であるジメチルキナクリドン（Ｄｑ）をドープしてなる発光層、Ａｌｑ３からなる電子輸送層を蒸着法にて積層したものとした。
【００９８】
また、有機層３０の上にＬｉＦおよびＡｌを積層し、これを上部電極４０とした。さらに、本例では、上部電極４０の形成後、図９に示すように、ＡＬＥ法によりアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）膜を保護膜６０として成膜し、これを有機ＥＬ素子Ｓ１として完成させた。
【００９９】
上述したような、ストライプ状の下部電極２０および凹部２１の形成工程、無機絶縁膜５５の形成工程、研磨工程、有機層および上部電極の形成工程を備えた製造方法によれば、下部電極２０の間、下部電極２０の凹部２１内に残った無機絶縁膜５５がそれぞれ、第１の絶縁層５１、第２の絶縁層５２となるので、上記有機ＥＬ素子Ｓ１を適切に製造することができる。
【０１００】
また、研磨の条件等を調整することによって第１および第２の絶縁層５１、５２の上面と下部電極２０の上面とを同一平面とすることも可能である。
【０１０１】
また、上記製造方法によれば、無機絶縁膜５５を研磨するだけでパターニングすることができるため、従来の無機絶縁層を形成する場合のような絶縁膜のパターニングに必要なフォトエッチングの技術が不要となり、結果、高額な設備投資が不要となる。
【０１０２】
さらに、研磨の際に下部電極２０の上面も削られるので、下部電極２０を形成する際に行うフォトエッチングにて生じたレジスト残渣を、同時に削り取ることができる。そのため、その上に成膜される有機層３０と下部電極２０との界面における電荷の授受がスムーズになる。
【０１０３】
また、上記製造方法においては、絶縁層として無機絶縁材料からなる無機絶縁膜５５を用いているため、有機層３０の成膜前において、有機絶縁膜を用いた場合よりも高温で基板１０を加熱することができ、水分の除去を十分に行うことができる。
【０１０４】
具体的には、上述したように、２００℃以上（好ましくは３００℃以上）の基板温度で下部電極２０の上面および無機絶縁膜５５（つまり第１及び第２の絶縁層５１、５２）の上面をＵＶオゾン処理する。それにより、従来に比べて、大幅にダークエリアの発生を抑制することができ、輝度劣化の少ない有機ＥＬ素子を提供することができる。
【０１０５】
ちなみに、上記図２７に示したような従来構造の有機ＥＬ素子においては、素子の完成後に２００時間放置した後には画素内に２０μｍのダークエリアが出ていた。しかし、上記製造方法で作製した本例の有機ＥＬ素子Ｓ１では、ダークエリアは５μｍ以内に抑えられ、輝度劣化の少ない良好な結果が得られた。
【０１０６】
（第２実施形態）
上記第１実施形態では、有機層３０および上部電極４０をマスクを用いた蒸着法にて成膜していた。本実施形態はマスク成膜をせずに、従来より知られている上部電極および有機層分離用の隔壁７０を用いて形成する変形例を示すものである。
【０１０７】
図１１〜図１４は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を示す工程図であり、各図の（ａ）、（ｂ）はそれぞれ上記図２の（ａ）、（ｂ）に相当する断面を概略的に示したものである。
【０１０８】
本実施形態の製造方法は、上記実施形態と同様、図３〜図７に示したストライプ状の下部電極２０および凹部２１の形成工程、無機絶縁膜５５の形成工程、研磨工程を行う。
【０１０９】
その後、図１１に示すように、有機層３０および上部電極４０の非形成部に、樹脂レジスト材料等を用いフォトリソグラフ技術によって隔壁７０を形成する。なお、この隔壁７０の形成後、さらに上記実施形態と同様に２００℃以上の基板温度でのＵＶオゾン処理を行うため、隔壁７０の材料としては高耐熱性のものが好ましく、例えばポリイミド等のＵＶ硬化性の樹脂材料等を採用できる。
【０１１０】
その後、真空蒸着法等を用いて、図１２に示すように有機層３０を形成し、続いて、図１３に示すように上部電極４０を形成する。その後、図１４に示すように、上記同様に保護膜６０を成膜し、これを本実施形態の有機ＥＬ素子Ｓ２として完成させた。
【０１１１】
このような本実施形態の有機ＥＬ素子Ｓ２においても、上記第１実施形態と同様の作用効果を奏する有機ＥＬ素子およびその製造方法が提供される。また、本実施形態の製造方法では、有機層３０および上部電極４０の形成にあたって、微細マスクを使用して塗り分ける必要が無くなる点で上記実施形態よりも有利である。
【０１１２】
（第３実施形態）
上記第１実施形態に述べた製造方法では、下部電極２０に凹部２１を形成する工程では、下部電極２０の上面から厚さ方向の途中部まで下部電極２０をハーフエッチングし、下部電極２０におけるハーフエッチングされた部位が凹部２１として形成されるようにしていた。
【０１１３】
図１５〜図２０は本実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を示す工程図であり、各図の（ａ）、（ｂ）はそれぞれ上記図２の（ａ）、（ｂ）に相当する断面を概略的に示したものである。
【０１１４】
本実施形態では、下部電極２０を基板１０側から第１層２２、第２層２３が積層されたものとし、下部電極２０に凹部２１を形成する工程に特徴を持たせたものである。以下、限定するものではないが、具体的な寸法例を挙げながら説明していく。
【０１１５】
まず、図１５に示すように、基板１０の上にスパッタ法等により厚さが１２０ｎｍのＩＴＯからなる第１層２２を成膜する。次に、図１６に示すように、マスクを用いたエッチングによって、第１層２２のうち凹部２１となる予定の部位を選択的にエッチングして除去する。
【０１１６】
このエッチングで除去する部分の幅は４０μｍ程度であり、この幅は最終的に形成される凹部２１の幅にほぼ相当するものである。また、このエッチングは、上記と同様、王水等を用いて行うことができる。
【０１１７】
その後、図１７に示すように、第１層２２の上に厚さが６０ｎｍのＩＴＯからなる第２層２３をスパッタ等により成膜し、さらに、図１８に示すように、これら第１及び第２層２２、２３をストライプ形状にエッチングする。これにより、上記実施形態と同様のストライプ形状を有し且つ凹部２１が形成された下部電極２０が形成される。
【０１１８】
このように、２層２２、２３からなる下部電極２０において、下側の第１層２２のうちのエッチングされた部分は、そのエッチングで除去された分だけ厚さが薄くなり凹んだ凹部２１として形成される。ここまでの段階では、本例では凹部２１の深さは、第１層２２の厚さの１２０ｎｍ程度である。
【０１１９】
次に、図１９に示すように、アルミナからなる無機絶縁膜５５を基板１０の全面にＡＬＥ法にて厚さ１８０ｎｍに成膜する。
【０１２０】
そして、上記実施形態と同様にラップ研磨を行うことにより、図２０に示すように、基板１０の上にて下部電極２０の間には、下部電極間の幅の範囲内にて第１の絶縁層５１が形成され、下部電極２０の凹部２１内には、凹部２１の幅の範囲内にて第２の絶縁層５２が形成される。
【０１２１】
そして、研磨後においては、下部電極２０および第１の絶縁層５１の厚さは１５０ｎｍ程度、凹部２１の深さおよび第２の絶縁層５２の厚さは９０ｎｍ程度となる。
【０１２２】
その後は、上記実施形態と同様に、ＵＶオゾン処理、有機層３０および上部電極４０の形成等の工程を行うことにより、上記実施形態と同様の作用効果を奏する有機ＥＬ素子を製造することができる。
【０１２３】
ところで、本実施形態によれば、上述したハーフエッチングで下部電極２０に凹部２１を形成する場合に比べて、成膜・フォトエッチ工程が増える。しかし、ハーフエッチングの場合はエッチングばらつきが存在するのに対して、本実施形態では、凹部２１の深さは第１層２２の厚さ分に相当するので、凹部２１の深さをより均一にすることができ、耐圧が安定するという利点がある。
【０１２４】
（第４実施形態）
図２１〜図２６は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を示す工程図であり、各図の（ａ）、（ｂ）はそれぞれ上記図２の（ａ）、（ｂ）に相当する断面を概略的に示したものである。
【０１２５】
本実施形態は、下部電極２０として基板１０側から第１層２４、第１層２４よりもエッチングレートの速い第２層２５が積層されたものを用い、下部電極２０に凹部２１を形成する工程では、下部電極２０をその上面からすなわち第２層２５の上面からエッチングすることにより凹部２１を形成するようにしたものである。
【０１２６】
具体的には、下部電極２０の第１層２４を多結晶ＩＴＯから構成し、エッチングレートの速い第２層２５をアモルファスＩＴＯから構成する。多結晶ＩＴＯは、スパッタによるＩＴＯの成膜時の基板温度を２００℃とすることにより実現でき、アモルファスＩＴＯは当該基板温度を室温とすることで実現できる。そして、膜質の差によってエッチングレートに差が生じる。
【０１２７】
以下、限定するものではないが、具体的な寸法例を挙げながら説明していく。まず、図２１に示すように、基板１０の上にスパッタ法により基板温度２００℃にて、厚さ６０ｎｍの多結晶ＩＴＯからなる第１層２４を成膜する。次に、図２２に示すように、第１層２４の上にスパッタ法により基板温度を室温として、厚さ１２０ｎｍのアモルファスＩＴＯからなる第２層２５を成膜する。
【０１２８】
次に、図２３に示すように、マスクを用いた王水によるエッチングを行い、第２層２５において凹部２１となる予定の部位を選択的に除去する。第１層２４よりも第２層２５の方がエッチングレートが速いので、エッチング時間を調整することにより、下部電極のうち凹部を形成する部分にて実質的に第２層２５のみを除去できる。そして、除去された部分が幅４０μｍの凹部２１として形成される。
【０１２９】
その後、図２４に示すように、第１及び第２層２４、２５をストライプ形状にエッチングする。これにより、上記実施形態と同様のストライプ形状を有し且つ凹部２１が形成された下部電極２０が形成される。なお、本実施形態では、凹部２１を形成するエッチングとストライプ形状とするエッチングとを、上記順序とは逆の順序で行っても良い。
【０１３０】
このように、２層２４、２５からなる下部電極２０において、上側の第２層２５のうちのエッチングで除去された分だけ厚さが薄くなり凹んだ凹部２１として形成される。ここまでの段階では、本例では凹部２１の深さは、第２層２５の厚さ１２０ｎｍ程度である。
【０１３１】
次に、図２５に示すように、アルミナからなる無機絶縁膜５５を基板１０の全面にＡＬＥ法にて厚さ１８０ｎｍに成膜する。
【０１３２】
そして、上記実施形態と同様にラップ研磨を行うことにより、図２６に示すように、基板１０の上にて下部電極２０の間には、下部電極間の幅の範囲内にて第１の絶縁層５１が形成され、下部電極２０の凹部２１内には、凹部２１の幅の範囲内にて第２の絶縁層５２が形成される。
【０１３３】
そして、研磨後においては、下部電極２０および第１の絶縁層５１の厚さは１５０ｎｍ程度、凹部２１の深さおよび第２の絶縁層５２の厚さは９０ｎｍ程度となる。
【０１３４】
その後は、上記実施形態と同様に、ＵＶオゾン処理、有機層３０および上部電極４０の形成等の工程を行うことにより、上記実施形態と同様の作用効果を奏する有機ＥＬ素子を製造することができる。
【０１３５】
ところで、本実施形態よれば、凹部２１の深さはエッチングで除去された第２層２５の厚さ分に相当する。そのため、上記第３実施形態と同様に、上述したハーフエッチングで下部電極２０に凹部２１を形成する場合に比べて、凹部２１の深さをより均一にすることができ、耐圧が安定するという利点がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略平面図である。
【図２】（ａ）は図１中の一点鎖線Ａに沿った概略断面図、図２（ｂ）は図１中のＢ−Ｂ線に沿った概略断面図である。
【図３】第１実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を示す工程図である。
【図４】図３に続く製造方法を示す工程図である。
【図５】図４に続く製造方法を示す工程図である。
【図６】図５に続く製造方法を示す工程図である。
【図７】図６に続く製造方法を示す工程図である。
【図８】図７に続く製造方法を示す工程図である。
【図９】図８に続く製造方法を示す工程図である。
【図１０】第１実施形態において有機層および上部電極の成膜に用いるマスクの概略平面図である。
【図１１】本発明の第２実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を示す工程図である。
【図１２】図１１に続く製造方法を示す工程図である。
【図１３】図１２に続く製造方法を示す工程図である。
【図１４】図１３に続く製造方法を示す工程図である。
【図１５】本発明の第３実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を示す工程図である。
【図１６】図１５に続く製造方法を示す工程図である。
【図１７】図１６に続く製造方法を示す工程図である。
【図１８】図１７に続く製造方法を示す工程図である。
【図１９】図１８に続く製造方法を示す工程図である。
【図２０】図１９に続く製造方法を示す工程図である。
【図２１】本発明の第４実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を示す工程図である。
【図２２】図２１に続く製造方法を示す工程図である。
【図２３】図２２に続く製造方法を示す工程図である。
【図２４】図２３に続く製造方法を示す工程図である。
【図２５】図２４に続く製造方法を示す工程図である。
【図２６】図２５に続く製造方法を示す工程図である。
【図２７】従来の一般的な有機ＥＬ素子の概略平面構成図である。
【図２８】（ａ）は図２７中の一点鎖線Ａに沿った概略断面図、（ｂ）は図２７中のＢ−Ｂ線に沿った概略断面図である。
【符号の説明】
１０…基板、２０…下部電極、２１…下部電極の凹部、２２、２４…下部電極の第１層、２３、２５…下部電極の第２層、３０…有機層、４０…上部電極、５１…第１の絶縁層、５２…第２の絶縁層、５５…無機絶縁膜。

Claims (9)

1. 基板（１０）の上にストライプ形状をなす下部電極（２０）が形成されており、
   前記下部電極の上に前記下部電極と直交するストライプ形状をなす上部電極（４０）が形成されており、
   前記下部電極と前記上部電極との間に有機ＥＬ材料からなる有機層（３０）が介在して形成されており、
   前記上部電極と前記下部電極との重なり部にて前記有機層を発光させるようにした有機ＥＬ素子において、
   前記基板の上にて前記下部電極の間には、当該下部電極の間の幅の範囲内にて無機絶縁材料からなる第１の絶縁層（５１）が形成されており、
   前記下部電極のうち前記上部電極の間に位置する部位には、前記下部電極の上面から厚さ方向の途中部まで凹んだ凹部（２１）が形成されており、
   前記凹部内には、前記凹部の幅の範囲内にて無機絶縁材料からなる第２の絶縁層（５２）が形成されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
2. 前記第１の絶縁層（５１）の上面および前記第２の絶縁層（５２）の上面と前記下部電極（２０）の上面とは、同一平面上に位置することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
3. 前記第１の絶縁層（５１）および前記第２の絶縁層（５２）は、原子層成長法により成膜されたものであることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
4. 基板（１０）の上にストライプ形状をなす下部電極（２０）を形成し、前記下部電極の上に有機ＥＬ材料からなる有機層（３０）を形成し、前記有機層の上に前記下部電極と直交するストライプ形状をなす上部電極（４０）を形成してなり、前記上部電極と前記下部電極との重なり部にて前記有機層を発光させるようにした有機ＥＬ素子の製造方法において、
   前記基板の上に前記下部電極を形成するとともに、前記下部電極のうち前記上部電極の間に位置する予定の部位に前記下部電極の上面から厚さ方向の途中部まで凹んだ凹部（２１）を形成する工程と、
   この後、前記基板および前記下部電極の上に無機絶縁材料からなる無機絶縁膜（５５）を形成する工程と、
   次に、前記下部電極の間および前記凹部内では前記無機絶縁膜を残し、それ以外の前記無機絶縁膜を除去するように、前記無機絶縁膜の上面から研磨を行うことにより前記下部電極の上面を露出させる工程と、
   続いて、前記有機層および前記上部電極を形成する工程とを備えることを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。
5. 前記無機絶縁膜（５５）を原子層成長法により成膜することを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
6. 前記下部電極（２０）に前記凹部（２１）を形成する工程では、前記下部電極の上面から厚さ方向の途中部まで前記下部電極をハーフエッチングすることにより前記凹部を形成することを特徴とする請求項４または５に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
7. 前記下部電極（２０）を前記基板（１０）側から第１層（２２）、第２層（２３）が積層されたものとし、
   前記下部電極に前記凹部（２１）を形成する工程では、前記基板の上に形成された前記第１層のうち前記凹部となる予定の部位をエッチングして除去した後、前記第１層の上に前記第２層を形成することにより、前記凹部を形成することを特徴とする請求項４または５に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
8. 前記下部電極（２０）に前記凹部（２１）を形成する工程では、前記下部電極をその上面からエッチングすることにより前記凹部を形成するようにし、
   前記下部電極として前記基板（１０）側から第１層（２４）、前記第１層よりもエッチングレートの速い第２層（２５）が積層されたものを用いることを特徴とする請求項４または５に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
9. 前記無機絶縁膜（５５）の上面から研磨を行う工程と、前記有機層（３０）および前記上部電極（４０）を形成する工程との間に、２００℃以上の基板温度で前記下部電極（２０）の上面および前記無機絶縁膜の上面をＵＶオゾン処理することを特徴とする請求項４ないし８のいずれか一つに記載の有機ＥＬ素子の製造方法。

Images