JP2004115704A - ポリエステル系熱可塑性樹脂組成物およびそのフィルム - Google Patents

Abstract

【課題】リサイクルされたポリエステル樹脂を用いた場合であってもブツやムラが少なく外観良好なインフレーションフィルムを与える、インフレーション成形法に適したポリエステル系熱可塑性樹脂組成物を提供すること。
【解決手段】［１］（Ａ）ポリエステル樹脂３０〜９８重量％、（Ｂ）エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体１〜２０重量％および（Ｃ）オレフィン系共重合体ゴム１〜５０重量％を含有してなることを特徴とするポリエステル系熱可塑性樹脂組成物（（Ａ）〜（Ｃ）の各重量％の合計は１００重量％である。）。
［２］上記［１］に記載の（Ａ）〜（Ｃ）成分を合計９９〜５０重量％と、（Ｄ）オレフィン系重合体を１〜５０重量％含有してなることを特徴とするポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
【選択図】　　なし

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、インフレーション成形に適するポリエステル系熱可塑性樹脂組成物およびそのフィルムに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
資源のリサイクルという社会的要請から、近年ポリエステル樹脂成形品の回収、再生、再利用の要求が高まってきている。
未だ成形等の用途に供されていない未使用のポリエチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂（以下、「未使用のポリエステル樹脂」という。）は溶融粘度が極度に低いため、インフレーション成形法によるフィルム製造は困難であった。加えて、成形用途に供された後リサイクルされたポリエステル樹脂（以下、「リサイクルされたポリエステル樹脂」という。）は、未使用のポリエステル樹脂に比較して溶融粘度がさらに低くなる傾向がある。このためインフレーション成形法によるフィルム化は一層困難であった。
インフレーション成形法によるフィルム化の一つの試みとして、リサイクルされたポリエステル樹脂とカルボン酸変性エチレン・α−オレフィン共重合体等を構成成分とするポリエステル系熱可塑性樹脂組成物を用いることが提案されている（例えば特許文献１参照）。
しかし、このポリエステル系熱可塑性樹脂組成物を用いたインフレーションフィルムにはブツやムラが生じ、未だその製品外観が十分ではない問題があった。
【０００３】
【特許文献１】
特開２００２−１５５１５３号公報
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明が解決しようとする課題は、リサイクルされたポリエステル樹脂を用いた場合であってもブツやムラが少なく外観良好なインフレーションフィルムを与える、インフレーション成形法に適したポリエステル系熱可塑性樹脂組成物を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、このような問題を解決すべく鋭意検討を続けた結果、カルボン酸変性エチレン・α−オレフィン共重合体とは別の、エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）という特定の共重合体と、オレフィン系共重合体ゴム（Ｃ）という特定のゴムを含有してなるポリエステル系熱可塑性樹脂組成物を用いることにより、ブツやムラによるインフレーションフィルムの製品外観の問題を初めて解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち本発明は、
［１］（Ａ）ポリエステル樹脂３０〜９８重量％、（Ｂ）エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体１〜２０重量％および（Ｃ）オレフィン系共重合体ゴム１〜５０重量％を含有してなることを特徴とするポリエステル系熱可塑性樹脂組成物（（Ａ）〜（Ｃ）の各重量％の合計は１００重量％である。）に関するものであり、
［２］上記［１］に記載の（Ａ）〜（Ｃ）成分を９９〜５０重量％と、（Ｄ）オレフィン系重合体を１〜５０重量％含有してなることを特徴とするポリエステル系熱可塑性樹脂組成物に関するものであり、
［３］上記［１］〜［２］のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物をインフレーション成形することにより得られることを特徴とするインフレーションフィルムに関するものである。
【０００６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を更に詳細に説明する。
本発明のポリエステル樹脂（Ａ）は、ジカルボン酸モノマーとジオールモノマーとの重縮合体であり、それぞれを一種類以上選んで適宜組み合わせ、公知の重縮合条件下で製造することにより得ることができる。重縮合は通常触媒の存在下に実施される。
ジカルボン酸モノマーの例としては、例えば芳香族ジカルボン酸モノマーや脂肪族ジカルボン酸モノマー等が挙げられる。芳香族ジカルボン酸モノマーの具体例としては、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸等が例示される。脂肪族ジカルボン酸モノマーの具体例としては、例えばアジピン酸、セバシン酸等が例示される。
また、ジオールモノマーとしては、例えば芳香族ジオールモノマーや脂肪族ジカルボン酸モノマー等を挙げることができる。芳香族ジオールモノマーの具体例としては、例えばハイドロキノン、２，６−ナフタレンジオール等が例示され、脂肪族ジオールモノマーの具体例としては、例えばエチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブチレングリコール、シクロヘキサンジメタノール等が例示される。
さらに、耐熱性を向上させる目的でｐ−ヒドロキシ安息香酸や、２，６−ヒドロキシナフトエ酸を適宜用いることも可能である。
【０００７】
上記のジカルボン酸モノマーとジオールモノマーとの組み合わせの中でも、テレフタル酸とエチレングリコールの組み合わせからなるポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）や、テレフタル酸とブチレングリコールの組み合わせからなるポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、さらに、２，６−ナフタレンジカルボン酸とエチレングリコールの組み合わせからなるポリエチレンナフトエートが好ましい。
【０００８】
次に本発明の、エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）について説明する。
エポキシ基を含むモノマー単位を共重合体中に導入する方法としては特に限定されるものではなく、公知の方法で行うことができる。例えば共重合体の合成段階で、該官能基を有する単量体を共重合により導入することも可能であるし、共重合体に該官能基を有する単量体をグラフト共重合することも可能である。
【０００９】
エポキシ基を含むモノマー単位としては、例えば、不飽和カルボン酸グリシジルエステルや、不飽和グリシジルエーテル等のグリシジル基を含有するモノマーが好ましく使用される。グリシジル基を含有するモノマーとしては、例えば下記一般式

（式中、Ｒは、エチレン系不飽和結合を有する炭素数２〜１３の炭化水素基を表し、Ｘは、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−ＣＨ_２−Ｏ−または

を表す。）で示されるモノマーが挙げられる。
【００１０】
ここで、不飽和カルボン酸グリシジルエステルとしては、例えばグリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、イタコン酸ジグリシジルエステル、ブテントリカルボン酸トリグリシジルエステル、ｐ−スチレンカルボン酸グリシジルエステル等が例示される。
【００１１】
不飽和グリシジルエーテルとしては、例えばビニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、２−メチルアリルグリシジルエーテル、メタクリルグリシジルエーテル、スチレン−ｐ−グリシジルエーテル等が例示される。
【００１２】
上記のエポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）は、好ましくは、不飽和カルボン酸グリシジルエステルモノマー単位および／または不飽和グリシジルエーテルモノマー単位を０．１〜３０重量％含有する共重合体である。この値が０．１重量％未満であると、ポリエステル樹脂との相互作用が小さく、微分散しにくくなって、結果としてメルトテンションの向上が見られず成膜性が悪くなったり、得られたフィルムの性能、外観が悪くなったりする傾向がある。また、３０重量％以上であると反応性が高くなり自己架橋等が発生しやすくなり、得られたフィルムの外観が悪くなる傾向がある。
【００１３】
好ましくは、エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）は、結晶の融解熱量が３Ｊ／ｇ未満の共重合体である。結晶の融解熱量が３Ｊ／ｇ以上であると、溶融不良を起こし、結果として得られたフィルムにブツ等が発生して外観が悪くなる傾向がある。
【００１４】
またエポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）は、ムーニー粘度が３〜７０のものが好ましい。これらの範囲外であると、組成物の熱安定性や柔軟性が低下する傾向がある。ムーニー粘度は３〜３０のものがさらに好ましく、４〜２５のものが特に好ましい。
ここでいうムーニー粘度は、ＪＩＳ　Ｋ６３００に準じて１００℃でラージローターを用いて測定した値をいう。
【００１５】
また、上記のエポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）は、熱可塑性樹脂であってもゴムであってもよいし、熱可塑性樹脂とゴムの混合物であってもよい。該ポリエステル樹脂組成物を用いて得られるフィルムまたはシート等の成形体の柔軟性が優れるという観点からはゴムがより好ましい。
【００１６】
エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）の具体例としてのエポキシ基を有するゴムとしては、（メタ）アクリル酸エステル−エチレン−（不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または不飽和グリシジルエーテル）共重合体ゴムを挙げることができる。不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または不飽和グリシジルエーテルを含有することで、ポリエステル樹脂（Ａ）との反応による親和性の向上が期待でき、エチレンを含有することでオレフィン系共重合体（Ｄ）との親和性が向上する傾向があり、また、エステル基を含む（メタ）アクリル酸エステルを含有することでポリエステル樹脂（Ａ）との親和性が向上する傾向があり好ましい。
【００１７】
ここで（メタ）アクリル酸エステルとはアクリル酸またはメタクリル酸とアルコール類から得られるエステルを意味する。アルコール類としては、炭素原子数１〜８の水酸基含有化合物が挙げられる。（メタ）アクリル酸エステルの具体例としてはメチルアクリレート、メチルメタクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルアクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート等を挙げることができる。なお、（メタ）アクリル酸エステルは一種を単独で使用してもよく、または二種以上を併用してもよい。
【００１８】
本発明における上記の共重合体ゴムの中でも、共重合体中の（メタ）アクリル酸エステルモノマー単位の含量が４０〜９７重量％のものが好ましい。この範囲外であると、得られるフィルムまたはシート等の成形体の熱安定性や機械的性質が不十分となる傾向がある。４５〜７０重量％の範囲であればなお好ましい。
【００１９】
エチレンモノマー単位の含量については３〜５０重量％の範囲のものが好ましく、さらに好ましくは１０〜４９重量％の範囲のものが好ましい。不飽和カルボン酸グリシジルエーテルモノマー単位および／または不飽和グリシジルエーテルモノマー単位の含量については、好ましくは０．１〜３０重量％の範囲である。この範囲外であると、得られるフィルムまたはシート等の成形体の熱安定性や機械的性質が不十分となる傾向がある。０．５〜２０重量％の範囲であればなお好ましい。
【００２０】
該共重合体ゴムは、通常の方法、例えばフリーラジカル開始剤による塊状重合、乳化重合、溶液重合等によって製造することができる。なお、代表的な重合方法は、特公昭４８−１１３８８号公報、特開昭６１−１２７７０９号公報等に記載された方法であり、フリーラジカルを生成する重合開始剤の存在下、圧力５００ｋｇ／ｃｍ^２（４９．０ＭＰａ）以上、温度４０〜３００℃の条件により製造することができる。
【００２１】
共重合体（Ｂ）に使用できるゴムとして他には、エポキシ基を有するアクリルゴムや、エポキシ基を有するビニル芳香族炭化水素化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体ゴムも例示することができる。
【００２２】
ここでいうアクリルゴムとして好ましくは、一般式（１）〜（３）
ＣＨ_２＝ＣＨ−Ｃ（Ｏ）−ＯＲ^１　　　　　　　　　　　（１）
ＣＨ_２＝ＣＨ−Ｃ（Ｏ）−ＯＲ^２ＯＲ^３　　　　　　　　（２）
ＣＨ_２＝ＣＲ^４−Ｃ（Ｏ）−Ｏ（Ｒ^５（Ｃ（Ｏ）Ｏ）ｎＲ^６　　（３）
（式中、Ｒ^１は炭素原子数１〜１８のアルキル基またはシアノアルキル基を示す。Ｒ^２は炭素原子数１〜１２のアルキレン基を、Ｒ^３は炭素原子数１〜１２のアルキル基を示す。Ｒ^４は水素原子またはメチル基、Ｒ^５は、炭素原子数３〜３０のアルキレン基、Ｒ^６は炭素原子数１〜２０のアルキル基またはその誘導体、ｎは１〜２０の整数を示す。）で表されるものを使用することができる。
【００２３】
上記一般式（１）で表されるアクリル酸アルキルエステルの具体例としては、例えばメチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、ペンチルアクリレート、ヘキシルアクリレート、オクチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ノニルアクリレート、デシルアクリレート、ドデシルアクリレート、シアノエチルアクリレート等を挙げることができる。
【００２４】
また、上記一般式（２）で表されるアクリル酸アルコキシアルキルエステルとしては、例えばメトキシエチルアクリレート、エトキシエチルアクリレート、ブトキシエチルアクリレート、エトキシプロピルアクリレート等を挙げることができる。これらの一種または二種以上を該アクリルゴムの主成分として用いることができる。
【００２５】
上記一般式（３）で表されるアクリル酸誘導体としては、例えば、アクリロイルオキシ−酪酸メチルエステル、メタクリロイルオキシヘプタン酸メチルエステル等を挙げることができる。上記一般式（１）〜（３）の一種または二種以上を該アクリルゴムの主成分として用いることができる。
【００２６】
アクリルゴムの構成成分として、さらに必要に応じて上記の一般式（１）〜（３）で表される化合物から選ばれる少なくとも一種の単量体と共重合可能な不飽和単量体を用いることができる。
このような不飽和単量体の例としては、スチレン、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、ハロゲン化スチレン、メタクリロニトリル、アクリルアミド、メタクリルアミド、ビニルナフタレン、Ｎ−メチロールアクリルアミド、酢酸ビニル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、ベンジルアクリレート、メタクリル酸、イタコン酸、フマル酸、マレイン酸等が挙げられる。
【００２７】
アクリルゴムの好ましい構成成分比は、上記の一般式（１）〜（３）で表される化合物から選ばれる少なくとも一種の単量体４０．０〜９９．９重量％、不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または不飽和グリシジルエーテル０．１〜３０．０重量％、上記の一般式（１）〜（３）で表される化合物から選ばれる少なくとも一種の単量体と共重合可能な不飽和単量体０．０〜３０．０重量％である。該アクリルゴムの構成成分比が上記の範囲内であると、組成物の耐熱性や耐衝撃性、成形加工性が良好であり好ましい。
【００２８】
該アクリルゴムの製法は特に限定するものではなく、例えば特開昭５９−１１３０１０号公報、特開昭６２−６４８０９号公報、特開平３−１６０００８号公報、あるいはＷＯ９５／０４７６４等に記載されているような公知の重合法を用いることができ、ラジカル開始剤の存在下で乳化重合、懸濁重合、溶液重合あるいはバルク重合で製造することができる。
【００２９】
上記アクリルゴムの他、前記エポキシ基を有するビニル芳香族炭化水素化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体ゴムの具体例としては、例えば（ａ）ビニル芳香族炭化水素化合物を主体とするシーケンスと（ｂ）共役ジエン化合物を主体とするシーケンスからなるブロック共重合体をエポキシ化して得られるゴム、該ブロック共重合体の水添物をエポキシ化して得られるゴム等が挙げられる。
【００３０】
上記（ａ）のビニル芳香族炭化水素化合物としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルナフタレン等を挙げることができる。これらの中でもスチレンが好ましい。（ｂ）の共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジエン等を挙げることができる。これらの中でもブタジエンまたはイソプレンが好ましい。
【００３１】
かかるビニル芳香族炭化水素化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体またはその水添物は、公知の方法で製造することができ、例えば、特公昭４０−２３７９８号公報、特開昭５９−１３３２０３号公報等に記載されている。
【００３２】
共重合体（Ｂ）として用いるゴムは、必要に応じて加硫を行い、加硫ゴムとして用いることができる。
（メタ）アクリル酸エステル−エチレン−（不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または不飽和グリシジルエーテル）共重合体ゴムの加硫は、多官能性有機酸、多官能性アミン化合物、イミダゾール化合物等を用いることで達成されるが、これらに限定されるものではない。
【００３３】
次に、本発明の共重合体（Ｂ）がゴム以外の熱可塑性樹脂である場合について説明する。共重合体（Ｂ）がゴム以外の熱可塑性樹脂の場合は、例えば、
（ｌ）エチレン
（ｍ）不飽和カルボン酸グリシジルエステルモノマーおよび／または不飽和グリシジルエーテルモノマー
（ｎ）エチレン系不飽和エステル化合物
以上の（ｌ）と（ｍ）、または（ｌ）と（ｍ）と（ｎ）とを反応させて得られるエポキシ基含有エチレン共重合体を例示することができる。中でも、共重合体中のエチレン単位が５０〜９９重量％、不飽和カルボン酸グリシジルエステルモノマー単位および／または不飽和グリシジルエーテルモノマー単位が０．１〜３０重量％、エチレン系不飽和エステル化合物単位が０〜５０重量％の範囲のものであることが好ましい。さらにはこれらの中でも不飽和カルボン酸グリシジルエステルモノマー単位および／または不飽和グリシジルエーテルモノマー単位の範囲が０．５〜２０重量％であればなお好ましい。不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または不飽和グリシジルエーテルを含有することで、ポリエステル樹脂（Ａ）との反応による親和性向上が期待でき、エチレンを含有することでオレフィン系共重合体（Ｄ）との親和性が向上する傾向があり、また、エステル基を含むエチレン系不飽和エステル化合物単位を含有することでポリエステル樹脂（Ａ）との親和性が向上する傾向があり好ましい。
【００３４】
エチレン系不飽和エステル化合物（ｎ）としては、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル等のカルボン酸ビニルエステル、α，β−不飽和カルボン酸アルキルエステル等が挙げられるが、中でも酢酸ビニル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチルが好ましい。
【００３５】
該エポキシ基含有エチレン共重合体の具体例としては、たとえばエチレン単位とグリシジルメタクリレート単位からなる共重合体、エチレン単位とグリシジルメタクリレート単位およびアクリル酸メチル単位からなる共重合体、エチレン単位とグリシジルメタクリレート単位およびアクリル酸エチル単位からなる共重合体、エチレン単位とグリシジルメタクリレート単位および酢酸ビニル単位からなる共重合体等が挙げられる。
【００３６】
該エポキシ基含有エチレン共重合体のメルトインデックス（以下、ＭＦＲということがある。ＪＩＳ　Ｋ６７６０、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下で測定）は、好ましくは０．５〜１００ｇ／１０分、さらに好ましくは２〜５０ｇ／１０分である。メルトインデックスが１００ｇ／１０分を越えると組成物にした時の機械的物性の点で好ましくなく、０．５ｇ／１０分未満では成分（Ａ）の液晶ポリエステルとの相溶性が劣り好ましくない。
【００３７】
また、該エポキシ基含有エチレン共重合体は、曲げ弾性率が１０〜１３００ｋｇ／ｃｍ^２（０．９８〜１２７．４９ＭＰａ）の範囲のものが好ましく、２０〜１１００ｋｇ／ｃｍ^２（１．９６〜１０７．８７ＭＰａ）のものがさらに好ましい。曲げ弾性率がこの範囲外であると組成物の成形加工性や機械的性質が不十分となる場合がある。
【００３８】
該エポキシ基含有エチレン共重合体は、通常不飽和エポキシ化合物とエチレンをラジカル発生剤の存在下、５００〜４０００気圧、１００〜３００℃で適当な溶媒や連鎖移動剤の存在下または不存在下に共重合させる高圧ラジカル重合法により製造される。また、ポリエチレンに不飽和エポキシ化合物およびラジカル発生剤を混合し、押出機の中で溶融グラフト共重合させる方法によっても製造可能である。
【００３９】
本発明のオレフィン系共重合体ゴム（Ｃ）は、例えば、エチレン−プロピレン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴム等を挙げることができる。非共役ジエンとしては、例えば、５−エチリデン−２−ノルボルネン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ジシクロオクタジエン、７−メチルー１，６−オクタジエン、５−ビニルー２−ノルボルネン等を例示することができる。また、エチレン−プロピレン共重合体ゴムにおいて、プロピレン含量が１０〜５５重量％であること、ならびにエチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴムにおいて、プロピレン含量が１０〜５５重量％、非共役ジエン含量が１〜３０重量％であることがより好ましい。プロピレン含量が１０重量％未満の場合や５５重量％を越える場合は、ゴムとしての性質を損ない、結果として得られた組成物の柔軟性を損なうことがあり好ましくない。
オレフィン系共重合体ゴム（Ｃ）としては、さらに好ましくは上記エチレン−プロピレン共重合体ゴムが用いられ、なかでも、そのゴムのＪＩＳ　Ｋ７２１０に準拠して測定したＭＦＲ（２．１６ｋｇ／１９０℃）の値が０．５〜５．０ｇ／１０分であるものが好ましく用いられる。
【００４０】
本発明のオレフィン系重合体（Ｄ）の具体例としては、例えば、オレフィンが単独重合したオレフィン重合体、エチレンやプロピレン等の二種以上のオレフィンが重合したオレフィン共重合体が挙げられる。なお、これらのオレフィン共重合体にはエチレン−プロピレン共重合体ゴムおよびエチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴムは含まれない。オレフィン重合体の具体例としては、例えば、エチレンが単独重合したエチレン重合体、プロピレンが単独重合したプロピレン重合体等が挙げられる。オレフィン共重合体の具体例としては、例えば、プロピレンとα−オレフィンとのランダム共重合体、プロピレンとα−オレフィンとのブロック共重合体等のプロピレン共重合体等や、エチレンとα−オレフィンとの共重合体等を例示することができる。これらの中でもプロピレン重合体、エチレン重合体、プロピレン共重合体およびエチレン共重合体は、オレフィン系共重合体ゴム（Ｃ）と親和性が高いので好ましい。プロピレン重合体やプロピレン共重合体は、ＭＦＲＪＩＳ　Ｋ７２１０に準拠して測定したＭＦＲ（２．１６ｋｇ／２３０℃）の値が０．５〜１０．０ｇ／１０分であるものが好ましく用いられる。エチレン重合体やエチレン共重合体は、ＭＦＲＪＩＳ　Ｋ７２１０に準拠して測定したＭＦＲ（２．１６ｋｇ／１９０℃）の値が０．１〜１５．０ｇ／１０分であるものが好ましく用いられる。成分（Ｂ）にエチレン単位が含まれる場合には、親和性という観点からポリエチレン重合体やポリエチレン共重合体が好ましく用いられる。また、オレフィン系共重合体は再生品も用いることができる。
【００４１】
本発明のポリエステル系熱可塑性組成物における各成分の重量％は、（Ａ）ポリエステル樹脂３０〜９８重量％、（Ｂ）エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体１〜２０重量％および（Ｃ）オレフィン系共重合体ゴム１〜５０重量％であれば好ましい。なお、（Ａ）〜（Ｃ）成分の重量％の合計は１００重量％である。
また、（Ｄ）成分のオレフィン系重合体を用いる場合には、上記の（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計９９〜５０重量％に対し、（Ｄ）オレフィン系重合体１〜５０重量％を用いることが好ましい。各成分の組成がこの範囲外であると得られた組成物が不均一となる傾向があり、ポリエステル系熱可塑性組成物を用いて得られた成形体の外観が良好でない傾向があり好ましくない。なお、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、および（Ｄ）の重量％の合計は１００重量％である。
【００４２】
ポリエステル系熱可塑性樹脂組成物から得られる成形体の物性の観点からは、さらに好ましくは、ポリエステル樹脂（Ａ）５０〜８０重量％、エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）１３〜１０重量％およびオレフィン系共重合体ゴム（Ｃ）３〜２０重量％である。この場合、（Ａ）〜（Ｃ）成分の重量％の合計は１００重量％である。（Ｄ）成分のオレフィン系重合体を用いる場合には、ポリエステル樹脂（Ａ）５０〜８０重量％、エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体（Ｂ）１３〜１０重量％、オレフィン系共重合体ゴム（Ｃ）３〜２０重量％およびオレフィン系重合体（Ｄ）１〜４０重量％である。この場合、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の重量％の合計は１００重量％である。
【００４３】
本発明のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物の製法に特に制限は無く、公知の方法を用いることができる。たとえば、溶液状態で各成分を混合し、溶剤を蒸発させるか、溶剤中に沈殿させる方法が挙げられる。工業的見地からみると溶融状態で各成分を混練する方法が好ましい。具体的には、例えば、各成分を事前にドライブレンドした後、または逐次投入しながら、ポリエステル樹脂の流動温度以上の温度に設定した二軸押出機、一軸押出機、バンバリーミキサー等で溶融混練して組成物を得る方法が好ましく用いられる。設定温度がポリエステル樹脂の流動温度以下である場合、各成分が十分混合されず、結果として得られたポリエステル系熱可塑性樹脂成形体の外観が良くない場合があり好ましくない。
【００４４】
また、ポリエステル系熱可塑性樹脂組成物の各構成成分を上記記載の様にあらかじめ混練し、ペレット等の形状とした後にこれらのペレット等を用いて成形する方法の他に、ポリエステル系熱可塑性樹脂組成物の各構成成分をあらかじめ混練することなく成膜機や射出成形機、押し出し成形機などの押出機に供給することで成形することもできる。その場合、各成分を事前にドライブレンドした後、または、各成分を逐次投入しながら、ポリエステル樹脂の流動温度以上の温度に設定した押出機を用いることが好ましい。
【００４５】
また、上記２種の方法を組み合わせた方法、例えば、成分（Ｂ）と、成分（Ｃ）および／または成分（Ｄ）を予め前者の方法で組成物とし、成膜時に成分（Ａ）と該組成物、および／または成分（Ｄ）とをドライブレンドして後者の方法で組成物化すると同時にフィルムなどを成形する方法も好ましく用いられる。
ここで、流動温度とは、島津社製高化式フローテスターＣＦＴ−５００型を用いて、４℃／分の昇温速度で加熱された樹脂を、荷重１００ｋｇｆ／ｃｍ^２　のもとで、内径１ｍｍ、長さ１０ｍｍのノズルから押し出すときに、溶融粘度が４８０００ポイズを示す温度のことをいう。
【００４６】
本発明によるポリエステル系熱可塑性樹脂組成物のメルトテンションは、その組成比により流動温度が異なるためポリエステル系熱可塑性樹脂組成物毎に異なるが、該熱可塑性樹脂組成物の流動温度以上、流動温度＋５０℃以下のいずれかの温度範囲内で、１．０ｇ〜５０ｇであることが好ましい。１．０ｇ未満であると、インフレーション成形が困難な場合があり好ましくない。また、５０ｇを越えると、実質上インフレーション成形でのバブル膨張によるフィルムの延伸が困難になる場合があり好ましくない。メルトテンションの値は、該熱可塑性樹脂組成物の流動温度以上、流動温度＋５０℃以下の全ての温度範囲内で１．０ｇ以上である必要はなく、この温度範囲内のいずれかの温度で１．０ｇ以上であればよい。この温度範囲の全ての範囲で１．０ｇ以上であれば好ましい。メルトテンションは、さらに好ましくは２．０ｇ〜４５ｇ、より好ましくは４．０ｇ〜４０ｇであり、４．０ｇ以上の場合にはブロー成形も可能となり好ましい。
【００４７】
メルトテンションは、キャピログラフ１Ｂ（東洋精機製）を用い、所定の温度に設定したシリンダーにサンプルを投入し、長さ８．０ｍｍ、内径２．０９５ｍｍのキャピラリーから押し出した溶融ストランドを、張力感知型滑車を通じて速度可変巻取機で引き取り、切断されたときの張力で測定することができる。また、本発明においては、本発明の構成により得られたポリエステル系熱可塑性樹脂組成物が上記のメルトテンションの値を満たせばフィルム成形が容易になり、ポリエステル樹脂自体が、一般的にポリエステル樹脂においてフィルム成形可能な範囲とされる、極限粘度が０．６０〜０．８５ｄｌ／ｇの範囲に無くとも良い。
【００４８】
ポリエステル樹脂を一旦フィルム、ボトル、チューブ等に成形したものを粉砕、破砕したリサイクルされたポリエステル樹脂や、未使用のポリエステル樹脂とリサイクルされたポリエステル系樹脂の混合物は、未使用のポリエステル樹脂と比較して溶融粘度が低下し、フィルム化が困難になる傾向にあるが、本発明のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物はリサイクルされたポリエステル樹脂であっても社会要請上、環境保全上、また経済上の見地から好ましく用いられる。
【００４９】
本発明においては、ポリエステル樹脂（Ａ）として、未使用のポリエステル樹脂とリサイクルされたポリエステル樹脂を併用する場合には、その配合比は目的とする用途に応じて適宜決定されるが、未使用のポリエステル樹脂とリサイクルされたポリエステル樹脂との合計重量に対して、リサイクルされたポリエステル樹脂は１％〜９９％の範囲で使用することができる。リサイクルされたポリエステル樹脂含量が５％〜８０％の範囲であれば好ましく、２０％〜６０％の範囲であればなお好ましい。
一度成形用途に供した後、リサイクルされたポリエステル系熱可塑性樹脂組成物の場合についても同様である。
【００５０】
本発明に使用するポリエステル系熱可塑性樹脂組成物に対し、必要に応じて、有機充填剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、難燃剤、滑剤、無機または有機系着色剤、防錆剤、架橋剤、発泡剤、蛍光剤、表面平滑剤、表面光沢改良剤、フッ素樹脂等の離型改良剤等の各種の添加剤を製造工程中あるいはその後の加工工程において添加することができる。
【００５１】
本発明で用いるポリエステル系熱可塑性樹脂組成物を用いた成形体の製造方法について制限は無く、射出成形、Ｔダイ成形、インフレーション成形、ブロー成形、プレス成形等を行うことができる。該熱可塑性樹脂組成物のメルトテンション等の特徴を活用すると言う観点では、フィルムの性能を向上させるための二軸延伸が容易で、結果として製袋工程が簡便となるシームレスフィルムが得られる、インフレーション成形法でのフィルム成形方法が好ましくもちいられる。
【００５２】
インフレーション成形時における押出機の設定条件はポリエステル系熱可塑性樹脂組成物の組成に応じて適宜設定できるが、シリンダー設定温度は該熱可塑性樹脂組成物の流動温度以上４００℃以下の温度範囲が好ましい。この範囲外であると組成物の熱分解が生じたり、成膜が困難となる場合があり好ましくない。シリンダー設定温度が該熱可塑性樹脂組成物の流動温度以上３００℃以下の範囲であればさらに好ましい。
【００５３】
インフレーション成形においては上記の方法により押し出された該熱可塑性樹脂組成物が、環状スリットから筒状の溶融樹脂として上方または下方へ押出され、筒状形態の内部に空気、不活性ガス等を封入することで膨張し、結果として二軸に延伸され、巻き取られる。この際、押し出された直後の筒状の溶融樹脂に空気、不活性ガス等をエアリングを通じて吹き込むことで、より成形性が良好となる場合があり好ましい。環状スリット間隔は通常０．１〜５ｍｍ、好ましくは０．５〜２ｍｍ、環状スリットの直径は通常３０〜１０００ｍｍ、好ましくは１００〜６００ｍｍである。
【００５４】
溶融押出しされた溶融樹脂フィルムをダイスからの吐出速度以上の引き取り速度で引き取ることで長手方向（ＭＤ）に延伸が可能で（この方向の延伸比は、引き取り速度を吐出速度で除して求め、ドローダウン比と呼ぶことがある）、この筒状フィルムの内側から空気または不活性ガス、例えば窒素ガス等を吹き込むことにより長手方向と直角な横手方向（ＴＤ）にフィルムを膨張延伸させることも可能である（この方向の延伸比は、膨張延伸後の円筒状フィルムの直径をダイスの環状スリットの外径で除して求め、ブロー比と呼ぶことが有る）。
【００５５】
インフレーション成形において、好ましいブロー比は１．１〜１０、より好ましくは１．５〜５．０である。また、好ましいドローダウン比は１．５〜６０であり、より好ましくは２〜４０である。
インフレーション成形時の設定条件が上記の範囲外であると厚さが均一でしわの無い高強度のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物フィルムを得るのが困難となる場合があり好ましくない。
【００５６】
膨張させたフィルムは通常、その円周を空冷あるいは水冷させた後、ニップロールを通過させて引き取る。
【００５７】
インフレーション成形に際してはポリエステル系熱可塑性樹脂組成物の組成比に応じて、筒状の溶融体フィルムが均一な厚みで表面平滑な状態に膨張するような条件を選択することができる。
【００５８】
本発明におけるポリエステル系熱可塑性樹脂組成物からなるフィルムの厚みには特に制限はないが、好ましくは５〜１０００μｍ、さらに好ましくは１０〜５００μｍである。
【００５９】
本発明におけるポリエステル系熱可塑性樹脂組成物からなるフィルムの表面に表面処理を施すことができる。このような表面処理法としては、例えばコロナ放電処理、プラズマ処理、火炎処理、スパッタリング処理、溶剤処理、紫外線処理、研磨処理、赤外線処理、オゾン処理等が挙げられる。
【００６０】
本発明における袋体はインフレーションフィルムから容易に得ることができる。つまり、インフレーションフィルムは筒状であるので、適当な長さに切断し、一方の切断部をヒートシールすることで容易に袋状成形体が得られる。得られた袋状成形体のヒートシールしていない一端に切込み等を入れ、手提げ袋とする方法も好ましく用いられる。また、袋体の表面に印刷等を行い、用途を明確にする方法も好ましく用いられる。
【００６１】
本発明における袋体は、ポリエステル樹脂成形品やポリエステル系熱可塑性樹脂成形品等のポリエステル樹脂を含有してなる成形品の回収等に用いられる。ポリエステル系熱可塑性樹脂成形品を回収する場合には、より好ましくは、ポリエステル系熱可塑性樹脂成形品と同じ組成を持つ袋体が上記回収等に用いられる。本発明の袋体にポリエステル樹脂成形品やポリエステル系熱可塑性樹脂成形品を収容してこれらの成形品や成形後の粉砕品等の回収を行うことにより、これらの成形品等と袋体とを分別せずに再生処理することが可能となり、経済的に有利である。
【００６２】
【実施例】
以下、実施例により本発明を説明するが、これらは単なる例示であり、本発明はこれらに限定されることはない。
参考例
（１）成分（Ａ）のポリエステル樹脂
市販のＰＥＴボトルを粉砕機で粉砕し、およそ５ｍｍ角のポリエチレンテレフタレートチップを得た。このポリエチレンテレフタレートチップをフェノール／テトラクロロエチレン＝５０／５０（重量比）混合溶媒に溶解させ、２５℃で極限粘度を測定したところ、０．５８であった。また、流動温度は２４８℃であった。このポリエステルをＡ−１と略称することがある。
【００６３】
（２）成分（Ｂ）のエポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体
（ｉ）（メタ）アクリル酸エステル−エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体ゴム
特開昭６１−１２７７０９号公報の実施例５に記載の方法に準じて、ＭＡ（アクリル酸メチル）／Ｅ（エチレン）／ＧＭＡ（グリシジルメタクリレート）＝５９．０／３８．７／２．３（重量比）、ムーニー粘度＝１５のゴムを得た。以下、該ゴムをＢ−１と略称することがある。
（ｉｉ）エチレン−（メタ）アクリル酸エステル−不飽和カルボン酸エステル共重合体ゴム
住友化学社製　ボンドファースト　７Ｌ
Ｅ（エチレン）／ＭＡ（アクリル酸メチル）／ＧＭＡ（グリシジルメタクリレート）＝６７．０／３０．０／３．（重量比）、ＭＦＲ（２．１６ｋｇ／１９０℃）＝９ｇ／１０分であった。以下、該ポリエステル系熱可塑性樹脂をＢ−２と略称することがある。
【００６４】
（３）成分（Ｃ）のオレフィン系重合体ゴム
住友化学社製　エスプレンＳＰＯ　Ｖシリーズ（ＥＰＭ：エチレン−ポリプレン共重合体）を用いた。該オレフィン系重合体ゴムをＣ−１と略称することが有る。ＭＦＲ（２．１６ｋｇ／１９０℃）＝０．７ｇ／１０分であった。
（４）成分（Ｄ）のオレフィン系重合体
住友化学社製　低密度ポリエチレン　スミカセンＦ１０１を用いた。
以下、該ポリエチレンをＤ−１と略称することが有る。
【００６５】
（５）その他の成分
▲１▼住友化学社製　ボンダインＬＸ−４１１０
Ｅ（エチレン）／ＥＡ（エチルアクリレート）／ＭＡＨ（無水マレイン酸）＝９１／６／３重量％、　ＭＦＲ（２．１６ｋｇ／１９０℃）＝５ｇ／１０分、本品をＸ−１と略称することが有る。
▲２▼住友化学社製　ボンドファースト　Ｅ（エチレン）／ＧＭＡ（グリシジルメタクリレート＝９４／６重量％、ＭＦＲ（２．１６ｋｇ／１９０℃）＝７ｇ／１０分、本品をＸ−２と略称することが有る。
【００６６】
実施例１
Ａ−１；７０重量％、Ｂ−１；５重量％、Ｃ−１；１０重量％、Ｄ−１；１５重量％を日本製鋼社製ＴＥＸ−３０で、平均設定温度２５５℃で溶融混練した。Ａ−１、Ｃ−１、Ｄ−１は予めミキサーでドライブレンドして重量フィーダーを用いてシリンダーに供給し、Ｂ−１はＴＥＸ−３０に接続した森山製作所製フィーダールーダーで供給した。得られたポリエステル系熱可塑性樹脂組成物ペレットをＰ−１と略称することが有る。Ｐ−１の流動温度は２４５℃、２６５℃で測定したメルトテンションは３．５ｇと良好であった。
Ｐ−１を６５℃の熱風循環オーブンで３時間乾燥し、ダイススリット外径１００ｍｍ、リップ間隔１．０ｍｍの円筒ダイを付設した６０ｍｍ単軸押出機に投入し、シリンダー設定温度２５５℃、ダイ設定温度２５０℃で上方へ溶融樹脂を押出し、吐出部直上で空気を送って冷却しながら引き上げ、この筒状フィルムの中空部へ乾燥空気を圧入して筒状フィルムを膨張させ、次に冷却させたのちニップロールに通して筒状のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物フィルム（ＦＦ−１）を得た。該熱可塑性樹脂組成物の引取方向（ＭＤ方向）、引取方向に垂直方向（ＴＤ方向）の延伸倍率は、圧入する乾燥空気量、フィルム引取速度により制御した。この際、ブロー比は２．０、ドローダウン比は１２．５とした。ＦＦ−１の実測平均厚みは５０μｍであった。該フィルムを強度評価用に切り出したフィルムをＦ−１と略称することがある。
【００６７】
Ｆ−１の引張り強度は、ＭＤ：３２ＭＰａ（破断伸び２００％以上）、ＴＤ：２２ＭＰａ（破断伸び２００％以上）と良好で、１５０℃でヒートシールが可能で、その場合の強度は６Ｎ／１５ｍｍと良好であった。外観ムラ、ブツの無い均質な微白色で非常に良好であった。
また、ＦＦ−１を５００ｍｍの長さに切り出し、円筒状のフィルムを得た。一端を１５０℃でヒートシールしたところ、幅約３００ｍｍ、長さ４７０ｍｍの外観良好な袋体を得ることができた。
【００６８】
実施例２
Ａ−１；７５重量％、Ｂ−２；１０重量％、Ｃ−１；１５重量％を日本製鋼社製ＴＥＸ−３０で、平均設定温度２５５℃で溶融混練した。Ａ−１、Ｂ−２、Ｃ−１は予めミキサーでドライブレンドして重量フィーダーを用いてシリンダーに供給した。得られたポリエステル系熱可塑性樹脂組成物ペレットをＰ−２と略称することが有る。Ｐ−２の流動温度は２４８℃、２７０℃で測定したメルトテンションは４．２ｇと良好であった。
Ｐ−２を６５℃の熱風循環オーブンで３時間乾燥し、ダイススリット外径１００ｍｍ、リップ間隔１．０ｍｍの円筒ダイを付設した６０ｍｍ単軸押出機に投入し、シリンダー設定温度２６０℃、ダイ設定温度２５５℃で上方へ溶融樹脂を押出し、吐出部直上で空気を送って冷却しながら引き上げ、この筒状フィルムの中空部へ乾燥空気を圧入して筒状フィルムを膨張させ、次に冷却させたのちニップロールに通して筒状のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物フィルム（ＦＦ−２）を得た。該熱可塑性樹脂組成物の引取方向（ＭＤ方向）、引取方向に垂直方向（ＴＤ方向）の延伸倍率は、圧入する乾燥空気量、フィルム引取速度により制御した。この際、ブロー比は２．９、ドローダウン比は９．２とした。の実測平均厚みは４０μｍであった。該フィルムを強度評価用に切り出したフィルムをＦ−２と略称することがある。
【００６９】
Ｆ−２の引張り強度は、ＭＤ：３１ＭＰａ（破断伸び２００％以上）、ＴＤ：２７ＭＰａ（破断伸び２００％以上）と良好で、１７０℃でヒートシールが可能で、その場合の強度は５Ｎ／１５ｍｍと良好であった。なにより、外観ムラ、ブツの無い均質な微白色で非常に良好であった。
また、ＦＦ−２を４７０ｍｍの長さに切り出し、円筒状のフィルムを得た。一端を１７０℃でヒートシールしたところ、幅約４５０ｍｍ、長さ４５０ｍｍの外観良好な袋体を得ることができた。
【００７０】
比較例１
実施例１におけるＢ−１をＸ−１とし、Ａ−１、Ｘ−１、Ｃ−１、Ｄ−１をすべてドライブレンドした以外は実施例１と同様の方法でポリエステル系熱可塑性樹脂組成物を得た。この樹脂組成物をＺ−１と略称する。
Ｚ−１の流動温度は２３６℃であった。た。２４０〜２７０℃でメルトテンションの測定を試みたが、測定中に得られたストランドは、若干ブツが認められてたびたび切断してしまい、再現性のある一定の値が得られなかった。
【００７１】
Ｚ−１を実施例１と同様の装置で、設定温度を変えながら成膜を試みたが、成膜は困難であった。フィルムはムラ、ブツが多く、均質なフィルムは得られなかった。
【００７２】
比較例２
Ａ−１；７０重量％、Ｃ−１；１５重量％、Ｄ−１；１５重量％を実施例１と同様の条件で溶融混練した。得られた組成物Ｚ−２の流動温度は２２６℃であり、２３０〜２７０℃でメルトテンションの測定を試みたが、測定中に得られたストランドは、ブツが認められ、たびたび切断してしまい、再現性のある一定の値が得られなかった。
インフレーション成形が困難であったので、２６０℃で熱プレスを行ったが、外観良好なフィルムは得られなかった。
【００７３】
参考例１
実施例２におけるＢ−２をＸ−２にした以外は実施例２と同様にしてポリエステル系熱可塑性樹脂組成物Ｙ−１を得た。Ｙ−１の流動温度は２４３℃、２７０℃で測定したメルトテンションは０．８〜１．０ｇ程度あったが、安定していなかった。
実施例２と同じ条件で成膜してフィルムを得たが、ムラ、ブツが多く、外観良好なフィルムを得るのは困難であった。
【００７４】
【発明の効果】
本発明により、優れたフィルム成形性を有し、かつ、リサイクルされたポリエステル樹脂も利用可能なポリエステル系熱可塑性樹脂組成物が得られ、さらに、ブツやムラが少なく優れた外観を有するポリエステル系熱可塑性樹脂組成物フィルムおよびそれによる袋体を市場に提供することができる。

Claims (16)

1. （Ａ）ポリエステル樹脂３０〜９８重量％、（Ｂ）エポキシ基を含むモノマー単位を含有する共重合体１〜２０重量％および（Ｃ）オレフィン系共重合体ゴム１〜５０重量％を含有してなることを特徴とするポリエステル系熱可塑性樹脂組成物（（Ａ）〜（Ｃ）の各重量％の合計は１００重量％である。）。
2. 請求項１に記載の（Ａ）〜（Ｃ）成分を９９〜５０重量％および（Ｄ）オレフィン系重合体を１〜５０重量％含有してなることを特徴とするポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
3. 共重合体（Ｂ）が、不飽和カルボン酸グリシジルエステルモノマー単位および／または不飽和グリシジルエーテルモノマー単位を０．１〜３０重量％含有する共重合体であることを特徴とする請求項１〜２のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
4. 共重合体（Ｂ）が、エポキシ基を含むゴムであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
5. エポキシ基を有するゴムが、（メタ）アクリル酸エステル−エチレン−（不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または不飽和グリシジルエーテル）共重合体ゴムからなることを特徴とする請求項４に記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
6. （メタ）アクリル酸エステルが、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルアクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリレートおよび２−エチルヘキシルメタクリレートからなる群から選ばれる少なくとも１種を含むものであることを特徴とする請求項５に記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
7. 共重合体（Ｂ）が、エポキシ基を有する熱可塑性樹脂であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
8. エポキシ基を有する熱可塑性樹脂が、（ｌ）エチレン単位が５０〜９９重量％、（ｍ）不飽和カルボン酸グリシジルエステルモノマー単位および／または不飽和グリシジルエーテルモノマー単位が０．１〜３０重量％および（ｎ）エチレン系不飽和エステル化合物単位が０．１〜５０重量％からなるエポキシ基含有エチレン共重合体であることを特徴とする請求項７記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
9. オレフィン系共重合体ゴム（Ｃ）が、エチレン−プロピレン共重合体ゴムおよび／またはエチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴムであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
10. エチレン−プロピレン共重合体ゴム中のプロピレン含量が１０〜５５重量％であることを特徴とする請求項９記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
11. エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体ゴム中のプロピレン含量が１０〜５５重量％であり、非共役ジエン含量が１〜３０重量％であることを特徴とする請求項９記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
12. ポリエステル樹脂（Ａ）が、ポリエチレンテレフタレートを含有してなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
13. ポリエステル系熱可塑性樹脂組成物の流動温度以上、流動温度＋５０℃以下の温度範囲のいずれかの温度において、メルトテンションが１．０ｇ以上であることを特徴とする請求項１〜１２いずれかに記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物。
14. 請求項１〜１３のいずれかに記載のポリエステル系熱可塑性樹脂組成物をインフレーション成形することにより得られることを特徴とするインフレーションフィルム。
15. 請求項１４記載のインフレーションフィルムからなることを特徴とする袋体。
16. ポリエステルを含有してなる成形品を、請求項１５記載の袋体に収容することを特徴とする該成形品の回収方法。