JP2003531043A - 可鋳性セメント系複合物に使用する塩基性媒体に溶解し得る包装材 - Google Patents

可鋳性セメント系複合物に使用する塩基性媒体に溶解し得る包装材

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ダブリュ・アール・グレイス・アンド・カンパニー・コネテイカット
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Abstract

(57)【要約】 本発明の典型的な包装材は密封形態でミキサーの中に直接導入可能であり、それによって、セメント系結合剤、混和材１種または２種以上および／または繊維が前記ミキサーの撹拌下で放出されることで可鋳性セメント系組成物が前記ミキサー内で生成するか或は変性を受け、この可鋳性セメント系組成物の中で前記包装材（これは水に不溶で塩基性媒体に可溶な重合体材料で作られている）が消失して見えなくなり得る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 （発明の分野） 本発明は、可鋳性セメント系組成物（ｃａｓｔａｂｌｅ ｃｅｍｅｎｔｉｔｉ
ｏｕｓ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓ）を製造または変性（ｍａｋｉｎｇ ｏｒ
ｍｏｄｉｆｙｉｎｇ）するための混和材（ａｄｍｉｘｔｕｒｅｓ）、より詳細に
は、塩基性媒体に可溶（ｂａｓｉｃ−ｍｅｄｉｕｍ−ｓｏｌｕｂｌｅ）でミキサ
ーに直接入れる包装系（ｐａｃｋａｇｉｎｇ ｓｙｓｔｅｍ）に関し、ここで、
可鋳性セメント系組成物が包装材（ｐａｃｋａｇｉｎｇ ｍａｔｅｒｉａｌ）を
溶かす働きをする。
【０００２】 （発明の背景） 混和材をコンクリート混合物の中に直接投与するための包装材（ｐａｃｋａｇ
ｉｎｇ）は公知である。そのような包装材の１つの利点は、この包装材に含まれ
る混和材の重量を前以て計っておくことができることにより使用現場で起こる間
違いを少なくすることができる点にある。
【０００３】 Ｋｉｙｏｓｈｉ Ｗａｔａｎａｂｅ他の特開昭５０−１４７２２（Ｌａｉｄ
Ｏｐｅｎ Ｎｕｍｂｅｒ）には、ミックストラック（ｍｉｘ ｔｒｕｃｋ）の中
で混合されているモルタルまたはコンクリートの中に界面活性剤を導入する目的
で水に可溶なフィルムからなる袋を前記トラックのホッパーの中に投げ込むこと
が教示されている。この混合物を撹拌すると前記袋は前記混合物の水に溶解し始
め、その内容物がその中に分散し得る。前記水溶性袋は水溶性材料、例えばポリ
ビニルアルコール、ポリエチレンオキサイド、アミロース、メチルセルロース、
ヒドロキシプロピルセルロースまたは澱粉などからなっている。
【０００４】 Ｓｍｉｔｈ他の米国特許第４，９６１，７９０号には、固体状混和材、例えば
減水用混和材、超可塑剤（ｓｕｐｅｒｐｌａｓｔｉｃｉｚｅｒ）、繊維、または
コンクリートを変性する他の作用剤を含んでいる水溶性容器が開示されており、
これはポリビニルアルコールまたはポリエチレンオキサイドで出来ている。この
Ｓｍｉｔｈ他のバッグは、Ｗａｔａｎａｂｅの可溶袋と同様に、このバッグが輸
送中または建設現場で使用する前に溶解しないようにする外側の保護包装材を必
要とする。
【０００５】 他方、Ｖａｌｌｅ他の米国特許第５，２０３，６２９号および５，２２４，７
７４号には不溶性のバッグが開示されており、これは、固体状の混和材を新鮮な
コンクリートまたはモルタルの中に導入するためのバッグである。これを混合物
の中で撹拌すると紙（例えばクラフトパルプ）が崩壊して、前記バッグの中に含
まれる混和材がコンクリートまたはモルタルの中に分散させられる。このコンク
リート混合物の機械的撹拌を充分に行うと、この混合物中の骨材の粉砕作用によ
って前記不溶性のバッグ材料が粉砕されて無害なパルプになる。パレット化（ｐ
ａｌｌｅｔｉｚｉｎｇ）が容易なように前記不溶性のバッグを外側包装材の状態
にして輸送することは可能であるが、そのようなバッグは、水溶性材料で作られ
た従来のバッグとは異なり、建設現場における雨で簡単には破れない傾向がある
。
【０００６】 Ｓｕｇｉｍｏｔｏ他の米国特許第５，２２４，５９５号は、重合体により結合
したパルプ繊維（例えば木製、非木製、レーヨン、ポリエステル、麻などで出来
ている）からなり、アルカリによる加水分解される包装材に関する。そのような
重合体には多糖類誘導体、例えばカルボキシメチルセルロース、カルボキシエチ
ルセルロースおよびカルボキシメチル化澱粉またはこれらの塩、ならびに、合成
重合体である結合剤（ｂｉｎｄｅｒｓ）（例えば不飽和カルボン酸の重合体）お
よび天然重合体である結合剤（例えばアルギン酸、キサンタンゴムなど）が含ま
れる。このような重合体である結合剤は新鮮なコンクリート混合物のアルカリ環
境下で弱くなり、その結果繊維含有バッグ材料が崩壊することで前記包装材から
これの内容物が前記混合物の中に放出され得る。
【０００７】 ｄｅ Ｍａｒｓ他の米国特許第５，３２０，８５１号には、半流動体または流
動体であるセメント混和材をゼラチンまたはワックスの中にカプセル封じするこ
とができることが開示されており、前記ゼラチンまたはワックスは湿った状態の
コンクリートを機械的に混合している間にその中で崩壊、粉砕または分解される
。
【０００８】 不溶性材料、例えばＳｕｇｉｍｏｔｏ他およびＶａｌｌｅ他が開示したパルプ
成分、そしてｄｅ Ｍａｒｓ他が開示したワックス成分などの場合、コンクリー
ト混合物の機械的撹拌を当該包装材がセメント系混合物の中で充分に分解するこ
とを確保するに充分なほど行う必要がある。
【０００９】 本発明者らは、より迅速かつより便利で経済的な包装系が必要であると考えて
いる。
【００１０】 （発明の要約） 本発明は、従来技術の包装材の欠点を克服する点で、可鋳性セメント系組成物
を形成および／または変性するための水に不溶で塩基性媒体に可溶な高分子量包
装材を提供する。この包装材を用いてセメント系結合剤１種または２種以上、混
和材１種または２種以上、多数の繊維またはこれらの組み合わせを個別単位とし
てミキサーの中に導入することができる。
【００１１】 本発明の典型的な包装系は、可鋳性セメント系組成物の形成または変性に有効
な少なくとも１種の物質とこの少なくとも１種の物質を入れるに適した包装材を
含んで成り、この包装材は、水に不溶で塩基性媒体に可溶な重合体材料を含んで
成る一体式部材（ｉｎｔｅｇｒａｌ ｍｅｍｂｅｒ）を有し、これは、前記少な
くとも１種の物質を包装するに有効であり、前記少なくとも１種の物質を個別単
位としてミキサーの中に導入することを可能にし、かつこの包装材によってミキ
サーの中に導入された前記物質によって製造または変性された可鋳性セメント系
組成物に溶解する。典型的な包装用重合体材料はエステルと酸を含んで成る単量
体混合物から製造された材料であり、前記エステル単量体は構造式
【００１２】
【化３】
【００１３】 ［式中、Ｒ1は、Ｈ、ＣＨ3またはＣ2Ｈ5を表し、そしてＲ2は、ＣＨ3、Ｃ2Ｈ5、
Ｃ3Ｈ7またはＣ4Ｈ9を表す］ で表され、そして前記酸単量体は構造式
【００１４】
【化４】
【００１５】 ［式中、Ｒ3は、Ｈ、ＣＨ3またはＣ2Ｈ5を表す］ で表される。前記エステルと酸の比率は好適には１：１から２０：１、より好適
には３：１から４：１の範囲である。
【００１６】 このような包装材を好適には押出し加工、鋳込み、流し込み成形、スプレーコ
ート、ディップコートまたは他の様式の成形で連続製品（ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ
ａｒｔｉｃｌｅ）または一体式製品の表面、例えばパッケージ全体を構成する
フィルムまたは堅い壁（例えば自己支持型シート）または包装材の一部にするか
、或は上述した重合体材料を液体の状態で塗布可能な形態で用いて包装材を製造
し、例えばミキサーの中に投与すべき物質を覆う連続被膜などを生成させる。こ
の包装材の製造を好適には連続フィルムまたはシートまたは他の形状物の押出し
加工で行う。本明細書では、用語「連続」を、包装材がこの包装材の壁の中に埋
め込まれているか或は壁を構成するパルプ繊維を実質的に伴わない意味で用いる
。このような包装材は例えばバッグ（例えば枕またはパウチの形状）、箱、管、
封筒、手さげかばんまたは周辺包装（ｐｅｒｉｍｅｔｅｒ ｗｒａｐｐｉｎｇ）
に成形することができ、或は射出成形またはブロー成形などを用いて、添加剤ま
たは混和材を包装するためのカプセル、ボトル、缶形状物（例えば円柱）または
他の硬質形状物（例えば空の時に自己支持型であるか或は当該物質で満たされた
時に自己支持型である）を生成させることも可能である。この包装材はまた現実
に熱可塑性であり、従って、熱により継ぎ合わせて縁および開口部を密封するこ
とができる。本発明の包装材は、Ｓｍｉｔｈ他（米国特許第４，９６１，７９０
号）が教示した材料とは異なり、通常の水の影響下では溶解しない。その上、Ｖ
ａｌｌｅ他（５，２０３，６２９号、５，２２４，７７４号）およびＳｕｇｉｍ
ｏｔｏ他（米国特許第５，２２４，５９５号）とは異なり、本発明では、不溶性
のパルプを包装材の壁の中に取り込ませる必要もない。
【００１７】 その上、本発明の塩基性媒体に可溶な重合体を用いると、包装材を連続形態（
例えばフィルム、被膜、シート、自己支持型壁、ブロー成形もしくは射出成形物
、例えば缶、シリンダー、ボトル、シェルなど）で得ることができ、このような
形態は製造および取り扱いが相対的に容易であり、かつパルプ繊維バッグまたは
ワックスカプセル封じ（これらはコンクリート混合用トラック内で研磨混合下の
機械的粉砕を必要とし、これは時間を消費する）とは対照的に、セメント系組成
物の中でより迅速に崩壊して分散し得る。
【００１８】 従って、本発明の１つの利点は、そのような塩基性媒体に可溶な材料を粗い骨
材が入っていないモルタルセメントの中でも用いることができる点にある。
【００１９】 そのような塩基性媒体に可溶な重合体を包装材として用いることの別の利点は
、それの熱可塑性が変性または強化され得る点にある。例えば、三次元形状物（
例えばカプセル、球形状物など）を生成させることができることに加えて、本包
装材を熱の影響下で溶融収縮させる（ｍｅｌｔ−ｓｈｒｕｎｋｅｎ）ことができ
（例えば「収縮包装」型用途）、その結果、これの中に含まれる（または束にす
る、例えば縛るか、周辺密封する）物質の導入が容易になりかつこの物質が変性
されたセメント系組成物の中で崩壊して分散するのが容易になるように、外側表
面積に対する内容物体積の比率が比較的小さいパッケージ（開けることも他の様
式で放出させることもなくセメント組成物の中に直接投与することができる）を
製造することも可能である。このように、例えば、本包装材を用いると、外側表
面積を最小限にしながら構造補強用繊維を密に詰め込まれた形態で詰め込む（ば
ら積み輸送能力を向上させる目的で）ことが可能になる。これは、紙が基になっ
た材料（これは水分にさらされた時に強度を失うであろう）を用いたのでは達成
不可能である。
【００２０】 本発明の別の利点は、乾燥または流動性混和材または両方の組み合わせの使用
を可能にする点にある（包装すべき混和材が本包装材をあまりにも早期に溶かす
働きをする塩基性媒体を生成することも本包装材を溶かす有機溶媒を含有するこ
ともない限り）。
【００２１】 その上、本発明の包装材は、多数の繊維（および／または乾燥または液状形態
のセメントおよび他の物質、例えば混和材など）を含むバッグ、箱、管または他
の形状物の形状を取り得る。このように、本包装材にコンクリート補強用繊維（
および／またはコンクリートの可塑的収縮を抑制する繊維）を含ませることがで
き、かつまた、繊維が原因でコンクリートの作業性がいくらか低下するがそのよ
うな低下を相殺する減水剤（例えば超可塑剤）（湿った状態または乾燥した状態
）を含ませることができるばかりでなく、セメント系組成物を更に変性するため
の他の混和材（例えば顔料、空気制御剤、例えば空気連行剤、はっ水剤、透過率
低下剤など）を含ませることも可能である。
【００２２】 本発明の他の典型的な態様では、多数の添加剤および／または混和材、例えば
空気制御剤（例えば空気連行用混和材、空気吐き出し用混和材）と超可塑剤、収
縮低下用混和材、腐食抑制剤および他の混和材の１種以上との組み合わせなどを
前以て計量しておいた量で一緒に包装することも可能である。本発明の包装材は
向上した崩壊／選択的溶解性を示すことから、個別に包装した混和材１種または
２種以上をより大型の塩基性媒体に可溶な包装材の中に含ませることができ（例
えば１つのパッケージの中に複数のパッケージ）、このように、好適には、前以
て計量しておいた混和材が入っている個別のパケットまたは容器を含んで成る一
体系として販売、輸送および使用することが可能になる。材料を前以て計量して
おくと、混合用トラックまたは装置の運転者が現場で起こす誤りの度合を低くす
るに役立ち得る。
【００２３】 従って、本発明の典型的なさらなる包装材は、少なくとも２種類の異なる添加
剤／混合材成分を塩基性媒体に可溶な１つ以上の容器の中に含んでなる。例えば
、多数の繊維と混合材（例えば超可塑剤）を同じパッケージ（例えばバッグ、パ
ウチ、缶など）の中に入れるか或は個別の容器の中に入れることもできる（例え
ば超可塑剤のパッケージを繊維のパッケージの中に入れてもよい）。別の典型的
な態様は、流動する形態の混和材（例えば液状の超可塑剤）をバッグまたは他の
容器形状物の中に乾燥形態（例えば乾燥粉末形態）のセメントまたは吹き付けコ
ンクリート混合物と共にか或はこれの中に入っている状態で個別に詰め込むこと
を包含する。
【００２４】 本発明の典型的なさらなる包装系および用途には、セメント系結合剤１種また
は２種以上、骨材１種または２種以上および他の物質、例えば繊維、混和材１種
または２種以上、またはこれらの混合物を前以て混合しておいた量で含ませるこ
とによる、セメント系組成物、例えば防火用組成物又は吹き付けコンクリートな
どを製造するための完全な系（ｃｏｍｐｌｅｔｅ ｓｙｓｔｅｍ）が含まれ得る
。このような包装系をミキサーの中に直接投げ込むと、これは前記ミキサーの機
械的作用により裂けるか或は破れて開放され、その内容物が前記ミキサーの中で
水と一緒になって可鋳性セメント系組成物を形成し、このセメント系組成物の中
に前記包装材が溶解する。従って、包装材の廃棄材料が建設作業を妨げることは
全くない。
【００２５】 このように、本発明は上述した包装材を用いて可鋳性セメント系組成物を製造
および／または変性する方法を提供するものであると述べることができる。本発
明の他の利点および特徴を本明細書に更に詳細に開示する。
【００２６】 （典型的な態様の詳細な説明） 本発明は、「選択的に溶解する」、即ち水に不溶でむしろ「塩基性媒体に溶解
する」（例えばアルカリ性環境の中に溶解する）包装材、好適には連続フィルム
、被膜、片またはシート材料からなる包装材に関する。より詳細には、この包装
材が溶解するのはｐＨの値が高い時のみであり、例えばこれは新鮮な可鋳性セメ
ント系組成物、例えばモルタルまたはコンクリートスラリー、例えば既に混合さ
れたコンクリート、吹き付けコンクリート、プレキャスト（ｐｒｅｃａｓｔ）、
防火用組成物などに生じるｐＨ値で溶解する。この包装材は単なる水（これはｐ
Ｈが典型的には約７の中性媒体である）には溶解しない。
【００２７】 用語「可鋳性セメント系組成物」を本明細書で用いる場合、これは乾燥形態お
よび液状形態の両方の混合物を指す。本明細書では、乾燥した粉末、ならびにペ
ースト、モルタル、グラウト、例えば油井接着用グラウトなど、そして水硬セメ
ント結合剤を含んで成るコンクリート組成物などを指す目的で用語「セメント」
および「セメント組成物」（これは「セメント系組成物」と同義語である）を用
いることができる。用語「ペースト」、「モルタル」および「コンクリート」は
技術用語であり、ペーストは水和性結合剤［排他的ではなく、通常はポートラン
ドセメント、メーソンリーセメントまたはモルタルセメント、これにはまた石膏
、石灰石、含水石灰、フライアッシュ、高炉スラグ、ポゾランおよびシリカフュ
ーム（ｓｉｌｉｃａ ｆｕｍｅ）、またはそのようなセメントに通常含まれてい
る他の材料を含んでいてもよい］と水で構成されている混合物であり、モルタル
は、追加的に微細骨材（例えば砂）を含んでいるペーストであり、そしてコンク
リートは、追加的に粗骨材（例えば砂利、石）を含んでいるモルタルである。特
定材料、例えば水和性結合剤（例えばセメントおよび／または石膏、水、および
場合により微細および／または粗骨材）を、生成させるべき個々のセメント系組
成物の製造に適用可能な必要量を混合することにより、セメント組成物を生成さ
せることができる。
【００２８】 本発明の包装材を製造する時に用いる、典型的な、塩基性媒体に可溶な重合体
材料は、エステルと酸を含んで成る単量体混合物から調製可能であり、ここで、
前記エステル単量体は構造式
【００２９】
【化５】
【００３０】 ［式中、Ｒ1は、Ｈ、ＣＨ3またはＣ2Ｈ5を表し、そしてＲ2は、ＣＨ3、Ｃ2Ｈ5、
Ｃ3Ｈ7またはＣ4Ｈ9を表す］ で表され、そして前記酸単量体は構造式
【００３１】
【化６】
【００３２】 ［式中、Ｒ3は、Ｈ、ＣＨ3またはＣ2Ｈ5を表す］ で表される。前記エステルと酸の比率は好適には１：１から２０：１、より好適
には３：１から４：１の範囲である。そのような重合体材料が塩基性媒体に溶解
する速度は前記酸成分の含有量を高くすればするほど速くなる傾向がある。
【００３３】 この包装用重合体材料に求められる物理的および化学的特性に応じて、場合に
より他の物質、例えば充填材、可塑剤、他の重合体および他の任意材料を用いて
、そのような包装用重合体材料を製造することができる。
【００３４】 本発明者らは、本発明で教示する如き高いｐＨで溶解するフィルム形成材料（
これはセメント系結合剤、添加剤および／または混和材および／または繊維の如
き物質を包装し／ミキサーの中に送り込むに適切であると考えている）はＢｅｌ
ｚ他の米国特許第４，８７０，１４８号（引用することによって本明細書に組み
入れられる）に開示されていると考えている。このようなフィルム形成材料は良
好な特性、特に弾性、強度そしてアルカリ性媒体に溶解する能力（明瞭に定義さ
れた）に関して良好な特性を有すると考えている。この使用するエステル単量体
は好適にはアルコール基を有しかつ炭素原子を１から１８個有し、より好適には
アクリル酸メチル、メタアクリル酸メチル、アクリル酸エチルまたはアクリル酸
ブチルである。前記重合体はコポリマーまたはターポリマーであってもよく、特
に適切なターモノマー（ｔｅｒｍｏｎｏｍｅｒ）は、炭素原子数が３から１８の
ビニルエーテルの群に属する単量体、例えばビニルイソブチルエーテル、炭素原
子数が８から１１の芳香族ビニル炭化水素、特にスチレン、炭素原子数が１から
１８のアルコール残基を有するアクリル酸エステルもしくはメタアクリル酸エス
テル、より特別にはアクリル酸ｎ−ブチル、メタアクリル酸ブチルおよびメタア
クリル酸ステアリルなどである。コポリマーの場合およびターポリマーの場合の
両方とも、前記アクリル酸エステルと有機酸のモル比は好適には３：１から５：
１、特に４：１にすることができる。ターポリマーの場合には有機酸とターモノ
マーの比率は好適には１：０．１から１：０．４、特に１：０．２から１：０．
３である。
【００３５】 この重合体のカルボキシル基含有量は好適には５から１５％、より好適には７
から１３％の範囲である。アクリル酸エチルとメタアクリル酸とビニルイソブチ
ルエーテルを用いると特に好適なターポリマーが得られる。
【００３６】 より好適には、本発明の包装材で用いるに有用な、塩基性媒体に可溶な重合体
材料には、例えば、（メタ）アクリル酸１モル当たりの（メタ）アクリル酸エス
テルのモル数が０．２から２．５モル未満であり、そしてこの（メタ）アクリル
酸エステルとは異なる中性のターモノマーのモル数を０から０．５モルであるコ
ポリマーが含まれ得る。より好適には、（メタ）アクリル酸１モル当たりの（メ
タ）アクリル酸エステルのモル数が０．２から２モル、特に０．４から０．８モ
ルのコポリマーである。０．５から１のモル比が特に好適である。そのようにカ
ルボン酸、即ちカルボキシル基の比率が高いコポリマーはそれでも熱可塑的に加
工可能であることを確認した。このようなコポリマーは、カルボキシル基が多数
存在していることから、塩基性物質をほんの少量添加した水性媒体にも溶解し得
る。それによって、このコポリマーおよびこれから製造した製品はアルカリを添
加していないか或はアルカリをほんの少量添加した水性媒体中で崩壊または溶解
可能であり、そしてこのコポリマーは水性媒体を若干酸性にすることにより再沈
澱させることができ、その結果、中和過程中に望ましくなく多い量の塩が生成す
ることを回避することができる。このコポリマーのカルボキシル含有量はこのポ
リマー（充填材なし）を基準にして好適には３０から５０重量％、特に３５から
４５重量％であり、好ましくは約４０重量％である。
【００３７】 最も好適には、このコポリマーのアクリル酸エステルはアクリル酸メチルであ
り、酸は好適にはアクリル酸であり、そしてこのコポリマーはターモノマーを含
まない。ターモノマーが存在する場合には、アルコール基の炭素原子数が２から
１９、より好適には２から６のアクリル酸エステルもしくはメタアクリル酸エス
テルが好適である。
【００３８】 このようなコポリマーの供給は射出成形、圧縮成形、プレス成形、ブロー成形
、深延伸部品成形で用いるに適するか或はシート、プレートまたは他の成形品の
成形で用いるに適した熱可塑加工可能粉末または粒状材料の形態で行うことがで
きる。
【００３９】 本発明の包装材の塩基性媒体に可溶な重合体の特性を変性する目的で、この重
合体に水溶性および／または水に不溶な充填材を添加することができる。このよ
うな充填材を前記重合体の１０−９０重量％の量で用いることができる。この重
合体の充填材含有量はこの重合体混合物の熱可塑加工性および成形品の強度を悪
化させることなく非常に高くすることができると考えていることから、塩基性媒
体に可溶な重合体に少なくとも１種の充填材を３０から８０重量％、より特別に
は３０から７０重量％含有させて包装用製品を成形することができる。数多くの
用途で、この重合体に含める充填材の好適なパーセントは全体で約４０から６０
重量％であろう。好適な充填材にはタルク、硫酸バリウム、燐酸カルシウム、マ
イカ、カオリンおよびこれらの混合物が含まれる。このような充填材は好適には
中性の水性媒体に不溶である。このような充填材の粒子サイズは好適には０．１
から２ｍｍまたはこれ以下の範囲、より好適には０．２から１ｍｍの範囲である
。不溶な充填材の場合、粒子の範囲は好適には０．１から２００μｍ、より特別
には０．２から５０μｍである。この充填材粒子の厚みは好適には生成させるフ
ィルムまたは製品の厚みの少なくとも１／３にすべきである。不溶な充填材を用
いる場合には、この充填材の含有量は好適には低くし、重合体の全重量の１０重
量％の如く低くすることができる。
【００４０】 前記重合体の製造は通常の如何なる公知手段で行なうこともでき、例えば場合
により加熱および／または冷却ゾーンが備わっていてもよい二軸押出し加工機な
どを用いて実施可能である。適切な方法が上述した米国特許第４，８７０，１４
８号に記述されている。本発明の包装材で使用可能な重合体は、重合で得た溶融
物から直接成形したフィルムから加工可能である。この重合体の成形もまた、通
常の方法、例えば深延伸、射出成形および圧縮などで行うことが可能である。
【００４１】 フィルム、被膜およびシート材料は、セメント系組成物の変成で用いる添加剤
または混和材を入れるに必要な如何なる厚みでも製造することができる。例えば
フィルムの場合の厚みは一般に５ミクロメートルから２ｍｍであってもよい。こ
れはまたより厚くてもよく、少なくともフィルムおよび薄い深延伸部品の場合に
は、例えば約４０から５００ミクロメートル、特に４０から１２０ミクロメート
ルであってもよい。壁の厚みは、当該混和材の包装で要求されるバッグもしくは
容器の耐久性および本包装材が可鋳性セメント系組成物の中に溶解する時間に依
存するであろう。このように、例えばバッグまたは容器をモルタルまたはコンク
リートの中に導入することを意図しかつこれに粗骨材（例えば破砕砂利）を入れ
ることを意図する場合には、これらを相対的により大きな厚みで製造することも
できる（骨材の研磨および破壊力が本包装材の崩壊を助長しかつこれがコンクリ
ート混合物の塩基性環境の中に溶解する過程を助長する）。
【００４２】 典型的なさらなる態様では、本包装材を用いてこの中に乾燥したセメントまた
はセメント系材料（例えばポートランドセメント、石膏、吹き付けコンクリート
など）を入れて、これをミキサーの中に投げ込むこともできる。本包装材を用い
てセメントと１種以上の骨材（例えば砂）と恐らくは他の材料（例えば繊維、混
和材など）を包装することもできる。本包装材はバッグまたはパウチとして成形
可能であり、これを水と一緒にミキサーの中に直接投げ込むことができる。この
バッグは前記ミキサーの撹拌下で崩壊して開放されることで、セメント系組成物
が前記ミキサーの中で生成して、これに本包装材を溶解させる。このように、包
装用材料の廃棄物が建設現場に残存することは全く起こらない。従って、噴霧可
能な防火剤もしくは吹き付けコンクリート用の成分を前以て測定して含ませてお
いた単一のパッケージ、例えばセメント系結合剤と骨材と繊維と１種以上の混和
材を含む単一のパッケージを製造し、輸送しそして現場で便利かつ迅速に用いる
ことが可能になると同時に現場で包装用材料の廃棄物を処分することに関する問
題が回避される。
【００４３】 本発明の典型的なさらなる態様では、例えばある種の混和材を可鋳性セメント
系混合物に接触させた後に他の混和材を放出させることが望まれている場合など
では、塩基性媒体に可溶な類似重合体材料で出来ているが異なる厚みを有する材
料の中に異なる２種類の混和材を包装することも可能である。本発明者らは、粘
土が混入している骨材が特定の超可塑剤にとって問題になる［ＰＣＴ出願番号Ｐ
ＣＴ／ＵＳ９８／１２８７６（これは引用することによって本明細書に組み入れ
られる）に考察されているように］場合の例を説明する目的で、本発明者らは、
粘土に作用する変性剤を１番目のバッグに入れそして他の混和材（例えば超可塑
剤）を前記１番目のバッグより厚い２番目のバッグに入れてもよく、その結果、
前記１番目のバッグが恐らくは最初に崩壊して、前記粘土に作用する変性剤が粘
土の中に入り込んだ後に前記超可塑剤が入り込むであろうと考えている。従って
、本発明の典型的なさらなる態様は、壁厚が異なるパッケージを用いて混和材が
可鋳性セメント系組成物の中に入り込む順または速度を調節する包装系を包含す
る。
【００４４】 用語「包装材」を本明細書で用いる場合、これは、１種以上の混和材をミキサ
ー（この中で可鋳性セメント系組成物、例えば湿った状態のモルタルまたはコン
クリート混合物が生成する）の中に導入するのが容易になるように（結果として
、湿った状態のセメント系混合物を撹拌した時に本包装材がそれに溶解するよう
に）それらを束にするか、閉じ込めるか、入れるか、包装するか、一包みにする
か或は包装する手段を指し得る。従って、用語「包装材」には、これらに限定す
るものでないが、可鋳性セメント系組成物の形成または変性で用いられるセメン
ト系結合、流体および／または乾燥添加剤もしくは混和材または繊維などの如き
物質を含ませる目的で使用可能なバッグ、袋、箱、封筒、周辺包装（例えばスリ
ーブ、トワイニング（ｔｗｉｎｉｎｇ）、または周囲被覆）、密封管、ボトル、
缶（例えば円柱形）、魚雷または葉巻形（例えば先が細くなった末端を有する円
柱形）が含まれる。このような包装材の形状の中で二面包み込み形状のバッグが
好適である、と言うのは、それらは製造および使用が比較的容易であるからであ
る。この包装材は可撓性（バッグまたはパウチの場合のように）または「硬質」
［この用語は包装手段が自己支持型（この包装材自身またはこれの中に物質を入
れることに伴って）であることを意味する］であり得る。
【００４５】 本発明の典型的な包装材のいろいろな形状および組み合わせを図１から４に示
す。図１に示すように、本発明の典型的な包装系は、一体式材料、例えば１種以
上の混和材およびこの場合には多数の繊維（この図に示した数は説明を明瞭にす
る目的で比較的僅かに過ぎない）、例えば１２で示す如き繊維を含ませるバッグ
または箱などに成形された水に不溶で塩基性媒体に可溶な包装用重合体材料１０
を含んで成る。この包装材（例えばバッグ）の厚みは望まれる強度に応じて多様
であり得る。典型的なバッグ厚は２−１０ミル、より好適には５−８ミルであろ
う。熱を用いるか、通常の接着剤を用いるか、或は前記バッグを構成する水に不
溶で塩基性媒体に可溶な重合体と同じ重合体を用いて、パッケージを継ぎ合せて
密封することができる。
【００４６】 図２に示すように、本包装材を鋳込み、射出成形、ブロー成形または他の様式
で鋳込みまたは成形して缶２０を成形することができる。この缶形状物２０は特
に繊維を包装する時に用いるに有利であり得、例えば繊維が占める体積が小さく
なるようにそれを圧縮した後に缶形状物の中に密に詰め込む場合などに特に有利
であり得る。これは、かさ高い繊維を輸送する費用を低くするのに役立つであろ
う。
【００４７】 図３では、本包装材を葉巻または「魚雷」形状物３０に成形し、これも同様に
多量の繊維１２または混和材（またはこれらの組み合わせ）をコンクリート混合
用トラックの比較的小さな開口部に通して添加する場合に有利である。図４に示
すように、混合材および／または繊維を入れておいた小さい方の包装用容器５０
および６０（個別には示していない）を包装する目的で大きい方の容器４０を用
いることができる。本発明では、繊維と混合材を一緒に包装することができるば
かりでなく、また乾燥した（例えば粉末状の）混合材および流動性の（または半
流動性）混合材を大きい方の包装用容器の中に個別に包装することも可能である
（そのような物質が流動状態で本包装材を溶かす塩基性媒体を生成しない限り）
。
【００４８】 例えば、繊維を入れておいた小さい方の封筒またはパウチを１種以上の混和材
（例えば減水用混和材、可塑剤または超可塑剤など）と一緒に大きい方の容器、
例えば箱またはカートンなどの中に包装することも可能であり、それによってパ
レット化が容易になる。このパッケージ全体をコンクリート混合物の中に直接導
入してミキサーで崩壊／溶解させることができる。
【００４９】 図５に示すように、液状の混和材の場合には、これをボトル形状の包装材７０
の中に入れることもできる。水に不溶で塩基性媒体に可溶な重合体を例えばブロ
ー成形し、次に、この容器７０の中に混和材１種または２種以上７４を充填した
後、このボトルの上部７２を熱で継ぎ合せることができる。
【００５０】 本発明の典型的なパッケージには、可鋳性セメント系混合物の中に添加すべき
１種以上の物質（さもなければ「添加剤」または「混和材」と呼ぶ）、セメント
（例えば通常のポートランドセメント）、または他のセメント系材料、例えば石
膏、石灰石、ファーネススラグ（ｆｕｒｎａｃｅ ｓｌａｇ）、ポゾランまたは
フライアッシュなどを入れる。これらにまた「混和材」を入れることも可能であ
り、混和材は、セメント、骨材および水以外の成分［これはコンクリート（セメ
ントと微細骨材、例えば砂などと粗骨材、例えば破砕石および／または砂利など
で構成されている）またはモルタル（セメントと微細骨材）が示す１種以上の性
質を変性する目的で用いられる］を示す技術用語である。通常の混和材には減水
剤、超可塑剤、空気連行剤、空気連行減水剤、超空気連行減水剤、硬化促進剤、
硬化遅延剤、分離低下剤（ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ ｒｅｄｕｃｉｎｇ ａｇｅｎ
ｔｓ）、錆および／または腐食抑制剤、膨張剤、重合体混合剤（ｐｏｌｙｍｅｒ
ｍｉｘｉｎｇ ａｇｅｎｔｓ）、収縮減少剤（ｓｈｒｉｎｋａｇｅ ｒｅｄｕ
ｃｉｎｇ ａｇｅｎｔｓ）、着色剤、界面活性剤、透過率低下剤、および補強用
材料、例えば繊維などが含まれ、それらの全部が本発明の包装系と共に用いるに
適すると考えている。
【００５１】 通常の混和材のリストは本技術分野で今日までに一般的に認められいる材料で
あり、例えばＳｍｉｔｈ他の米国特許第４，９６１，７９０号、Ｖａｌｌｅ他の
米国特許第５，２０３，６２９号および５，２２４，７７４号そしてＳｕｇｉｍ
ｏｔｏ他の米国特許第５，２２４，５９５号（これらは全部引用することによっ
てあたかも記載されている如く本明細書に組み入れられる）の中に見ることがで
きる。
【００５２】 本発明の好適な態様は、湿った状態のコンクリートまたはモルタルが示す可塑
収縮の度合を低下させるに有効であるか或は硬化させた時のコンクリートまたは
モルタルに構造的補強を与えるに有効である多数の繊維を含有する上述した水に
不溶で塩基性媒体に可溶な高分子量包装材（封鎖を与えるように連続形態で押出
し加工またはブロー成形された重合体材料からなる壁を有していて、１つ以上の
壁縁に沿って熱で継ぎ合せされているか或は接着剤で継ぎ合せされている）を包
含する。本発明では通常の繊維および繊維材料を用いることを意図する。繊維は
形状が典型的に細長く、繊維の厚みおよび／または幅をはるかに超える長さを有
し、モノフィラメントまたはフィブリル化形態（ｆｉｂｒｉｌｌａｔｅｄ ｆｏ
ｒｍ）で入手可能である。繊維をまた、例えばフィブリル化可能シート（ｆｉｂ
ｒｉｌｌａｔａｂｌｅ ｓｈｅｅｔｓ）などの形態で用いることも可能である。
公知の繊維材料には鋼、ガラス、炭素、アクリル系（ａｃｒｙｌｉｃ）、ポリエ
ステル、ポリアミド（例えばナイロン）、ポリオレフィン（例えばポリエチレン
、ポリプロピレンまたはそれらの混合物）、セルロース系材料またはそれらの混
合物が含まれる。コンクリートおよびセメント系組成物を補強しそして／または
それらが起こす亀裂収縮の度合を低くする目的で本産業で通常用いられる繊維材
料が本発明で用いるに特に好適である、と言うのは、セメント系スラリーへのそ
れらの充填を建設現場で行おうとすると特に時間を消費するという問題があるか
らである。本発明の包装系（ｐａｃｋｅｔｉｎｇ ｓｙｓｔｅｍｓ）は特にポリ
オレフィン繊維材料（これは一般に疎水性である）を水性スラリー環境、例えば
コンクリート混合物などの中に混合しようとする場合に適すると考えている。繊
維の表面張力特性を変える目的で、これを場合により例えば通常の湿潤剤または
界面活性剤などで被覆しておくことも可能である。そのような材料の例には、グ
リセリドの脂肪酸エステル、脂肪酸アミド、ポリグリコールのエステル、ポリエ
トキシル化アミド、非イオン性界面活性剤およびカチオン性界面活性剤が含まれ
る。別法として、Ｂｅｒｋｅ他の米国特許第５，７５３，３６８号（これは引用
することによって本明細書に組み入れられる）に教示されているように、前記繊
維を結合強化用材料、例えばグリコールまたはグリセロールのエーテルである結
合強化剤などで被覆しておくことも可能である。
【００５３】 本発明で用いることを意図する包装材は熱可塑性であり得ることから、典型的
なさらなる材料、例えば可塑剤、例えば有機エステル、フタル酸エステル、フタ
ル酸ジイソブチル、フタル酸ジイソデシル（ＤＩＤＰ）などを添加することも可
能であると考えている。この包装材にまた他の任意材料、例えば強化剤（ｓｔｒ
ｅｎｇｔｈｅｎｅｒｓ）、例えばタルク、炭酸カルシウムおよび粘土などをこの
包装材の全重量を基準にして１０−２０重量％以下の量で含有させることも可能
である。
【図面の簡単な説明】
詳細な説明を添付図に関連させて参照することにより本発明の利点および特徴
のさらなる理解が容易になるであろう。
【図１】 多数の繊維を入れるバッグまたは箱として成形された、典型的な、塩基性媒体
に可溶な本発明の包装系の図式図である。
【図２】 繊維および／または他のコンクリート混和材を入れる缶として成形された別の
典型的な本発明の包装材の図式図である。
【図３】 繊維を入れる「魚雷」として成形された別の典型的な本発明の包装材の図式図
である。
【図４】 本発明の典型的な包装系（これに本発明の他の包装した混和材を含んでいる）
の図式図である。
【図５】 ボトルとして成形した本発明の典型的な包装系の図式図である。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１３年１１月１３日（２００１．１１．１３）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【化１】 ［式中、Ｒ1は、Ｈ、ＣＨ3またはＣ2Ｈ5を表し、そしてＲ2は、ＣＨ3、Ｃ2Ｈ5、
Ｃ3Ｈ7またはＣ4Ｈ9を表す］ で表され、前記酸単量体が構造式
【化２】 ［式中、Ｒ3は、Ｈ、ＣＨ3またはＣ2Ｈ5を表す］ で表され、それによって、前記フィルムもしくは被膜が可鋳性セメント系組成物
に溶けて前記包み込まれている組成物を前記包装材から放出させるに有効である
包装された組成物。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０４Ｂ 24/26 Ｃ０４Ｂ 24/26 Ｅ Ｆ 28/02 28/02 Ｃ０８Ｆ 220/04 Ｃ０８Ｆ 220/04 220/10 220/10 (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ， ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ， ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，Ｒ Ｏ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，ＶＮ， ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 ランガナサン，アナンダクマル アメリカ合衆国マサチユセツツ州02452ワ ルサム・ライオネルアベニユー73ビー (72)発明者 マクリン，マイケル・ビー アメリカ合衆国マサチユセツツ州01886ウ エストフオード・ピアースアベニユー９ Ｆターム(参考） 3E086 AD01 AD02 AD03 AD04 AD13 BA02 BA15 BB90 CA40 4G012 PA27 PB04 4G056 AA07 CA01 CB23 4J100 AJ01Q AJ02Q AL03P AL14P CA04 JA58

Claims (35)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 可鋳性セメント系組成物を形成または変性するに有効な少な
    くとも１種の物質とこの少なくとも１種の物質を入れるに適した包装材を含んで
    成る包装系であって、前記包装材が前記少なくとも１種の物質を包装するに有効
    でありかつ前記少なくとも１種の物質をミキサーの中に導入することを可能にし
    かつ前記包装材によって前記ミキサーの中に導入された前記物質によって製造ま
    たは変性された可鋳性セメント系組成物に溶解するが水に不溶で塩基性媒体に可
    溶な重合体材料を含んで成る一体式部材を有する包装系。
  2. 【請求項２】 前記一体式包装部材の前記重合体材料がエステルと酸を含ん
    で成る単量体混合物から調製され、前記エステル単量体が構造式 【化１】 ［式中、Ｒ1は、Ｈ、ＣＨ3またはＣ2Ｈ5を表し、そしてＲ2は、ＣＨ3、Ｃ2Ｈ5、
    Ｃ3Ｈ7またはＣ4Ｈ9を表す］ で表され、前記酸単量体が構造式 【化２】 ［式中、Ｒ3は、Ｈ、ＣＨ3またはＣ2Ｈ5を表す］ で表される請求項１記載の包装系。
  3. 【請求項３】 前記エステルと前記酸が１：１から２０：１の比率で用いら
    れる請求項２記載の包装系。
  4. 【請求項４】 前記エステルと前記酸が３：１から４：１の比率で用いられ
    る請求項３記載の包装系。
  5. 【請求項５】 前記一体式部材を含んでいる前記包装用重合体材料が更に少
    なくとも１種の充填材も含んで成る請求項１記載の包装系。
  6. 【請求項６】 前記包装用重合体材料が更に可塑剤も含んで成る請求項１記
    載の包装系。
  7. 【請求項７】 前記重合体材料がアクリル酸エチルとメタアクリル酸の共重
    合体を含んで成る請求項１記載の包装系。
  8. 【請求項８】 前記重合体材料が熱可塑性である請求項１記載の包装系。
  9. 【請求項９】 前記包装材がバッグ、箱、管、封筒、カプセル、パウチ、周
    辺包装、ボトル、円柱形状から成る群から選択される形状を有する請求項１記載
    の包装系。
  10. 【請求項１０】 前記塩基性媒体に可溶な包装材に含まれる前記少なくとも
    １種の物質がポートランドセメント、石膏、石灰石、シリカフューム、ファーネ
    ススラグ、ポゾランおよびフライアッシュから選択されるセメント系材料を含ん
    で成る請求項１記載の包装系。
  11. 【請求項１１】 前記塩基性媒体に可溶な包装材に含まれる前記少なくとも
    １種の物質が減水剤、超可塑剤、空気連行剤、空気連行減水剤、超空気連行減水
    剤、空気吐き出し剤、硬化促進剤、硬化遅延剤、分離低下剤、錆抑制剤、腐食抑
    制剤、膨張剤、重合体混合剤、収縮減少剤、着色剤、界面活性剤、透過率低下剤
    、多数の繊維、またはこれらの混合物を包含する添加剤または混和剤を含んで成
    る請求項１記載の包装系。
  12. 【請求項１２】 前記塩基性媒体に可溶な包装材に含まれる前記少なくとも
    １種の物質が多数の繊維を含んで成る請求項１記載の包装系。
  13. 【請求項１３】 前記塩基性媒体に可溶な包装材がバッグの形状を有しそし
    て前記包装材が多数の繊維が含んでいる請求項１記載の包装系。
  14. 【請求項１４】 前記塩基性媒体に可溶な包装材に他の少なくとも１種の添
    加剤もしくは混和剤を可鋳性セメント系組成物の中に導入するに有効な他の包装
    材を少なくとも１個含んでいる請求項１記載の包装系。
  15. 【請求項１５】 前記塩基性媒体に可溶な包装材が箱の形状になっていてこ
    の箱が少なくとも１種の他の塩基性媒体に可溶な包装材を含んでいる請求項１記
    載の包装系。
  16. 【請求項１６】 前記箱が塩基性媒体に可溶な包装材を多数含んでいてこれ
    らの各々に多数の繊維、混和材またはこれらの組み合わせが含まれている請求項
    １記載の包装系。
  17. 【請求項１７】 前記塩基性媒体に可溶な包装材が魚雷の形状を有する請求
    項１記載の包装系。
  18. 【請求項１８】 前記物質が多数の繊維を含んで成っていてこれらが前記包
    装系の中に密に詰め込まれた一般に整列した状態で含まれている請求項１記載の
    包装系。
  19. 【請求項１９】 前記包装材が多数の繊維、少なくとも１種の混和材または
    これらの組み合わせを包含する乾燥した物質と流動性物質の両方を含んでいる請
    求項１記載の包装系。
  20. 【請求項２０】 前記包装材が少なくとも１種の流動性混和材を含んでおり
    そして前記包装材がボトルの形状を有する請求項１記載の包装系。
  21. 【請求項２１】 前記ボトルが開口部を有していてこれが熱で密封されてい
    る請求項２０記載の包装系。
  22. 【請求項２２】 セメント系組成物の形成または変性方法であって、請求項
    １記載の包装系をセメント系組成物に導入することを含んで成る方法。
  23. 【請求項２３】 前記組成物が既に混合されたコンクリートである請求項２
    ２記載の方法。
  24. 【請求項２４】 前記組成物が吹き付けコンクリートである請求項２２記載
    の方法。
  25. 【請求項２５】 少なくとも１種の湿った混和材と少なくとも１種の乾燥し
    た混和材を含んでなる請求項１記載の包装系。
  26. 【請求項２６】 前記少なくとも１種の他の包装材が異なる厚みを有する材
    料を含んで成る請求項１４記載の包装系。
  27. 【請求項２７】 繊維、超可塑剤および空気連行剤を含んでなる請求項１記
    載の包装系。
  28. 【請求項２８】 前記超可塑剤および前記空気連行剤が乾燥した形態である
    請求項２７記載の包装系。
  29. 【請求項２９】 可鋳性セメント系組成物の製造方法であって、請求項１記
    載の包装系に含まれる物質をミキサーの中に導入することを含んで成る方法。
  30. 【請求項３０】 前記物質がセメント系組成物である請求項２９記載の方法
    。
  31. 【請求項３１】 更に多数の繊維、混和材またはこれらの混合物を包含して
    なる請求項３０記載の方法。
  32. 【請求項３２】 前記物質がセメント、微細骨材、粗骨材、シリカフューム
    、フライアッシュ、繊維、充填材および混和材から選択される材料である請求項
    ２９記載の方法。
  33. 【請求項３３】 前記包装系が前記物質の少なくとも２種類を含んでなる請
    求項３２記載の方法。
  34. 【請求項３４】 前記物質が乾燥したセメントと少なくとも１種の骨材を含
    んで成る請求項２９記載の方法。
  35. 【請求項３５】 前記包装材がセメント系結合剤、少なくとも１種の骨材、
    そして混和材および多数の繊維から選択される少なくとも１種の他の物質を含ん
    でいる請求項２９記載の方法。
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