JP2003517501A - 改善されたポリオレフィン木繊維複合材を含む中空異形材 - Google Patents

改善されたポリオレフィン木繊維複合材を含む中空異形材

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ウィリアムズ、ロドニー、ケイ．
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アンダーセン コーポレイション
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Abstract

(57)【要約】 ポリプロピレン・ポリマーおよび木繊維を含む複合材から作成された、複合異形構造部材を含む改善された複合構造部材。この材料は従来の建築用途に有用である。押出熱可塑性複合部材の形態の複合異形材は、記載した通り居住用および商業用構造で使用することができる。この構造部材は窓や戸などの採光用開口構成部材に用いることが好ましい。そのような直線的部材は、採光用開口ユニットの構造要素を形成するために、特に設定された断面形状に設計される。構造要素は、大まかな開口内に容易に据え付けることができるが、その魅力的な外観および構造的完全性をしばしば２０年以上の窓ユニットの寿命にわたって維持することができる、構造的に堅固な窓ユニットの製造を可能にするために、充分な強度、熱安定性、および耐候性を持たなければならない。この構造部材は、構成部品内に形成される少なくとも１つの構造ウェブまたは１つの締金具ウェブを備えた中空複合断面を含む。押出構成部品の外側に可視的キャプストック層を有し、大まかな開口内に据え付けるように形作られ、調整される。外側はまた、窓、サッシ、または可動ドア・ユニットなどの採光用開口ユニットの要素を支持できる形状および構成部品をも含む。改善されたポリプロピレン構造部材は独自の利点を有し、熱可塑性溶接工程で組み立てることができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の技術分野】
本発明は、商業用および居住用建築、特に窓および戸などの採光用開口ユニッ
トの製造または組立に使用される構造部材用の複合材に関する。この複合材は押
出プロセスを用いて作成され、ポリオレフィンおよび木繊維を入力して改善され
た特性を有する複合材を形成する。この複合材は、金属、ビニル、または木製部
品と比較したとき、および他の高分子またはポリオレフィン複合材と比較したと
き、改善された加工性、熱的および構造的特性を有する。本発明の構造部材は、
枠組部材、梁、サイズド・ランバ（ｓｉｚｅｄ ｌｕｍｂｅｒ）、額縁、羽目板
、屋根板、立て枠、かまち、下枠、トラック、サッシ、および他の構成部品など
、施設用および居住用建築に用いられる要素の形で使用することができる。これ
らの用途は、低コストの複合薄壁中空異形構造部材を必要とすることがあり得る
。この複合材は、希望する場合、採光用開口ユニットの製造で用いられる構成部
品を含む副産物または廃棄物の流れの意図的なリサイクルにより作成することが
できる。
【０００２】
【背景技術】
従来の建設資材では、ならびに窓および戸の製造では、ビニル、ビニル複合材
、木材、および金属の構成部品が構造部材の形成に使用される。最も一般的に、
羽目板、額縁、窓または戸ユニットは、押出ビニル、またはアルミニウム、また
はフライス加工木材の部材から作成される。そのような材料およびこれらの材料
から作成されたユニットは保守が必要であり、しばしばエネルギー効率が悪い。
ビニル材は、窓ユニットのエンベロープ、異形材、およびシール構成部品を形成
するのに使用されてきた。そのようなビニル材は一般的に、主要部分のビニル重
合体と無機顔料、充填材、潤滑剤等を含む。シール、額縁、締り金物、および他
の窓構成部品に使用される可撓性および剛性熱可塑性材料として、熱可塑性材料
の押出または射出成形が使用され、充填されたり、充填されずにきた。長年、ア
ンダーセン・コーポレーションによって製造されているＰＥＲＭＡＳＨＩＥＬＤ
（登録商標）銘柄の窓の製造で、熱可塑性ポリ塩化ビニルは木製部材と組み合わ
されてきた。この技術は、ザニンニ（Ｚａｎｉｎｎｉ）の米国特許第２，９２６
，７２９号および第３，４３２，８８５号に開示されている。一般的にＰＶＣ材
は、クラッディングまたはコーティングとして使用される。ＰＥＲＭＡＳＨＩＥ
ＬＤ（登録商標）銘柄の窓の作成に使用されるＰＶＣ技術は、形削りされた木製
構造部材上に薄いポリ塩化ビニルのコーティングまたはエンベロープを押出また
は射出成形することを含む。木製部材の周囲のビニル・エンベロープの１つの有
用な代替物として、米国特許第５，４０６，７６８号、第５，４４１，８０１号
、第５，４８６，５５３号、第５，５３９，０２７号、第５，４９７，５９４号
、第５，６９５，８７４号、第５，５１８，６７７号、第５，８２７，６０７号
、および公開された欧州特許出願第５８６，２１２号、およびその他をはじめと
する、アンダーセン・コーポレーションに譲渡された特許に開示されているよう
なポリ塩化ビニル木繊維複合材がある。
【０００３】 一般的ポリオレフィン組成物のポリエチレンおよびプロピレンなどのポリオレ
フィン材は、長年、様々な等級および形態で入手可能であった。主にポリプロピ
レンは、その限定された構造的能力および天候、特に熱、光、および寒気の損傷
効果に抵抗できないため、屋外用途であるいは屋外構造部材として使用されてこ
なかった。最近、ポリプロピレンは様々な用途で使用されており、そこでポリプ
ロピレンは様々なやり方で補強配合材と結合される。例えば、シノムラの米国特
許第３，８８８，８１０号は、熱可塑性樹脂、繊維状材料、および好ましくは合
成または天然ゴムを含む熱可塑性複合材を教示している。ジョーンズの米国特許
第３，９１７，９０１号は、ポリオレフィン木材複合材を含む絶縁層を有する導
体を教示する。ナカノらの米国特許第３，９６２，１５７号は、充填剤と高分子
の間で反応を促進している多孔性充填材および遊離基薬剤により変性したポリプ
ロピレン組成物を請求している。レーヴァーの米国特許第５，５１６，４７２号
は、押出部品を形成するためにその後再結合されるペレット状ストランドを内部
で形成する複合材を作成するための装置および方法を請求している。ベインブリ
ッジらの米国特許第５，７６６，３９５号は、圧縮成形複合材料によって作成さ
れるパネルの形態の自立型複合構造を請求している。先行技術はまた、可塑材、
モノマーシリコーン含有化合物、ポリマーまたは充填材のいずれかのグラフテッ
ド・シリル成分（ｇｒａｆｔｅｄ ｓｉｌｙｌ ｍｏｉｅｔｙ）、ポリオレフィ
ン潤滑剤、一次ポリオレフィンと組み合わせた様々な種類のポリマーのブレンド
、合成エラストマーおよびゴム、メチロールフェノール変性ポリオレフィン、エ
チレンポリマとポリプロピレン・ポリマーのブレンド、複合材の作成に用いられ
る繊維への単量体の現場重合、ポリテトラフルオロエチレン・ファイバーを含む
特殊繊維、発泡またはその他の特殊変性ポリオレフィン、グリオキサールおよび
他の種類の熱反応性架橋剤、金属の使用を含む変性セルロース繊維、架橋剤、相
溶化剤等のような材料を使用して、ポリオレフィンとセルロース充填材の結合を
相溶化する特許の大きな部分をも開示している。ウォルドの米国特許第５，４３
５，９５４号は、複合材を有用な物品に形成するための成形方法を教示している
。
【０００４】 ポリプロピレン技術は、ポリプロピレン、様々な繊維、および試薬または他の
ポリマーから新しい物理的性質を得ることを学習する中で、著しい進歩と精巧化
を示してきた。ポリプロピレン組成物の製造における最近の開発の代表的な例、
特にメタロセン触媒製造プロプレンが、モンテル・ノース・アメリカ社が所有す
る技術的文献に示されている。例えば、マルセリらの米国特許第５，５７４，０
９４号は、セルロース粒子または繊維と結合された２０グラム−１０ｍｉｎ-1よ
り高いメルト・インデックスを有する１つまたはそれ以上の結晶性材料を含む改
善されたポリオレフィン組成物を教示している。マルセリらは、そのような複合
材をペレットに造粒し、そのようなペレットを射出成型により製品に変換するこ
とを開示している。サケッティらの米国特許第５，６９１，２６４号は、ポリプ
ロピレンなどのオレフィンの構造用ポリマー製品への気相重合においてハロゲン
化マグネシウムを含む支持体と結合された、少なくとも１つのＭ−π結合を含む
バイメタル・メタロシン触媒を開示している。特に、これらの触媒は、プロピレ
ンなどのオレフィンの高分子量の有用な材料への重合を達成する。この特許文献
は、Ｖ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、またはこれらの混合物から選択された遷移金属に配
位された少なくとも１つのシクロペンタジエニル環を含むメタロセン化合物と反
応するハロゲン化マグネシウムに支持されたチタンまたはバナジウムの化合物を
含むバイメタル触媒を記載している。そのような触媒の例は、米国特許第５，１
２０，６９６号、ＥＰ−Ａ−４４７０７０、およびＥＰ−Ａ−４４７０７１に記
載されている。バイメタル触媒は、Ｒを炭化水素基としてＭｇＲ2タイプのマグ
ネシウム化合物をシリカ支持体に含浸させ、処理された支持体を次いでＴｉＣｌ 4 などＴｉの化合物と、任意選択的にＳｉＣｌ4と反応させ、その後メタロセン化
合物と反応させることによって得ることができる。そのような材料は、ＥＰ−Ａ
−５１４５９４に示されている。これらの処理および次いで二塩化ジシクロペン
タジエニルチタンおよびビス（インデニル）二塩化チタンなど他のチタノセンと
の処理によって得られるそのようなバイメタル触媒が、ＥＰ−Ａ−４１２７５０
に示されている。ＨｆまたはＺｒのメタロセン化合物の存在下でアルキル炭酸マ
グネシウムなどのマグネシウムの炭酸化合物を二塩化チタンと処理することによ
って得られる同様の触媒は、ＰＣＴ出願ＷＯ９４／０３５０８から知られている
。Ｔｉ化合物がハロゲン化Ｍｇ、メタロセン化合物、およびポリ（メチルアルミ
ノキサン）（ＭＯＡ）に支持された触媒をベースとするチタンを含むバイメタル
触媒は、ＥＰ−Ａ−４３６３９９に開示されている。サケッティらの米国特許第
５，６９８，４８７号は、ポリオレフィン材を作成するためのメタロセン触媒を
調製するための追加的組成物および方法を開示している。ゴヴォニらの米国特許
第５，６９８，６４２号は、オレフィン重合のために２つの相互接続重合ゾーン
を有する特定の気相重合プロジェクトを開示している。サケッティらの米国特許
第５，７５９，９４０号は、ポリオレフィン材の製造用の触媒材の調製に関する
さらなる情報を開示している。最近のメタロセン触媒を製造するための追加的詳
細は、米国特許第４，５４２，１９９号、およびＥＰ−Ａ−１２９３６８、ＥＰ
−Ａ−１８５９１８、ＥＰ−Ａ−４８５８２３、ＥＰ−Ａ−４８５８２０、ＥＰ
−Ａ−５１２３７、ならびに米国特許第５，１３２，２６２号、第５，１６２，
２７８号、第５，１０６，８０４号に示されている。さらに最近のポリプロピレ
ン・ポリマー材は、１９６０年代初期に開発された初期調合ジーグラー・ナッタ
触媒を用いて作成された材料に比較したとき、物理的性質の改善を示す。
【０００５】 クアグリの米国特許第５，５４２，７８０号は、約５００，０００またはそれ
以下の弾性率を有するポリプロピレン複合材を開示している。コランらの米国特
許第４，３２３，６２５号は、２０重量％の硬材パルプおよび２００，０００未
満の弾性率を有するポリプロピレン複合材を開示している。ニシボリの米国特許
第５，７２５，９３９号は、５０％のポリマーおよび４００、０００未満の弾性
率を持つ木粉ポリプロピレン複合材を教示している。ビシェイの米国特許第４，
７１７，７４２号は、４０重量％のパルプおよび１００，０００未満の弾性率を
有するアスペン・パルプ・ポリプロピレン複合材を教示している。ビシェイの米
国特許第４，８２０，７４９号は、４０重量％のパルプおよび１００，０００未
満の弾性率を有するアスペン・パルプ・ポリプロピレン複合材を教示している。
デヒノーらの米国特許第５，１６４，４３２号およびボルトルッチらの米国特許
第５，２１５，６９５号は、５０重量％未満の繊維および８００，０００未満の
弾性率を有するおがくず包含複合材を示す。マルセリらのＥＰ出願第５４００２
６号は、５０重量％のポリマーおよび７００，０００未満の弾性率を有する木粉
ポリプロピレン複合材を教示している。要約すると、ポリプロピレン複合材に関
する先行技術は一般的に５０重量％またはそれ以下の繊維を使用し、８００，０
００未満の弾性率を示し、製造工程の条件または貴重な熱的または構造的性質に
関しては特に説明されていない。産業界は、高い強度と熱的に安定した複合材の
製造に成功していない。産業界は、採光用開口の寿命全体にわたって構造的完全
性を示すことができる複合薄壁異形構造部材をポリプロピレンおよび強化繊維か
ら作成するのに失敗した。
【０００６】 耐候性があり、色安定なエンジニアリング構造部材に押出成形できる、改善さ
れたポリオレフィン木繊維複合構造材に対する実質的な要求が存在する。そのよ
うな構造部材は、物理的安定性、色安定性、制御可能な熱膨張率、ならびに組立
据付中および屋外環境にさらされながら残存する充分な弾性率が必要である。複
合材は、組立特性および構造特性において木製または押出アルミニウム部材の直
接代替物の形状に押出成形するか、または押出成形可能でなければならない。そ
のような材料は、鋸引き、フライス削りを可能にしかつ木製部材およびアルミニ
ウム部材に匹敵する固定保持特性が得られる硬度および剛性と併せて、使用中の
低熱伝達率、虫害に対する改善された抵抗、改善された吸水抵抗および腐朽抵抗
を備えた、再生可能な安定した寸法および有用な断面積に押出成形可能でなけれ
ばならない。したがって、採光用開口ユニットの複合部材の製造におけるさらな
る開発の実質的な要求が存在する。
【０００７】
【発明の概要】
我々は、構造部材に押出成形したときに、引張弾性率および昇温での機械的安
定性（加熱撓み）を含めて驚くほど改善された機械的性質を提供する、実質的に
改善されたポリオレフィン木繊維複合材を発見した。出願人は、特定の含水率を
有する針状木繊維の「相溶化（ｃｏｍｐａｔｉｂｉｌｉｚａｔｉｏｎ）」が、改
善された押出成形繊維強化構造部材に生産に資する溶融流動学を提供することを
思いがけなく発見した。本発明のさらなる特徴は、溶融流動学により、ＦＩＢＲ
ＥＸ（登録商標）としても知られるポリ（塩化ビニル）（ＰＶＣ）木繊維複合材
用に設計された押出ツーリング（ダイ、校正ブロック等）の使用が可能になると
いう出願人の認識にある。出願人は、構造部材の優れた機械的性質は、改善され
た木繊維の整列および繊維樹脂相溶化（濡れ）によると信じる。
【０００８】 ポリプロピレン複合材は、約５ないし５０部のポリオレフィン、ポリエチレン
、またはポリプロピレンを、約２を超えるアスペクト比および約５ミクロンと約
２０００ミクロンとの間に該当する繊維サイズを有する約５０ないし９０部を超
える木繊維と結合する。好ましくは繊維サイズは約１００から約１０００ミクロ
ンまでの範囲であり、最も好ましくは約１００から約５００ミクロンまでの範囲
である。有用なポリオレフィン材は約１４０ないし１６０℃、好ましくは約１４
５ないし１５８℃の融点、および２０ｇ−１０ｍｉｎ-1を超え、好ましくは約４
０ないし６０ｇ−１０ｍｉｎ-1のメルト・インデックスを有するポリエチレンま
たはポリプロピレン・ポリマーである。好適なポリエチレン材は、ポリエチレン
のホモポリマーまたは０．０１ないし１０重量％のＣ2-16オレフィン・モノマー
とのコポリマーである。好適な分子量（Ｍｗ）は約１０，０００ないし６０，０
００である。好適なポリプロプレン材は、ポリプロピレンのホモポリマーまたは
０．０１ないし１０重量％のエチレンまたはＣ4-16オレフィン・モノマーまたは
それらの混合物とのコポリマーである。好適な分子量（Ｍｗ）は約１０，０００
ないし６０，０００である。複合材はまた、繊維粒子上のポリマーの濡れを改善
する相溶化剤を使用して相溶化される。好適な態様では、木繊維はできるだけ完
全に乾燥させる。有用な繊維材は、１００万部の木繊維当たり約５０００部未満
、好ましくは３５００部未満の水の含有率（ｐｐｍ）まで乾燥させ、結果的にオ
ープン・セル（ｏｐｅｎ ｃｅｌｌ）木繊維状態にし、次いでそこでポリプロピ
レン・ポリマーが濡れ、オープン・ソルト（ｏｐｅｎ ｓａｌｔ）繊維構造に浸
透することができる。複合材におけるこれらのパラメータの組合せの結果として
、驚くほど改善された構造特性および熱的性質を有する複合材が得られる。ポリ
プロピレン−木繊維複合材は２段階で製造した。第１段階では、ポリプロピレン
樹脂および木繊維を配合機に供給し、造粒した。最終含水量を下げるために、下
流に真空を加えた。また、含水量をさらに下げるため、および温度を低下するた
めにも、別の真空を二軸スクリュー配合機と単軸スクリュー押出機との間のトラ
ンジション・ボックスに加えた。これらは先駆ペレット（Ｐｒｅｃｕｒｓｏｒ
ｐｅｌｌｅｔ）と呼ばれた。第２段階では、先駆ペレットおよび相溶化剤を供給
口内に直接供給し、造粒した。第２段階で配合し造粒した材料は、複合材（Ｃｏ
ｍｐｏｓｉｔｅ）と呼ばれた。生物繊維および樹脂の両方を、２つの理由から同
時に加えた。第１に、スクリューにおける繊維の劣化を最小にするため、つまり
繊維のアスペクト比を維持するためである。樹脂が繊維に被覆され、したがって
滑剤として作用する。第２に、下流で樹脂を高温繊維に組み込むと、結果的に温
度の低下を生じ、凝集傾向を高め、マトリックス内の繊維の不均一な分布につな
がる。第２段階では、固体相溶化剤を先駆体と一緒に初期ゾーンの供給口に加え
た。液体相溶化剤は下流で溶融体に加えた。液体相溶化剤の実験は結果的に、退
色および過度の熱履歴のために暗色のサンプルが発生し、これらはそれ以上続行
されなかった。２段階工程はまた、水分制御の観点からも有利であった。初期水
分の９５％以上が工程の段階１で除去された。この水分の除去は、段階２で加え
られる結合材の効果を高めるのに最も重要である。この複合材の一般的調合パラ
メータは、次の通りである。
【０００９】
【表１】
【００１０】 好適なポリプロプレンは、ホモポリマー、ランダム・コポリマー、および衝撃
コポリマーをはじめ様々な形態で入手可能である。ランダム・コポリマーのエチ
レン成分は２％〜５％、衝撃コポリマーでは５〜８％と変化する。エチレン部分
は衝撃強度を与える働きをし、プロピレン部分は剛性を与える。これらの２種類
のポリマーの一般的な性質を表２に示す。衝撃強度が高いコポリマーは、多少の
スチフネスまたは剛性を失う傾向がある。これらの段階における全ての実験で、
モンテル・ポリプロピレン・ランダム・コポリマーＳＶ−２５８樹脂を識別し、
ベース・ポリマーとして使用した。
【００１１】 我々はまた、耐候性の機械的に安定した薄壁の複合中空異形材をも開発した。
用語「薄壁」とは、開口内部中空構造を有する異形材を意図している。構造は、
約１ないし約１０ｍｍ、好ましくは約２ないし８ｍｍの厚さ寸法を有する薄い壁
で囲まれる。内部支持ウェブまたは締金物碇着位置は、約５ないし８ｍｍの壁厚
を有する。異形材は、改善されたポリプロピレン・ポリマー組成物および木繊維
を含む複合材から製造される。木繊維は、制御された含水率、粒径、およびアス
ペクト比を有する、特別に調製された材料である。その結果得られる構造部材は
、定義された支持方向を有する複合中空異形材へと押出成形することができる。
異形材の弾性率は約８・１０5ｐｓｉである。定義された支持方向の異形材の圧
縮強度は、約１．２・１０3ｐｓｉより大きい。そのような異形材は、施設用ま
たは居住用不動産建築における有用なユニットに組み立てることができる。異形
材は、異形部材間に確実な接合を形成するために、様々な接着剤および溶接接合
技術を用いて接合することができる。異形材の弾性率は約５．５ギガパスカルで
ある。定義された支持方向の異形材の圧縮強度は、約８．８ギガパスカルより大
きい。異形材は任意選択的に、ＡＳＴＭ Ｄ２２４４の６．３節（７．９．１．
１による露出後）によって決定される６０か月の加速耐候試験後に２ハンター・
ラボ単位（２ Ｈｕｎｔｅｒ Ｌａｂ ｕｎｉｔ）で２未満のデルタＥ（Ｄｅｌ
ｔａ Ｅ）値未満と定義される、安定した色および外観を有する耐候性キャプス
トック（ｃａｐｓｔｏｃｋ）材を含むことができる。そのような異形材は、施設
用または居住用不動産建築における有用なユニットに組み立てることができる。
異形材は、異形部材間に確実な接合を形成するために、様々な接着剤および溶接
接合技術を用いて接合することができる。異形材は、異形材の目に見える外側部
分または外側部分全体に同時押出成形した、約０．０５ないし１ｍｍ、好ましく
は約０．１ないし０．５ｍｍの厚さを持つキャプストック層を持つことができる
。異形材の用途によって、キャプストックは、外側面積の２０％以上、外側面積
の２０ないし８０％、または最終的に外側面積の１００％を被覆することができ
る。
【００１２】 本特許出願を目的とする場合、用語「アスペクト比」は、繊維の長さをその幅
で割ることによって得られる指数を示す。この特許出願で開示する分子量は、重
量平均分子量（Ｍｗ）である。本願で作成される材料の物理的パラメータは、本
願内で開示するＡＳＴＭ法を用いて測定する。用語「複合異形材」は、中空内部
構造を有する押出し熱可塑性物品を意味するつもりである。そのような構造は複
雑な外側表面形状または構造を含み、少なくとも１つの支持ウェブが、定義され
た支持方向の機械的安定性を提供する。代替的に、複合異形材構造は、組立また
は据付を改善するために、１つまたはそれ以上の締金具碇着手段または位置を備
えることができる。用語「定義された支持方向」とは、環境に由来する力に対抗
する力またはひずみの線の方向を意味するつもりである。そのような力の例は、
敷居を踏む力、サッシを閉める力、重力の力、風荷重力、およびユニットの非平
坦据付の結果発生する異方性応力から生じる力を含む。
【００１３】
【発明の実施の形態】
本発明は、ポリオレフィン、好ましくはポリプロピレン／木繊維複合材から製
造される高度複合材および薄壁の複合中空異形材に存在する。この複合材は改善
された機械的、化学的性質、および耐候特性を有し、施設用および居住用建設材
料で使用するのに理想的である。異形材は、事実上どのような構造または額縁の
用途にでも使用することができる。
【００１４】 本発明で使用するのに好適な木繊維材と結合されたポリオレフィン、好ましく
はポリプロピレンを含む複合材は、改善された衝撃抵抗、改善された曲げおよび
引張弾性率、改善された加熱撓み温度、および低減した脆性特性を有する。新し
いポリオレフィン、ポリエチレン、またはポリプロピレンは、メタロセン触媒技
術を使用して作成される。メタロセン触媒は一般的に一部位触媒である（つまり
、それらは１分子当たり１つまたはそれ以上の同一活性部位を有する）。そのよ
うな触媒の稠度は結果的に、改善された分子量分布および立体化学的構造をもた
らす。シンジオタクチック・ポリプロピレンは今、メタロセン触媒を使用して商
業的に生産されている。これらの触媒は、ジシクロペンタジエニルまたは架橋環
構造などの２つの環状有機化合物の間に位置する遷移金属（鉄、チタン、ジルコ
ニウム等）から成る、サンドイッチ状特殊配列を持つ有機化合物である。重合に
使用された最初のメタロセンは活性を示したが、トリメチルアルミニウムをメチ
ルアルモキサンに加水分解すると、ずっと高い活性のメタロセン触媒が得られる
。キラル架橋メタロセン触媒もまた、高い活性および選択性を持つ触媒材料に用
意された。現在のメタロセン触媒システムは一般的に、二塩化ジルコニウム（Ｚ
ｒＣｌ2）を遷移金属錯体として、有機化合物としてのシクロペンタジエン部分
および助触媒としてのＭａＯなどのアルミノキサンと共に使用する。改善された
ミクロ構造、分子量、およびその他の性質を有する改善されたポリオレフィン、
ポリエチレン、またはポリプロピレン樹脂は、これらの触媒を使用して生産する
ことができる。
【００１５】 現在のメタロセン触媒技術を使用して作成されたポリエチレンは、増加した剛
性、均等な分子構造、改善された熱またはサーマル特性、および改善された靭性
を示す。改善された均等なポリエチレン分子構造は、約３〜６の多分散または分
配比Ｍｗ／Ｍｎを最小にする。全般的に、改善されたポリエチレンは約１０，０
００ないし８０，０００の分子量、約２０ないし６０ｇ−１０ｍｉｎ-1のメルト
・インデックス、および改善された加工性を有する。
【００１６】 現在のメタロセン触媒技術を使用して作成されたポリプロピレンは、冬季の極
限状態でも少ない抽出可能な残留物で、増加した剛性および透明度、より高い加
熱撓み温度、改善された衝撃強度および靭性を示す。ポリプロピレン鎖の均一性
のため、メタロセン触媒によるポリプロピレンは、約３〜６の非常に狭い（ジー
グラー・ナッタ・ポリプロピレンに比較して）最小分配比Ｍｗ／Ｍｎを有する。
この狭い分子量分布は結果的にポリプロピレン樹脂の低い剪断感受性をもたらし
、押出工程で低い溶融弾性、伸び、および粘度を提供する。メタロセンポリ・プ
ロピレンの融点（１４７〜１５８℃；２９７〜３１６°Ｆ）は一般的に従来のジ
ーグラー・ナッタ・ポリプロピレン（１６０〜１７０℃；３２０〜３３８°Ｆ）
より低く、適切な触媒を使用して特定の用途に合せて調整することができる。本
発明の複合材に使用する好適なポリプロピレン材は、約２０，０００ないし１０
０，０００の分子量（Ｍｗ）、約４０ないし６０ｇ−１０ｍｉｎ-1のメルト・イ
ンデックス、および改善された押出加工性を有するポリプロピレンを含む。
【００１７】 本発明の改善されたポリオレフィン材は、ポリプロピレン・コポリマーを含む
ことができ、ここでポリマーは、エチレンまたはＣ4-16モノマー材を含むことが
できる小部分（一般的に５０重量％未満、最も一般的には約０．１から１０重量
％の間）の第２モノマーと結合された大部分のプロピレンを含む。そのようなコ
ポリマーはしばしば改善された加工性、可撓性、および相溶性を有する。好適な
エチレン・コポリマーは、大部分のエチレンおよび小部分（一般的に５０重量％
未満、好適には約０．１ないし約１０重量％）のＣ3-18モノマーを含むことがで
きる。これらのポリエチレンは同様に、先行技術に比べて改善された性質を有す
る。
【００１８】 存在比および適性に関して、木繊維は、軟木または常緑樹もしくは一般的に広
葉落葉樹として知られる堅木のどちらからでも得ることができる。軟木は、結果
的に得られる繊維が堅木より長く、より高い百分率のリグニンおよびより低い百
分率のヘミセルロースをを含むので、繊維の製造には一般的に軟木が好適である
。軟木は本発明のための繊維の一次供給源であるが、追加的繊維補給は、堅木、
竹、稲、サトウキビ、および新聞紙、箱、コンピュータ・プリントアウト等から
リサイクルされた繊維をはじめとする多数の二次的または繊維再生供給源から得
ることができる。しかし、本発明のプロセスで使用する木繊維の一次供給源は、
一般的におがくずまたはフライス削りくずとして知られる、軟木の鋸引きまたは
フライス削りの木繊維副産物を含む。そのような木繊維は、規則的な、再生可能
な形状およびアスペクト比を有する。約１００本の繊維の無作為選択に基づく繊
維は一般的に長さが５０Ｔｍより大きく、厚さが１０Ｔｍより大きく、一般的に
少なくとも１．８のアスペクト比を有する。繊維は５０Ｔｍないし２０００Ｔｍ
の長さであり、好ましくは１００ないし１０００Ｔｍの長さであり、最も好まし
くは約１００ないし５００Ｔｍの長さである。繊維は乾燥繊維であり、繊維に基
づいて、約５０００ｐｐｍ未満の水、好ましくは約３５００ｐｐｍ未満の水を含
む。幾つかの主要な性質が明らかになり、粒径分布、堅木または軟木、含水率、
および繊維形態学をはじめとして、次のことをこの考察で検討した。とりわけ粒
径分布は最も重要な変数である。繊維のアスペクト比は、最終複合材の性質に著
しく影響する。したがって、この効果を検討するために、３つの異なる木繊維サ
イズ、すなわち１４０メッシュ（８０μ）未満、８０メッシュ（２００μ）未満
、および３０未満であるが８０を超える（９００ないし２００μｍ）標準木繊維
を選択した。伝統的に、アンダーセン・ウィンドウズ社は軟木（テーダマツ）を
使用しており、したがってこの考察でも同じ種を使用した。３種類の木繊維は全
て、６．７〜６．９％の範囲の初期含水率を有していた。
【００１９】 本発明に使用するための好適な繊維は、粉砕木繊維から、または窓および戸の
製造で一般的な工程から得られる繊維である。木製部材は一般的に、木材の適切
な長さおよび幅を形成するために、板目方向の寸法に縦引きまたは鋸引きされる
。そのような鋸引き作業の副産物がかなりの量のおがくずである。正規の形状の
１本の材木を有用なフライス加工された形状に形削りする際に、材木は一般的に
、材木から選択的に材木を除去して有用な形状を残す機械に通される。そのよう
なフライス加工作業は、かなりの量のおがくずまたはフライス削りくずの副産物
を生じる。最後に、形削りされた材料を寸法に切断するとき、および予備形削り
された木製部材からマイター継手、突合せ継手、重なり継手、ほぞとほぞ穴継ぎ
手がせいぞうされるときに、かなりの裁ち落しくずが生じる。そのような大きい
裁ち落し片は一般的に切断され、比較的大きい物体からおがくずまたはフライス
削りくずの寸法に近似する寸法を有する木繊維に変換するために機械加工される
。本発明の木繊維源は、粒径に関わりなく混和され、複合材を使用するために使
用される。
【００２０】 存在比および適性に関して、木繊維は、軟木または常緑樹もしくは一般的に広
葉落葉樹として知られる堅木のどちらからでも得ることができる。軟木は、結果
的に得られる繊維が堅木より長く、より高い百分率のリグニンおよびより低い百
分率のヘミセルロースをを含むので、繊維の製造には一般的に軟木が好適である
。軟木は本発明のための繊維の一次供給源であるが、堅木繊維粉砕新聞紙、雑誌
、書籍、段ボール、木材パルプ（機械的、石臼引き、化学的、機械・化学的、漂
白または非漂白、スラッジ、廃棄微粉）、および様々な農業廃棄物（もみ殻、小
麦、燕麦、大麦および燕麦の殻、ココナツ殻、ピーナツ殻、くるみ殻、麦藁、ト
ウモロコシの苞葉、トウモロコシの茎、ジュート、インド大麻、バガス、竹、亜
麻、およびケナフ）などいくつでも入手可能な供給源から得ることができる。し
かし、本発明のプロセスで使用する木繊維の一次供給源は、一般的におがくずま
たはフライス削りくずとして知られる、軟木の鋸引きまたはフライス削りの木繊
維副産物を含む。そのような木繊維は、規則的な、再生可能な形状およびアスペ
クト比を有する。約１００本の繊維の無作為選択に基づく繊維は一般的に長さが
５０マイクロメートルより大きく、厚さが１０マイクロメートルより大きく、一
般的に少なくとも１．８のアスペクト比を有する。繊維は５０マイクロメートル
ないし２０００マイクロメートルの長さであり、好ましくは１００ないし１００
０マイクロメートルの長さであり、最も好ましくは約１００ないし５００マイク
ロメートルの長さである。繊維は、厚さが３ないし２５マイクロメートルであり
、２から５０の間、好ましくは２．５から４０の間のアスペクト比を持ち、必要
に応じて有用な長さを提供する。
【００２１】 以下でより詳細に開示する通り、複合材を作成するために使用される木繊維の
長さが増加するので、発明の構造部材の衝撃強度をはじめ、改善される熱的およ
び機械的性質は高まる。発明の構造部材では、木繊維は、充填材とは対照的に強
化繊維として働く。出願人は、８０メッシュ以上のファイバ・サイズで充填材か
ら強化繊維への転換が起こると信じる。繊維の長さが臨界荷重トランスファ長を
超えるときに最大強度が達成される。この場合、ポリオレフィン・マトリックス
または繊維とマトリックスとの間の「相溶化」界面より前に繊維が破損する。繊
維の長さが臨界長未満であるときは、破損は一般的に界面または連続ポリオレフ
ィン・マトリックスのいずれかで起こる。臨界荷重トランスファ長は、Ｓｔｏｋ
ｅｓ ａｎｄ Ｅｖｅｎｓ， Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌｓ ｏｆ Ｉｎｔｅｒｆ
ａｃｉａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ， Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ， Ｎｅｗ Ｙｏ
ｒｋ， （１９９７）， Ｃｈａｐｔｅｒ ７およびＭａｔｔｈｅｗｓ ａｎｄ
Ｒａｗｌｉｎｇｓ， Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ Ｍａｔｅｒｉｌａｓ： Ｅｎｇｉ
ｎｅｅｒｉｎｇ ａｎｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ， Ｃｈａｐｍａｎ ＆ Ｈａｌｌ，
Ｌｏｎｄｏｎ， （１９９４），ｐｐ ２９７−３２１に説明されており、そ
の開示を参照によってここに組み込む。本発明によってもたらされる所望の熱的
および機械的性質は長い繊維に関係があるので、複合材を押し出すために使用さ
れる様々なユニット操作中の繊維の損傷を最小限にすることが重要である。完全
に乾燥すると、木繊維は脆くなり、配合中に剪断場で損傷しやすくなる。したが
って、木繊維の湿度は４０ｐｐｍを超え、好ましくは１００ｐｐｍを超えるべき
である。下で開示する通り、木繊維の湿気が高すぎる場合、繊維と相溶化剤との
間の化学結合が最小になり、本発明を特徴付ける改善された性質は達成されない
。したがって、木繊維の湿気は４０から４０，０００ｐｐｍ、好ましくは１００
から１０，０００ｐｐｍ、より好ましくは５００から５，０００ｐｐｍ、最も好
ましくは１，０００から３，５００ｐｐｍの範囲内とすべきである。
【００２２】 結合剤、相溶化剤、または混合剤をポリオレフィン材に添加することができる
。ポリオレフィン材の物理的、機械的、および熱的性質の改善を達成するために
、これらの添加剤は、約０．０１から約２０重量％、好ましくは約０．１から約
１０重量％、さらに好ましくは約０．２から５重量％の量を添加することができ
る。そのような相溶化剤の例は、チタンアルコラート、リン酸、亜リン酸、ホス
ホン酸、およびケイ酸のエステル、脂肪酸、芳香族酸、および脂環酸の金属塩お
よびエステル、エチレン／アクリル酸またはメタクリル酸、エチレン／アクリル
酸またはメタクリル酸のエステル、エチレン／酢酸ビニル樹脂、スチレン／無水
マレイン酸樹脂またはそのエステル、アクリロニトリルブタジエンスチレン樹脂
、メタクリレート／ブタジエンスチレン樹脂（ＭＢＳ）、スチレンアクリロニト
リル樹脂（ＳＡＮ）、ブタジエンアクリロニトリル・コポリマーおよび特にポリ
エチレンまたはポリプロピレン変性ポリマーを含む。そのようなポリマーは、無
水マレイン酸またはエステル、アクリル酸またはメタクリル酸またはエステル、
酢酸ビニル、アクリロニトリル、およびスチレンなどの極性モノマーを含む反応
基によって変性される。変性ポリオレフィン・ポリマーに反応性官能基を提供で
きる事実上どんなオレフィン反応在留物でも、本発明で使用することができる。
好適な相溶化剤は、約５０００から約１００，０００の範囲の分子量を有するポ
リエチレンまたはポリプロピレンなどのポリオレフィンを含む。相溶化剤の各ポ
リマーは、ポリマー１モル当たり約５ないし約１００の残留物から変性すること
ができる。好適な相溶化剤は、無水マレイン酸残留物により変性された変性ポリ
プロピレンまたは変性ポリエチレンのいずれかを含む。最も好適な相溶化剤は、
無水マレイン酸変性ポリプロピレンを含む。好適な材料は、約５０００から約６
０，０００の範囲の分子量を有し、ポリマー１モル当たり約５から５０モルの無
水マレイン酸を有する。本発明の複合物はまた、滑剤、酸化防止剤、染料、安定
剤、および分子量を維持するため、または材料全体を熱的または機械的劣化に対
して安定させるために一般的なその他の物質をはじめとする、従来の添加物質を
含むこともできる。結合剤は、それらの結合メカニズムに基づいて選択した。イ
ーストマン・ケミカルズのエポリーン・ポリマー（Ｅｐｌｅｎｅ−Ｅ４３、Ｇ３
００３、およびＧ３０１５）およびモンテルのクエストロンＫＡ８０５を、無水
マレイン酸グラフト・ポリプロピレン剤として識別した。これらは共有結合メカ
ニズムにより機能する。ケンリッチ・ケミカルズのチタン酸エステル／ジルコン
酸エステル（ＬＩＣＡ １２およびＬＩＣＡ ３８）をベースとする結合剤は、
そのエマルジョンをベースとする相溶化メカニズムのために識別された。ＢＡＳ
ＦからのルパソルＦＧおよびルパソルＧ２０無水は、水素結合メカニズムのため
に選択された。エポリーンおよびクエストロン結合剤の場合の関係するパラメー
タは、分子量および酸価であった。ＬＩＣＡ １２および３８の場合、関係する
パラメータは物理的形態および粒子のサイズと形状であった。ルパソルの場合、
粘度、含水率、および分子量が考慮されたパラメータであった。表３および表４
に全ての相溶化剤の性質を記載する。
【００２３】 結合剤、相溶化剤、または混合剤をポリオレフィン材に添加することができる
。これらの添加剤は、ポリオレフィン材の物理的、機械的、および熱的性質の改
善を達成するために、約０．０１から約２０重量％、好ましくは約０．１から約
１０重量％、さらに好ましくは約０．２から５重量％の量を添加することができ
る。そのような相溶化剤は、有機および無機両方の充填材を含むことができる。
そのような充填材の例は、チタンアルコラート、リン酸、亜リン酸、ホスホン酸
、およびケイ酸のエステル、脂肪酸、芳香族酸、および脂環酸の金属塩およびエ
ステル、エチレン／アクリル酸またはメタクリル酸、エチレン／アクリル酸また
はメタクリル酸のエステル、エチレン／酢酸ビニル樹脂、スチレン／無水マレイ
ン酸樹脂またはそのエステル、アクリロニトリルブタジエンスチレン樹脂、メタ
クリレート／ブタジエンスチレン樹脂（ＭＢＳ）、スチレンアクリロニトリル樹
脂（ＳＡＮ）、ブタジエンアクリロニトリル・コポリマーおよび特にポリエチレ
ンまたはポリプロピレン変性ポリマーを含む。そのようなポリマーは、無水マレ
イン酸またはエステル、アクリル酸またはメタクリル酸またはエステル、酢酸ビ
ニル、アクリロニトリル、およびスチレンなどの極性モノマーを含む反応基によ
って変性される。変性ポリオレフィン・ポリマーに反応性官能基を提供できる事
実上どんなオレフィン反応在留物でも、本発明で使用することができる。好適な
相溶化剤は、約１０００から約１００，０００、好ましくは５，０００から約８
０，０００、さらに好ましくは約３０，０００から約６０，０００の範囲の分子
量を有するポリエチレンまたはポリプロピレンなどのポリオレフィンを含む。相
溶化剤の各ポリマーは、ポリマー１モル当たり約５ないし約１００の残留物、好
ましくはポリマー１モル当たり約１０ないし約５０の残留物から変性することが
できる。好適な相溶化剤は、無水マレイン酸残留物により変性された変性ポリプ
ロピレンまたは変性ポリエチレンのいずれかを含む。最も好適な相溶化剤は、約
５０００から約６０，０００の範囲の分子量を有し、ポリマー１モル当たり約５
から５０モルの無水マレイン酸を有する無水マレイン酸変性ポリプロピレンを含
む。
【００２４】 出願人は、最も好適な無水マレイン酸相溶化剤が、（開環反応により）木繊維
の表面のヒドロキシル基と反応して、相溶化剤を強化木繊維の表面に化学的に結
合するエステル結合を形成するものと信じる。化学結合は、（上述のストークス
とエバンスにより開示されたように）繊維−マトリックス界面剪断強度を最大に
することによって、複合材から導き出された構造部材の改善された熱的および機
械的性質に寄与する。余分な水分はエステル結合の形成前に無水環を早期にマレ
イン酸に加水分解することがあるので、過剰な量の水分の存在下では結合が効果
的でない。他方、木繊維が乾燥しすぎると、それらは脆くなり、前駆体（マスタ
ーバッチとしても知られる）および構造部材を形成するために使用される完成複
合材の両方を形成するための混合および押出工程中に破損する傾向がある。上で
開示した通り、繊維の長さが臨界長より下に低下すると、それは強化繊維と代わ
りに充填材として作用し、発明の構造部材に特徴的な改善された熱的および機械
的性質を劣化させる。要するに、発明の構造部材に観察される改善された熱的お
よび機械的性質は、木繊維の強化特性が最大になり（繊維の長さが臨界荷重トラ
ンスファ長を超え）、かつ構造部材に使用する複合材を押し出すために使用され
るユニット操作中に木繊維の湿分が好適な範囲内である場合に得られる。
【００２５】 相溶化剤は、複合材の強度を改善するために必要であった。２つの相つまり親
水性木繊維と疎水性ポリマー・マトリックスの間の自然相溶性は、繊維とマトリ
ックスとの間の弱い界面に生じる。さらに、繊維間の強い分子間水素結合の存在
は、マトリックス内の繊維の乏しい分散につながる。これらの２つの材料を化学
結合により結合することは、これらの問題を克服するのに効果的な方法である。
【００２６】 本発明のポリプロピレン組成物、特にポリプロピレン複合材異形材の全部また
は一部分の表面上に同時押出成形されるキャプストック層は、着色剤または顔料
を含むことができる。着色剤は顔料または染料である。染料は一般的にプラスチ
ックに溶解可能な有機化合物であり、中性分子溶液を生成する。それらは明るい
濃色を生み出し、透明である。顔料は一般的にプラスチックに溶解不能である。
色は樹脂中の微粒子（約０．０１ないし約１μｍの範囲）の分散から得られる。
それらは最終製品に不透明性、または少なくとも多少の半透明性を生じる。顔料
は有機または無機化合物とすることができ、乾燥粉末、カラー濃縮液、液体、お
よびプレカラー樹脂ペレットをはじめ、様々な形態が可能である。最も一般的な
無機顔料は、酸化物、硫化物、クロム酸塩、ならびにその他、カドミウム、亜鉛
、チタン、鉛、モリブデン、鉄、およびその他などの重金属に基づく錯体を含む
。ウルタマリン（Ｕｌｔａｍａｒｉｎｅ）は一般的に、ナトリウムとアルミニウ
ムを含む硫化物−ケイ酸塩錯体である。顔料はしばしば、鉄、バリウム、チタン
、アンチモン、ニッケル、クロ未ウム、鉛、およびその他の２つ、３つ、または
それ以上の酸化物の既知の比率の混合物を含む。二酸化チタンは、幅広く使用さ
れかつ知られている明白色の熱的に安定な無機顔料である。アゾおよびジアゾ顔
料、ピラゾロン顔料、およびパーマネント・レッド２Ｂ、ニッケル・アゾ・イエ
ロー、リソ・レッド（ｌｉｔｈｏ ｒｅｄ）、およびピグメント・スカーレット
をはじめとするその他の有機顔料も知られている。本発明のポリプロピレン複合
異形材用の好適な強化繊維は木繊維である。しかし、本発明を実施するにあたっ
ては、他の強化も有用である。そのような繊維は、例えば綿、羊毛、ジュート、
ケナフ、竹など他のセルロースまたは天然繊維、例えばポリエステル、アラミド
（ＮＹＬＯＮ（商標））などの合成繊維、例えばガラス繊維、炭素繊維、セラミ
ック繊維などの無機繊維（チョップトまたはロング）を含むが、それらに限定さ
れない。
【００２７】 組成物はまた、従来の構成材料すなわち例えば二酸化チタン、シリカ、アルミ
ナ、シリカ／アルミナ、シリカ／マグネシア、ケイ酸カルシウム、タルク、炭酸
カルシウム、硫酸バリウム／カルシウム、マイカ、ケイ灰石（Ｗｏｌｌａｓｔｏ
ｎｉｔｅ）、カオリン、ガラス・ビーズ、ガラス・フレーク、ガラス微小球、セ
ラミック微小球（Ｚｅｅｏｓｐｈｅｒｅｓ（商標））および類似物などの充填材
、高級脂肪酸およびパラフィン・ワックスなどの滑剤、酸化安定剤、ＵＶ安定剤
、静電防止剤、酸化防止剤、防火染料、顔料可塑材離型剤、押出離型剤および類
似物をも含むことができる。これらの添加構成材料はポリマー材に混合して、押
出成形装置に導入することができる。
【００２８】 本発明を実施するのに有用なキャプストックは、モンテルから商品名ＡＳＴＲ
ＹＮ（商標）で入手可能である。
【００２９】 調合 本発明で使用するための好適なポリオレフィン木繊維調合を、以下の表に示す
。
【００３０】
【表２】
【００３１】 押出加工 調合物の混合、材料の押出、および適切な薄壁中空異形ダイでの材料の成形の
以下の説明は、成功する複合中空異形材構造を形成するために必要な加工条件の
一理解である。
【００３２】 好適なポリプロピレン木繊維複合材は、以下の独自の性質を有することが発見
された。以下に、改善された構造材の製造を示し、安定した高強度構造部材とし
てのその効用を実証する。
【００３３】 以下の実施例は、引張り弾性率およびガードナー衝撃をはじめとする構造上の
性質の向上、および加熱撓み温度および熱膨張率などの熱特性の改善を例証する
。実施例は本発明を説明し、最適態様を示唆する。
【００３４】 実施例の調製 一連のポリプロピレン木繊維複合材を調製した。下に示す表のポリマーを押出
成形機で木繊維と共に使用した。押出条件を下に示す。相溶化材無しで初回通過
押出しを行なって、ポリマーと木繊維を統合して熱可塑性複合材にした。初期複
合材を次いで相溶化剤物質と混合し、２回目の押出し通過（条件は下に示す）に
より複合材を形成し、それをその構造および熱挙動特性について試験した。実施
例１ないし７では、約７０部の木繊維を約３０部のポリプロピレンと結合した。
木繊維は１００から１０００ミクロンの間の粒径を持ち、反応性有機相溶化剤ま
たは反応性有機金属相溶化剤を使用した。実施例１、８、および１５では、相溶
化剤を使用しなかった。実施例２、９、および１６では、１モル当たり約４５単
位の無水マレイン酸を含む分子量９０００Ｍｗのポリプロピレンを相溶化剤（イ
ーストマンＥ４３）として使用した。実施例３、１０、および１７では、分子量
が５２００であり、マレイン酸の酸価が８でる以外は同様の相溶化剤（イースト
マンＧ３００３）を使用した。実施例４、１１、および１８では、分子量が４２
００であり、マレイン酸の酸価が１５である以外は同様の相溶化剤（イーストマ
ンＧ３０１５）を使用した。実施例５、１２、および１９では、ＭＦＩが５０ｇ
−１０ｍｉｎ-1であり（モンテルＫＡ８０５）、マレイン酸含有率は１モル％で
あった。実施例６、７、１３、１４、２０、および２１では、チタン酸塩のＩＣ
Ａ１２、ＬＩＣＡ３８相溶化剤を使用した。全ての実施例で、相溶化剤を使用し
た。
【００３５】
【表３】
【００３６】
【表４】
【００３７】
【表５】
【００３８】 引張弾性率を測定した。それは８・１０-5、好ましくは少なくとも１０・１０ -5 ｐｓｉでなければならない。カードナー衝撃を測定した。加熱撓み温度を測定
した。それは２６４ｐｓｉ時に少なくとも１３５℃、好ましくは１５０℃でなけ
ればならない。表１のデータの検討は、ポリエチレンおよび木繊維の含有率、最
適濃度の適切な相溶化剤、および好適な木繊維のサイズ、アスペクト比の注意深
い選択により、驚くほど有用な複合材が生成されることを示す。相溶化剤無しの
対照で初回通過の材料は、約３．３×１０-5から約８×１０-5の範囲の引張り弾
性率を有するが、本発明の材料は１０．０×１０5を超える引張弾性係数を達成
する。弾性率の実質的な増加は、材料が構造モードで充分に安定しており、製造
、据付、および使用の厳しさに耐えることを示すのに充分である。さらに、非変
性材料のガードナー衝撃はせいぜい約１２ｉｎ−ｌｂｓである。相溶化した材料
は１２を超えるガードナー衝撃を持ち、２０ｉｎ−ｌｂｓを超える衝撃強度を達
成する。さらに、これらの材料の熱的性質は驚きである。初回通過の対照材料な
らびに実施例１、８、および１５の材料の加熱撓み温度は、約９０℃未満の加熱
撓み温度を有する。実施例１６の加熱撓み温度は１３０℃であり、熱的性質の実
質的な改善を示す。要するに、これらの材料の熱的性質およびカードナー衝撃以
外の構造特性は、先行技術のポリプロピレン複合材と比較したとき、明らかに驚
きである。
【００３９】 図１は、押出サッシ異形材１００の断面を示す。複合中空異形材または構造部
材は、複雑な表面の特徴を有し、異形材１００の外側の露出または可視表面全体
に同時押出されるキャプストック１０２で被覆される。内側表面１１０はキャプ
ストック１０２層を含む。窓サッシでは、サッシが経験する一般的な荷重は、重
力によって生じる荷重、および風荷重によって生じる別の重要な荷重である。風
荷重の支持方向１０１ｂおよび重力荷重の支持方向１０１ａが、異形材に作用す
る。押出異形材１００は、ガラス・ユニットが接着剤で据え付けられる窓位置１
０３を構成する表面の特徴にガラス・ユニットを組み込むことによって、サッシ
窓構造の製造に使用される。サッシは、サッシ領域１０４および目詰め１０５を
構成する表面の特徴を使用して枠ガイド（図示せず）上に挿入され、風雨密なス
ライディング・エリアが形成される。キャプストック１０２は、異形材の全体を
被覆するようには押し出されない。非被覆複合材１１１が、キャプストック層の
無い異形材に示されている。キャプストック１０２の縁１０６は複合材１１１を
被覆するが、複合材は縁１０６または１０７で露出する。中空異形材は、薄壁中
空異形材構造１００の寸法を画定する内部中空領域１０８ａ、１０８ｂ、および
１０８ｃを異形材内に設けて作成される。中空異形材はさらに、風荷重方向の支
持を提供する支持ウェブ１０９ａおよび１０９ｂを異形材１００内に含む。
【００４０】 図２は、住宅建設で羽目板部材として使用できる典型的な薄壁複合中空異形材
構造の断面を示す。羽目板部材２００は一般的に、部材２００の据付部位２０５
を据付表面と接触させることにより、粗い建物表面に部材を配置することによっ
て据え付けられる。部材２００は次いで、ねじなどの締結具を締結穴２０２に挿
入することによって取り付けられる。羽目板部材２００を側面２０５と接触した
粗い表面に固定するために、接着剤を使用することもできる。部材２００は、標
準的な木材ベースの鎧下見に見えるように設計される。複数層の羽目板部材２０
０を含む完成した据付の外観は、観察者には下見板側２０１のみが見える。下見
板側２０１は、必要ならばキャプストック層２１０を持つことができる。据え付
けるときに、最初の層の羽目板２００は粗面の全長に据え付けられる。次いで第
２層が据え付けられ、そのとき据付縁２０５は、相互連結するフランジ２０６お
よびベース２０７によって画定される空間２０８内に挿入されて、密な構造の羽
目板ユニットを形成する。羽目板ユニット２００は、内部構造ウェブ２０３およ
び２０４の存在のため、および据付縁２０９およびベース２０７と２０６によっ
て画定される据付空間２０８の結果として、薄壁複合異形押出品を含む。
【００４１】 図３は、剪断速度（横軸の秒の逆数）の関数としての複素粘度（縦軸の１９０
℃時のパスカル秒単位の測定）の大きさのグラフである。データは、ポリプロピ
レン・コポリマーの複合材の驚くべき溶融流れ特性を実証する。ポリプロピレン
・ホモポリマーおよびコポリマーの溶融流れ粘度はきわめて類似しており、図３
に示し、溶融流れのグラフの下方の線の対として識別される。このホモポリマー
およびコポリマーの溶融流れ特性は、ＰＶＣ熱可塑性複合材の溶融流れ特性に匹
敵する。このＰＶＣ組成物は木繊維を含まず、材料の溶融流れ特性のグラフの実
質的に異なる位置によって示されるように、実質的に異なる溶融流れ特性を有す
る。驚くべきことに、ポリプロピレン木繊維複合材の溶融流れ特性は、ポリ塩化
ビニル樹脂材の溶融流れ特性に実質的に類似しており、ＰＶＣ木繊維複合材と実
質的に類似している。我々のＰＶＣ木繊維複合材の経験に基づき、我々は、この
材料の溶融流れ特性が、図に示すポリプロピレン材の溶融流れ特性により類似す
るものと予想した。ポリプロピレン複合材の溶融流れ特性の類似性は驚きである
。なお、ここでいう複素粘度（ｃｏｍｐｌｅｘ ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ）は、ＡＳ
ＴＭ Ｄ４０６５およびＲａｕｗｅｎｄａａｌ， Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｘｔｒｕ
ｓｉｏｎ， Ｈａｎｓｅｒ， Ｍｕｎｉｃｈ， （１９９４）， ｐｐ ２０１
−２０４に開示される動的分析を用いて測定したものであり、ポリオレフィン−
木繊維複合材の溶融流動学（貯蔵および損失弾性率）について、図３に示すより
多くの情報を含む。
【００４２】 引張強度、引張弾性率、カードナー衝撃、および酸化誘導時間（ＯＩＴ）の結
果を試験した。見当した複合材の組成は、３０％のポリプロピレンおよび７０％
の木繊維である。引張強度および引張弾性率は、木繊維のサイズの増加と共に増
大する。１４０メッシュ、８０メッシュ、および−３０／＋８０の木繊維サイズ
の引張強度値はそれぞれ１５２５ｐｓｉ、２０３０ｐｓｉ、および３３９０ｐｓ
ｉであった。これは、繊維の長さが、強化繊維に要求される約０．５〜１ｍｍ、
好ましくは約０．９〜１ｍｍの臨界長を超えるという事実のためである。我々は
、この転換が８０メッシュを超える繊維サイズで起きると信じる。このサイズよ
り下の繊維の長さでは、強化繊維というよりむしろ充填材として挙動する傾向が
ある。木繊維のサイズの衝撃強度に対する影響は重要である。衝撃強度は、室温
でガードナー衝撃試験を使用して測定した。繊維のサイズが増加するにつれて、
複合材の衝撃強度が低下した。これは、繊維のサイズが大きいと応力集中が高く
なり、クラックが容易に開始し得るためである。１４０メッシュおよび−３０／
８０メッシュの場合の衝撃強度は、それぞれ１７ｉｎ−ｌｂｓおよび１０ｉｎ−
ｌｂｓである。酸化誘導時間（ＯＩＴ）が生じる。ＯＩＴ実験は、空気および酸
素の２つの条件下で実行した。空気中で繊維サイズが１４０メッシュから−３０
／８０に増加すると、ＯＩＴは１０１分から２８分に低下した。これは、木繊維
サイズの増加と共に、ポリマー内の非充填領域の容積が増加し、存在する残留ガ
スが劣化の促進を助けるためである。しかし、この現象はさらに確認する必要が
あるだろう。複合材の密度は、いかなる傾向にも従わなかった。密度値は全ての
木繊維サイズに対して、１．１±０．１ｇ／ｃｃ付近で変動した。これは、木繊
維が混合中に最大密度に圧縮され、それが細胞壁によって維持されるためである
。細胞壁密度は粒径に依存しないので、全ての繊維サイズの最終密度は同じであ
る。
【００４３】 加熱撓み温度を試験した。繊維サイズが１４０メッシュから−３０／＋８０メ
ッシュに増加すると、ＨＤＴは９５℃から１０５℃に増加する。
【００４４】 粘度はＲＤＡ ＩＩを用いて測定した。湿分が存在すると、内部滑剤として挙
動し、従って粘度を低下することが見られた。ブラベンダー溶融ボウル（Ｂｒａ
ｂｅｎｄｅｒ ｆｕｓｉｏｎ ｂｏｗｌ）も使用して、トルクに対する湿分の影
響を試験した。繊維サイズの増加と共に、トルク値は低下した。繊維サイズの増
加によるトルクの低下は、ポリマー内の非充填領域の容積増加および湿分の内部
滑剤としての挙動の理論を裏付ける。データはまた、所与の繊維サイズ内の含水
率の影響をも示している。１４０メッシュの場合、初期含水率が４０００ｐｐｍ
から２４００ｐｐｍに低下すると、均衡トルクが７５％増加した。
【００４５】 様々な種類の相溶化メカニズムを使用して、木繊維をポリマーの主鎖に結合し
た。使用した相溶化剤およびそれらの特性を下に見ることができる。
【００４６】
【表５ａ】
【００４７】 これらのうち、エポリーン（イーストマン・ケミカルズ社）およびクエストロ
ン（モンテル社）相溶化剤は無水マレイン酸グラフト・ポリプロピレン（ＭＡ−
ｇ−ＰＰ）であり、これらはエステル化反応により木繊維をポリマーの主鎖に結
合する。セルロースおよびリグニンのヒドロキシル基は、一次結合つまりエステ
ルの形成を通して、または二次結合つまり水素結合を通して、ＭＡ−ｇ−ＰＰの
無水基に結合する。エポリーン結合剤はＥ４３、Ｇ３００３、Ｇ３０１５である
。これらの相溶化剤の間で関心のある２つの変数は、分子量および官能価である
。官能価はポリマーの酸価で表わされ、結合剤に存在する木繊維に結合するため
の活性部位の数を示す。分子量は、結合剤とポリマー間に発生し得るからみ合い
の程度を示す。したがって、一般的に、分子量が高く、かつ酸価の高い結合剤が
望ましい。
【００４８】 エポリーン結合剤の分子量の増加と共に、引張強度および引張弾性率、曲げ強
度および曲げ弾性率をはじめとする物理的性質が増加することが見られた（表１
）。エポリーン結合剤の分子量は、Ｅ４３＜Ｇ３０１５＜Ｇ３００３の順に増加
する一方、酸価は逆の傾向をたどる。１４０メッシュおよび−３０／８０メッシ
ュの木繊維サイズの場合、分子量が９１００から４７０００に増加すると、引張
弾性率は約９２０，０００ｐｓｉから１０００，０００ｐｓｉを超えるまで増加
した。エポリーン結合剤の効果は、ポリプロピレン・マトリックスによる木繊維
の濡れ性の増加、改善された分散、および２つの相間のより優れた付着性に帰す
ることができる。強い分子間繊維−繊維水素結合は弱められ、繊維のより優れた
分散につながる。検討は、セルロースのヒドロキシル基がエステル化すると、水
素結合が低下することを示した。物理的性質は、基礎原料（つまり相溶化剤を持
たない複合材）に比較してほぼ３倍改善された。熱的性質もまた、基礎原料に比
較してほぼ４０〜５０％の増加を示した。全てのＭＡ−ｇ−ＰＰ剤の中で、エポ
リーンＧ３０１５が性質の最良の組合せをもたらすことが分かった。この相溶化
剤は、高い分子量と比較的高い酸価の理想的な組合せを有する。
【００４９】 チタン酸塩およびジルコン酸塩結合剤（ケンリッチ・ペトロケミカルズ社）も
また評価した。これらは、繊維の表面を変性してそれをポリマーに結合できるよ
うにすることによって機能する。２つの結合剤を評価した。それはＬＩＣＡ１２
およびＬＩＣＡ３８である。これらを別個に、前駆体ペレットと共に供給口へ同
時に供給した。使用した２つのチタン酸塩結合剤のうち、ＬＩＣＡ３８はＬＩＣ
Ａ１２より優れていることが明らかになった。しかし、複合材の物理的性質を高
める上でのこれらの全体的性能は顕著ではなかった。これらの結合剤を添加する
と、衝撃強度が低下した。引張および曲げ特性は、繊維の長さが長い場合にのみ
、わずかに改善した。利点は、トルクが低下し、結果として高い送り速度（ｆｅ
ｅｄ ｒａｔｅ）が得られたことである。欠点は、事前混合および慎重な取扱い
を含む。
【００５０】 評価した他の２つの結合剤として、ルパソルＧ２０無水およびＦＧ（ＢＡＳＦ
）がある。化学反応による変色および過度の発熱のため、製品は非常に暗色にな
ることが分かった。これらの２つの結合剤は、それ以上の実験には使用しなかっ
た。これらの薬剤に対しては結果が得られていない。
【００５１】
【表６】
【００５２】 以下の表７、９、および１０で、複合材は上述の通りに調製した。表７〜９は
加工条件を示し、表１０は結果的に得られた複合材の性質を示す。
【００５３】
【表７】
【００５４】
【表８】
【００５５】
【表９】
【００５６】
【表１０】
【００５７】 相溶化剤プロピレン木繊維複合材の物理的性質の試験の上記結果は、引張弾性
率および曲げ弾性率に著しい利点を示した。複合材は、８００，０００ないし１
００万ｐｓｉの引張弾性率および７００，０００〜８００，０００の曲げ弾性率
を達成する。２６４ｐｓｉで約１２５から１４０℃の範囲の優れた加熱撓み温度
と共に、高いガードナー衝撃値が達成される。そのような結果は、先行技術の複
合材および従来のポリマー技術による複合材に対する実質的な改善である。
【００５８】
【表１１】
【００５９】 上記の説明、実施例、およびデータは、本発明の実施可能性を理解するための
手段を提供するものであるが、本発明は発明の概念の精神および基本的範囲から
逸脱することなく、様々な形で実施することができる。したがって、本発明は添
付の請求の範囲に見出だされる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１は、窓サッシ用の押出複雑中空異形材の一部分を示す。このサッシは、キ
ャプストックを有する押出プロピレン木繊維複合材である。サッシは、１つは重
力に対し、第２には風荷重に対する、少なくとも２つの支持方向を有する。異形
材は、窓ガラスおよび枠組用の複雑な外部表面の特徴、および複雑な内部構造を
有する。
【図２】 図２は、住宅用羽目板構成部品の第２押出複雑中空異形材の断面図である。こ
の羽目板構成部品は、必要な場合、外部表面上にキャプストックを持つことがで
きる押出ポリプロピレン木繊維複合材である。羽目板ユニットは、水平方向の衝
撃の影響に抵抗するための衝撃強度が必要であり、かつ据付に耐えるために充分
な構造的完全性をも必要とする。
【図３】 図３は、１９０℃で測定したポリプロピレン木繊維複合材の驚くべき溶融流れ
特性を実証するグラフである。主要部分の繊維をポリプロピレン木繊維複合材と
結合することにより、複合材が約６０重量部のＰＶＣおよび約４０重量部の木繊
維を含むＰＶＣ木繊維複合材の異形材押出の場合の既知の生産パラメータと同様
の溶融流れおよび粘度が得られる。実質的に異なる割合の材料を使用しても、有
用かつ押出可能な熱可塑性材料が得られる。この溶融流れ粘度は、よく理解され
た温度および圧力分布を使用して押出を行なうのに役立つ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ，ＵＧ，ＺＷ )，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ， ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ， ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，Ｃ Ｒ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＤＭ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ， ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，Ｋ Ｚ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ， ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，Ｓ Ｋ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 ウィリアムズ、ロドニー、ケイ． アメリカ合衆国、ミネソタ 55079、ステ イシー、フォーン レイク ドライブ ノ ース イースト 9177 (72)発明者 ディーナー、マイケル、ジェイ． アメリカ合衆国、ウィスコンシン 54020、 オセオラ、サーティフィフス アベニュー 1696 Ｆターム(参考） 4F072 AA01 AA08 AA09 AB03 AB15 AC03 AD04 AD53 AG12 AG16 AH23 AK15 AK16 AL12 AL17 4J002 AH001 BB021 BB062 BB211 BC062 BN152 BN162 DE186 DH026 DJ006 EF046 EG006 EW126 EX006 FD206 GL00 【要約の続き】 ドア・ユニットなどの採光用開口ユニットの要素を支持 できる形状および構成部品をも含む。改善されたポリプ ロピレン構造部材は独自の利点を有し、熱可塑性溶接工 程で組み立てることができる。

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 複合材を含む耐候性で機械的に安定した薄壁の複合中空異形材で
    あって、複合材が、 （ａ）約１４５℃ないし１５８℃の融点を有する約２５重量％を超えるポリオレ
    フィン・ポリマー組成物と、 （ｂ）前記異形材１００万部当たり水５０００部未満の含水率、約１００ないし
    約２０００μｍの粒径、および約１：２ないし約１：５のアスペクト比を有する
    、約５０ないし７５重量％を超える木繊維と、を含み、 前記異形材が定義された支持方向および約５ｍｍ未満の壁厚を有する押出複合
    中空部材を含み、前記異形材の弾性率が約５・１０5ｐｓｉより大きく、前記異
    形材の前記定義された支持方向の加熱撓み温度が２６４ｐｓｉ時に約７５℃より
    大きく（ＡＳＴＭ Ｄ６９６）なるように構成された、異形材。
  2. 【請求項２】 前記ポリオレフィンが無水マレイン酸グラフト・ポリプロピレン
    であり、１ないし１００モルの無水マレイン酸を含み、弾性率が少なくとも約８
    ・１０5ｐｓｉである、請求項１に記載の異形材。
  3. 【請求項３】 前記ポリオレフィンがポリプロピレンであり、弾性率が少なくと
    も約１０・１０5ｐｓｉである、請求項１に記載の異形材。
  4. 【請求項４】 下枠、立て枠、かまち、またはレールから選択される、請求項１
    に記載の異形材。
  5. 【請求項５】 異形材間の確実な接合を備えた、請求項１に記載の異形材を少な
    くとも２つ含むユニット。
  6. 【請求項６】 前記接合が熱溶接によって形成される、請求項４に記載のユニッ
    ト。
  7. 【請求項７】 厚さ約０．０５ないし１ｍｍのキャプストック層を有する、請求
    項４に記載の異形材。
  8. 【請求項８】 相溶化剤が約５０００ないし１００，０００の分子量（Ｍ4）お
    よびポリマー１モル当たり約１ないし１００モルの無水マレイン酸を有するポリ
    オレフィンを含む、請求項１に記載の異形材。
  9. 【請求項９】 前記ポリオレフィンがポリプロピレンである、請求項８に記載の
    異形材。
  10. 【請求項１０】 前記木繊維が約５ないし３２００ｐｐｍの含水率および約１０
    ０ないし８００Ｔｍの粒径および約２ないし７のアスペクト比を備えている、請
    求項１に記載の複合材。
  11. 【請求項１１】 前記ポリマーが約２０，０００ないし８０，０００の重量平均
    分子量（Ｍｗ）を有する、請求項１に記載の複合材。
  12. 【請求項１２】 機械的に安定しかつ熱的に安定したポリマー／繊維複合材であ
    って、 （ａ）約２０ないし６０ｇｍ−１０-1のメルト・インデックス、約１４５℃ない
    し１５８℃の融点を有する約２５重量％を超えるポリオレフィン・ポリマー組成
    物と、 （ｂ）繊維１００万部当たり水５０００部未満の含水率、約１００ないし約２０
    ００μｍの粒径、および約１：２ないし約１：５のアスペクト比を有する、約５
    ０ないし７５重量％を超える木繊維と、 （ｃ）約２０ないし３５重量％のポリマー／繊維相溶化剤と、を含み、 前記複合材の弾性率が約８・１０5ｐｓｉを超え、定義された支持方向の異形
    材の圧縮強度が約１２００ｐｓｉを超える、複合材。
  13. 【請求項１３】 前記相溶化剤が、約５０００ないし１００，０００の分子量（
    Ｍｗ）およびポリマー１モル当たり約１ないし１００モルの無水マレイン酸を有
    するポリオレフィンを含む、請求項１２に記載の異形材。
  14. 【請求項１４】 少なくとも約１０・１０5ｐｓｉの弾性率を有する、請求項１
    ２に記載の複合材。
  15. 【請求項１５】 少なくとも約１２・１０5ｐｓｉの弾性率を有する、請求項１
    ２に記載の複合材。
  16. 【請求項１６】 前記木繊維が約１ないし５０００ｐｐｍの含水率および約１０
    ０ないし２０００Ｔｍの粒径および約２対７のアスペクト比を含む、請求項１２
    に記載の複合材。
  17. 【請求項１７】 前記木繊維が約１ないし３５００ｐｐｍの含水率および約１０
    ０ないし８００Ｔｍの粒径および約２対７のアスペクト比を含む、請求項１２に
    記載の複合材。
  18. 【請求項１８】 前記ポリマーが、約２０，０００ないし８０，０００の重量平
    均分子量（Ｍｗ）を有するポリプロピレンである、請求項１２に記載の複合材。
  19. 【請求項１９】 前記ポリプロピレンが０．１ないし１０重量％のエチレンを有
    するポリ（プロピレンコエチレン）である、請求項１２に記載の複合材。
  20. 【請求項２０】 機械的に安定しかつ熱的に安定したポリマー／繊維複合材であ
    って、 （ａ）約３０ないし５５ｇ−１０ｍｉｎ-1のメルト・インデックス、約１４８℃
    ないし１５８℃の融点、約２０，０００ないし８０，０００の分子量（Ｍｗ）、
    および約０．１ないし約１０重量％のエチレン含有率を有する、約２５ないし４
    ０重量％のポリプロピレン・ポリマー組成物と、 （ｂ）繊維１００万部当たり水約４０００部未満の含水率、約１５０ないし約８
    ００Ｔｍの粒径、および約１：２ないし約１：５のアスペクト比を有する、約６
    ５ないし７５重量％の木繊維と、 （ｃ）ポリマー組成物１モル当たり約１５ないし約５０モルの無水マレイン酸の
    量の無水マレイン酸がそれにグラフトされた約５０００ないし約５０，０００の
    分子量を持つポリプロピレン・ポリマーを含む、約０．１ないし約５重量％のポ
    リマー繊維相溶化剤と、を含み、 前記複合材の弾性率が約８・１０5ｐｓｉを超え、定義された支持方向の前記
    異形材のＨＤＴが２６４ｐｓｉ時に約１３５°を超える、複合材。
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