JP2003242994A

JP2003242994A - 燃料電池用セパレータの製造方法およびそれを用いた高分子電解質型燃料電池

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Publication number: JP2003242994A
Application number: JP2002034939A
Authority: JP
Inventors: Kazuhito Hado; 一仁羽藤; Hiroki Kusakabe; 弘樹日下部; Hideo Obara; 英夫小原; Susumu Kobayashi; 晋小林; Tatsuto Yamazaki; 達人山崎; Nobunori Hase; 伸啓長谷; Shinsuke Takeguchi; 伸介竹口; Hikari Murakami; 光村上; Mikio Takezawa; 幹夫竹澤; Hiroshi Kobayashi; 弘志小林
Original assignee: Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Current assignee: Panasonic Holdings Corp
Priority date: 2002-02-13
Filing date: 2002-02-13
Publication date: 2003-08-29

Abstract

(57)【要約】【課題】固体高分子型燃料電池の構成要素であるセパ
レーターは、カーボン板の切削加工、または熱間プレス
成形で作成してきたためコストを下げることが困難であ
り、また熱間圧縮成形で作成した場合には成形体の寸歩
精度の観点から燃料電池実用化への大きな課題であっ
た。【解決手段】導電性無機材料と樹脂の射出成形による
セパレーターを用いることでコスト低減が可能であり、
成形体の寸法精度を大幅に改善した。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用セパレ
ータの製造方法およびその製造方法により得られたセパ
レータを用いた高分子電解質型燃料電池に関する。

【０００２】

【従来の技術】高分子電解質を用いた燃料電池は、水素
を含有する燃料ガスと、空気など酸素を含有する燃料ガ
スとを、電気化学的に反応させることで、電力と熱とを
同時に発生させるものである。その構造は、まず、水素
イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜の両面に、白
金系の金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする
触媒反応層を形成する。次に、この触媒反応層の外面
に、燃料ガスの通気性と、電子導電性を併せ持つ、例え
ばカーボンペーパーで拡散層を形成し、この拡散層と触
媒反応層とを合わせて電極とする。

【０００３】次に、供給する燃料ガスが外にリークした
り、燃料ガスと酸化剤ガスが互いに混合しないように、
電極の周囲には高分子電解質膜を挟んでガスシール材や
ガスケットを配置する。このシール材やガスケットは、
電極及び高分子電解質膜と一体化してあらかじめ組み立
て、これを、ＭＥＡ（電解質膜／電極接合体）と呼ぶ。
ＭＥＡの外側には、これを機械的に固定するとともに、
隣接したＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための
導電性のセパレータ板を配置する。セパレータ板のＭＥ
Ａと接触する部分には、電極面に反応ガスを供給し、生
成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路を形成す
る。ガス流路はセパレータ板と別に設けることもできる
が、セパレータの表面に溝を設けてガス流路とする方式
が一般的である。

【０００４】この溝に燃料ガスを供給するためは、燃料
ガスを供給する配管を、使用するセパレータの枚数に分
岐し、その分岐先を直接セパレータ状の溝につなぎ込む
配管治具が必要となる。この治具をマニホールドと呼
び、上記のような燃料ガスの供給配管から直接つなぎ込
むタイプを外部マニホールドを呼ぶ。このマニホールド
には、構造をより簡単にした内部マニホールドと呼ぶ形
式のものがある。内部マニホールドとは、ガス流路を形
成したセパレータ板に、貫通した孔を設け、ガス流露の
出入り口をこの孔まで通し、この孔から直接燃料ガスを
供給するものである。

【０００５】燃料電池は運転中に発熱するので、電池を
良好な温度状態に維持するために、冷却水等で冷却する
必要がある。通常、１〜３セル毎に冷却水を流す冷却部
をセパレータとセパレータとの間に挿入するが、セパレ
ータの背面に冷却水流路を設けて冷却部とする場合が多
い。これらのＭＥＡとセパレータおよび冷却部を交互に
重ねていき、１０〜２００セル積層した後、集電板と絶
縁板を介し、端板でこれを挟み、締結ボルトで両端から
固定するのが一般的な積層電池の構造である。

【０００６】従来の燃料電池積層体は、電解質膜と電極
とセパレーターとの接触抵抗を低減するため、さらには
ガスケットのガスシール性を確保するため、１０〜２０
ｋｇ／ｃｍ２程度の締結圧力で積層体を締結することが
通常であった。そのため機械的強度に優れた金属材料で
端板を構成し、締結ボルトにバネを組み合わせて、両端
から固定するのが一般的な積層電池の構造であった。ま
た、供給する加湿ガスや冷却水が端板の一部に接するた
め、耐食性の観点から、金属材料の中でも耐食性に優れ
るステンレス材料を使用するのが通常であった。また、
集電版にはカーボン材料より導電性の高い金属材料を使
用し、接触抵抗の観点から、場合によっては表面処理を
施して使用することが通常であった。さらに、両端の端
板は締結ボルトを介して電気的に接触状態にあるため、
絶縁の観点から、集電板と端板の間に絶縁性の絶縁板を
挿入して使用してきた。

【０００７】このような高分子電解質型燃料電池に用い
るセパレータは、導電性が高く、かつ燃料ガスに対して
高いガス気密性を持ち、更に水素／酸素を酸化還元する
際の反応に対して高い耐食性、即ち耐酸性を持つ必要が
ある。このような理由で従来のセパレータは、ガス不透
過性の緻密なカーボン板の表面に切削加工でガス流路を
形成したり、またガス流路溝を形成したプレス金型に熱
硬化性樹脂と共に黒鉛粉末を入れ、これを熱間プレスす
ることで作製していた。

【０００８】また、近年、従来より使用されたカーボン
材料に代えて、ステンレスなどの金属板を用いる試みが
行われている。金属板を用いたセパレータは、金属板が
高温で酸化性の雰囲気に曝されるため、長期間使用する
と、金属板の腐食や溶解が起こる。金属板が腐食する
と、腐食部分の電気抵抗が増大し、電池の出力が低下す
る。また、金属板が溶解すると、溶解した金属イオンが
高分子電解質に拡散し、これが高分子電解質のイオン交
換サイトにトラップされ、結果的に高分子電解質自身の
イオン電導性が低下する。このような劣化を避けるため
金属板の表面にある程度の厚さを持つ金メッキを施すこ
と通例であった。

【０００９】

【発明が解決しようとする課題】以上のように、従来の
導電性セパレーターは、導電性、耐食性、ガス機密性、
機械的強度等の観点から、通常は緻密なカーボン板を使
用してきた。しかしながら、緻密なカーボン板に切削加
工を施したセパレーターは、非常に高価であることか
ら、近年では、ガス流路溝を形成したプレス金型に熱硬
化性樹脂と共に黒鉛粉末を入れ、これを熱間プレスする
ことで作製する試みがなされるようになった。

【００１０】しかしながら、熱硬化性樹脂を用いた熱間
プレス成形法は、従来の緻密なカーボン板の切削加工に
比べると大幅に安価になるものの、燃料電池を家庭用コ
ージェネレーションシステムの電源や電気自動車用電源
としての実用化を考慮すると、さらに大幅に低コスト化
する必要がある。

【００１１】なぜなら、セパレーターの熱間プレス成形
法は、熱硬化性樹脂を用いているため、樹脂が硬化する
間は熱した金型の中にセパレーター材料を保持しておく
必要があり、その時間が律速となるため成形タクト時間
は短くても数分間は必要である。さらには、金型へのセ
パレーター材料（黒鉛と熱硬化性樹脂）の均一投入が難
しい、熱プレスしている間の流動性の問題で、成形体の
寸法精度を管理することが困難であるなどの問題があっ
た。

【００１２】また、熱可塑性樹脂を用いて熱間プレス成
形した場合でも、熱した金型の中では熱可塑性樹脂が軟
化しているため、硬化する温度まで金型を冷却してから
成形体を取り出す必要がある。また、次の成形体を成形
するにはせっかく冷却した金型を再加熱する必要があ
り、金型の熱サイクルによる寿命低下と共に、加熱と冷
却を繰り返すエネルギー費用の増大、さらには金型の加
熱と冷却に時間がかかるため、やはり成形タクトがあが
らないという問題があった。

【００１３】また、セパレーターを熱間プレス成形で作
成した場合には、金型へ成形材料を均一にセットするこ
とが困難である、成形材料の流動性と金型の型締め圧力
の均一性の問題から、特に成形したセパレーターの厚み
精度を厳密に管理することが困難であり、実用上±５０
μｍ程度の寸法精度が限界であった。セパレーターの寸
法精度が悪いと、燃料電池を積層してスタック化したと
き、ガスケットによるガスシール製が不十分となりガス
がシールできなくなる問題などが生じる。

【００１４】

【課題を解決するための手段】以上の課題を解決するた
め本発明の燃料電池用セパレータの製造方法は、少なく
とも導電性無機材料および樹脂を用いて、射出成形によ
って成形することを特徴とする。

【００１５】また、前記射出成形に代えて超音波射出成
形を行うと有効である。

【００１６】また、前記射出成形に代えて射出圧縮成形
を行うと有効である。

【００１７】また、ゲート形状が、フイルム状ゲートで
あり、前記フィルム状ゲートがセパレータの面に沿った
方向に形成されていると有効である。

【００１８】また、ゲートが、多点のピンゲートであ
り、かつ、セパレータの面に実質的に垂直方向に形成さ
れると有効である。

【００１９】また、ランナー部にホットランナーが装備
されていると有効である。

【００２０】また、前記樹脂が、熱可塑性樹脂材料を含
むと有効である。

【００２１】また、前記樹脂が、ポリフェニレンサルフ
ァイド（ＰＰＳ）樹脂、または液晶ポリマー（ＬＣＰ）
樹脂、ポリプロピレン（ＰＰ）樹脂、およびナイロン樹
脂の少なくともいずれかを含むと有効である。

【００２２】また、前記導電性無機材料が、グラファイ
トを含むと有効である。

【００２３】また、セパレーターのガス流路または冷却
水流路が、セパレーター材料の射出時の流動方向に対し
て不可避の部分を除いて実質的に平行方向に形成されて
いると有効である。

【００２４】また、本発明の高分子電解質型燃料電池
は、水素イオン伝導性高分子電解質膜と、前記水素イオ
ン伝導性高分子電解質膜の両面に配置した一対の電極
と、前記電極の一方に燃料ガスを供給排出し、他方に酸
化剤ガスを供給排出するガス流路を有し、かつ請求項１
〜１０の製造方法により得られた一対の導電性セパレー
ターとを備える単位セルの積層体から構成される。

【００２５】

【発明の実施の形態】本発明のポイントは、高分子電解
質型燃料電池の構成要素である導電性セパレーターを、
樹脂と導電性無機材料の混合物を射出成形法で作製した
成形体で構成した点にある。

【００２６】この方法を用いれば、射出時間は一瞬であ
り、保持、取り出し、セッティングを合わせても一分以
内のタクト時間が、可能となり、上述の熱間プレス成形
に比べ成形タクトを短く、より安価にセパレーターを作
製することが可能である。ただし、十分な導電性を得る
ためには、セパレーター材料中の導電性無機材料の材料
比率を６０ｗｔ％以上にする必要があり、そのため射出
材料の流動性が低下する。そこで、導電性無機材料と樹
脂材料を予め混練する際に高度な混練技術等が必要であ
ると同時に、流動性の高い樹脂材料の選択が不可欠であ
る。また、超高速の射出成形機や高度な金型構成技術を
用いることが好ましい。さらに、ランナー部はホットラ
ンナー構造を有することが望ましい。これは、ホットラ
ンナー構造とすることでランナー部で冷却されることに
よる硬化を抑制すると共に、連続成形、ランナー部材料
の捨て材を削減できるためである。さらに、射出時のセ
パレーター材料の流動性を向上させるために、金型内壁
面を溶融樹脂との接触角が大きい材料で表面処理するこ
とが望ましい。例えば、溶融樹脂が親水性の場合には金
型内壁面を撥水処理し、溶融樹脂が親油性の場合には金
型内壁面を親水処理することによって、樹脂と金型内壁
面との間にすべりを発生させることができる。また、セ
パレーターは通常肉厚に比べて面積が大きいため、フイ
ルムゲートを用いて射出成形を行うことが望ましい。ま
た、射出成形時のセパレーター材料の流動性をよくする
ため、セパレーターのガス流路または冷却水流路が、ゲ
ートからのセパレーター材料の流動方向に対して、不可
避の部分を除いて実質的に平行方向に形成されているこ
とが望ましい。これは、射出成形時の材料は、厚みのあ
る部分ほど、流れ性が良好であるため、厚みのあるリブ
部に沿って材料を流動させた方が好ましいからである。
このとき、冷却水流路またはガス流路がサーペンタイン
型（蛇行型）流路であっても、同様の理由でターン部を
除く実質的に直線的な流路部が、セパレーター材料の射
出時のゲートからの流動方向と実質的に平行方向になる
よう金型設計を行うことが望ましい。また、射出時のセ
パレーター材料の流動方向に対して垂直方向のマニホー
ルド穴の少なくともゲートに近い側に位置するエッジ部
がｒを有することが望ましい。これは、ｒが有る方が材
料の流動性を妨げないからである。

【００２７】また、射出成形法の場合、成形体の寸法
は、材料のひけ等を予め予測して金型設計をしておけ
ば、基本的に金型形状がそのまま成形体形状に反映され
るため、特に厚み方向の寸法精度を向上させることがで
きる。

【００２８】また、超高速の射出成形機を用いても流動
性が悪く成形が困難な場合には、超音波射出成形するこ
とによって、材料の流動性を大きく改善することができ
る。このとき、射出成形用金型全体を超音波振動により
共振させながら射出成形を行うことで、溶融した樹脂ま
たはセパレーター材料と金型の壁面間ですべりが発生
し、射出の際の流動抵抗を低減させることができる。従
って、従来の射出成形と比べて、射出速度の低減や、材
料中の導電性無機材料の向上、金型温度の低減等を可能
とすることができる。しかしながら、超音波射出成形を
効果的に行うためには、金型全体を共振させるための金
型設計などが必要である。キャビティー部を超音波振動
の変位の最も大きい部分と一致させ、金型固定部分や射
出ノズル部分は超音波振動の変位の最も小さい部分と一
致させることによって、超音波射出成形の効果が大きく
得られるため、超音波振動子の位置、超音波振動子と金
型との距離、超音波の振幅と周波数などを最適化した金
型設計が必要である。

【００２９】さらに、超音波射出成形機を用いても流動
性が悪く成形が困難な場合には、射出圧縮成形によって
問題を解決することができる。まず、金型を僅かに開い
た状態で金型にセパレーター材料を射出充填し、次いで
金型を閉じてセパレーター材料を圧縮し賦形する。この
とき圧縮力を多段階に制御することでセパレーター材料
の残留応力を低減し、成形時のソリや寸法精度を向上さ
せることができる。

【００３０】

【実施例】（実施例１）まず、触媒層を形成した電極の
作成方法を説明する。アセチレンブラック粉末に、平均
粒径約３ｎｍの白金粒子を２５重量％担持したものを電
極の触媒とした。この触媒粉末をイソプロパノ−ルに分
散させた溶液にパーフルオロカーボンスルホン酸の粉末
をエチルアルコールに分散したディスパージョン溶液を
混合し、触媒ペースト状にした。

【００３１】一方、電極の支持体になるカーボンペーパ
ーを撥水処理した。外寸９ｃｍ×２０ｃｍ、厚み３６０
μｍのカ−ボン不織布（東レ製、ＴＧＰ−Ｈ−１２０）
を、フッ素樹脂含有の水性ディスパージョン（ダイキン
工業製、ネオフロンＮＤ１）に含浸した後、これを乾燥
し、４００℃で３０分加熱することで、撥水性を与え
た。このカ−ボン不織布の一方の面に、触媒ペーストを
スクリ−ン印刷法を用いて塗布することで触媒層を形成
した。このとき、触媒層の一部は、カ−ボン不織布の中
に埋まり込んでいる。このようにして作成した触媒層と
カ−ボン不織布とを合わせて電極とした。形成後の反応
電極中に含まれる白金量は０．５ｍｇ／ｃｍ²、パーフ
ルオロカーボンスルホン酸の量は１．２ｍｇ／ｃｍ²と
なるよう調整した。

【００３２】次に、外寸が１０ｃｍ×２６ｃｍのプロト
ン伝導性高分子電解質膜の裏表両面に、一対の電極を触
媒層が電解質膜の側に接するようにホットプレスで接合
し、これを電解質膜／電極接合体（ＭＥＡ）とした。こ
こでは、プロトン伝導性高分子電解質としてパーフルオ
ロカーボンスルホン酸を５０μｍの厚みに薄膜化したも
のを用いた。

【００３３】次に、６０ｗｔ％のピッチ系グラファイト
粉末と、３ｗｔ％のカーボンブラック粉末と、３７ｗｔ
％のポリプロピレン（ＰＰ）樹脂との混合物で作成した
射出成形用コンパウンドを用いて射出成形を行い、緻密
でガス透過性のない図１〜図３に示した燃料電池用セパ
レーターを試作した。射出成形用コンパウンド材料は、
まず８０℃で３時間乾燥後、高速射出成形機を用いて成
形した。成形条件は、型締め圧力：１８０ｔｏｎ、射出
圧力：最大３２０ＭＰａ、射出速度：最大１６０ｍｍ
／ｓｅｃ、射出時間：約５ｓｅｃ、保持圧力：約１７０
ＭＰａ、保圧時間：約７ｓｅｃ、冷却時間：約５０ｓｅ
ｃ、ノズル温：約２５０℃、金型温度：約１００℃、１
サイクル時間：約６０ｓｅｃとした。また、図２（ａ）
の波線部で示した様に、セパレータの流路に沿って射出
材料が流動するようフィルムゲートを設けて、射出成形
を行った。このとき試作したセパレーターの導電性を測
定したところ、２５ｍΩ・ｃｍであり、燃料電池用セパ
レーターとして充分に使用可能な導電性を有しているこ
とを確認した。また、成形後の寸法精度は、最大ソリ
量：５０μｍ、厚さの寸法精度：±２５μｍであり、セ
パレーターに供給するガスや冷却水をガスケットによっ
てシールするために必要な寸歩精度限界より十分に小さ
い寸法精度であることが確認できた。

【００３４】図１は導電性セパレータの表面に形成した
ガス流通用溝の形状を示したものである。図１（ａ）は
表面に形成した酸化剤ガス流通溝の形状を示したもので
あり、（ｂ）はその裏面の燃料ガス流通溝の形状を示し
たものである。セパレータの大きさは１０ｃｍ×２６ｃ
ｍ、厚さは２ｍｍであり、溝部２１は幅１．９ｍｍで深
さ０．７ｍｍの凹部であり、この部分をガスが流通す
る。また、ガス流路間のリブ部２２は幅１ｍｍの凸部で
ある。また、酸化剤ガスのマニホルド孔（注入口２３
ａ、出口２３ｂ）と、燃料ガスのマニホルド孔（注入口
２４ａ、出口２４ｂ）と、冷却水のマニホルド孔（注入
口２５ａ、出口２５ｂ）を形成した。

【００３５】また図２（ｂ）は、冷却水を流すための冷
却流路の形状を示したものであり、図１（ａ）に示した
導電性セパレータの裏面に冷却水流路を形成したもので
ある。図２（ｂ）で、冷却水のマニホルド孔（注入口３
１ａ、出口３１ｂ）の位置と大きさは、図１で示した冷
却水のマニホルド孔２５ａ及び２５ｂと同一の位置に形
成し、また、ガス流通用のマニホールド穴３４ａ、３４
ｂ、３５ａ、３５ｂの位置と大きさも、図１のガスマニ
ホルド孔と同一位置に形成した。また、３２は、冷却水
の注入口３１ａから流入した水の流通部分であり、凹状
の深さは０．５ｍｍとした。３３は冷却水通路の途中に
あり、冷却水の流路３２を形成したときの凸部として残
した部分である。冷却水は注入口３１ａから流入し、３
３により分流するため、流路３２の全面を流れて出口３
１ｂへと到達する。

【００３６】また図３も、冷却水を流すための冷却流路
の形状を示したものであり、図１（ｂ）に示した導電性
セパレータの裏面に冷却水流路を形成したものである。
図３で、冷却水のマニホルド孔（注入口３１ａ、出口３
１ｂ）の位置と大きさは、図１で示した冷却水のマニホ
ルド孔２５ａ及び２５ｂと同一の位置に形成し、また、
ガス流通用のマニホールド穴３４ａ、３４ｂ、３５ａ、
３５ｂの位置と大きさも、図１のガスマニホルド孔と同
一位置に形成した。また、３２は、冷却水の注入口３１
ａから流入した水の流通部分であり、凹状の深さは０．
５ｍｍとした。３３は冷却水通路の途中にあり、冷却水
の流路３２を形成したときの凸部として残した部分であ
る。冷却水は注入口３１ａから流入し、３３により分流
するため、流路３２の全面を流れて出口３１ｂへと到達
する。

【００３７】図２（ｂ）で示した冷却水流路面と図３で
示した冷却水流路面の凸部に導電性接着剤を塗布し、張
り合わすことで内部に冷却水流路を併せ持つ導電性セパ
レーターとした。

【００３８】次に、作成したＭＥＡのプロトン伝導性高
分子電解質膜に、冷却水と燃料ガス及び酸化剤ガス流通
用のマニホールド穴を形成した。その構成を図４に示し
た。図４で、４４は電極部分、４５はプロトン伝導性高
分子電解質膜、４１ａ、４１ｂ、４２ａおよび４２ｂは
燃料ガス及び酸化剤ガス流通用のマニホールド穴、４３
ａ及び４３ｂは冷却水流通用マニホールド穴であり、こ
れらの穴は図１〜図３に示したセパレータと同じ位置で
同じ大きさとした。次に４４の電極部分の直近周辺部と
マニホールド穴周辺部のプロトン伝導性高分子電解質膜
上にバイトン製Ｏ−リング状のガスシール部材を張り合
わせガスケットとした。

【００３９】このようにして作成したセパレータ２枚を
用い、図４で示したＭＥＡシートの表面に図１（ａ）
を、裏面に図１（ｂ）を重ね合わせ、これを単電池とし
た。この単電池を２セル積層した後、図２（ｂ）及び図
３に示した冷却水路溝を形成したセパレータでこの２セ
ル積層電池を挟み込み、このパターンを繰り返して１０
０セル積層の電池スタックを作成した。この時、電池ス
タックの両端部は、銅の表面に金メッキした集電板と、
樹脂製の絶縁板とＳＵＳ製の端板と締結ロッドで固定し
た。また、この時の締結圧はセパレータの面積当たり１
０ｋｇｆ／ｃｍ²とした。

【００４０】このように作製した本実施例の高分子電解
質型燃料電池を、８０℃に保持し、一方の電極側に７８
℃の露点となるよう加湿・加温した水素ガスを、もう一
方の電極側に７８℃の露点となるように加湿・加温した
空気を供給した。その結果、電流を外部に出力しない無
負荷時には、９８Ｖの電池開放電圧を得た。また、スタ
ックのガスリークを測定したが、測定限界以下のリーク
量であり、本実施例で作成したセパレーターの寸法精度
が十分であることを実証できた。

【００４１】この電池を燃料利用率８０％、酸素利用率
４０％、電流密度０．５Ａ／ｃｍ²の条件で連続発電試
験を行い、出力特性の時間変化を測定した。その結果、
本実施例の電池は、８０００時間以上にわたって６ｋＷ
以上（６７Ｖ−９０Ａ）の電池出力を維持することを確
認した。

【００４２】（実施例２）電解質膜／電極接合体（ＭＥ
Ａ）は、実施例１と同様の方法で作成し、１００セル積
層の電池スタックを作成した。

【００４３】次に、６２ｗｔ％の天然黒鉛粉末と、３ｗ
ｔ％のカーボンブラック粉末と、３５ｗｔ％のリニア型
ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）樹脂との混合物
で作成した射出成形用コンパウンドを用いて射出成形を
行い、緻密でガス透過性のない図１〜図３に示した燃料
電池用セパレーターを試作した。射出成形用コンパウン
ド材料は、まず８０℃で３時間乾燥後、超音波高速射出
成形機を用いて成形した。成形条件は、型締め圧力：１
８０ｔｏｎ、射出圧力：最大３２０ＭＰａ、射出速
度：最大１６０ｍｍ／ｓｅｃ、射出時間：約５ｓｅｃ、
保持圧力：約１７０ＭＰａ、保圧時間：約７ｓｅｃ、冷
却時間：約５０ｓｅｃ、ノズル温：約３２０℃、金型温
度：約２４０℃、１サイクル時間：約６０ｓｅｃ、印可
した超音波の周波数１９ｋＨｚ、超音波の振幅：約２０
μｍとした。このとき、金型全体を共振させることで、
金型内に変位分布を発生させるようにした。また、キャ
ビティー部を超音波の変位波形の振動が最も大きい腹の
位置と一致させ、超音波の振動エネルギーを最も効率よ
く射出成形セパレーター部へ付与できる構造をとった。
さらに、金型の固定及び射出ユニットのノズルタッチ部
の位置を、超音波の変位波形の振動が最も小さい節の位
置と一致させ、金型以外への振動の流出を防ぎ、金型の
共振状態を乱さない構造をとった。このような超音波射
出成形を行うことで、実施例１で示した射出成形用コン
パウンド組成に比べて流動性の悪い本実施例のコンパウ
ンドを用いても、実施例１で示した構造と同様の形状の
セパレーターを射出成形で作成することが可能となっ
た。このとき試作したセパレーターの導電性を測定した
ところ、２０ｍΩ・ｃｍであり、燃料電池用セパレータ
ーとして充分に使用可能な導電性を有していることを確
認した。また、成形後の寸法精度は、最大ソリ量：５０
μｍ、厚さの寸法精度：±２５μｍであり、セパレータ
ーに供給するガスや冷却水をガスケットによってシール
するために必要な寸歩精度限界より十分に小さい寸法精
度であることが確認できた。

【００４４】このように作製した本実施例の高分子電解
質型燃料電池を、８０℃に保持し、一方の電極側に７８
℃の露点となるよう加湿・加温した水素ガスを、もう一
方の電極側に７８℃の露点となるように加湿・加温した
空気を供給した。その結果、電流を外部に出力しない無
負荷時には、９７．５Ｖの電池開放電圧を得た。また、
スタックのガスリークを測定したが、測定限界以下のリ
ーク量であり、本実施例で作成したセパレーターの寸法
精度が十分であることを実証できた。

【００４５】この電池を燃料利用率８０％、酸素利用率
４０％、電流密度０．５Ａ／ｃｍ²の条件で連続発電試
験を行い、出力特性の時間変化を測定した。その結果、
本実施例の電池は、８０００時間以上にわたって６ｋＷ
以上（６６Ｖ−９０Ａ）の電池出力を維持することを確
認した。

【００４６】（実施例３）電解質膜／電極接合体（ＭＥ
Ａ）は、実施例１と同様の方法で作成し、１００セル積
層の電池スタックを作成した。

【００４７】次に、６０ｗｔ％の天然黒鉛粉末と、２ｗ
ｔ％のピッチ系グラファイト繊維と、３ｗｔ％のカーボ
ンブラック粉末と、３５ｗｔ％の液晶ポリマー（ＬＣ
Ｐ）樹脂との混合物で作成した射出成形用コンパウンド
を用いて射出成形を行い、緻密でガス透過性のない図１
〜図３に示した燃料電池用セパレーターを試作した。射
出成形用コンパウンド材料は、まず８０℃で３時間乾燥
後、射出圧縮成形機を用いて成形した。成形は、まず金
型を僅かに開いた状態で射出成形セパレーター用コンパ
ウンドを金型に射出充填し、次いで金型を閉じてコンパ
ウンドを圧縮、賦形し、圧縮力を多段階に制御すること
で、樹脂の残留応力を低減するようにした。これによっ
て成形後のセパレーターのソリ、厚み寸法精度を大きく
向上し、最大ソリ量：５０μｍ、厚み精度：±１５μｍ
の寸歩精度を達成できた。成形条件は、射出後の金型圧
縮力：２５０ｔｏｎ、射出圧力：最大３００ＭＰａ、
射出速度：最大８０ｍｍ／ｓｅｃ、射出時間：約５ｓｅ
ｃ、保圧時間：約５０ｓｅｃ、ノズル温：約３００℃、
金型温度：約２００℃、１サイクル時間：約６０ｓｅｃ
とした。このような圧縮射出成形を行うことで、実施例
２で示した射出成形用コンパウンド組成に比べて流動性
の悪い本実施例のコンパウンドを用いても、実施例１で
示した構造と同様の形状のセパレーターを射出成形で作
成することが可能となった。このとき試作したセパレー
ターの導電性を測定したところ、２２ｍΩ・ｃｍであ
り、燃料電池用セパレーターとして充分に使用可能な導
電性を有していることを確認した。

【００４８】このように作製した本実施例の高分子電解
質型燃料電池を、８０℃に保持し、一方の電極側に７８
℃の露点となるよう加湿・加温した水素ガスを、もう一
方の電極側に７８℃の露点となるように加湿・加温した
空気を供給した。その結果、電流を外部に出力しない無
負荷時には、９７Ｖの電池開放電圧を得た。また、スタ
ックのガスリークを測定したが、測定限界以下のリーク
量であり、本実施例で作成したセパレーターの寸法精度
が十分であることを実証できた。

【００４９】この電池を燃料利用率８０％、酸素利用率
４０％、電流密度０．５Ａ／ｃｍ²の条件で連続発電試
験を行い、出力特性の時間変化を測定した。その結果、
本実施例の電池は、８０００時間以上にわたって６ｋＷ
以上（６６Ｖ−９０Ａ）の電池出力を維持することを確
認した。

【００５０】（実施例４）電解質膜／電極接合体（ＭＥ
Ａ）は、実施例１と同様の方法で作成し、１００セル積
層の電池スタックを作成した。

【００５１】次に、６０ｗｔ％のピッチ系グラファイト
粉末と、２ｗｔ％のピッチ系グラファイト繊維と、３ｗ
ｔ％のカーボンブラック粉末と、３５ｗｔ％の９Ｔナイ
ロン樹脂の混合物で作成した射出成形用コンパウンドを
用いて射出成形を行い、緻密でガス透過性のない図１〜
図３に示した燃料電池用セパレーターを試作した。射出
成形用コンパウンド材料は、まず８０℃で３時間乾燥
後、ホットランナー付の高速射出成形機を用いて成形し
た。成形条件は、型締め圧力：１８０ｔｏｎ、射出圧
力：最大３２０ＭＰａ、射出速度：最大１６０ｍｍ／
ｓｅｃ、射出時間：約５ｓｅｃ、保持圧力：約１７０Ｍ
Ｐａ、保圧時間：約７ｓｅｃ、冷却時間：約５０ｓｅ
ｃ、ノズル温：約２８０℃、ゲート温度：射出時約２７
０℃、金型温度：約２００℃、１サイクル時間：約６０
ｓｅｃとした。このような射出成形を行うことで、実施
例１で示した射出成形用コンパウンド組成に比べて流動
性の悪い本実施例のコンパウンドを用いても、実施例１
で示した構造と同様の形状のセパレーターを射出成形で
作成することが可能となった。このとき試作したセパレ
ーターの導電性を測定したところ、２２ｍΩ・ｃｍであ
り、燃料電池用セパレーターとして充分に使用可能な導
電性を有していることを確認した。

【００５２】このように作製した本実施例の高分子電解
質型燃料電池を、８０℃に保持し、一方の電極側に７８
℃の露点となるよう加湿・加温した水素ガスを、もう一
方の電極側に７８℃の露点となるように加湿・加温した
空気を供給した。その結果、電流を外部に出力しない無
負荷時には、９７Ｖの電池開放電圧を得た。また、スタ
ックのガスリークを測定したが、測定限界以下のリーク
量であり、本実施例で作成したセパレーターの寸法精度
が十分であることを実証できた。

【００５３】この電池を燃料利用率８０％、酸素利用率
４０％、電流密度０．５Ａ／ｃｍ²の条件で連続発電試
験を行い、出力特性の時間変化を測定した。その結果、
本実施例の電池は、８０００時間以上にわたって６ｋＷ
以上（６６Ｖ−９０Ａ）の電池出力を維持することを確
認した。

【００５４】（実施例５）電解質膜／電極接合体（ＭＥ
Ａ）は、実施例１と同様の方法で作成し、１００セル積
層の電池スタックを作成した。

【００５５】次に、６０ｗｔ％のピッチ系グラファイト
粉末と、３ｗｔ％のカーボンブラック粉末と、３７ｗｔ
％のポリプロピレン（ＰＰ）樹脂との混合物で作成した
射出成形用コンパウンドを用いて射出成形を行い、緻密
でガス透過性のない図１〜図３に示した燃料電池用セパ
レーターを試作した。射出成形用コンパウンド材料は、
まず８０℃で３時間乾燥後、超音波高速射出成形機を用
いて成形した。成形条件は、型締め圧力：１８０ｔｏ
ｎ、射出圧力：最大３２０ＭＰａ、射出速度：最大１
６０ｍｍ／ｓｅｃ、射出時間：約５ｓｅｃ、保持圧力：
約１７０ＭＰａ、保圧時間：約７ｓｅｃ、冷却時間：約
５０ｓｅｃ、ノズル温：約３２０℃、金型温度：約２４
０℃、１サイクル時間：約６０ｓｅｃとした。また、図
５で示したように、セパレータの面に実質的に垂直方向
に３１ヶ所の多点のピンゲートを設け、セパレーターの
流路に沿って射出材料が流動するように射出成形を行っ
た。このとき試作したセパレーターの導電性を測定した
ところ、２０ｍΩ・ｃｍであり、燃料電池用セパレータ
ーとして充分に使用可能な導電性を有していることを確
認した。また、成形後の寸法精度は、最大ソリ量：５０
μｍ、厚さの寸法精度：±２５μｍであり、セパレータ
ーに供給するガスや冷却水をガスケットによってシール
するために必要な寸歩精度限界より十分に小さい寸法精
度であることが確認できた。

【００５６】このように作製した本実施例の高分子電解
質型燃料電池を、８０℃に保持し、一方の電極側に７８
℃の露点となるよう加湿・加温した水素ガスを、もう一
方の電極側に７８℃の露点となるように加湿・加温した
空気を供給した。その結果、電流を外部に出力しない無
負荷時には、９７．５Ｖの電池開放電圧を得た。また、
スタックのガスリークを測定したが、測定限界以下のリ
ーク量であり、本実施例で作成したセパレーターの寸法
精度が十分であることを実証できた。

【００５７】この電池を燃料利用率８０％、酸素利用率
４０％、電流密度０．５Ａ／ｃｍ²の条件で連続発電試
験を行い、出力特性の時間変化を測定した。その結果、
本実施例の電池は、８０００時間以上にわたって６ｋＷ
以上（６６Ｖ−９０Ａ）の電池出力を維持することを確
認した。

【００５８】

【発明の効果】本発明によると、導電性セパレーターは
導電性無機材料と樹脂を主成分とする材料から構成さ
れ、射出成形によって成形されたことを特徴とすること
によって、または導電性セパレーターは導電性無機材料
と樹脂を主成分とする材料から構成され、超音波射出成
形によって成形されたことを特徴とすることによって導
電性セパレーターは導電性無機材料と樹脂を主成分とす
る材料から構成され、射出圧縮成形によって成形された
ことを特徴とすることによって、従来の高価なセパレー
ターに替わり、射出成形で作成したことで、大幅なコス
ト低減を図ることができる。さらに、従来の熱間圧縮プ
レス成形法などで作成した場合よりも、成形体の寸法精
度を大幅に向上することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の第１の実施例の燃料電池で用いたセパ
レーターの構成を示した図

【図２】本発明の第１の実施例の燃料電池で用いたセパ
レータ−の構成を示した図

【図３】本発明の第１の実施例の燃料電池で用いた冷却
水路板の構成を示した図

【図４】本発明の第１の実施例の燃料電池で用いたＭＥ
Ａの構成を示した図

【図５】本発明の第５の実施例の燃料電池で用いたＭＥ
Ａの構成を示した図

【符号の説明】

２１溝部２２ガス流路間のリブ部２３，３４，４１酸化剤ガスのマニホルド孔２４，３５，４２燃料ガスのマニホルド孔２５，３１，４３冷却水のマニホルド孔３２水の流通部分３３凸状残部３６，４５導電性シート

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者小原英夫大阪府門真市大字門真1006番地松下電器産業株式会社内 (72)発明者小林晋大阪府門真市大字門真1006番地松下電器産業株式会社内 (72)発明者山崎達人大阪府門真市大字門真1006番地松下電器産業株式会社内 (72)発明者長谷伸啓大阪府門真市大字門真1006番地松下電器産業株式会社内 (72)発明者竹口伸介大阪府門真市大字門真1006番地松下電器産業株式会社内 (72)発明者村上光香川県三豊郡豊中町大字本山甲22番地香川松下寿電子工業株式会社内 (72)発明者竹澤幹夫香川県三豊郡豊中町大字本山甲22番地香川松下寿電子工業株式会社内 (72)発明者小林弘志香川県三豊郡豊中町大字本山甲22番地香川松下寿電子工業株式会社内 (72)発明者大西孝行香川県三豊郡豊中町大字本山甲22番地香川松下寿電子工業株式会社内 (72)発明者松岡広彰香川県三豊郡豊中町大字本山甲22番地香川松下寿電子工業株式会社内Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB00 BB01 BB02 CC03 CC08 EE06 EE18

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】少なくとも導電性無機材料および樹脂を
用いて、射出成形によって成形することを特徴とする燃
料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】請求項１に記載の燃料電池用セパレータ
の製造方法において、前記射出成形に代えて超音波射出
成形を行うことを特徴とする燃料電池用セパレータの製
造方法。
【請求項３】請求項１に記載の燃料電池用セパレータ
の製造方法において、前記射出成形に代えて射出圧縮成
形を行うことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造
方法。
【請求項４】ゲート形状が、フイルム状ゲートであ
り、前記フィルム状ゲートがセパレータの面に沿った方
向に形成されたことを特徴とする請求項１〜３のいずれ
かに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項５】ゲートが、多点のピンゲートであり、か
つ、セパレータの面に実質的に垂直方向に形成されたこ
とを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電
池用セパレータの製造方法。
【請求項６】ランナー部にホットランナーが装備され
ていることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載
の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項７】前記樹脂が、熱可塑性樹脂材料を含むこ
とを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電
池用セパレータの製造方法。
【請求項８】前記樹脂が、ポリフェニレンサルファイ
ド（ＰＰＳ）樹脂、または液晶ポリマー（ＬＣＰ）樹
脂、ポリプロピレン（ＰＰ）樹脂、およびナイロン樹脂
の少なくともいずれかを含むことを特徴とする請求項１
〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方
法。
【請求項９】前記導電性無機材料が、グラファイトを
含むことを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の
燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１０】セパレーターのガス流路または冷却水
流路が、セパレーター材料の射出時の流動方向に対して
不可避の部分を除いて実質的に平行方向に形成されてい
ることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の燃
料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１１】水素イオン伝導性高分子電解質膜と、
前記水素イオン伝導性高分子電解質膜の両面に配置した
一対の電極と、前記電極の一方に燃料ガスを供給排出
し、他方に酸化剤ガスを供給排出するガス流路を有し、
かつ請求項１〜１０のいずれかに記載の製造方法により
得られた一対の導電性セパレーターとを備える単位セル
の積層体から構成される高分子電解質型燃料電池。